华东沿海滩涂区表层沉积物重金属含量特征及风险评价

引用本文

张明, 鲍征宇, 陈国光, 雍太健, 朱意萍, 梁晓红. 华东沿海滩涂区表层沉积物重金属含量特征及风险评价[J]. 环境科学, 2017, 38(11): 4513-4524. 复制到剪切板

ZHANG Ming, BAO Zhen-yu, CHEN Guo-guang, YONG Tai-jian, ZHU Yi-ping, LIANG Xiao-hong. Characteristics and Risks of Heavy Metals Content in Surface Sediment of Tidal Flat Areas in Eastern China[J]. Environmental Science, 2017, 38(11): 4513-4524. 复制到剪切板

华东沿海滩涂区表层沉积物重金属含量特征及风险评价

张明^1,2 , 鲍征宇¹ , 陈国光² , 雍太健² , 朱意萍² , 梁晓红²

1. 中国地质大学地球科学学院, 武汉 430074;
2. 中国地质调查局南京地质调查中心, 南京 210016

收稿日期: 2017-01-24; 修订日期: 2017-05-27

基金项目: 中国地质调查局地质调查项目（1212011220053）

作者简介: 张明(1980~), 男, 博士研究生, 高级工程师, 主要研究方向为环境地球化学, E-mail:zhangshao_007@163.com

摘要: 为了解华东（江苏省、上海市、浙江省和福建省）沿海滩涂表层沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn等重金属含量特征、来源及污染风险.采用数理统计、相关性分析、因子分析等方法对华东沿海滩涂区表层沉积物1906件样品的As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn等7种重金属进行了系统研究.结果显示华东沿海滩涂区表层沉积物中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn等7种重金属总体含量不高，其中江苏省沿海滩涂表层沉积物重金属总体含量较低，上海、浙江沿海滩涂表层沉积物重金属总体含量较高；上海、浙江沿海滩涂表层沉积物重金属除了自然成因，受人为活动影响较大，江苏沿海表层滩涂沉积物受人为活动影响相对较轻，其中Hg在上海、浙江、福建滩涂受人为活动影响尤为严重，Cd、Cu在上海、浙江滩涂受人为活动影响尤为严重.采用海洋沉积物污染指数和平均沉积物质量基准商进行评价，结果显示，华东沿海滩涂区沉积物总体污染物生态风险较低，江苏省和福建省滩涂生态风险较低，上海市和浙江省滩涂生态风险相对较高.

关键词: 滩涂重金属生态风险评价华东沿海因子分析

Characteristics and Risks of Heavy Metals Content in Surface Sediment of Tidal Flat Areas in Eastern China

ZHANG Ming^1,2 , BAO Zhen-yu¹ , CHEN Guo-guang² , YONG Tai-jian² , ZHU Yi-ping² , LIANG Xiao-hong²

1. School of Earth Sciences, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China;
2. Nanjing Center, China Geological Survey, Nanjing 210016, China

Abstract: To understand the heavy metals content such as As, Cd, Cr, Cu, Hg, Pb, and Zn, as well as their distribution features in surface sediments of tidal flat areas of Eastern China, mathematical statistics, correlation analysis, factor analysis and other statistical methods are used. This study collected 1906 surface sediment samples of As, Cd, Cr, Cu, Hg, Pb, Zn were collected as part of a systematic research effort. These results show that the coastal tidal flats zone of Eastern China contains surface sediment samples with heavy metal concentrations (As, Cd, Cr, Cu, Hg, Pb, and Zn) with is not high but has increased due to anthropogenic sources. The total content of heavy metals in Jiangsu province is low, however, in Shanghai and Zhejiang provinces relatively high heavy metal contents are present. In addition to natural causes, the heavy metal content in coastal sediment in Shanghai and Zhejiang is significantly affected by human activities, while Jiangsu coastal surface sediments has light impacts from human activities. Heavy metal contamination in coastal areas Shanghai, Zhejiang, and Fujian provinces is particularly serious including Hg, Cd, and Cu contamination. The results of an evaluation using the Marine Pollution Sediment Index and Mean Sediment Quality Guidelines show that in Eastern China, the overall sediment pollutant ecological risk is low for Jiangsu and Fujian provinces, however, the ecological risk for the tidal flats of Shanghai and Zhejiang provincial beaches is relatively high due to heavy metal concentrations.

