过去二三十年我国经济发展迅猛, 燃煤、工业、机动车等多源污染叠加[1~3], 由颗粒物(PM)、SO2、NOx等污染物导致的大气复合污染问题日趋严重, 其中细颗粒物PM2.5对环境和公众健康的危害尤甚[4, 5]. PM2.5粒径小, 在大气环流作用下, 传输距离远、影响范围大, 异地输送特征显著[6, 7], 是京津冀、长三角、珠三角等重点城市群重污染频发的主要原因.为有效控制PM2.5污染, 除了开展精细化源解析研究以靶向控制本地污染排放之外, 还应该打破行政区划限制, 研究网络结构的大气污染空间传导, 指导区域联防联控强化属地管理[8~10].已有研究有力证明了PM2.5污染跨界传输效应[11~14], 但多集中于单个重点城市, 而在系统研究区域性传输路径、传输通量及传输强度等方面研究不足[15, 16].本研究利用空气质量数值模型CAMx的颗粒物溯源技术PSAT, 对2015年京津冀PM2.5污染及传输特征进行定量模拟, 通过建立京津冀区域13个城市间的PM2.5相互传输矩阵, 分析PM2.5来源构成和传输矩阵的时空差异分布, 量化各源区对受体城市的贡献, 通过源汇分区, 差异化分配大气污染防治任务, 以期为有效治理区域大气污染提供支撑.
1 材料与方法 1.1 CAMx模型空气质量数值模型CAMx在城市和区域等多种尺度上, 基于“一个大气”的框架, 对气态、颗粒态污染物进行综合模拟[11], 通过求解每个网格中每种污染物的物理化学变化方程来模拟排放、扩散、化学反应及污染物在大气中的去除过程.模型特点包括:双向嵌套及弹性嵌套、网格烟羽(PiG)模块、颗粒物溯源(PSAT)模块、臭氧和其他物质源灵敏性的直接去耦合法(DDM)等.
作为一种耦合在CAMx模型中的敏感性分析和过程分析综合方法, PSAT以示踪的方式获取有关PM2.5及其前体物生消信息, 并统计不同地区、不同源类以及边界条件boundary condition(BC)、初始条件initial condition(IC)对PM2.5污染的贡献, 其核心功能是模拟污染源与环境受体之间的响应关系.
1.2 模型设置模拟区域:采用Lambert投影坐标系, 中心经度为103°E, 中心纬度为37°N, 两条平行标准纬度分别为25°N和40°N.水平模拟范围为X方向(-2 690~2 690 km)、Y方向(-2 150~2 150 km), 网格间距20 km, 共将全国划分为270×216个网格, 模拟区域垂直方向共设置14个气压层, 层间距自下而上逐渐增大.
气象参数:CAMx模型所需要的气象场由中尺度气象模型WRF提供[17], WRF模型与CAMx模型采用相同的空间投影坐标系, 但模拟范围大于CAMx模拟范围, 其水平模拟范围为X方向(-3 600~3 600 km)、Y方向(-2 520~2 520 km), 网格间距20 km, 共将研究区域划分为360×252个网格.垂直方向共设置30个气压层, 层间距自下而上逐渐增大. WRF模型的初始场与边界场数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)提供的6 h一次、1°分辨率的FNL全球分析资料[18], 并利用NCEP ADP资料进行客观分析及四维同化[19], 每日初始化一次, spinup时间为6h. CAMx具体模型参数设置和WRF参数化方案见表 1和表 2[11].
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表 1 CAMx模型参数设置 Table 1 Parameters used in CAMx |
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表 2 WRF参数化方案 Table 2 Parameterization scheme for WRF |
模拟时段:2015年1、4、7、10月这4个典型月, 分别代表春、夏、秋、冬季, 扣除UTC时区差值和CAMx模型的spinup时段, 实际模拟时段为每月3号起至月底.
污染源分类:依据城市行政区划, 将京津冀区域内北京、天津和石家庄等13个城市划分为13个源区, 每个分区代表各城市本地排放源(本地), 将京津冀区域内除本城市之外的其它12城市的影响定义为对该城市的区内传输贡献(区内); 加上边界场(BC)和京津冀区域外周围省市污染源传输贡献(区外), 本研究共计15个有效污染源分区, 公式表达为:本地+区内+区外+BC=100%, 其中区内、区外、BC皆为传输贡献.
