环境科学  2017, Vol. 38 Issue (10): 4228-4235   PDF    
引用本文
佟瑞鹏, 杨校毅, 张磊, 程蒙召. 居民经手口途径摄入含PAHs颗粒物的致癌风险评价[J]. 环境科学, 2017, 38(10): 4228-4235.
TONG Rui-peng, YANG Xiao-yi, ZHANG Lei, CHENG Meng-zhao. Cancer Risk of Human Intake of PAH-Contaminated Particles Based on Hand-to-Mouth Activities[J]. Environmental Science, 2017, 38(10): 4228-4235.
居民经手口途径摄入含PAHs颗粒物的致癌风险评价
佟瑞鹏 , 杨校毅 , 张磊 , 程蒙召     
中国矿业大学(北京)资源与安全工程学院, 北京 100083
收稿日期: 2017-04-09; 修订日期: 2017-04-30
基金项目: 国家自然科学基金项目（51674268）
作者简介: 佟瑞鹏(1977~), 男, 博士, 副教授, 主要研究方向为职业健康与环境风险评估等, E-mail:tongrp@cumtb.edu.cn
摘要: 为评价居民经手口途径暴露于被PAHs污染室外土壤和室内灰尘颗粒的致癌风险以及与之相关各个参数的重要程度，本文构建了经手口途径暴露于这两种颗粒物的概率风险模型，运用蒙特卡罗模拟方法评价了居民的致癌风险，探究了主要的风险来源及关键的暴露参数.结果表明，幼儿、儿童和青少年所承受的风险较大；婴儿、成年人和老年人较小.婴儿致癌风险超过10-6的概率为2%左右；幼儿和青少年超过10-6的概率在5%左右，但不超过10-4；儿童超过10-6的概率在15%左右，有0.1%左右的概率超过10-4；成年人和老年人超过10-6的概率分别在1%和0.1%左右.室内灰尘颗粒是主要的风险来源，占91%左右；室内硬表面灰尘是室内致癌风险的主要来源，占65%左右.与致癌风险相关性最大的因素为：手口途径发生的频次（FQ）、灰尘颗粒中PAHs的等效斜率（PEFj）、灰尘在室内硬表面的含量（DSLHS）、颗粒物从手掌皮肤表面到口腔的转移率（SE）和灰尘在室内软表面的含量（DSLSS）.
关键词: 手口途径      污染颗粒物      PAHs      概率风险模型      蒙特卡罗模拟      致癌风险     
Cancer Risk of Human Intake of PAH-Contaminated Particles Based on Hand-to-Mouth Activities
TONG Rui-peng , YANG Xiao-yi , ZHANG Lei , CHENG Meng-zhao     
School of Resources & Safety Engineering, China University of Mining and Technology(Beijing), Beijing 100083, China
Abstract: The health risk of residents exposed to PAH-contaminated outdoor soil and indoor dust particles via hand-to-mouth transfer was estimated by developing probabilistic risk models. The cancer risk was assessed by applying the Monte Carlo method. The results showed that toddlers, children, and teens were at greatest risk of exposure, followed by infants, adults, and seniors. The probability of exceeding the acceptable level 10-6 was 2% for infants, 5% for toddlers and teens (none of the values were larger than the upper limit 10-4), 15% for children (0.1% of the values were larger than 10-4); and 1% and 0.1% for adults and seniors, respectively. Indoor dust posed a more serious threat than outdoor soil, which accounted for 91% of the total risk; indoor hard surfaces were the main sources of indoor dust with a contribution of 65%. The most influential variables were the frequency of hand-to-mouth events (FQ), benzo[a]pyrene from indoor dust (PEFj), dust surface load on horizontal soft surfaces (DSLSS) and hard surfaces (DSLHS), and saliva extraction factor (SE).
Key words: hand-to-mouth      contaminated particles      PAHs      probabilistic risk model      Monte Carlo method      cancer risk     

污染物经口摄入人体是主要的暴露途径之一, 这一途径中, 主要通过饮水和食物摄入, 手口暴露也是经口摄入的方式之一[1].土壤颗粒和灰尘颗粒中会黏附污染物, 而后经手口途径暴露于人体.对于居住在被污染区域的普通居民, 室外土壤和室内灰尘是主要的污染颗粒物来源, 多环芳烃(PAHs)是较为典型的污染物.针对污染物在颗粒物的黏附特性[2, 3]、PAHs污染的来源[4~6], 致癌风险[6, 7]以及颗粒物经手口途径的暴露特征[1, 8~11], 已开展了相关的研究.但是, 还很少有对被PAHs污染的室外土壤颗粒和室内灰尘颗粒通过手口途径造成致癌风险的相关研究.

