2017, Vol. 38
2. 清华大学环境学院, 北京 100084;
3. 复旦大学环境科学与工程系, 上海 200433
, CHEN Zhi-ming1 , LI Hong-jiao1 , JIANG Jing-kun2 , ZHANG Qiang2 , HUANG Jiong-li1 , MAO Jing-ying1 , LIANG Gui-yun1 , YANG Jun-chao1 , ZHANG Da-biao1 , MO Zhao-yu1,3
2. School of Environment, Tsinghua University, Beijing 100084, China;
3. Department of Environmental Science and Engineering, Fudan University, Shanghai 200433, China
大气颗粒物是造成大气能见度降低[1, 2]、环境空气质量下降的主要原因, 严重时甚至形成灰霾[3, 4].大气颗粒物对环境空气的影响不仅与质量浓度和数浓度有关, 还受其粒径和化学组分等的影响.粒径谱是颗粒物重要特征之一, 它不但决定颗粒物动力学行为, 而且颗粒物几乎所有的物化特性都与其有关[5].吴兑等[6]的研究表明, 灰霾的形成主要与细粒子污染有关.细粒子更易富集污染元素[7], 尤其是超细粒子(粒径小于100 nm)在人体肺部可渗透得更深、危害更大[3].细粒子的来源和化学过程不同, 其形态、大小、化学组成也会不同, 研究其粒径、化学成分和变化特征, 有助于了解气溶胶的来源, 对于研究城市大气污染治理及其健康、气候效应等方面具有重要意义.
国内已有很多学者开展颗粒物粒子数浓度粒径分布及单颗粒化学成分的相关研究, 且主要地区集中在京津冀、长三角及珠江三角等经济发达的地区.大气颗粒物粒径谱方面研究主要集中在大气颗粒物数浓度、粒径谱分布特征及来源研究, 如段菁春等[8]研究了北京冬季大气颗粒物数浓度的粒径分布特征及来源; 翟晴飞等[9]对石家庄春季大气气溶胶数浓度和谱进行了观测; 崔虎雄等[10]对上海市浦东城区冬季颗粒物数浓度及其谱分布研究; 谢小芳等[11, 12]研究了杭州市大气超细颗粒物数浓度谱的分布特征[13]; 黄祖照等[14]研究了广州城区大气细颗粒物谱分布特征.单颗粒化学组分也有不少研究, 如何俊杰等[15]对鹤山灰霾期间大气单颗粒气溶胶特征进行了初步研究; 李梅等[16]运用单颗粒气溶胶质谱仪技术初步研究广州大气矿尘污染; 牟莹莹等[17]利用SPAMS研究上海秋季气溶胶污染过程中颗粒物的老化与混合状态等.但同时结合粒径谱仪和单颗粒气溶胶质谱仪开展大气颗粒物的理化特性及来源研究非常缺乏.
目前关于南宁市细粒子尤其是粒径小于100 nm的粒子数浓度及其粒径谱分布的研究较少.本研究主要采用自主研发的颗粒物粒径谱仪对南宁市2016年12月一次污染过程20 nm~10 μm的大气颗粒物数浓度和粒径谱特征进行分析, 同时结合单颗粒气溶胶质谱仪等仪器分析, 了解南宁市大气颗粒物谱分布特征、化学组分变化规律及其污染来源, 以期为进一步研究南宁市大气颗粒物理化特性和来源解析提供数据支撑.
1 材料与方法 1.1 观测地点和时间观测点位设置于广西南宁市广西环境科学研究院(教育路5号)大气科学观测站楼顶, 距地面约30 m.该观测点位周围主要为办公楼、居民楼、学校和街道, 无明显工业源. 2016年12月5~11日南宁市出现持续的轻度/中度污染, 利用多种手段对此次污染过程进行一次深入分析.
1.2 观测仪器观测所使用的仪器包括颗粒物粒径谱仪(美国TSI公司)、0515单颗粒气溶胶质谱仪(广州禾信仪器有限公司)、β射线法PM10颗粒物监测仪、β射线法PM2.5颗粒物监测仪、β射线法PM1颗粒物监测仪(美国赛默飞世尔)、AE31黑碳仪、环境空气自动站等.
