2017, Vol. 38
2. 菏泽市环境监测中心站, 菏泽 274000
, WU Jian-hui1
, ZHANG Yu-fen1 , LIANG Dan-ni1 , MA Xian1 , LIU Bao-shuang1 , FENG Yin-chang1 , ZHANG Qin-xun2
2. Heze Environmental Monitoring Centre, Heze 274000, China
目前, 我国大多数城市大气污染以细颗粒物(PM2.5)为首要污染物.含碳气溶胶是PM2.5的重要组成部分之一, 占到了城市大气气溶胶的20%~90%[1, 2].特别是粒径范围在0.15~0.45 μm的大气气溶胶中, 含碳气溶胶的占比达到49%[3, 4].含碳气溶胶主要包括有机碳、元素碳和碳酸盐碳[5~8], 其中碳酸盐碳的含量在普通天气状况下很低, 一般不予考虑.有机碳主要为芳香类、脂肪类及酸类化合物的混合体[2, 9, 10], 包括一次有机碳(POC)和二次有机碳(SOC), 一次有机碳主要由燃烧源(化石燃料及生物质)直接排放产生, 二次有机碳则是由前体物经过化学反应(主要为光化学反应)生成的.元素碳是由化石燃料或生物质的不完全燃烧产生的单质碳[11, 12], 性质比较稳定, 在大气中不易发生化学变化.研究表明, OC中包含有多种具有致癌致畸形作用的物质, 严重危害人体健康[13]; EC对光的吸收能力会导致能见度降低[14, 15], 造成空气质量下降, 影响人们的健康和出行.同时EC对挥发性物质具有较强的吸附能力, 能够促进化学反应的发生[9].
含碳气溶胶的组分及其重要性已经受到国内外的广泛关注.目前, 我国关于含碳气溶胶的研究较多, 主要集中在大城市, 如北京[15~17]、上海[18~20]、天津[21]、成都[22]、西安[23, 24]等, 而中等城市相关研究开展较少.
菏泽市位于山东省的西南部, 鲁苏豫皖交界处, 城区总面积1 288.6 km2, 人口128万.随着经济的发展和城市化进程的加快, 大气颗粒物污染问题日益突出.2015年全年污染天数240 d, 占比65.8%.本研究以菏泽市城区为研究对象, 分析PM2.5中OC、EC(包括OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP, OP即裂解碳, pyrolytic carbon)浓度变化、季节分布特征, 解析PM2.5中含碳物质的主要来源, 以期为制定菏泽市颗粒物污染防治有效措施提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 采样点本研究共布设6个采样点位(如图 1和表 1), 分别为市污水处理厂、市政协、高新区管委会、西城水库、华润制药、菏泽学院.
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图 1 采样点位置 Fig. 1 Location of sampling sites |
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表 1 菏泽市PM2.5采样点位介绍 Table 1 Descriptions of PM2.5 sampling sites at Heze |
1.2 样品采集
样品采集时间为2015年8月13~22日(夏季)、10月21~30日(秋季)、2016年1月14~23日(冬季)、4月7~16日(春季).采样仪器为中流量采样器(武汉天虹TH-150C型), 采样流量为100 L ·min-1, 每天采集22 h.采样同步天气状况见表 2, 其中温度、湿度、风速、降水量数据来自当地气象监测站, 大气压、日照时数来自中国大气数据网在线数据库(http://data.cma.cn/data).共采集PM2.5有效样品230个.
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表 2 采样期间气象参数 Table 2 Meteorological parameters during the sampling period |
本研究选取石英纤维滤膜(ϕ 90 mm, PALL)进行样品采集和分析.采样前将滤膜置于马弗炉中600℃下烘2 h, 去除滤膜中的挥发性组分.恒温(20℃±1℃)、恒湿(50%±5%)环境中平衡72 h后使用电子天平(Mettler Toledo, AX205型, ±0.01 mg)进行称重.每张滤膜采样前后均称重两次, 误差小于50 μg.
1.3 样品分析采用热/光碳分析仪(DRI 2001A型)测定样品中的碳组分[25~28], 主要分析原理：惰性环境(纯氦)下程序升温(温度分别为140、280、480、580℃)分析OC1、OC2、OC3、OC4这4种碳组分的含量; 有氧环境(98%氦+2%氧)下继续程序升温(温度分别为580、740、840℃), 分析EC1、EC2、EC3这3种碳组分的含量.使用633 nm的He-Ne激光对有机碳碳化过程中形成的OP进行定量.根据IMPROVE协议：OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OP, EC=EC1+EC2+EC3-OP, 计算PM2.5样品中OC、EC的浓度.
仪器检测限为:TC 0.93 μg ·cm-2、TOC 0.82 μg ·cm-2、TEC 0.20 μg ·cm-2, 检测范围为0.2~750 μg ·cm-2.每季采集2个平行样品, 用于采样及分析的全过程质控, 本研究8个平行样的OC、EC的相对偏差小于10%;每季采集2个空白样测定样品本底值并在数据处理时进行扣除, 本研究空白样中OC、EC浓度均小于实际样品的5%.
