基于移动监测和土地利用回归模型的上海市近地面黑碳浓度空间模拟

引用本文

彭霞, 佘倩楠, 龙凌波, 刘敏, 徐茜, 魏宁, 周陶冶. 基于移动监测和土地利用回归模型的上海市近地面黑碳浓度空间模拟[J]. 环境科学, 2017, 38(11): 4454-4462. 复制到剪切板

PENG Xia, SHE Qian-nan, LONG Ling-bo, LIU Min, XU Qian, WEI Ning, ZHOU Tao-ye. Spatial Simulation of Black Carbon Concentrations Based on a Land Use Regression Model and Mobile Monitoring over Shanghai, China[J]. Environmental Science, 2017, 38(11): 4454-4462. 复制到剪切板

基于移动监测和土地利用回归模型的上海市近地面黑碳浓度空间模拟

彭霞^1,3 , 佘倩楠^2,3 , 龙凌波^2,3 , 刘敏^2,3 , 徐茜² , 魏宁^2,3 , 周陶冶⁴

1. 华东师范大学地理科学学院, 上海 200241;
2. 华东师范大学生态与环境科学学院, 上海 200241;
3. 华东师范大学上海市城市化生态过程与生态恢复重点实验室, 上海 200241;
4. 上海市浦东新区环境监测站, 上海 200135

收稿日期: 2017-05-03; 修订日期: 2017-06-09

基金项目: 上海市自然科学基金项目（17ZR1408700）；上海市2017年度"科技创新行动计划"长三角科技联合攻关领域项目（17295810603）；国家自然科学基金项目（41471076）

作者简介: 彭霞(1993~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为空间分析与模拟, E-mail:claire_px@126.com

通信作者: 刘敏, E-mail:mliu@re.ecnu.edu.cn

摘要: 黑碳（BC）是大气污染物的重要组成部分，对空气质量与人类生活健康产生重要的影响.本研究采用移动样带手段开展上海市近地面BC浓度监测，分析其基本统计特征和空间分异性.在此基础上，利用土地利用回归模型（LUR），探讨人口密度、经济产值和交通道路网密度等因素对上海市近地面BC浓度空间分异的影响.结果表明上海市近地面BC平均浓度为（9.86±8.68）μg·m^-3，空间差异明显，郊区[（10.47±2.04）μg·m^-3]比市中心地区[（7.93±2.79）μg·m^-3]高32.03%（2.54μg·m^-3）.气象要素（风速和相对湿度）和交通道路变量（路网长度、省道距离、高速距离等）显著影响上海市近地面BC浓度（r为0.5~0.7，P < 0.01）.基于气象和交通道路变量的LUR模型能较好模拟上海近地面BC浓度（调整后R²为0.62~0.75，交叉验证R²为0.54~0.69，RMSE为0.15~0.20μg·m^-3），其中100 m和5 km缓冲距离的LUR模型相对较优，在一定程度上表明上海市近地面BC浓度主要受气象要素和交通源的影响.本研究有利于加深对上海市BC浓度空间分布格局及其影响因素的客观认识，可为模拟和预测BC对人类活动和自然环境的响应机制提供科学依据和理论支撑.

关键词: 黑碳浓度土地利用回归模型空间分异移动样带监测上海市

Spatial Simulation of Black Carbon Concentrations Based on a Land Use Regression Model and Mobile Monitoring over Shanghai, China

PENG Xia^1,3 , SHE Qian-nan^2,3 , LONG Ling-bo^2,3 , LIU Min^2,3 , XU Qian² , WEI Ning^2,3 , ZHOU Tao-ye⁴

1. School of Geography Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China;
2. School of Ecological and Environmental Sciences, East China Normal University, Shanghai 200241, China;
3. Shanghai Key Laboratory for Urban Ecological Processes and Eco-Restoration, East China Normal University, Shanghai 200241, China;
4. Pudong New Area Environmental Monitoring Station, Shanghai 200135, China