受体城市:本研究区域包括北京、天津和石家庄等13个城市, 区内共80个国控空气质量监测点作为受体点, 将各个城市辖区内受体点模拟数据取平均值, 代表该城市PM2.5浓度水平, 京津冀区域地形及城市监测点位分布见图 1.
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图 1 京津冀区域地形及受体城市监测点位分布示意 Fig. 1 Modeling domain and monitoring sites locations in the Jingjinji Region |
CAMx模型所需排放清单的化学物种主要包括SO2、NOx、PM、NH3和VOCs等多种污染物, 不同物种排放清单的具体处理规则不同:依据全国环境统计数据, 对工业源、生活源及移动源排放数据进行空间分配、时间分配与化学分配[20], 建立我国2013年20 km分辨率人为源SO2、NOx网格化排放清单; 人为源PM、NH3、VOCs(含主要组分)等排放数据采用清华大学MEIC排放清单[21], 生物源VOCs排放数据通过MEGAN天然源模型在线计算[22].
2 模拟效果验证因为排放源清单的不确定性和反应机理的不完整性, CAMx-PSAT模型模拟存在一定误差[11, 14], 利用环境监测站点同期PM2.5日均浓度数据, 分4个典型月验证本次模型模拟.结果显示模型模拟值与观测值(n=1 495, P < 0.01)具有较好的相关性(图 2), 标准化平均偏差NMB为-15.56, 标准化平均误差NME为41.49, 基本满足美国EPA关于模型验证的相关要求[23].综合考虑各项评估指标, 本研究所选用的空气质量模型及模拟参数设置等对PM2.5的模拟效果较好, 可用于分析京津冀区域PM2.5污染时空分布特征.
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图 2 模拟值与监测值对比 Fig. 2 Comparison between modeling data and monitoring data |
基于CAMx-PSAT模型模拟, 获得2015年京津冀区域13个城市间PM2.5相互传输矩阵.如表 3所示, 在年均尺度上, 京津冀区域内多数城市PM2.5以本地污染源贡献为主(21.49%~68.74%), 传输贡献为辅, 其中区内传输贡献约为13.31%~54.62%, 区外贡献约为13.32%~45.02%.
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表 3 京津冀13城市间PM2.5污染传输矩阵 Table 3 Regional transport matrix of PM2.5 in the Jingjinji Region in 2015 |
京津冀13城市中PM2.5浓度受本地贡献最显著的是唐山和北京, 本地贡献分别为68.74%和66.29%, 其次是天津、保定、石家庄, 受本地贡献分别为55.67%、54.22%和52.16%;除了本地源贡献的PM2.5, 唐山主要受天津、秦皇岛、北京等相邻城市影响, 区内贡献合计13.31%, 来自区域外远距离输送超过区内输送, 区外贡献了17.21%;北京主要受区内传输影响, 由廊坊、天津、保定等城市对北京的区内合计贡献为19.85%, 而区外传输贡献为13.32%;天津、保定、石家庄, 受区内贡献与区外贡献水平整体相当, 均占五分之一左右.其余8个城市受传输贡献均超过50%, 其中衡水、秦皇岛、邯郸、邢台的PM2.5浓度受区外传输影响显著, 分别为45.02%、43.67%、40.18%和37.14%, 另外受区内传输贡献分别为29.12%、21.42%、19.86%和28.74%;而廊坊因地理位置特殊, 受北京、天津等夹击, 来自区内城市对其的传输贡献显著, 区内贡献合计高达54.62%, 受区外贡献、本地贡献相对较小, 分别为22.77%、21.49%.
3.2 PM2.5传输矩阵时空差异分析受城市地理位置、气候季风、经济结构、工业类型和污染源分布等影响, 不同城市PM2.5污染程度、来源构成不同[24, 25], 本研究基于京津冀区域PM2.5传输矩阵, 分析PM2.5污染由本地贡献、传输贡献占比的时空差异分布.
如图 3所示, 北京、天津、石家庄、唐山和保定等区域中部城市以本地贡献为主, 与已有的源解析结果一致[26], PM2.5本地源包括燃煤、工业、机动车等.产业结构偏重、污染排放量大是上述城市PM2.5污染严重的根本原因, 再加上受燕山、太行山夹持的山谷地形, 大气污染扩散条件较差, 受区内、区外传输贡献并不显著.受传输影响超过本地贡献的城市多分布在区域边界且在南部集中, 与京津冀区域内PM2.5污染“南重北轻”格局有关, 其中邯郸、邢台、衡水、保定是本次研究CAMx-PSAT模型模拟的高值区, 与同期监测结果基本吻合, 受区域外围如山东、河南等周边省份的污染物输入影响较大, 受区内其它城市的贡献相对较小; 廊坊地理上位于北京、天津之间, 受其传输影响大, 区内传输对其贡献高达54.62%.