Key words: tidal flat areas heavy metals ecological risk evaluation Eastern China coastal area factor analysis

我国人均耕地资源占有量小, 随着城镇化加快, 可利用土地资源越来越少, 滩涂围垦在解决人地矛盾和提供自然资源方面发挥了巨大作用, 自古以来我国就有围海造田的历史, 尤其是建国以来, 人口众多土地资源紧张的背景下, 大面积的滩涂围垦作为一种缓解土地资源紧张的一种开发方式尤为重要^[1].但围垦也带来一系列生态问题^[2], 滩涂地区是沿海陆源污染物和海上排污主要收纳场所^{[3, 4]}, 引发了环境污染^[5], 但前人研究多集中在河口区、养殖区等小区域范围的重金属污染和富营养化的问题^[6~17], 对大区域沿海滩涂有毒有害元素分布特征及环境风险评价较少.华东沿海滩涂总面积11 056.48 km², 占我国滩涂面积一半左右, 是我国重要后备土地资源, 本文选择以华东沿海滩涂区(包括江苏、上海、浙江、福建三省一市的沿海滩涂)为研究区, 依托华东沿海各省开展的沿海滩涂1:25万多目标区域地球化学调查表层滩涂沉积物数据, 开展其表层滩涂沉积物中Cd、Hg、Pb、As、Zn、Cu、Cr等7种有毒有害元素含量特征及分布规律研究, 并对华东沿海滩涂区重金属环境生态风险进行评价, 以期为华东沿海滩涂合理开发利用, 提供生态地球化学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

研究区范围包括江苏省的盐城市、南通市, 上海市, 浙江省的嘉兴市、杭州市、绍兴市、宁波市、台州市、温州市, 福建省的宁德市、福州市、莆田市、泉州市、厦门市、漳州市等沿海滩涂区(图 1).

图 1 采样点位示意 Fig. 1 Map of the sampling points

1.2 样品采集

按照规范要求样品采集用GPS定位, 用采样器均匀采集0~20 cm表层滩涂沉积物, 同时去除石块、贝壳等杂物, 样品湿重大于3.0 kg^[18], 共采集了表层滩涂沉积物样品1 906件, 其中2007年江苏省地质调查研究院采集了江苏省沿海滩涂表层沉积物样品1 199件, 2007年上海市地质调查研究院采集了上海市滩涂表层沉积物样品102件, 2004年浙江省地质调查院采集了浙江省沿海滩涂表层沉积物样品252件, 2005年福建省地质调查研究院采集了福建省滩涂表层沉积物样品353件.

1.3 分析测试

样品在自然条件下风干, 每件样品过20目尼龙筛^[18], 样品分析采用多目标区域地球化学规定的分析方法及质量监控方案^[19], 测试As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn等7种元素, 分析测试时间和实验室分别是2007年江苏省地质调查研究院测试应用研究所、2005年福建省地质测试研究中心、2004年中国地质科学院地球物理地球化学勘查中心实验室.

1.4 评价方法

海洋沉积物污染指数(Marrine Pollution Sediment Index, MPSI)是Shin等^[20]提出一种评价海洋沉积物重金属污染的方法, 其引入了主成分分析(PCA)计算变量的权重, 减少了人为主观分级影响, 该方法在国内外被广泛应用于海洋沉积物污染评价.

公式如下：

(1)

式中, q_i指沉积物中第i种变量质量级别, 质量级别分级见表 1; w_i指第i种变量对MSPI贡献率(通过主成分分析所得到的相对特征值和相对载荷的乘积得到), MPSI分级见表 2.

表 1 沉积物质量级别/mg·kg^-1 Table 1 Sediment quality rating guidelines/mg·kg^-1

表 2 沉积物污染指数及污染程度分级 Table 2 Classification and degree of pollution using the marine pollution sediment index

Long等^[21]提出平均沉积物质量基准商(Mean Sediment Quality Guideline, MSQG-Q)也称之为污染物生态风险评价指数.具体公式如下：

(2)

(3)

式中, n指重金属种类; C_i指第i种重金属实测含量(mg·kg^-1); PEL_i指第i重金属对生物产生影响的临界含量(见表 3); MSQG-Q指数分为3个评价水平：MSQG-Q≤0.1无影响, 对生物具有极低负影响潜力; 0.1＜MSQG-Q＜1中度影响, 对生物具有中等水平负影响潜力; MSQG-Q≥1强烈影响, 对生物具有高度负影响潜力.

表 3 PEL值 Table 3 Probable effect level (PEL) values for selected heavy metals

2 结果与讨论 2.1 滩涂沉积物重金属元素含量特征

华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属元素含量参数见表 4, 其含量分布见图 2(为了保持数据整体特征形态, 作图时剔除了上海样品中Cd两个特高值1.22 mg·kg^-1和1.43 mg·kg^-1; 江苏样品中Cu两个特高值281 mg·kg^-1和370 mg·kg^-1及上海的样品中1个特高值177 mg·kg^-1; 福建样品中Hg 1个特高值0.583 mg·kg^-1)和图 3.为了便于对比分析, 表 4中还列出了国内外几个重要的河口三角洲、滩涂沉积物重金属含量和相关标准限量值.