Abstract: Black carbon (BC) is an important component of atmospheric pollution and has significant impacts on air quality and human health. Choosing Shanghai city for a case study, this paper explores the statistical characteristics and spatial patterns of BC concentrations using a mobile monitoring method, which differs from traditional fixed-site observations. Land use regression (LUR) modeling was conducted to examine the determinants for on-road BC concentrations, e.g. population, economic development, traffic, etc. These results showed that the average on-road BC concentrations were (9.86±8.68) μg·m^-3, with a significant spatial variation. BC concentrations in suburban areas[(10.47±2.04) μg·m^-3] were 32.03% (2.54 μg·m^-3) higher than those in the city center[(7.93±2.79) μg·m^-3]. Besides, meteorological factors (e.g. wind speed and relative humidity) and traffic variables (e.g. the length of roads, distance to provincial roads, distance to highway) had significant effects on on-road BC concentrations (r:0.5-0.7, P < 0.01). Moreover, the LUR model, including meteorological and traffic variables performed well (adjusted R²:0.62-0.75, cross validation R²:0.54-0.69, RMSE:0.15-0.20 μg·m^-3), which demonstrates that on-road BC concentrations in Shanghai are mainly affected by these factors and traffic sources to some extent. Among them, the most accurate LUR model was developed with a 100 m buffer, followed by the LUR model with a 5 km buffer. This study is of great significance for the identification of spatial distribution patterns for on-road BC concentration and exploring their influencing factors in Shanghai, which can provide a scientific basis and theoretical support for simulating and predicting the response mechanisms of BC on human health and the natural environment.

Key words: black carbon concentration land use regression model spatial variation mobile monitoring Shanghai

近年来, 气溶胶污染由于其气候和环境效应已成为国内外广泛关注的话题^{[1, 2]}, 含碳物质是其主要组成成分, 大约占20%~50%^[3].含碳颗粒物主要包含有机碳(organic carbon, OC)和元素碳(elemental carbon, EC), 其中EC也被称为黑碳(black carbon, BC).大气中BC的粒径一般在0.01~1.0 μm之间, 主要是由富含碳物质(如化石燃料和生物质原料等)的不完全燃烧产生^[4].在城市地区黑碳主要来源于人为排放, 常用于评估人为大气污染的追踪指标^[5]. BC不仅对人体健康和环境质量具有重要的影响^{[6, 7]}, 还会影响气溶胶辐射强迫, 是大气中仅次于CO₂的增温成分^{[5, 8]}.

国内外有关于BC的研究涉及到不同空间尺度以及侧重于不同的研究主体, 其中空间尺度主要包括全球尺度^[9]、区域尺度^[10]、城市尺度^[11]等, 而研究主体则从最初基于观测数据的浓度变化特征分析和源解析^[12], 逐渐深入到BC光学特性、辐射强迫分析等^[13].另外也有学者改变传统固定点采样方式转为移动采样, 并分析城市BC主要排放源, 即交通源与BC之间的关系^[14], 同时基于多种模型评估BC暴露水平以及模拟BC的空间分布^[15].总体而言, 目前国内外研究主要基于少量固定样点观测BC浓度, 且主要侧重于BC样点的浓度时间变化, 受采样点数量的限制, 其空间代表性受限, 区域上的空间分析和空间模拟相对较少.

鉴于此, 本研究以高强度人类干扰和快速城市化的上海市作为研究区域, 采用AE-51便携式黑碳仪和GPS组成的车载移动平台, 对上海市BC进行样带监测, 分析上海市BC浓度空间变化特征.在此基础上利用气象、土地利用、人口、社会经济以及交通道路数据等探讨上海BC浓度空间分异的影响因素, 同时建立土地利用回归模型(land use regression model, LUR)模拟上海市BC的空间分布.本研究对于明确上海市BC空间分布格局并探讨其影响因素具有重要意义, 有利于加深对BC影响机制的客观认识, 以期为模拟和预测BC对人类活动和自然环境的响应机制提供科学依据和理论支撑.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

上海市(30°40′~31°53′N, 120°52′~122°12′E)位于长江三角洲的长江入海口, 东濒东海, 南临杭州湾, 毗邻江苏和浙江两省(图 1), 地势低平, 平均海拔约4 m, 总面积6 340.5 km².该地区属于亚热带季风气候, 四季分明, 夏季盛行东南风, 冬季盛行西北风, 全年平均温度为17.1℃, 年平均降水量为1 649.1 mm, 气候温和湿润^[16].全市共辖16个区, 交通发达, 城市用地高度密集, 2015年常住人口为2 415.27万人, 生产总值(GDP)达到25 123.45亿元^[16].作为长三角地区最大的城市和商业中心, 上海市能源消耗和机动车辆的持续增长使得城市大气污染环境问题日益严重. 2002~2015年期间, 上海市的民用车辆拥有量从139.03万辆上升到332.35万辆^[16].有研究表明, 上海市的空气污染已由煤烟型逐渐转变为煤烟型和石油型并存的复合型污染^[3].