鉴于此, 依据不同土壤颗粒粒径下PAHs的黏附特性及灰尘颗粒中PAHs的含量, 根据不同的年龄分组, 本研究将构建被污染颗粒物通过手口途径造成致癌风险的概率风险模型, 采用蒙特卡罗随机模拟方法, 运用Crystal Ball 11.1对中国上海地区居民的致癌风险进行评价, 对各个场景的致癌风险加以对比研究, 同时对手口途径中相关的参数进行分析, 以期为相关致癌风险的防控提供指导建议.

1 材料与方法 1.1 模型建立

参考美国环保署(USEPA)的建模原则[12], 改进Wilson等[9]依据WTCTG 2003[8]建立的模型, 可以构建经手口途径摄入被PAHs污染的土壤和灰尘颗粒所造成致癌概率风险的评价模型, 模型如下.

(1) 室外土壤颗粒造成的致癌风险模型

(1)

(2) 室内灰尘颗粒造成的致癌风险模型

(2)

以上各式中, CSR为土壤污染颗粒物的致癌风险; CDR为灰尘污染颗粒物的致癌风险; ai为黏附于手掌的不同粒径土壤颗粒所占的质量分数; PEFi为不同粒径土壤颗粒中PAHs的等效斜率; PEFj为灰尘颗粒中PAHs的等效斜率; SLhands为土壤颗粒黏附在手掌的黏附量; SAhand为手掌的表面积; FSAfingers为能接触到口腔或者食物的手指占手掌的比例; FQ为手口途径发生的频次; SE为颗粒物从手掌皮肤表面到口腔的转移率; DSL为灰尘在水平面的含量, 分为软表面和硬表面; FTSS为灰尘从物体表面转移到手的比率, 分为软表面和硬表面; ETO为人在室外活动的时间; ETI为人在室内活动时间; ED为暴露的持续时间; SFBaP为BaP经口腔摄入的致癌斜率因子; BW为人的体重; LT为终生时间.

人通过手口途径在室内接触的表面分为软表面和硬表面, 因而, 摄入室内灰尘污染的总致癌风险为：

(3)

式中, TCDR为室内灰尘污染颗粒造成的总的致癌风险; CDRSS为人接触室内软表面造成的致癌风险; FTSS为人接触室内软表面的比率; CDRHS为人接触室内硬表面造成的致癌风险; FTHS为人接触室内硬表面的比率.

(3) 居民所承受总致癌风险的模型

(4)

式中, THR为居民所承受的总的致癌风险, 由两部分组成, 分别是室外土壤颗粒造成的致癌风险CSR和室内灰尘颗粒造成的致癌风险TCDR.

1.2 污染来源

居民区的居民经由手口途径, 可能在室外接触土壤颗粒, 也可能在室内接触灰尘颗粒, 从而暴露于PAHs.儿童主要是由手口直接接触, 舔、吮吸、咀嚼和咬手或者其他物体, 如玩具、笔等活动, 或者是由于食入掉在地面上的食物所引起; 成年人主要是通过如咬指甲、吸烟、手拿食物进食等行为摄入颗粒物[1, 13].本研究以USEPA提议优先控制的16种PAHs为对象, 评价上海地区居民经手口途径摄入黏附有PAHs的颗粒物的致癌风险.其中, PAHs的致癌效应以相对于苯并(a)芘(BaP)的含量(BaPeq)计算, 每种PAH的等效斜率(PEF)[14]见表 1.参考杜芳芳等[4]对上海市表层土壤中PAHs组分的研究, 可以确定土壤中每种PAH所占的比例(质量分数), 选取的80个样本来自上海市的表层土壤, 其中市区32个、郊区24个、农村24个, 考虑了采样点所在地理位置及土地利用方式, 代表性较好, 如表 1.

表 1 PAHs相对于BaP的等效斜率及在土壤中的比例[4, 14] Table 1 PEF for individual PAHs relative to BaP and the percentage of each PAH in soil

1.2.1 室外土壤颗粒

依据USEPA构建的评价土壤颗粒摄入的模型, 其粒径选取为0~250 μm[15, 16].由于在不同粒径下PAHs对土壤的黏附特性不同, 引用王欣[17]对上海市不同地区的研究数据, 对0~250 μm进一步地分级, 得到3种粒径范围土壤的百分比及PAHs含量, 结合表 1可得不同土壤粒径中PAHs的等效含量, 如表 2所示.其土壤样品采集于上海不同土地利用类型下的8个采样点, 从100 m2内采集5个以上同类样品, 混合均匀得到最终的样品.