表 4 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属元素含量特征¹⁾/mg·kg^-1 Table 4 Concentration distribution of heavy metals in the Eastern China intertidal zone/mg·kg^-1

地区	参数	As	Cd	Cr	Cu	Hg	Pb	Zn
全区	平均值	8.11	0.09	70.03	18.9	0.03	23.05	69.61
全区	含量范围	1.10~27.2	0.02~1.43	4.20~230.0	2.8~370.0	0.001~0.58	0.50~85.8	9.30~431.0
江苏	平均值	6.88	0.07	67.81	13.27	0.02	16.81	50.86
江苏	含量范围	3.32~19.80	0.03~0.18	45.5~230.0	6.30~370.0	0.001~0.17	12.20~60.8	35.5~103.0
上海	平均值	8.59	0.19	81.94	29.62	0.06	26.25	91.01
上海	含量范围	4.61~27.2	0.07~1.43	59.4~184.0	12.4~177.0	0.02~0.31	15.1~72.2	53.6~431.0
浙江	平均值	11.96	0.14	92.47	34.74	0.06	29.71	109.3
浙江	含量范围	3.67~19.32	0.08~0.28	22.75~145.4	11.30~88.7	0.02~0.22	15.10~64.02	45.40~171.9
福建	平均值	9.39	0.08	58.13	23.64	0.06	38.56	98.76
福建	含量范围	1.10~15.82	0.02~0.31	4.20~120.70	2.80~71.9	0.004~0.58	0.50~85.8	9.30~182.8
海洋沉积物标准Ⅰ~Ⅱ~Ⅲ级^[22]	限量值	20~65~93	0.5~1.5~5.0	80~150~270	35~100~200	0.2~0.5~1.0	60~130~250	150~350~600
中国东部岩石^[23]	平均值	3	0.081	37	13.8	0.009 7	18.5	58
中国东部岩石^[23]	含量范围	0.3~19	0.02~0.32	1.0~2 526	0.8~59	0.003~0.062	2.9~63	10~139
UCC^[24]	平均值	4.8	0.09	92	28	0.05	17	67
东台滩涂^[27]	平均值	7.07	0.09	61.15	—	—	15.45	—
东台滩涂^[27]	含量范围	5.21~9.35	0.08~0.11	48.05~73.80	—	—	10.21~36.38	—
渤海湾潮间带^[28]	平均值	—	0.12	68.6	24	—	25.6	73
渤海湾潮间带^[28]	含量范围	—	0.05~0.19	36.7~110	7.9~46.7	—	18.8~39.1	34.0~123
黑水河口^[29]	平均值	—	0.34	48	24	0.27	42	89
泰晤士河口^[30]	平均值	—	1.3	59	61	0.6	179	219
莱茵河口^[31]	平均值	—	45	1 240	600	23	800	2 900
印度东南海岸^[32]	平均值	—	11.13	4.23	40.19	—	26.16	198.6
印度东南海岸^[32]	含量范围	—	4.5~17.34	BDL~16.98	13.41~95.24	—	16.30~53.35	72~300
1)“—”表示该重金属文献中未报道, BDL表示该重金属文献中未检出

表 4 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属元素含量特征¹⁾/mg·kg^-1 Table 4 Concentration distribution of heavy metals in the Eastern China intertidal zone/mg·kg^-1

图 2 华东沿海滩涂沉积物中重金属元素含量分布箱图 Fig. 2 Boxplots of heavy metals concentrations in the Eastern China intertidal zone

图 3 华东沿海滩涂沉积物中重金属元素含量分布 Fig. 3 Histogram of concentrations of heavy metals in the Eastern China intertidal zone

由表 4可知, 华东沿海滩涂区表层沉积物中元素As的含量范围为1.10~27.2 mg·kg^-1, 平均含量8.11 mg·kg^-1; 各省(市)沿海滩涂区表层沉积物中元素As的含量表现为浙江省＞福建省＞上海市＞江苏省, 尤以浙江省沿海滩涂表层沉积物中As的含量最高, 平均值为11.96 mg·kg^-1, 江苏省沿海滩涂区表层沉积物中元素As的含量最低, 平均为6.88 mg·kg^-1. 表 4显示华东沿海及3省1市的沿海滩涂区表层沉积物中As元素平均含量均低于海洋沉积物质量Ⅰ级标准限量值^[22]; 虽然华东沿海沿海滩涂沉积物中的As含量总体偏低, 但上海市和江苏省沿海滩涂中均存在少量样点As含量超标的现象(图 2).