图 1 上海市BC浓度样带监测(T1、T2和T3) 空间分布 Fig. 1 Distributions of the three transects (T1, T2 & T3) with BC concentration monitoring in Shanghai

1.2 BC数据获取与处理 1.2.1 样带布设和采样仪器设置

结合上海市城市化水平以及各路段交通量, 本研究以上海市中心(人民广场)为起点分别选取沿西北(T1, 约36 km)、西南(T2, 约43 km)和东南(T3, 约40 km)走向的3条样带, 租用出租车进行BC浓度监测(图 1), 平均车速为35~40 km·h^-1.为避免仪器进水损坏仪器以及确保采样数据的相对真实性, 本研究样带监测时间为2016年10~12月无雨工作日的上午09:00~11:00.每条样带监测采取往返采样的方法, 并在不同工作日重复监测3次, 尽量减少外在环境和观测时间不一致对黑碳浓度观测的影响^[17].

本研究使用的采样仪器为目前广泛使用的美国Magee公司生产的便携式AE-51型黑碳测量仪^{[18, 19]}, 仪器是通过在880 nm波长下计算光透过采样滤膜后的衰减率来测定空气中黑碳气溶胶浓度^[20], 采样滤膜材质为石英纤维. AE-51采样间隔设置为10 s, 流量为150 mL·min^-1, 采样进气管用伸缩鱼竿从出租车窗口伸出, 固定在离路面约2 m高处.在采集BC同时, 利用GPS设备(Trimble Juno SB)记录相应的地理位置信息(经纬度), GPS记录时间间隔为1 s.采样时AE-51和GPS同时开始记录, 以便后期基于时间对BC数据进行地理位置匹配.为确保数据的质量, 每次采样前均对仪器进行校准.

1.2.2 BC数据质量控制

由于AE-51黑碳仪器属于手持式微型黑碳仪, 开展高时间分辨率(即采样间隔小)的采样时易受到噪声信号影响^[18].同时, 由于黑碳仪器是基于滤膜的光学吸收方法采集BC浓度数据, 随着颗粒物在滤膜上的累积, 仪器在观测后期可能会产生BC的低估值(loading effect)^[20].为消除噪声信号和低估值对BC浓度观测结果的影响, 本研究在开展数据分析之前分别采用Optimized Noise-reduction Averaging(ONA)算法^{[18, 21]}和经验校正方程(K-N校正)^[20]对采集的原始BC数据依次进行校正^[22].

1.3 土地利用回归模型

土地利用回归模型(LUR)是一种将回归模型与空间上的土地利用数据、监测数据以及其他相关的地理数据结合分析的方法^[23].本研究以1 km为间距对3条样带进行分段统计, 共计116段(去除了T2和T3有的重叠部分).以研究区域的交通道路、土地利用、气象、人口和经济产值、地理高程数据以及污染企业距离等20种可能影响BC浓度的空间变量数据作为LUR模型的预选影响因素变量(表 1).本研究中考虑到上海市BC主要污染源可能是交通源, 因此对交通道路变量进行了较为详细的划分, 其中不同道路类型分为城市快速路、高速路、国道、省道、县道以及乡镇村道.

表 1 本研究预选影响因素变量描述与来源 Table 1 Descriptions and sources of potentially predictive variables