表 2 上海地区室外土壤不同粒径所占百分比及PAHs含量[17] Table 2 Percentage of different soil diameter and PAHs content of outdoor soil in Shanghai

1.2.2 室内灰尘颗粒

由于目前大部分研究所涉及的灰尘颗粒都小于105 μm[18]以及缺失相关的分组数据, 因而不对室内的灰尘颗粒进行分级.参照Qi等[19]的研究, 可以确定上海地区室内环境灰尘中PAHs的含量及每种PAH所占的比例并得出等效含量(表 3).灰尘样品来自于45个家庭的居室和36个公共建筑, 每个样品的质量都在0.5~1.0 g.为确保样品选取的代表性, 家庭居室采样的灰尘样本来源于不抽烟、经常抽烟、抽烟成瘾这3种类型的居民家庭, 分别采集客厅、卧室、厨房等不同功能房间的灰尘.

表 3 上海地区室内灰尘中PAHs含量[19]/μg·g-1 Table 3 PAHs content of indoor dust in Shanghai/μg·g-1

1.3 参数取值

参照《中国人群暴露参数手册》的儿童卷(0~5岁)[13]、儿童卷(6~17岁)[20]和成人卷[21], 将该居民区的人群分为6个年龄组(表 4), 相关参数主要依据该暴露手册.手册中数据的主要来源依据为中国人群环境暴露行为模式研究.同时, 查找相关研究得出各个不同年龄分组的其他相关参数, 如表 4.

表 4 评价模型中各相关参数的取值 Table 4 Values of parameters in the health risk assessment model

表 4中FTSSSS和FTSSHS分别为室内灰尘从物体的软硬表面转移到手的比率, DSLSS和DSLHS分别为室内灰尘在软硬表面的含量.室内的软表面指沙发、床等的表面, 硬表面是指桌面、楼梯台阶等.其中, 由手册调查结果可得, 婴儿并不会接触土壤[13], 同时, 婴儿并不接触室内硬表面, 所以没有相关的参数值.

2 结果与分析

运用蒙特卡罗随机模拟方法, 结合所建模型, 通过Crystal Ball 11.1计算居民经手口途径摄入被PAHs污染颗粒物的概率风险.其中, 模拟次数设为10 000次, 置信度设为95%.同时, 为了明确各参数对致癌风险的重要程度, 运用Crystal Ball 11.1对模型中的各个参数进行敏感性分析.敏感性分析若为正值, 则表示与风险结果正相关, 且结果越大, 其对风险值的影响越大; 若为负值, 则表示与风险结果负相关, 且结果的绝对值越大, 其对风险值的影响越大.所得结果运用Origin Pro 2017处理作图.

2.1 致癌风险分析

居民经手口途径摄入室外土壤颗粒由PAHs造成的致癌风险的概率可由公式(1)~(4) 得出, 对经致癌风险值加以对数化处理得到图 1.依据USEPA, 若致癌风险小于10-6, 则可以接受; 若大于10-4, 则不可接受.

图 1 各年龄段经手口途径的总致癌风险 Fig. 1 Total carcinogenic risk caused by particles through hand-to-mouth activities for different ages

各年龄群体的致癌风险呈对数正态分布, 婴儿的致癌风险仅由接触室内软表面被污染的灰尘造成, 其致癌风险为1.18×10-7±4.41×10-7, 平均值和中位值分别为1.18×10-7和2.41×10-8, 超过10-6的概率为2%左右.

对于其他5个年龄群体, 幼儿、儿童和青少年的致癌风险较大, 分别为2.94×10-7±5.98×10-7、1.04×10-6±4.04×10-6和3.50×10-7±1.56×10-6, 中位值分别为1.30×10-7、2.14×10-7和7.20×10-8, 最大值分别为1.45×10-5、2.00×10-4和7.49×10-5.对于幼儿和青少年, 致癌风险超过10-6的概率都在5%左右, 但都不超过10-4.对于儿童来说, 致癌风险超过10-6的概率在15%左右, 有0.1%左右的概率超过10-4.

对成年人和老年人, 致癌风险较小, 分别为2.25×10-7±4.23×10-7和1.13×10-7±2.19×10-7, 中位值分别为1.14×10-7和5.45×10-8, 最大值分别为1.61×10-5和8.39×10-6, 超过10-6的概率分别在1%和0.1%左右.

探究这5个年龄群体致癌风险的来源, 分别评价这几个年龄群体在经手口途径摄入室外土壤颗粒、仅摄入室内软表面灰尘和仅摄入室内硬表面的致癌风险, 如图 2.