本研究使用的颗粒物粒径谱仪为自主研发仪器, 结合电迁移率与空气动力学测量原理实现20 nm~10 μm粒径分布测量.仪器硬件系统由亚微米扫描电迁移率粒径分析仪3772(regular scanning mobility particle sizer, RSMPS)和空气动力学粒径分析仪3321(aerodynamic particle sizer, APS)组成, 粒径测量范围分别是20~700 nm、550 nm~100 μm, 实现亚微米和微米两个粒径段粒径分布谱测量. RSMPS由Long-DMA(differential mobility analyzer)、CPC(condensation particle counter)和自制控制箱组成, 控制箱为RSMPS提供DMA所需的扫描电压和稳定的闭路循环鞘气流量.软件系统基于LabVIEW(laboratory virtual instrument engineering workbench)软件编译了仪器自动控制程序, 软件实现了粒径谱仪的自动运行, 检测各仪器参数, 并对数据进行采集、存储、初步反演和显示.粒径谱仪系统设计与搭建原理参见刘洁琼[18]关于3 nm~10 μm气溶胶粒径分布测量仪的开发与测评.
广州禾信仪器公司生产的单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪由进样系统、测径系统、激光电离系统和飞行时间质量分析器组成.首先气溶胶颗粒通过空气动力学透镜加速聚焦进入真空系统, 在测径区域, 由两束测径激光测量其空气动力学直径并触发电离激光对测径的颗粒精确电离, 较高能量的脉冲激光能确保颗粒物完全电离, 避免了由于颗粒物质的形状差异、表层内部成分差异所带来的影响, 电离产生的正离子和负离子通过飞行时间质量分析器检测其化学成分.通过自适应共振神经网络算法(adaptive resonance theory-2a, ART-2a)进行颗粒物分类[19, 20], ART-2a是一种高效且智能的分类方法, 模仿人脑自动学习分析行为, 将颗粒质谱信号相似度高的归为一类, 实现了单颗粒气溶胶化学成分和颗粒物直径的同步检测.
2 结果与讨论 2.1 PM1、PM2.5与PM10观测结果污染期间大气超标污染物以颗粒物(包含PM2.5和PM10)为主, 其他气态污染物未出现超标现象.大气PM1、PM2.5和PM10的质量浓度平均值分别为36、74和10 μg·m-3, 最高浓度高达88、136和223 μg·m-3. PM1占PM2.5质量浓度的48.6%, PM2.5占PM10质量浓度的67.3%, 以细颗粒物污染为主.由图 1可见, 南宁市12月5~11日期间PM10、PM2.5与PM1质量浓度变化趋势一致, 有明显的相关性; 颗粒物质量浓度的变化呈现一定的周期性的变化, 每日夜间至次日上午颗粒物浓度较高, 下午颗粒物浓度有下降趋势.
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图 1 12月5~11日AQI指数及颗粒物浓度变化趋势 Fig. 1 Time series of the air quality index and air pollutants between December 5th and 11th |
图 2给出了污染期间平均颗粒物数浓度的粒径分布.从中可以看出, 污染期间20 nm~10 μm颗粒物的数浓度粒径主要集中在23~395 nm之间, 800 nm以后就很少检测到.主峰值出现在100 nm左右.因此, 颗粒物数浓度污染以超细颗粒物为主.
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图 2 12月5~11日颗粒物数浓度粒径分布 Fig. 2 Size distribution of particle number concentration between December 5th and 11th |
新粒子生成是一次污染物氧化生成的过饱和蒸气在大气中冷凝为分子簇, 继而通过冷凝碰并形成颗粒物的过程[21, 22].它不仅是气态污染物向颗粒态转化的重要途径, 也是大气二次转化的一个重要形式.根据粒径谱仪每日观测结果显示(如图 3), 捕捉到3次新粒子生成现象, 即12月6日14:00左右开始至18:00, 颗粒物粒径由30~40 nm左右长大到40~110 nm左右; 12月7日13:00左右开始至18:00左右, 颗粒物粒径由30 nm左右长大到40~110 nm左右, 并一直维持较高数浓度; 12月8日16:00左右开始至18:00左右, 颗粒物粒径由30 nm左右长大到40~110 nm左右.其中, 12月7日新粒子生成与增长现象尤为明显, 此时也发生较严重的污染事件.随着小粒径颗粒物碰并形成大粒径颗粒物, 小粒径颗粒物数浓度降低, 大粒径颗粒物数浓度升高.对应图 1可以看出, 新粒子长大后, 颗粒物质量浓度也开始升高.