变量	简称	描述	数据来源
交通道路
路网长度	Road_Len	全部类型道路的长度栅格数据	结合利用长三角地区高速公路地图集以及TM遥感影像解译并矢量化获得^[26]
城市快速路距离	DIST_Exp	距离城市快速路(高架)的直线距离，为欧氏距离栅格
高速距离	DIST_High	距离高速路的直线距离，为欧氏距离栅格
国道距离	DIST_ Nat	距离国道的直线距离，为欧氏距离栅格
省道距离	DIST_Prov	距离省道的直线距离，为欧氏距离栅格
县道距离	DIST_ Coun	距离县道的直线距离，为欧氏距离栅格
乡镇村道距离	DIST_ Town	距离乡镇村道的直线距离，为欧氏距离栅格
路网密度	Road_Den	全部类型道路的核密度栅格矩阵
公交站密度	Bus_Den	公交站点的核密度栅格矩阵	调用百度地图API获取公交站、收费站和高架进出口经纬度，并经过仔细筛选
高速收费站距离	DIST_Toll	距离高速收费站的直线距离，为欧氏距离栅格
高架进出口距离	DIST_Exit	距离高架进出口的直线距离，为欧氏距离栅格
土地利用
不透水面覆盖度	ISA_Cov	单位栅格中不透水面所占的百分比	基于Landsat 8遥感影像数据经过混合像元分解反演得到^[27]
植被覆盖度	Veg_Cov	单位栅格中植被所占的百分比
气象
相对湿度	RH	采样时段上海市气象站点的相对湿度IDW插值栅格	中国气象数据共享网(http://data.cma.cn/data/)
风速	Wind_S	采样时段上海市气象站点的最大风速IDW插值栅格
大气稀释率	Dilu_Rate	大气稀释对污染物浓度的影响，是风速与混合层高度的乘积	欧洲中期天气预报中心^[28](http://apps.ecmwf.int/datasets/data/interim-full-daily/levtype=sfc/)
人口经济
人口	POP	单位栅格中人口总量	http://www.worldpop.org.uk/data/get_data/
生产总值	GDP	单位栅格中GDP(原始数据分辨率为1 km，重采样为100 m)	http://geodoi.ac.cn/WebCn/CategoryList.aspx?categoryID=9
地理
高程	DEM	单位栅格中海拔高度	地理空间数据云http://www.gscloud.cn/
工业污染源
污染企业距离	DIST_Pollu	距离高架进出口的直线距离，为欧氏距离栅格	调用百度地图API获取蔚蓝地图污染排放企业经纬度(主要是烟尘排放类型企业)

表 1 本研究预选影响因素变量描述与来源 Table 1 Descriptions and sources of potentially predictive variables

由于大气污染物通常表现为典型的自然对数分布^[24], Hankey等^[15]发现中位数比均值更能代表移动样带监测的BC浓度值, 因此本研究将每段BC监测数据的中位数取自然对数作为LUR模型的因变量.同时, 为了探讨BC的受影响范围, 本研究分别在样带周围建立不同缓冲区(缓冲距离设置为50 m、100 m、250 m、500 m、1 km、2 km、5 km、7 km), 用以统计在缓冲区内对应分段样带的20种空间数据的均值.在此基础上, 建立不同缓冲区的LUR模型, 研究20个预选影响因素与BC浓度之间的相关性. 20个预选影响因素的空间分辨率均为100 m×100 m, 为消除量纲不同、数量级不同带来的影响, 本研究使用最大-最小标准化统一对栅格数据进行标准化处理^[25].

本研究LUR模型建立基本思路如下：① 双变量分析, 首先对20个预选变量与BC浓度之间进行相关性分析, 筛选出与BC浓度相关性通过显著性检验的变量(P＜0.05); ② 找到每个子类别中相关系数最大的变量; ③ 剔除每个子类别中与最大相关系数的变量之间相关性较高的其他变量(r＞0.6), 实际上是去掉子类别中共线性较强的变量; ④ 将剩余的变量进行逐步线性回归分析, 进一步去除不同类别变量之间的共线性, 并将不满足t检验(P＞0.05) 的变量剔除, 得到最优回归模型.

1.4 模型验证

本研究基于交叉检验(hold-out validation, HOV)^[29]将116个BC数据进行分组, 随机取80%(93个样本数据)的BC浓度数据作为训练数据集用于LUR模型的构建, 剩下20%(23个样本数据)数据作为测试数据集用于验证LUR模型精度.采用均方根误差(RMSE)和决定系数(R²)评估LUR模型的拟合优度以及观测值与模拟值之间的偏差.此外, 本研究对LUR模型进行共线性诊断, 计算了最终选入LUR模型变量的方差膨胀因子(variance inflation factor, VIF).当VIF≥10时, 变量之间存在严重的多重共线性, 这会对自变量解释因变量的影响程度造成一定的影响^[30].