图 2 各年龄段总致癌风险的来源比较 Fig. 2 Comparison of total carcinogenic risk for different sources and ages

对比致癌风险的3个来源, 室外土壤颗粒、室内硬表面灰尘和室内软表面灰尘对致癌风险的贡献率的平均值分别为8.39%、60.14%和31.46%, 经手口途径摄入室内灰尘对致癌风险的贡献率在91%左右.可以得出, 室内灰尘是主要的风险来源, 这与土壤和灰尘中PAHs的等效斜率(PEF)、人在室内外的活动时间(ET)、室内灰尘在软硬表面的含量(DSL)、室内灰尘从物体的软硬表面转移到手的比率(FTSS)以及土壤颗粒在手掌的黏附量(SLhands)有关.

对于这5个年龄组, 仅考虑来自室内软硬表面被PAHs污染灰尘的致癌风险可得, 黏附于硬表面的灰尘是室内致癌风险的主要来源, 贡献率都为65%左右, 室内软表面灰尘对致癌风险的贡献率为35%左右.这与室内灰尘在软表面(DSLSS)和硬表面的含量(DSLHS), 室内灰尘从物体的软表面(FTSSSS)和硬表面(FTSSHS)转移到手的比率相关.

2.2 敏感性分析

对于婴儿, 对造成其致癌风险的各参数做敏感性分析, 如图 3.其致癌风险仅仅来自于室内软表面的灰尘, 灰尘在室内软表面的含量(DSLSS), 灰尘颗粒中PAHs的等效斜率(PEFj)、手口途径发生的频次(FQ)和灰尘颗粒从手掌皮肤表面到口腔的转移率(SE)的敏感性最高, 分别为67.65%、44.54%、39.00%和24.72%;体重(BW)具有负敏感性, 敏感度为-7.54%.

图 3 婴儿致癌风险的敏感性分析 Fig. 3 Sensitivity analysis of the carcinogenic risk for infants

对于其他5个年龄群体, 对造成致癌风险的各参数做敏感性分析, 如图 4.在与总致癌风险相关的各参数中, 手口途径发生的频次(FQ)、灰尘颗粒中PAHs的等效斜率(PEFj)、灰尘在室内硬表面的含量(DSLHS)、颗粒物从手掌皮肤表面到口腔的转移率(SE)和灰尘在室内软表面的含量(DSLSS)这几个参数的敏感度较大, 其敏感度均值分别为50.26%、45.33%、36.62%、33.12%和24.09%.体重(BW)具有负敏感性, 其敏感性为-15.36%.

图 4 各年龄段总致癌风险的敏感性分析 Fig. 4 Sensitivity analysis of the total carcinogenic risk for different ages

从PAHs污染的来源分析, PAHs等效斜率的4个参数符合PEFj>PEF3>PEF1>PEF2, 同时, 灰尘颗粒中PAHs等效斜率(PEFj)的敏感性远远大于土壤颗粒中PAHs等效斜率(PEFi)的敏感性, 同样表明室内灰尘是致癌风险的主要来源.由PEF3>PEF1>PEF2, 可以得出致癌风险主要来自于125~250 μm粒径的土壤颗粒, 其次是粒径＜63 μm的土壤颗粒.经计算这3种粒径所造成的致癌风险, 可得各粒径对致癌风险的贡献率分别为35%(＜63 μm)、20%(63~125 μm)和45%(125~250 μm)左右.

3 讨论

不确定性固有存在于定量风险评价的过程中[33], 应辨识风险评价过程中的不确定性, 并进行量化, 通过概率风险可以实现[34].与传统的风险评价不同, 本文运用蒙特卡罗随机模拟方法评价了6个群体经手口途径摄入被PAHs污染土壤和灰尘颗粒的致癌概率风险.这一过程经由Crystal Ball来实现, 在运用Crystal Ball进行模拟时, 将模拟次数设为5 000次就能够得到稳定的结果[33].本文将模拟次数设为10 000次, 置信度设为95%, 所得结果稳定性好, 可信度高.

本研究中所得致癌风险较小, 主要与环境暴露行为中的手口接触频次有关, 远小于加拿大和美国, 如表 5所示.这是由于不同国家居民经济水平、地理气候和生活方式的差别, 造成了中国与加拿大、美国的人群在土壤、水、空气等环境暴露行为模式方面的不同, 进而手口接触频次的不同导致了致癌风险的差异.