由As在各省(市)沿海滩涂中的含量分布直方图可见(图 3), 江苏省和上海市沿海滩涂表层沉积物中的As含量呈右偏的单峰分布, 其峰值(6~8mg·kg^-1)与各自的均值相当, 高于中国东部岩石As平均含量^[23]和大陆上地壳(UCC)As平均含量^[24], 大致代表由区域岩石风化和迁移沉积的本底含量特征, 而右偏(高值部分)部分则可能代表了污染叠加^[24], 尤其是上海市沿海滩涂表层沉积物中存在的孤立的特高含量点(21.5 mg·kg^-1)位于在浦东机场沿海东南河口滩涂区, 已超过海洋沉积物质量As元素Ⅰ级标准限量值^[22].浙江省沿海滩涂表层沉积物中As含量呈双峰分布, 第一个峰值大致与江苏省和上海市沿海滩涂表层沉积物中As平均值相当, 应该代表区域岩石风化和迁移沉积的本底含量特征; 第2个峰值(14~15 mg·kg^-1)代表了一组高值样品, 尽管还处于国标海洋沉积物质量As元素Ⅰ级标准限量值^[22]范围内, 但在乐清湾和三门湾等港湾地区的人为和自然叠加应引起高度重视^[25].福建省沿海滩涂表层沉积物中的As含量呈略左偏(向低值部分偏斜)的单峰分布, 其峰值约为11 mg·kg^-1, 这是由于背景值较高造成^[26].

华东沿海滩涂区表层沉积物中元素Cd的含量范围为0.02~1.43 mg·kg^-1, 平均含量0.09 mg·kg^-1, 其中江苏省和福建省沿海滩涂表层沉积物中的Cd含量平均值略低于区域平均值, 分别为0.07 mg·kg^-1和0.08 mg·kg^-1, 与苏北东台滩涂元素Cd平均含量^[27]、中国东部岩石元素Cd平均含量^[23]、大陆上地壳(UCC)元素Cd平均含量^[24]相接近, 应主要是区域岩石风化作用的结果; 但浙江省和上海市沿海滩涂中的Cd含量相对较高, 平均值分别为0.14 mg·kg^-1和0.19 mg·kg^-1, 尤其是上海市, 其沿海滩涂中Cd的最高含量达到1.43 mg·kg^-1, 已接近海洋沉积物质量Cd元素Ⅱ级标准限量值^[22].由Cd在各省(市)沿海滩涂中的含量分布直方图(图 3)可见, 各省市沿海滩涂中Cd含量均呈右偏的单峰分布, 也说明存在局部的一定程度的污染叠加^[25].华东各省(市)沿海滩涂中Cd含量总体不高, 其平均含量远低于渤海湾^[28]、英国黑水河^[29]、泰晤士河口^[30]、莱茵河口^[31]和印度东南海岸^[32]沉积物Cd含量, 可见华东地区沿海滩涂中Cd总体含量较低, 只有个别点存在污染.

华东沿海滩涂区表层沉积物中元素Cr的含量范围为4.2~230.0 mg·kg^-1, 平均含量70.03 mg·kg^-1, 其中以福建省沿海滩涂中的Cr含量平均值最低, 为58.13 mg·kg^-1, 略低于苏北东台滩涂^[27]和渤海湾^[28] Cr含量平均值, 浙江省沿海滩涂中的Cr含量平均值最高, 为92.47 mg·kg^-1, 福建、上海、江苏滩涂中Cr含量平均值低于海洋沉积物质量Cr元素Ⅰ级标准限量值^[22]和大陆上地壳(UCC)平均含量^[24], 但均高于中国东部岩石平均含量^[22].由各省(市)沿海滩涂中Cr含量分布直方图(图 3)可见, 江苏省和上海市沿海滩涂中Cr含量均呈右偏的单峰分布, 其右偏程度不大, 表现为一些孤立高值点的叠加; 而浙江省和福建省沿海滩涂中Cr含量呈左偏的单峰分布, 这可能是由于浙江和福建沿海地区花岗岩发育有关.华东各省(市)沿海滩涂中Cr含量高于英国黑水河^[29]、泰晤士河口^[30]和印度东南海岸^[32], 低于莱茵河口^[31]沉积物Cr含量.