2 结果与讨论 2.1 上海市BC浓度的总体观测特征

上海市3条样带BC的平均浓度为(9.86±8.68) μg·m^-3, 这与其他同地区移动采样研究结果较为接近. Lei等^[31]通过移动采样监测上海市3个环带(内环、中环和外环)的BC平均浓度为(11.8±9.8) μg·m^-3; Li等^[22]研究不同交通出行方式检测BC个体暴露水平时, 搭乘出租车检测的BC平均浓度为(8.62±4.13) μg·m^-3.与其他国内外BC监测结果相比, 就传统固定样点采样的研究而言, 上海市BC浓度相较国内外其他中大型城市浓度偏高, 例如南京北郊地区BC浓度均值^[4]为(2.52±1.75)μg·m^-3.这可能是由于固定样点采样受BC主要污染源(交通排放)影响较小, 采样高度较高且一般为长时间连续观测, 因此其采样浓度一般要低于移动样带监测.而基于移动样带监测方式的巴西隆德里纳^[14]的BC平均浓度[(6.35±20.00) μg·m^-3]同样低于本研究中上海市BC的平均浓度, 这可能是由于上海市城市化水平相较巴西隆德里纳要高, 人口密集, 交通流量大并且工业污染排放较为严重.

上海市BC浓度空间分异明显, 3条样带BC中值浓度的空间分布(图 2)总体上表现为郊区[(10.47±2.04) μg·m^-3]比市中心[(7.93±2.79) μg·m^-3]高32.03%(2.54 μg·m^-3). T1[(10.65±2.06) μg·m^-3]和T3[(9.49±3.14) μg·m^-3]明显高于T2[(7.74±2.08) μg·m^-3]. 3条样带在高速路段均出现浓度高值.此外, 除高速路段存在高值外, T1和T3样带在外环处附近均有高值出现, 尤其是T3样带在外环附近BC浓度最高值为18.58 μg·m^-3.这一现象可能与上海市交通限行政策有关, 自2016年10月1日起, 国Ⅰ汽油车限行至郊环, 部分国Ⅱ汽油车限行至外环, 部分国Ⅲ汽油车限行至中环.而且已有研究表明交通排放占城市中BC的70%^[31], Targino等^[14]发现BC浓度与交通流量呈现正相关, 尤其与重型柴油发动机汽车表现为强相关, 同时交通信号灯处车辆的起步也对BC浓度的上升造成一定的影响.其次, 上海市郊外BC浓度比市中心高也可能与大部分的烟尘排放企业分布在郊外以及郊外耕地中的生物质燃烧有一定关系.

图 2 上海市3条样带BC浓度空间分布 Fig. 2 Spatial distribution of BC concentrations at three transects in Shanghai

2.2 BC浓度与预选影响因素之间相关性分析

3条监测样带分段相应8种缓冲距离内BC浓度中位数的自然对数与各预选影响因素变量之间的相关系数如表 2所示.交通道路变量中, 除了城市快速路距离DIST_Exp, 县道距离DIST_Coun以及高架进出口距离DIST_Exit这3个变量与BC浓度之间在全部缓冲区内均不相关外, 其他交通道路变量与BC浓度之间具有显著的相关性(尤其是在＜1 km的缓冲距离内绝对相关系数达到0.45以上).两种土地利用类型变量在8种缓冲距离内整体上与BC浓度之间表现出较为显著的相关性, 相关系数(绝对值)在0.31~0.65之间, 其中不透水面覆盖度ISA_Cov与BC浓度之间表现为负相关, 而植被覆盖度Veg_Cov与BC浓度则为正相关.预选的3种气象变量中, 除大气稀释率Dilu_Rate外, 相对湿度RH和风速Wind_S与BC浓度在8种缓冲距离内均表现出显著的正相关, 尤其是Wind_S与BC浓度的相关系数在＜5 km的缓冲距离内相关系数均超过0.60.人口经济、地理和工业污染源类型变量均与BC浓度表现出一定的相关性, 其中GDP与BC浓度之间表现为正相关, POP、DEM和DIST_Pollu与BC浓度表现为负相关, POP相较于DEM和DIST_Pollu而言, 与BC浓度之间相关性较强, 在＜2 km的缓冲距离均达到0.50以上.