表 5 中国上海、加拿大及美国手口途径发生频次比较 Table 5 Comparison of FQ in Shanghai China, Canada and America

同时, 居民还可以通过皮肤接触、呼吸作用以及摄食、饮水等口腔途径暴露于PAHs.中国上海城区土壤中16种PAHs相对于BaP的含量为7.02~869 ng·g-1, 超过安全值600 ng·g-1的概率为50%[36].考虑上海地区居民经饮食、饮水、呼吸和皮肤途径暴露于PAHs的致癌风险, 可得0~6岁、6~18岁和18岁以上这3个年龄群体所遭受16种PAHs的致癌风险分别是7.20×10-6、6.13×10-6和4.44×10-6[37].这表明, 这几个年龄群体的致癌风险值大于本文, 这与暴露途径有关, 本文仅考虑了手口暴露途径.

为确定手口途径中各个参数的重要程度, 本研究对引起致癌风险的各参数进行敏感性分析并加以比较筛选.在对中国胶州湾湿地[38]土壤中PAHs造成致癌风险的敏感性分析得出, 对于0~11、12~17和18~70岁年龄群体的致癌风险, 土壤中PAHs的含量(CS)和暴露时间(ED)的敏感性最大, 分别在44%和50%左右.体重(BW)也具有负敏感性.分析中国人因食入油条[39]而由PAHs引起致癌风险相关参数的敏感性得出对各年龄群体BaP的等效含量, 暴露时间(ED)最为敏感, 敏感度分别为45%和35%左右, 体重(BW)具有负敏感性.

分析可得, 暴露时间和PAHs的含量是最敏感的参数.本研究中, 暴露时间可以通过手口接触频次(FQ)表征, 该参数的敏感性高于以上他人研究. PAHs的含量可以由PAHs的等效斜率(PEFi和PEFj)和室内灰尘在软硬表面的含量(DSL)综合表征, 本研究中PAHs的等效斜率略大于以上研究, 其他两个变量的敏感性低于以上他人研究.体重同样具有负敏感性, 但本研究中体重的敏感性较大.评价对象及采用评价模型对此有一定的影响.

为有效地降低经由手口途径摄入PAHs引起的致癌风险, 可采取勤洗手、清理手掌黏附污染颗粒、保持手部清洁、减少手口接触频次, 在室外活动时选取远离土壤等措施来降低致癌风险.同时, 应提高对室内的硬表面和软表面的清扫频率; 尤其是对幼儿、儿童和青少年群体, 其遭受的致癌风险较大, 对他们经常活动的地方更应勤加清洁, 保持无尘或者少尘.

同时应注意到, 由于地区经济水平和城乡的差别, 导致上海居民的暴露参数与全国的暴露参数存在差异.而且, 在采样过程中, 入户随机采样率、采样对象的配合程度、采样对象的卫生习惯等也会对手口暴露产生影响.所以, 本研究的参数取值具有一定的局限性.其次, 由于土壤和灰尘中也存在其他类型的污染物, 它们可能与PAHs共同对人体产生作用.另外, 本研究也没有考虑具有异食癖的群体.因此, 居民经手口途径摄入含PAHs颗粒物的致癌风险的结果仍存在一定的不确定性.

4 结论

(1) 各年龄群体的致癌风险服从对数正态分布, 幼儿、儿童和青少年的致癌风险较大, 分别为2.94×10-7±5.98×10-7、1.04×10-6±4.04×10-8和3.50×10-7±1.56×10-6; 婴儿的致癌风险仅由接触室内软表面所引起, 致癌风险均值为1.18×10-7±4.41×10-7; 成年人和老年人的致癌风险较小, 分别为2.25×10-7±4.23×10-7和1.13×10-7±2.19×10-7.

(2) 婴儿致癌风险超过10-6的概率为2%左右; 幼儿和青少年超过10-6的概率在5%左右, 但不超过10-4; 儿童超过10-6的概率在15%左右, 有0.1%左右的概率超过10-4; 成年人和老年人超过10-6的概率分别在1%和0.1%左右.

(3) 对致癌风险的影响较大的因素为：手口途径发生的频次(FQ)、灰尘颗粒中PAHs的等效斜率(PEFj)、灰尘在室内硬表面的含量(DSLHS)、颗粒物从手掌皮肤表面到口腔的转移率(SE)和灰尘在室内软表面的含量(DSLSS), 敏感度均值分别为50.26%、45.33%、36.62%、33.12%和24.09%.体重(BW)具有负敏感性, 其敏感性为-15.36%.

(4) 室内灰尘颗粒引起的致癌风险远大于室外土壤颗粒引起的致癌风险, 贡献率为91%左右; 室内硬表面灰尘是室内致癌风险的主要来源, 占65%左右.

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