华东沿海滩涂区表层沉积物中元素Cu的含量范围为2.8~370.0 mg·kg^-1, 平均含量18.9 mg·kg^-1, 但各省(市)沿海滩涂中Cu含量的差异较大(见图 2), 以江苏省沿海滩涂中的Cu含量平均值最低, 为13.27 mg·kg^-1, 大致与中国东部岩石平均含量^[23]相当; 浙江省沿海滩涂中的Cu含量平均值最高, 为34.74 mg·kg^-1, 高于渤海湾^[28]、英国黑水河口^[29]和大陆上地壳(UCC)^[24]Cu平均含量, 接近国家海洋沉积物环境质量Cu元素Ⅰ级标准限量值^[22], 但低于泰晤士河口^[30]、莱茵河口^[31]和印度东南海岸^[32]Cu平均值含量.由各省(市)沿海滩涂中Cu含量分布直方图(图 3)可见, 江苏省沿海滩涂中Cu含量呈右偏的单峰分布, 其右偏程度不大, 表现为孤立高值点的叠加, 峰值大致相当于中国东部岩石Cu平均含量^[23], 表现为区域岩石风化作用和个别高值污染的叠加; 浙江省和上海市沿海滩涂中Cu含量呈双峰分布, 其中浙江省的Cu含量第1个峰值与中国东部岩石Cu平均含量^[22]相当, 而第2个峰值为40 mg·kg^-1, 已超过国家海洋沉积物质量Cu元素Ⅰ级标准限量值^[21], 高值样品已远超海洋沉积物质量Cu元素Ⅲ级标准限量值^[22]; 上海的第1个峰和第2个峰值含量均大于浙江省的相应峰值含量, 但其第2个峰值的样品规模(样品数)要小得多.福建省沿海滩涂中Cu含量呈不对称的单峰分布, 峰值含量较高, 显示高的区域背景值^[26], 并局部有个别高值点的叠加.

华东沿海滩涂区表层沉积物中元素Pb的含量范围为0.50~85.8 mg·kg^-1, 平均含量23.05 mg·kg^-1, 其中以江苏省沿海滩涂中的Pb含量平均值最低, 为16.81 mg·kg^-1, 与苏北东台滩涂^[27]和中国东部岩石Pb平均含量^[23]大致相当; 福建沿海滩涂中的Pb含量平均值最高, 为38.56 mg·kg^-1, 高于渤海湾沉积物Pb含量^[28], 与英国黑水河口沉积物Pb含量^[29]相当, 但远低于泰晤士河口^[30]和莱茵河口^[31]沉积物Pb含量.各省(市)沿海滩涂中Pb含量分布直方图表明(图 3), 江苏省沿海滩涂中Pb含量呈略右偏的单峰分布, 其峰值大致相当于中国东部岩石平均含量^[23], 应主要反映了区域岩石风化、迁移沉积的结果, 污染叠加较弱; 上海市沿海滩涂中Pb含量除少量高值点外, 主要也呈略右偏的单峰分布, 但其峰值明显大于江苏省沿海滩涂, 可能反映较高的区域背景含量并伴随局部的污染叠加; 浙江省沿海滩涂中Pb含量呈双峰分布, 第1个峰值大致相当于中国东部岩石平均含量^[23], 是由岩石风化作用所导致, 而第2个峰值则代表了人为叠加后的分布.福建省沿海滩涂中Pb含量呈较好的对称分布, 反映了较高的背景含量之上的污染叠加, 从元素含量分布的箱式图也可看出(图 2), 福建省沿海滩涂中存在较多的Pb含量离群高值样品.华东沿海滩涂区Pb总体含量不高, 但也有少量样品的Pb含量已超过海洋沉积物质量Pb元素Ⅱ级标准限量值^[21], 这也表明华东沿海滩涂区确已存在一定程度的Pb污染.

华东沿海滩涂区表层沉积物中元素Zn的含量范围为9.30~431.0 mg·kg^-1, 平均含量69.61 mg·kg^-1, 其中以江苏省沿海滩涂中的Zn含量平均值最低, 为50.86 mg·kg^-1, 略低于中国东部岩石平均含量^[23]; 上海市、浙江省和福建省沿海滩涂中的Zn含量平均值较为接近, 平均值介于91.01~109.3 mg·kg^-1之间, 大于渤海湾^[28]、英国黑水河口^[29]、大陆上地壳(UCC)平均含量^[24], 但低于泰晤士河口^[30]和莱茵河口^[31]、印度东南海岸^[32].

各省(市)沿海滩涂中Zn含量分布直方图表明(图 3), 江苏省沿海滩涂中Zn含量呈略右偏的单峰分布, 其峰值偏小, 高值部分叠加也较弱; 上海市和浙江省沿海滩涂中Zn含量呈双峰分布, 尤以浙江省为典型, 第1个峰值大致相当于中国东部岩石平均含量^[23]和大陆上地壳(UCC)平均含量^[24], 是由岩石风化作用所导致, 而第2个峰值则代表了人为叠加后的分布; 福建省沿海滩涂中Zn含量则呈左偏的单峰分布, 峰值较大, 反映了较高的背景Zn含量.华东沿海滩涂区Zn的总体含量不高, 但也有少量样品的Zn含量已超过海洋沉积物质量Zn元素Ⅱ级标准限量值^[22], 这也表明华东沿海滩涂区确已存在一定程度的Zn污染.