表 2 不同缓冲区内BC浓度与预选影响因素变量之间相关系数(r)¹⁾ Table 2 Correlations (r) between BC concentrations and potentially predictive variables with different buffer distances

预选影响因素变量		缓冲距离
预选影响因素变量		50 m	100 m	250 m	500 m	1 km	2 km	5 km	7 km
交通道路	路网长度(Road_Len)	-0.54^**	-0.46^**	-0.51^**	-0.50^**	-0.45^**	-0.45^**	-0.27^**	-0.32^**
	城市快速路距离(DIST_Exp)	0.00	0.00	-0.00	-0.01	-0.02	-0.03	-0.05	-0.04
	高速距离(DIST_High)	-0.54^**	-0.54^**	-0.53^**	-0.52^**	-0.50^**	-0.47^**	-0.35^**	-0.19^*
	国道距离(DIST_Nat)	0.20^*	0.20^*	0.20^*	0.20^*	0.21^*	0.22^*	0.18	0.17
	省道距离(DIST_Prov)	0.62^**	0.61^**	0.60^**	0.58^**	0.54^**	0.45^**	0.03	-0.14
	县道距离(DIST_Coun)	-0.08	-0.08	-0.09	-0.09	-0.10	0.00	0.17	0.13
	乡镇村道距离(DIST_Town)	0.28^**	0.28^**	0.28^**	0.29^**	0.24^**	0.29^**	0.17	0.11
	路网密度(Road_Den)	-0.52^**	-0.52^**	-0.53^**	-0.52^**	-0.53^**	-0.54^**	-0.49^**	-0.36^**
	公交站密度(Bus_Den)	-0.67^**	-0.67^**	-0.67^**	-0.68^**	-0.69^**	-0.70^**	-0.59^**	-0.35^**
	高速收费站距离(DIST_Toll)	-0.24^*	-0.23^*	-0.23^*	-0.23^*	-0.22^*	-0.23^*	-0.33^**	-0.19^*
	高架进出口距离(DIST_Exit)	0.05	0.05	0.04	0.03	0.01	-0.02	-0.05	-0.02
土地利用	不透水面覆盖度(ISA_Cov)	-0.62^**	-0.60^**	-0.52^**	-0.46^**	-0.12	-0.31^**	0.04	-0.20^*
土地利用	植被覆盖度(Veg_Cov)	0.00	0.65^**	0.59^**	0.53^**	0.50^**	0.51^**	0.43^**	0.31^**
气象	相对湿度(RH)	0.50^**	0.50^**	0.51^**	0.50^**	0.51^**	0.49^**	0.36^**	0.29^**
	风速(Wind_S)	0.77^**	0.77^**	0.77^**	0.77^**	0.76^**	0.73^**	0.61^**	0.44^**
	大气稀释率(Dilu_Rate)	0.07	0.07	0.07	0.07	0.07	0.09	0.12	0.13
人口经济	人口(POP)	-0.57^**	-0.57^**	-0.56^**	-0.57^**	-0.55^**	-0.54^**	-0.34^**	-0.32^**
人口经济	生产总值(GDP)	0.25^**	0.25^**	0.25^**	0.24^**	0.22^*	0.24^**	0.49^**	0.42^**
地理	高程(DEM)	-0.30^**	-0.36^**	-0.40^**	-0.41^**	-0.46^**	-0.48^**	-0.35^**	-0.24^*
工业污染源	污染企业距离(DIST_Pollu)	-0.24^*	-0.24^*	-0.24^**	-0.24^**	-0.25^**	-0.26^**	-0.19^*	-0.10
1)表示P＜0.05, *表示P＜0.01

总体而言, 相比于土地利用和人口经济等变量, BC浓度与交通道路变量、气象变量更相关.本研究中各类型变量与BC浓度之间相关性在8种缓冲距离内的变化表现出较大差异性.交通道路变量与BC浓度基本上存在负相关, 且相关性随着缓冲距离的增大而减小, 这在一定程度上可以说明交通源排放的扩散范围以及对BC浓度的影响强弱, 体现了一定的影响随距离衰减特征.而土地利用类型变量中, ISA_Cov与BC浓度之间表现为负相关, Veg_Cov与BC浓度则为正相关, 这与其他有关研究稍有不同^[29].气象类型变量中相对湿度RH和风速Wind_S均与BC浓度具有较强的相关性, 但大气稀释率Dilu_Rate却在所有缓冲距离中均与BC浓度不相关, 可能是大气稀释率Dilu_Rate体现的是整个大气层对污染物的稀释扩散能力, 因此对近地面采样高度(离路面约为2 m)的BC浓度影响较小.