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图 3 京津冀PM2.5污染传输贡献空间差异 Fig. 3 Spatial difference in the PM2.5 transport matrix in the Jingjinji Region |
传输矩阵空间上的差异分布主要受城市地理和污染源布局影响, 而时间上的差异主要受季风等气象条件影响[24].京津冀区域不同季节的主导风向、风速不同, 污染物传输路径和强度会发生变化, 导致各城市PM2.5的来源构成呈现季节差异.从全年尺度看, 以本地贡献为主的城市有:北京、天津、石家庄、唐山和保定, 以区内传输贡献为主有廊坊, 以区外传输贡献为主有秦皇岛、衡水; 而邯郸、邢台、张家口、承德和沧州, 由于地处京津冀区域边界, 受季风主导的传输影响变化剧烈, 其PM2.5来源构成随季节发生变化.
将本地贡献与区内贡献、区外贡献比较, 分析不同季节的主控单因子.如图 4所示, 在污染相对最重的冬季代表月1月, 除了秦皇岛、廊坊和衡水其余10个城市均以本地贡献为主, 在春季4月, 北京、天津、石家庄、唐山、保定和张家口这6个城市以本地贡献为主, 夏季7月仅承德、廊坊和衡水以传输为主, 以本地贡献为主的城市回升至10个, 在秋季10月仅北京、天津、石家庄、唐山和保定这5个城市以本地为主.
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图 4 京津冀PM2.5污染传输贡献季节差异 Fig. 4 Seasonal difference in the PM2.5 transport matrix in the Jingjinji Region |
京津冀区域PM2.5传输矩阵表明13个城市之间相互输送显著, 但各城市之间交互影响程度不同.本研究根据PM2.5传输矩阵计算传输通量, 识别传输通道核心城市, 根据净输出量对区域进行源汇分区, 分析京津冀区域各城市PM2.5污染的输入输出平衡性和传输活跃性.
每个城市既有作为“受体”受到区域范围内其他城市输入PM2.5, 又有作为“排放源”对区域范围内其他城市输出PM2.5.各城市输入、输出之和即为该城市传输通量Cflux, 两者之差表示区域对该城市的净输入量Cnet, 公式表示如下:
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(1) |
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(2) |
式中, Cin为“受体”城市受到区域范围内其他城市输入的PM2.5, Cout为“排放源”城市对区域范围内其他城市输出的PM2.5.
结果显示(图 5), 传输通量较大的城市有10个, Cflux均超过35 μg ·m-3, 反映京津冀区域内传输效应显著.结合《京津冀大气污染防治强化措施》所列重点管控城市和地理位置、气象场等参数, 可归为三条污染传输通道并估算其传输通量.①东部通道:唐山; ②东南通道:沧州、天津、廊坊、北京; ③西南通道:邯郸、邢台、石家庄、衡水、沧州和保定; 其中西南通道和东南通道是华北平原大气流场中的两个风场辐合带的显性结果.传输通量大, 表明该通道上污染物相互输送显著、积累叠加明显, 应重点对其加大管控力度, 以控制京津冀PM2.5污染.
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图 5 京津冀区内城市间PM2.5传输通量 Fig. 5 Transport fluxes of PM2.5 between cities in the Jingjinji Region |
传输通量Cflux仅反映通道城市传输活跃性, 要明确其输入输出平衡性还需分析净输入量Cnet.污染输入城市Cnet>0即该城市受传输输入大于其作为排放源的输出, 即为汇, 区内作为汇的城市依次有:廊坊、衡水、承德、秦皇岛和邢台; 污染输出城市Cnet<0即该城市作为排放源的输出大于其受传输贡献输入, 即为源, 区内作为源的城市依次有天津、沧州、唐山、北京、石家庄和邯郸; 张家口和保定Cnet≈0, 表示其对区内城市输出和受区内输入基本持平, 但保定的传输通量Cflux大, 主要与石家庄、衡水、邯郸和邢台相互输送PM2.5, 其对区域空气质量和周边城市的影响不容忽视.