2.2 滩涂沉积物重金属相关关系分析

利用SPSS Pearson相关分析对华东沿海各省表层滩涂沉积物重金属进行了相关分析, 结果显示(表 5).各省表层滩涂沉积物重金属之间呈现显著正相关(P＜0.01), 说明各省表层滩涂沉积物重金属具有一定相似来源.

表 5 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属相关性系数¹⁾ Table 5 Correlation coefficients for heavy metals in the Eastern China intertidal zone

地区		As	Cd	Cr	Cu	Hg	Pb	Zn
江苏	As	1.000	0.482^**	0.370^**	0.160^**	0.117^**	0.643^**	0.613^**
	Cd		1.000	0.131^**	0.345^**	0.393^**	0.591^**	0.740^**
	Cr			1.000	0.040	0.157^**	0.374^**	0.329^**
	Cu				1.000	0.192^**	0.726^**	0.362^**
	Hg					1.000	0.380^**	0.548^**
	Pb						1.000	0.775^**
	Zn							1.000
上海	As	1.000	0.702^**	0.762^**	0.889^**	0.741^**	0.823^**	0.868^**
	Cd		1.000	0.622^**	0.805^**	0.670^**	0.668^**	0.802^**
	Cr			1.000	0.788^**	0.657^**	0.674^**	0.779^**
	Cu				1.000	0.839^**	0.810^**	0.980^**
	Hg					1.000	0.741^**	0.864^**
	Pb						1.000	0.788^**
	Zn							1.000
浙江	As	1.000	0.569^**	0.806^**	0.810^**	0.552^**	0.837^**	0.850^**
	Cd		1.000	0.585^**	0.687^**	0.720^**	0.684^**	0.656^**
	Cr			1.000	0.848^**	0.563^**	0.809^**	0.896^**
	Cu				1.000	0.593^**	0.846^**	0.915^**
	Hg					1.000	0.679^**	0.643^**
	Pb						1.000	0.894^**
	Zn							1.000
福建	As	1.000	0.480^**	0.885^**	0.752^**	0.288^**	0.607^**	0.831^**
	Cd		1.000	0.392^**	0.585^**	0.567^**	0.734^**	0.662^**
	Cr			1.000	0.777^**	0.227^**	0.481^**	0.845^**
	Cu				1.000	0.312^**	0.633^**	0.811^**
	Hg					1.000	0.521^**	0.424^**
	Pb						1.000	0.783^**
	Zn							1.000
1)**表示0.01水平显著相关

表 5 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属相关性系数¹⁾ Table 5 Correlation coefficients for heavy metals in the Eastern China intertidal zone

通过主成分分析和方差极大正交旋转, 获得华东各省滩涂表层沉积物重金属元素在各主因子上载荷(表 6), 由各主因子的特征值百分比可知, 前2~4个主因子已占变量间相关性的总信息量的85%.得到变量的因子组合特征如下(以因子载荷绝对值大于0.5的入选, 由大到小排列).以绝对值由大到小排列.

表 6 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属因子载荷 Table 6 Factor loading of heavy metals in the Eastern China intertidal zone

元素	江苏				上海		浙江		福建
元素	F1	F2	F3	F4	F1	F2	F1	F2	F1	F2	F3
As	0.859	0.072	-0.138	0.328	0.766	0.532	0.876	0.289	0.901	0.260	0.122
Cd	0.782	0.207	0.358	-0.129	0.301	0.891	0.375	0.841	0.231	0.854	0.302
Cr	0.150	0.037	0.094	0.958	0.881	0.293	0.885	0.301	0.965	0.130	0.087
Cu	0.118	0.980	0.080	-0.033	0.674	0.703	0.850	0.407	0.768	0.467	0.056
Hg	0.145	0.100	0.949	0.087	0.561	0.682	0.319	0.876	0.114	0.313	0.941
Pb	0.596	0.690	0.195	0.283	0.693	0.542	0.802	0.487	0.385	0.809	0.237
Zn	0.755	0.261	0.464	0.178	0.653	0.719	0.882	0.404	0.782	0.526	0.186
特征值	2.333	1.565	1.316	1.163	3.129	2.932	3.938	2.214	3.159	2.061	1.092
特征值百分比/%	33.322	22.359	18.805	16.614	44.700	41.891	56.251	31.624	45.127	29.443	15.602

表 6 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属因子载荷 Table 6 Factor loading of heavy metals in the Eastern China intertidal zone

江苏沿海表层滩涂沉积物F1：As、Cd、Zn、Pb, F2：Cu、Pb, F3：Hg, F4：Cr.在江苏沿海表层滩涂沉积物中As-Cd-Zn-Pb均位于第1主因子, 相关性系数都大于0.48, 具密切共生关系; Hg、Cr与其他元素相关系数都小于0.4, 共生关系相对较弱.