2.3 上海市BC浓度LUR模型的构建与验证

本研究基于不同缓冲距离下BC浓度与预选影响因素变量之间的相关系数, 将与BC浓度不相关以及子类别中与最大相关系数变量之间相关性较强的子类别变量剔除, 剩余的变量进行逐步回归分析, 得到8种缓冲距离下的LUR模型(表 3).其中, 回归系数为LUR回归模型自变量的系数, 标准化回归系数可以体现该自变量对因变量(BC浓度)的解释程度, 模型调整后的R²均大于0.6, 拟合程度较好, 最优模型为100 m缓冲距离的LUR模型(调整后R²=0.75), 其次是5 km缓冲距离的LUR模型(调整后R²=0.74).在7 km之前, 被选入模型的变量大多是风速Wind_S与交通变量, 污染企业距离DIST_Pollu也几乎都被选入模型.这在一定程度上可以说明, 上海市BC浓度主要受交通源与污染源以及气象条件风速的影响.相较于其他研究结果而言^[29], 土地利用类型变量(植被覆盖度Veg_Cov和不透水面覆盖度ISA_Cov)在本研究中被选入的次数较少, 这可能是由于本研究未能将土地利用类型细分为相关特定功能区土地利用类型, 使得土地利用类型对BC浓度分布的影响不明显.此外, 如果不考虑气象要素, 在5 km之前, LUR模型变化差别不大, 但在5 km之后, 模型调整后的R²变化较大, 5 km的LUR模型(去掉气象要素)调整后的R²=0.55, 7 km的LUR模型(去掉气象要素)调整后的R²=0.36.这表明气象要素随着缓冲距离的扩大对LUR模型的构建以及对BC浓度的影响趋于重要.在缓冲距离较小时, BC浓度的LUR模型受交通变量影响较大, 而污染企业距离DIST_Pollu则是随着缓冲距离扩大对BC浓度LUR模型影响增大.这种结果在其他研究中的LUR模型中也有体现, Hankey等^[15]建立BC的LUR模型中被选入的交通变量大多是缓冲距离在300 m以内.

表 3 不同缓冲距离下BC浓度的LUR模型结果 Table 3 LUR model results for BC concentrations with different buffer distances

缓冲距离	选入变量	回归系数	标准化回归系数	VIF	模型评估参数	HOV验证参数
50 m	常数项	2.86			R²=0.71 调整后的R²=0.70 RMSE=0.16 μg·m^-3	R²=0.69 RMSE=0.17 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	0.74	0.52	1.91
	省道距离(DIST_Prov)	0.52	0.17	1.63
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-0.87	-0.25	1.04
	不透水面覆盖度(ISA_Cov)	-1.26	-0.24	2.05
100 m	常数项	1.80			R²=0.76 调整后的R²=0.75 RMSE=0.15 μg·m^-3	R²=0.63 RMSE=0.20 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	0.43	0.30	3.15
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-1.40	-0.40	1.74
	植被覆盖度(Veg_Cov)	1.55	0.41	2.16
	高速收费站距离(DIST_Toll)	-0.98	-0.19	2.03
	路网长度(Road_Len)	-0.95	-0.18	1.52
	生产总值(GDP)	0.19	0.16	1.38
250 m	常数项	2.01			R²=0.71 调整后的R²=0.70 RMSE=0.16 μg·m^-3	R²=0.66 RMSE=0.17 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	0.80	0.56	1.58
	省道距离(DIST_Prov)	0.53	0.18	1.52
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-0.97	-0.28	1.08
	路网长度(Road_Len)	-1.75	-0.23	1.44
500 m	常数项	2.37			R²=0.72 调整后的R²=0.70 RMSE=0.16 μg·m^-3	R²=0.59 RMSE=0.19 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	0.61	0.42	2.39
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-1.33	-0.38	1.69
	路网长度(Road_Len)	-1.88	-0.18	1.59
	省道距离(DIST_Prov)	0.57	0.19	1.54
	高程(DEM)	-2.23	-0.15	1.44
	高速收费站距离(DIST_Toll)	-0.86	-0.17	1.96
1 km	常数项	2.48			R²=0.70 调整后的R²=0.69 RMSE=0.16 μg·m^-3	R²=0.61 RMSE=0.19 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	0.58	0.40	2.70
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-1.31	-0.37	1.62
	公交站密度(Bus_Den)	-0.29	-0.26	2.80
	高速收费站距离(DIST_Toll)	-0.93	-0.18	1.92
	高程(DEM)	-2.56	-0.16	1.95
2 km	常数项			2.45	R²=0.69 调整后的R²=0.68 RMSE=0.17 μg·m^-3	R²=0.67 RMSE=0.17 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	0.51	0.34	2.54
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-1.44	-0.42	1.55
	公交站密度(Bus_Den)	-0.49	-0.43	2.12
	高速收费站距离(DIST_Toll)	-1.09	-0.21	1.84
5 km	常数项	1.51			R²=0.75 调整后的R²=0.74 RMSE=0.15 μg·m^-3	R²=0.54 RMSE=0.20 μg·m^-3
	风速(Wind_S)	-0.40	-0.22	3.94
	污染企业距离(DIST_Pollu)	-1.67	-0.49	1.66
	生产总值(GDP)	1.05	0.48	1.56
	相对湿度(RH)	1.45	0.56	2.09
	高速收费站距离(DIST_Toll)	-2.37	-0.42	2.63
	植被覆盖度(Veg_Cov)	1.80	0.46	1.69
7 km	常数项	1.20			R²=0.63 调整后的R²=0.62 RMSE=0.18 μg·m^-3	R²=0.58 RMSE=0.19 μg·m^-3
	生产总值(GDP)	1.53	0.60	1.07
	相对湿度(RH)	2.19	0.74	1.36
	高速距离(DIST_High)	-2.01	-0.45	1.29