2 结果与分析本研究在6个点位同步进行样品的采集, 使用SPSS软件对6个点位的PM2.5、OC、EC质量浓度进行单因素方差分析, 结果见表 3.PM2.5、OC、EC这3个分析变量的P值均接近于1, 表明6个点位之间上述3个变量的差异性不大, 本文不做空间差异性分析研究.
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表 3 PM2.5、OC、EC空间差异性分析 Table 3 Spatial variation analysis of PM2.5, OC, and EC |
2.1 PM2.5、OC、EC的质量浓度季节变化特征
2015年8月~2016年4月菏泽市春夏秋冬大气中PM2.5、OC和EC的平均质量浓度见表 4, OC、EC在PM2.5中的质量分数如图 2所示.观测期间, PM2.5的质量浓度在29.3~331.2 μg ·m-3之间, 4个季度的平均质量浓度为(109.1±56.7) μg ·m-3, 高于国家二级标准2.1倍, 表明菏泽市细颗粒物污染较为严重. OC的质量浓度年变化范围为1.2~60.6 μg ·m-3, 春夏秋冬四季的质量浓度分别为(11.6±4.6)、(3.9±1.5)、(13.2±5.6)和(24.0±10.2) μg ·m-3, 在PM2.5中的质量分数分别为12.2、7.2、10.8、17.7%; EC的质量浓度年变化范围为0.6~24.8 μg ·m-3, 春夏秋冬四季质量浓度分别为(5.7±2.3)、(2.1±0.7)、(4.4±1.7)和(8.5±4.8) μg ·m-3, 在PM2.5中的质量分数分别为5.9%、2.4%、3.7%、6.2%.
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表 4 不同季节PM2.5、OC和EC的质量浓度 Table 4 Seasonal variation of mass concentrations of PM2.5, OC and EC |
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图 2 不同季节OC、EC在PM2.5中的占比 Fig. 2 Seasonal variation of the percentages of OC and EC in PM2.5 |
OC、EC的质量浓度均表现为冬季最高, 夏季最低, 与PM2.5的季节浓度变化一致.分析主要的原因:EC的变化主要受到气象条件和污染源变化的双重影响.①气象:各季节降水的季节分布不同, 菏泽属于温带大陆性气候, 夏季降水多, 春秋季次之, 冬季最少(见表 2).降水会使得颗粒物发生湿沉降[29~32], 进而导致EC浓度的降低; EC性质稳定, 受温度和湿度的影响不大, 在大气中不易发生化学变化; 污染物扩散条件的不同, 与春夏季相比, 秋冬季大气层结稳定, 不利于污染物扩散; ②污染物排放的季节变化.研究表明燃煤电厂排放的PM2.5中OC、EC的质量分数为10.89%~18.00%[33~36], 家用燃煤排放的总颗粒物中OC、EC的质量分数为1.58%~74.13%[37].菏泽市1月为采暖季, 煤炭燃烧量的增加会导致EC浓度的升高. OC的变化除受到气象条件以及污染物的季节变化影响外, 还受到环境空气中二次有机碳(SOC)的影响.①气象：扩散条件对OC质量浓度的影响与EC相似; 降水对OC的清除效率高于EC[38]; OC在高温高湿状态下易转化为SOC; ②污染物的季节变化:采暖期燃煤会导致一次有机碳(POC)的产生和累积.③SOC的生成:夏季的高温高湿、强烈的太阳辐射以及冬季二次有机前体物的累积都会促进SOC的生成.
2.2 OC、EC的相关性分析OC和EC的相关性一定程度上能够用来判断二者来源的一致性和稳定性[39, 40].若相关性很好, 则说明OC、EC的污染来源相似或较为一致[41].使用SPSS软件分别对每个季节的OC、EC质量浓度进行显著性检验, 结果表明在0.01水平上, 4个季节的P值均小于0.01, 表明菏泽市春夏秋冬4个季节OC、EC质量浓度具有相关性.相关系数大于0.65, 表明OC、EC的相关性较高[2, 23, 38, 40], 菏泽市不同季节PM2.5中OC、EC的相关性如图 3所示.春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75, 其中夏季的相关系数最低, 表明与其他季节相比, OC和EC的来源差异性较大, 这与夏季二次有机气溶胶的生成较多有关.
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图 3 PM2.5中OC和EC的相关性 Fig. 3 Correlations between OC and EC in PM2.5 |
当OC/EC的比值超过2时, 可以认为存在二次反应的发生[42], 即SOC的产生.本研究中OC/EC的年均值为2.6, 高于2.0, 表明存在SOC.SOC计算方法有很多种, 如EC示踪法(包括排放源清单OC/EC法、最小OC/EC比值法)、化学迁移模型法、非反应性模型法、受体模型有机物示踪法等[43, 44].本研究采用OC/EC最小比值法[42]估算SOC的浓度.OC/EC最小比值法计算公式如下:
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式中, (OC/EC)min为春夏秋冬这4个采样时段各自的OC/EC最小值, POC(一次有机碳)与SOC(二次有机碳)分别为估算的有机碳的质量浓度, 单位为μg ·m-3.