3.4 典型城市PM2.5传输矩阵分析选择北京、天津和石家庄这3个典型城市, 以典型月份1、4、7、10月和全年模拟值分析PM2.5季均、年均传输矩阵, 研究其PM2.5来源构成季节差异和输入输出平衡性.结果显示, 北京、天津和石家庄全年均以本地贡献为主, 尤其在冬季本地贡献占绝对主导, 具体贡献率随季节有所波动(表 4).
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表 4 典型城市PM2.5月均传输矩阵 Table 4 Monthly regional transport matrix of PM2.5 in key cities |
年均传输矩阵显示, 2015年北京、天津和石家庄PM2.5受本地贡献分别为66.29%、55.67%和52.16%, 模型模拟的3个典型城市受本地贡献水平与源解析结果基本吻合(源解析结果显示北京、天津、石家庄的PM2.5来源中本地污染排放影响分别占64%~72%、66%~78%、70%~77%); 传输部分, 北京主要受廊坊、天津等京津冀区域内城市传输影响, 合计区内贡献19.85%, 高于区外传输贡献的13.32%;区内对天津贡献较大的城市依次有沧州、廊坊、唐山、北京和保定等, 合计贡献20.92%, 略低于区外传输贡献的22.36%;区内对石家庄贡献较大有保定、邢台、邯郸、沧州和衡水等, 合计贡献19.12%.
季均传输矩阵显示, 本地贡献在冬季最显著, 在2015年1月分别对北京、天津和石家庄贡献了77.05%、62.00%和58.90%, 同期监测数据显示京津冀区域共发生4次大范围重污染, 冬季燃煤取暖等本地污染排放持续积累, 再加上冬季常出现静稳、逆温天气, 导致重污染频发; 在春、夏、秋季, 受季风影响, 传输贡献显著上升, 京津冀区域春季主导西北风向, 来自区域外围远距离传输明显增强, 夏、秋季主导东南风、南风, 天津、唐山、廊坊和保定等区内城市对北京、天津和石家庄PM2.5输入明显.
除了对本地贡献, 北京PM2.5主要输出给廊坊、保定、承德、天津和沧州等城市, 也受以上城市输入PM2.5影响较大(如图 6), 北京的PM2.5污染, 既需要加大北京自身管控力度, 也需要着力减少跨界传输影响, 比如解决周边地区高架源问题; 天津主要与廊坊、唐山、北京、沧州和保定等城市之间传输较显著, 石家庄主要与邢台、衡水、保定、邯郸和廊坊等城市相互输送PM2.5.以上关于城市间交互影响程度的传输贡献分析, 为京津冀“核心区”6市(北京+廊坊和保定、天津+唐山和沧州)的细化和加强提供指导, 在京津冀及周边地区形成治污合力, 以实现共同改善区域环境空气质量的目标.
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图 6 京津冀区内典型源城市PM2.5输入输出平衡分析 Fig. 6 Regional transport matrix of PM2.5 in the Jingjinji Region in 2015 |
(1) 在年均尺度上京津冀区域PM2.5以本地污染源贡献为主, 传输贡献为辅, 其中受本地贡献约为21.49%(廊坊)~68.74%(唐山), 区内贡献约为13.31%(唐山)~54.62%(廊坊), 区外贡献为13.32%(北京)~45.02%(衡水).受本地贡献超过50%的城市有:唐山、北京、天津、保定和石家庄; 受传输贡献超过50%的有秦皇岛、邯郸、邢台、衡水、张家口、沧州、承德和廊坊.
(2) PM2.5污染传输矩阵呈现明显的时空分布特征, 中部城市多以本地贡献为主, 而以传输贡献为主的城市多分布在区域边界且在南部集中; 在1月、7月, 区域内多数城市PM2.5以本地贡献为主, 在4月、10月, 受季风影响区外传输贡献提升显著.
(3) PM2.5输入输出平衡性和传输活跃性分析结果显示, 区内作为汇的城市有廊坊、衡水、承德、秦皇岛和邢台, 作为源的城市有天津、沧州、唐山、北京、石家庄和邯郸, 张家口和保定对区内城市输出和受区内输入基本持平.
(4) 典型城市北京、天津和石家庄全年均以本地贡献为主, 在冬季占绝对主导, 具体贡献率随季节有所波动; 北京与廊坊、保定、承德、天津和沧州等城市之间PM2.5传输显著, 天津主要与廊坊、唐山、北京、沧州和保定等城市相互传输, 石家庄主要与邢台、衡水、保定、邯郸和廊坊等城市相互输送PM2.5.
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