上海沿海表层滩涂沉积物F1：Cr、As、Pb、Cu、Zn、Hg, F2：Cd、Zn、Cu、Hg、Pb、As.在上海沿海滩涂表层沉积物中重金属元素在F1、F2因子中都显示了较高因子载荷, 相关系数都大于0.60, 这说明该地区滩涂表层沉积物中重金属具有密切共生关系, 具有相似地球化学行为特征.

浙江沿海表层滩涂沉积物F1：Cr、Zn、As、Cu、Pb, F2：Cd、Hg.在浙江沿海滩涂表层沉积物中明显分为两个元素组合特征, 即Cr-Zn-As-Cu-Pb相关性系数都大于0.80, 具密切共生关系; Cd-Hg相关性系数为0.72, 具密切共生关系.

福建沿海表层滩涂沉积物F1：Cr、As、Zn、Cu, F2：Cd、Pb、Zn, F3：Hg.在福建沿海滩涂表层沉积物中存在3个元素组合, 即Cr-As-Zn-Cu相关性系数都大于0.75, 具密切共生关系; Cd-Pb-Zn关性系数都大于0.65, 具密切共生关系; Hg与其他元素相关系数较小, 共生关系相对较弱.

2.3 滩涂沉积物重金属来源初步判别

富集因子法被广泛应用于研究和鉴别重金属污染源, 区分自然和人为的贡献^{[33, 34]}, 但是其背景值选择尤为重要, 江苏海域为黄海, 而上海、浙江、福建海域为东海, 因此为了更加准确判别其重金属来源, 分别选择黄海和东海沉积物含量为其参比元素背景值^[35], 结合前人大量研究, 本次选择Al(Al₂O₃)作为参比元素^{[36, 37]}.

式中, C_n为样品某重金属元素含量, 单位mg·kg^-1, C_Al为样品Al(Al₂O₃)含量, 单位%; B_n为参比重金属元素含量, 单位mg·kg^-1, B_Al为参比Al(Al₂O₃)含量, 单位%.

理论上, EF＞1即可认为沉积物中重金属受到人为污染的影响, 但是考虑参比元素校正误差及不确定性^[38], 结合前人研究认为EF＞1.1可以表示沉积物中重金属受到人为活动影响^{[38, 39]}.

依据表层滩涂沉积物重金属EF＞1.1情况(表 7), 江苏沿海表层滩涂沉积物中重金属受人为影响大小顺序为Cr＞Hg＞Cd＞As＞Cu＞Zn＞Pb.上海沿海表层滩涂沉积物中重金属受人为影响大小顺序为Cd＞Hg＞Cu＞Zn＞Pb＞Cr＞As.浙江沿海表层滩涂沉积物中重金属受人为影响大小顺序为Cd＞Hg＞Cu＞Zn＞As＞Cr＞Pb.福建沿海表层滩涂沉积物中重金属受人为影响大小顺序为Hg＞Pb＞Cu＞Cd＞Zn＞As＞Cr.

表 7 华东沿海滩涂区表层沉积物中重金属富集系数 Table 7 Concentration coefficient of heavy metals in the Eastern China intertidal zone

上海、浙江表层滩涂沉积物重金属人为影响较大, 90%以上站点都显示Cd、Hg受到人为活动影响, 80%以上站点Cu受到人为活动影响.福建沿海滩涂表层沉积物中80%以上站点Hg受到人为活动影响, 45%上站点Pb、Cu受到人为活动影响.江苏沿海表层沉积物中36.70%以上站点Cr受到人为活动影响, 其他重金属元素受人为活动影响较轻.

从上述分析可知, 上海、浙江沿海滩涂表层沉积物重金属除了自然成因, 受人为活动影响较大, 江苏沿海表层滩涂沉积物受人为活动相对较轻.其中Hg在上海、浙江、福建滩涂受人为活动影响尤为严重, Cd、Cu在上海、浙江滩涂受人为活动影响尤为严重.

2.4 滩涂沉积物重金属污染评价

通过主成分分析求取了华东沿海滩涂重金属PCA结果见表 8, 第一个因子主要元素为As、Cd、Cu、Hg、Pb、Zn, 第二因子主要元素为Cr.根据MPSI公式求取了华东沿海滩涂区表层土壤MPSI指数.