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图 3 12月6~9日粒径谱仪在线观测结果 Fig. 3 Particle size from online spectrometer observations between December 6th and 9th |
具体深入分析来佐证新粒子生成时段, 对比不同时段颗粒物数浓度粒径分布(如图 4), 可以看出, 下午14:00、16:00和18:00时颗粒物数浓度较高值主要集中分布在23~47 nm左右, 此时主要是新的细粒子生成, 粒径相对较小; 晚上20:00~次日06:00, 颗粒物数浓度较高值主要集中分布在50~180 nm左右, 此时细粒子碰并长大, 粒径逐渐变粗.这与南京市[23]夏季几次新粒子形成时间不同, 南京市新粒子形成主要是发生在00:00~06:00左右, 颗粒物由10~25 nm左右集中分布变为30~210 nm左右.
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图 4 12月5~11日颗粒物数浓度不同时段粒径分布 Fig. 4 Particle number concentration of the particle size distribution during the different periods betweeen December 5th and 11th |
监测期间分析黑碳(BC)数据发现, PM2.5与BC呈现明显的正相关性, 相关系数R为0.49.从图 5可知, 在颗粒物质量浓度升高的过程中, 均呈现BC/PM2.5上升, PM2.5/PM10下降的趋势.对应上述3次新粒子生成过程, BC/PM2.5也同样上升, 说明在污染过程一次排放源增加, 也可能受不同源的影响.
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图 5 12月5~11日BC/PM2.5及PM2.5/PM10质量浓度变化趋势 Fig. 5 Mass concentration trends for BC/PM2.5and PM2.5/PM10between December 5th and 11th |
与此同时, 分析气态污染物(NO2、SO2、CO、O3)数据发现(见图 6), 新粒子生成过程中颗粒物数浓度与CO和NO2呈现正相关性, 相关系数为0.65和0.54;与O3呈现负相关; 与SO2相关性不大.温作赢等[24, 25]的研究表明, NO2和SO2对气溶胶成核有贡献.因此, 表明南宁市这3次新粒子生成与机动车尾气一次排放有关.
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图 6 新粒子生成期间颗粒物数浓度与气态污染的相关性 Fig. 6 Correlation between the particle number concentration and gaseous pollution during new particle formation episodes |
除用粒径谱仪了解此次污染过程颗粒物粒径变化特征外, 还采用单颗粒气溶胶质谱仪对南宁市12月5~11日大气PM2.5中的离子成分作了分析(见图 7), 细颗粒物成分以NO2-、NO3-、SO42-、NH4+为主, 占比分别为22.3%、21.8%、19.5%和12.8%;还含有较高的Na+、Cl-和Fe2+等离子.较高的硝酸根、亚硝酸根、硫酸根等离子又表明污染期间有大量的二次反应颗粒物生成, 说明此次污染是一次排放和二次反应累加形成的结果.同时扬尘源有一定的污染贡献, 对粗颗粒影响较大.
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图 7 12月5~11日颗粒物离子成分占比 Fig. 7 Particulate matter ion composition proportions between December 5th and 11th |
将污染期间大气PM2.5的化学成分进行聚类分析, 共得到9类化学成分, 其数浓度占比由大到小依次为元素碳、富钾颗粒、元素碳有机碳、矿物质、左旋葡聚糖、有机碳、其他、重金属、高分子有机物(见图 8).其中, 元素碳数浓度占比就达30%, 其主要来源于燃煤、机动车尾气以及生物质燃烧排放等; 同时有较高的富钾颗粒、左旋葡聚糖和矿物质, 说明污染期间燃煤、生物质燃烧、扬尘源等的污染影响较大.
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图 8 12月5~11日颗粒物成分数浓度占比 Fig. 8 Number concentration of particulate matter components on December 5-11 |
根据大气PM2.5化学成分随时间变化的情况来看(图 9), 各化学成分随时间变化趋势与PM2.5质量浓度变化趋势相似, 在PM2.5超标时段, 各化学成分的数浓度都有增加. 3次新粒子生成过程中(12月6日), 左旋葡聚糖、富钾颗粒、元素碳等均有上升, 说明此时有生物质燃烧等现象发生; 12月7日, 新粒子长大过程对应有机碳、元素碳、元素碳有机碳、左旋葡聚糖、富钾颗粒和矿物质均有明显上升, 说明此时有机动车尾气、燃煤燃烧、生物质燃烧和扬尘源等污染源大量排放; 12月8日与12月7日类似, 说明污染都是多方共同造成的结果.