由OC/EC比值法估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0) μg ·m-3(表 5), SOC/OC四季分别为冬季(38.6%)＞夏季(34.0%)>秋季(29.4%)＞春季(29.2%).SOC的生成通常由两方面共同决定, 一是反应条件, 即温度、光照强度和相对湿度的大小; 二是反应物的量, 即二次有机前体物的多少.一般来说, 与冬季相比, 夏季的温度高(27.0℃)、湿度大(67.4%)、太阳光辐射强(日照时数为7.3 h), 更有利于SOC的生成, 若仅考虑这一方面, 夏季的SOC/OC要高于冬季, 但菏泽市冬季较低的风速、平均混合层高度以及逆温现象的频繁发生, 会导致环境空气中二次有机前体物发生积累, 在氧化物的作用下形成SOC[45], 此外夏季的降雨频率高, 也会导致颗粒物发生湿沉降[29~32], 进而导致SOC的产生减少.冬夏两季SOC/OC高, 表明OC与主要来源于一次排放的EC差异性大, 二者的相关系数低, 这与2.3节的结论相一致.
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表 5 PM2.5中OC/EC的值及SOC浓度水平 Table 5 OC/EC ratios and SOC concentrations in PM2.5 |
3 8种碳组分的分布及污染特征 3.1 8种碳组分的分布特征
如图 4为不同季节8种碳组分在总碳中的质量分数.其中, 秋季和冬季8种碳组分的质量分数排序相同：EC1＞OC4＞OC3＞OC2＞OC1＞OP＞EC2＞EC3;春季和夏季也呈现EC1最高, 4种有机碳组分和OP质量浓度居中, EC2、EC3最小的排序趋势, 但是春季OP的质量分数高于OC1, 夏季与此相反.
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图 4 不同季节8种碳组分在总碳中的质量分数 Fig. 4 Seasonal variation of the contributions of eight carbonaceou components in total carbon |
8种碳组分比OC、EC包含的源类信息更加丰富, 因此, 为进一步识别大气中含碳颗粒物的来源[46~49], 本研究使用SPSS软件对不同季节8种碳组分的浓度进行主成分分析.
其中夏季KMO(Kaiser-Meyer-Olkin)检验值为0.533, 小于0.6, 不进行主成分分析.表 6为春秋冬三季8种碳组分主成分分析结果, 特征组分为因子负荷大于0.646的碳组分.综合考虑累积方差≥70%、特征因子大于1, 春秋冬各提取了3个因子, 解释方差的范围为20.3%~57.7%, 累积解释方差分别为80.2%、71.0%、73.7%.依据各季节因子负荷, 可以发现, 不同季节各因子负荷具有一定的共性.春季的因子1、秋季的因子1以及冬季的因子1均为OC1、OC2、OC3、OC4、EC1显著, 春季的因子2、秋季的因子2以及冬季的因子2均为OC3、EC1贡献显著.此外春季因子1中OP也较为显著.
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表 6 8种碳组分含量主成分分析结果 Table 6 Percentage of eight carbonaceous components in total carbon by principal component analysis |
OC1、OP主要来源于生物质燃烧[50], OC2是燃煤的碳组分标识物[24], 机动车尾气中OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、OP的含量均较高[51, 52], 其中, OC3是汽油车的主要碳标识组分, 柴油车排放的EC2、EC3更为丰富.依据不同季节各因子提取出来的特征碳组分, 可以发现春秋冬三季碳组分的主要来源是燃煤、机动车尾气和生物质燃烧.
4 结论(1) 观测期间, PM2.5年平均质量浓度为(109.1±56.7) μg ·m-3, 说明菏泽市细颗粒物污染较为严重.
(2) 菏泽市OC、EC的质量浓度均为冬季最高, 夏季最低, OC、EC在PM2.5中的质量分数的季节分布特征为:冬季＞春季＞秋季＞夏季.
(3) 菏泽市春秋两季OC、EC的相关系数分别为0.91、0.86, 表明这2个季节OC、EC来源相似.夏季相关性最低, 为0.56, 表明夏季OC和EC的来源差异性较大.
(4) 由OC/EC比值法估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0) μg ·m-3, SOC/OC的季节分布特征为:冬季(38.6%)＞夏季(34.0%)>秋季(29.4%)＞春季(29.2%).
(5) 秋季和冬季8种碳组分质量分数的季节分布特征相同:EC1＞OC4＞OC3＞OC2＞OC1＞OP＞EC2＞EC3;春季OP的质量分数高于OC1, 夏季与此相反.主成分分析结果显示, 春秋冬3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.
致谢: 本实验的现场采样工作由菏泽市环境保护监测站协助完成, 在此表示感谢.| [1] | Jimenez J L, Canagaratna M R, Donahue N M, et al. Evolution of organic aerosols in the atmosphere[J]. Science, 2009, 326(5959): 1525-1529. DOI:10.1126/science.1180353 |
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