表 8 通过PCA计算的华东沿海滩涂表层沉积物中重金属的分重结果¹⁾ Table 8 Calculated weighting for selected variables for the PCA found in the Eastern China intertidal zone surface sediments

从MPSI分析结果来看, 华东沿海滩涂区总体污染较轻(表 9); MPSI指数在0~20的极清洁样品占总样品的16.05%; MPSI指数在21~40清洁样品占总样品的63.85%; MPSI指数在41~60实物一般样品占总样品的20.04%, 而其中占总样品17.47%的MPSI指数在41~50; MPSI指数大于61的污染样品只有1件.

表 9 华东沿海滩涂表层沉积物的重金属污染指数 Table 9 Metal contamination index for sediments in the Eastern China intertidal zone

江苏省1 199个件滩涂表层沉积物样品有1 196件MPSI指数在0~40之间为极清洁级、清洁级, 只有3件MPSI指数在41~50之间; 上海市102件滩涂表层沉积物有74件(占样品72.55%)MPSI指数在21~40之间为清洁级, 27件(占样品26.47%)为一般级, MPSI指数在41~60之间, MPSI指数大于61污染样品只有1件; 浙江省252件滩涂表层沉积物有75件(占样品29.76%)MPSI指数在21~40之间为清洁级, MPSI指数在41~60之间一般级样品为177件(占样品70.24%); 福建省353件滩涂表层沉积物有41件(占样品11.61%)为极清洁级, 137件(占样品38.81%)为清洁级, 175件(占样品49.58%)样品为一般级, 其中MPSI指数在41~50之间样品数为155件.

从MPSI指数分布范围来看, 江苏省滩涂沉积物污染程度最低, 99.75%样品的MPSI指数都小于40, 浙江省滩涂沉积物污染程度最高, 只有29.76%样品从MPSI指数小于40.

从MSG-Q分析结果来看, 华东沿海滩涂区沉积物总体污染物生态风险较低(表 10), 无污染物生态风险MSG-Q≤0.1样品有22件(占样品1.15%), 中度污染物生态风险0.1＜MSG-Q＜1样品1 884件(占样品98.85%), 而其中在中-低度污染物生态风险0.1＜MSG-Q＜0.5样品有1 881件(占样品98.69%), 未出现MSG-Q≥1的重度污染物生态风险样品.

表 10 华东沿海滩涂表层沉积物的生态风险评价指数 Table 10 Mena Sediment Quality Guideline for sediments in the East China intertidal zone

江苏省1199件滩涂表层沉积物中有1 182件样品(占样品98.58%)的MSG-Q在0.1~0.25之间, 17件样品(占样品1.42%)的MSG-Q在0.25~0.50之间, 只有2件样品的MSG-Q在0.5~1.0之间.

上海市102件滩涂表层沉积物有62件样品(占样品61.39%)的MSG-Q在0.1~0.25之间, 39件样品(占样品38.61%)的MSG-Q在0.25~0.50之间, 只有1个样品的MSG-Q在0.5~1.0之间.

浙江省252件滩涂表层沉积物有65件样品(占样品25.79%)的MSG-Q在0.1~0.25之间, 187件样品(占样品74.21%)的MSG-Q在0.25~0.50之间.

福建省332件滩涂表层沉积物有22样品(占样品6.23%)的MSG-Q≤0.1, 158件样品(占样品45.04%)的MSG-Q在0.1~0.25之间, 172件样品(占样品48.73%)的MSG-Q在0.25~0.50之间.

从MSG-Q分析结果来看, 江苏省和福建省滩涂生态风险较低, 上海市和浙江省滩涂生态风险相对较高.

3 结论

(1) 华东沿海滩涂表层沉积物As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn等7种重金属总体含量不高, 但局部存在人为污染高值点; 江苏省重金属总体含量较低, 上海和浙江重金属含量相对较高.

(2) 华东沿海各省滩涂表层沉积物As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn等7重金属元素金属具有一定相似来源, 但其重金属组合特征各异.

(3) 上海、浙江沿海滩涂表层沉积物重金属除了自然成因, 受人为活动影响较大, 江苏沿海表层滩涂沉积物受人为活动相对较轻.其中Hg在上海、浙江、福建滩涂受人为活动影响尤为严重, Cd、Cu在上海、浙江滩涂受人为活动影响尤为严重.

(4) 从MPSI和MSG-Q分析结果来看, 华东沿海滩涂区表层沉积物重金属总体污染较轻, 生态风险较低, 江苏省滩涂表层沉积物环境质量最好, 上海市和浙江滩涂表层沉积物质量较差; 江苏省和福建省滩涂表层沉积物生态风险较低, 上海市和浙江省滩涂生态风险相对较高.

致谢: 华东沿海各省地质调查院在采样和实验方面提供帮助, 在此一并致谢！

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