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图 9 12月5~11日颗粒物成分数浓度随时间变化趋势 Fig. 9 Particulate matter components and number concentration trends over time between December 5th and 11th |
在线源解析结果表明, 此次南宁市污染过程细颗粒物来源主要为生物质燃烧源、扬尘源和燃煤源, 三者数浓度占比分别为27.0%、18.1%和16.0%, 见图 10.
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图 10 5~11日大气PM2.5颗粒物污染来源数浓度占比 Fig. 10 Number concentration of PM2.5 pollution sources between December 5th and 11th |
结合激光雷达观测结果, 由图 11可见, 污染期间天气静稳, 没有明显的天气活动现象, 空中较少云分布.从雷达图像上看同一时刻355的消光(表征细颗粒物)＞532(表征较粗颗粒物)消光, 由此可以说明此次污染主要以细颗粒为主, 与粒径谱仪分析颗粒物粒径分布结果一致.
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图 11 12月5~11日激光雷达图 Fig. 11 Laser radar map between December 5th and 11th |
颗粒物浓度较高时激光雷达的消光也偏高, 相反颗粒物浓度较低时激光雷达的消光也偏低.由图 11可以看出, 12月5日和8日高空1.2~1.8 km左右高空有一污染气团, 可以判断此时有外来传输的污染物, 同时近地面消光也同样很高, 可以判断有本地源排放; 而在12月7日白天和12月8日午后, 近地面消光较高, 同时有抬升过程, 可以判断此时受本地污染源排放影响, 与粒径谱仪分析结果一致.
2.5 传输影响分析12月8日11:00和12月9日10:00站点上空的气团来自于四川、贵州、广西、南宁, 见图 12, 由此可以判断, 激光雷达监测到该时段的高空污染物可能来自于这个方向, 12月6~9日该地区大气环境质量呈现轻度/中度/重度污染. 12月5日08:00站点上空的气团来自于缅甸、云南、越南、广西, 并辅以12月6~7日南宁市周围火点分布(见图 13), 可知广西的西北/西部的火点分布较多, 尤其在越南北部, 火点集中分布.由此可以判断生物质传输也是主要的外来源, 对南宁市空气质量有影响.说明空气污染除了本地排放, 还有远程输送的叠加影响.
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图 12 后向轨迹图 Fig. 12 Backward trajectory figure |
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图 13 南宁市周围12月6~7日火点分布 Fig. 13 Figure Distribution around a fire in Nanning between December 6th and 7th |
(1) 污染期间大气超标污染物以超细颗粒物为主, 大气PM1占PM2.5质量浓度的48.6%, PM2.5占PM10质量浓度的67.3%, 颗粒物的数浓度粒径主要集中在23~395 nm之间, 主峰值出现在100 nm左右.
(2) 污染期间有3次新粒子生成现象, 下午14:00~18:00新粒子开始生成, 碰并长大到晚上20:00~次日06:00, 颗粒物粒径由30 nm长大到40~110 nm左右, 并一直维持较高数浓度. BC/PM2.5以及颗粒物数浓度与CO、NO2的正相关性表明, 三次新粒子生成过程受机动车尾气一次排放的污染影响.
(3) 对细颗粒物化学成分在线实时溯源分析发现, 细颗粒物成分以NO2-、NO3-、SO42-、NH4+为主, 还含有较高的Na+、Cl-和Fe2+等离子, 表明污染期间有大量的二次反应颗粒物生成.成分数浓度占比较大的是元素碳、富钾颗粒、元素碳有机碳、矿物质和左旋葡聚糖, 判定颗粒物来源主要为生物质燃烧源, 数浓度占比为27.0%, 其次是扬尘源和燃煤源, 数浓度占比分别为18.1%和16%.
(4) 结合激光雷达和卫星遥感分析表明此次污染以本地排放叠加外来传输影响, 污染气团主要来自于四川、贵阳、越南北部等地, 途经区域当日火点较多, 且四川、贵州等地的大气整体为污染, 认为远距离传输对此次南宁的污染过程的主要污染源(生物质燃烧源)有贡献.
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