表 3 不同缓冲距离下BC浓度的LUR模型结果 Table 3 LUR model results for BC concentrations with different buffer distances

总体而言, 上海市BC浓度的LUR模型相较于其他地区BC的LUR模型拟合程度要高. Hankey等^[15]对美国的明尼阿波利斯以及Montagne等^[32]对荷兰的阿姆斯特丹和鹿特丹建立BC浓度的LUR模型调整后R²分别为0.28~0.47、0.33~0.42.这可能是由于本研究将气象要素考虑其中, 类似结果同样出现在陈莉等^[33]研究天津市PM₁₀的LUR模型中, 在添加气象要素之后R²上升到了0.85~0.98.而与Saraswat等^[24]的结果相差不大, 其BC的LUR模型调整后R²为0.69~0.86.在国内利用LUR模型对大气污染物进行模拟研究中, 以NO₂、PM_2.5、PM₁₀居多.例如, 吴健生等^[29]和许刚等^[34]分别对重庆市和京津冀地区建立PM_2.5的LUR模型, 模型R²分别为0.84和0.81.施媛媛等^[23]和陈莉等^[33]分别对武汉市和天津市的NO₂建立LUR模型, 其R²分别为0.57和0.69~0.85.

3 结论

(1) 本研究通过移动采样开展上海市近地面BC浓度样带监测, 在分析上海市近地面BC浓度空间分布基本特征的基础上, 结合土地利用回归模型(LUR模型)对上海市近地面BC数据进行模拟分析.结果表明, 上海市近地面BC浓度为(9.86±8.68) μg·m^-3, 空间分布上变异特征明显, 总体上表现为市中心低, 郊区高(尤其是郊区的高速路段)的特征, 在一定程度上与上海市交通限行政策有关.此外, BC浓度与20个预选影响因素变量在8种不同缓冲距离(50 m、100 m、250 m、500 m、1 km、2 km、5 km、7 km)内的相关性分析中, 上海BC浓度与交通变量和气象要素之间的相关性相较于其他类型变量更强.基于LUR模型得到的上海市近地面BC浓度的模拟模型表现良好(调整后R²为0.62~0.75), 模型验证精度较高, 交叉验证R²达到0.54~0.69, RMSE为0.15~0.20 μg·m^-3.

(2) 由于我国还尚未将BC列入中国环境监测站观测项目中, 因此长时间以及大范围的BC观测研究相对匮乏.而在个体或团队研究中, 大范围布设样点观测受到人力和财力资源所限, 移动采样方式在一定程度上可以弥补这方面的不足.此外, 本研究中利用LUR模型能较好地模拟上海市近地面BC浓度, 但与土地利用类型有关的变量仅用了植被覆盖度和不透水面覆盖度来衡量, 稍显单一.在后续的研究中将进一步改进完善, 以便更科学客观地对上海市BC空间分异特征进行研究分析.

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