2017, Vol. 38
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 山东师范大学地理与环境学院, 济南 250014
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. College of Geography and Environment, Shandong Normal University, Ji'nan 250014, China
重金属由于其高毒性、难降解性、易富集和食物链放大等生态环境效应, 成为水环境中备受关注的污染物之一[1].沉积物中富集的重金属不仅对底栖生物具有直接的毒害效应, 随着沉积物-水界面环境条件的变化, 沉积物中部分重金属还会重新释放到水体中, 产生“二次污染”[2, 3].相比源自风化的岩石碎屑与土壤等自然来源的重金属, 人为源的重金属在水体沉积物中主要以吸附与络合等方式与黏土及有机质等结合, 具有较高生物可给性, 会对水体生态系统产生更高的危害[4~7].因此, 研究沉积物中重金属的分布、量化其人为贡献与潜在生态风险, 对沉积物质量评估和水体生态环境保护具有重要的意义[5].
随着我国工业化、城镇化和农业现代化的发展及污染物排放量的增加, 沉积物重金属污染已经成为湖泊等水体最为突出的环境问题之一[5~7], 在东部经济发达地区尤为严重, 相关研究也较为深入[6~8].云贵高原是我国五大湖区之一, 研究表明, 抚仙湖[2]、洱海[5]、滇池[9]等都存在不同程度的重金属污染, 除了大气沉降输入之外, 其沉积物重金属污染很大程度上还受到流域内工业与城市废水直接排放的影响[4, 5].与上述湖泊相比, 目前对西南地区九大湖泊中诸如程海、泸沽湖等流域内人类活动直接影响较弱的湖泊沉积物重金属污染研究较为薄弱[10, 11], 这在一定程度上影响了对区域湖泊污染的全面认识.
程海位于云南省丽江市永胜县西南, 湖泊水面面积78 km2, 平均水深25 m[12~14].程海为典型封闭型深水湖泊, 主要依靠地表径流和湖面降水补给.流域经济以农业为主, 耕地面积19.1 km2, 占流域汇水面积的7.74%[12], 流域内无典型的工业[12, 14].近年来, 程海富营养化问题日趋突出[13~15], 在富营养化过程、原因与机制方面已经开展了较为深入地研究[14, 15]; 与之相比, 对重金属污染研究较为薄弱. Zhang等[10]基于两个沉积岩芯的研究表明, 程海沉积物也存在一定程度的重金属污染, 但对与人类活动污染排放密切相关的As、Hg两种典型毒性元素污染状况缺乏必要的研究.国内外研究表明, 受到水下地形和物源等因素的影响, 同一湖泊的不同湖区重金属累积与污染程度等可能存在较大的空间异质性[11, 16].目前对程海不同湖区沉积物重金属富集规律与污染时空差异缺乏全面的了解, 而且对沉积物重金属潜在生态风险也缺乏系统的评估.
本文通过对程海不同湖区9个沉积短岩芯中As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn等金属元素含量的分析, 研究了其时空变化规律、污染特征以及表层沉积物中重金属的潜在生态风险, 以期为全面了解程海环境质量演化及其与人类活动的关系, 及有针对性地为开展环境保护与污染治理提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集2012年, 使用奥地利产UWTTEC重力采样器在程海中部湖区采集了长50 cm的沉积岩芯(编号CH2012); 2014年6月, 补充采集了8根沉积岩芯, 采样点位置与岩芯编号见图 1.沉积岩芯现场以1 cm为间隔分样, 所有样品均装入聚乙烯自封袋中密封保存, 带回实验室并低温保存.
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图 1 程海沉积岩芯采样点位置与编号 Fig. 1 Sampling sites and numbers of the sediment cores in the Chenghai Lake |
沉积物样品冷冻干燥后用于不同指标分析. CH2012岩芯样品中210Pb、226Ra及137Cs活度采用美国EG & G Ortec公司生产的高纯锗井型探测器(HPGe GWL-120-15) 测定.137Cs和226Ra标准样品由中国原子能科学研究院提供, 210Pb由英国利物浦大学做比对标准, 测试误差＜10%.根据210Pb与226Ra差值计算获得过剩210Pb(210Pbex), 并通过210Pbex、137Cs活度进行CH2012岩芯年代序列的建立[17].
沉积物样品用玛瑙研钵研磨并过200目筛后, 经HCl-HNO3-HF-HClO4完全消解[7], 采用电感耦合等离子体原子发射光谱仪(ICP-AES, Leeman Labs, Profile DV)测定Al、Fe、Ti和Zn含量, As、Cd、Cu、Ni和Pb含量采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS, Agilent 7700) 测定. Hg含量采用美国Leeman Labs Hydra Ⅱ C型全自动测汞仪测定.实验中所用试剂均为优级纯, 样品测定在湖泊与环境国家重点实验室完成; 分析过程中采用标准参考物质GBW07309进行质量控制, 各金属元素回收率在92%~106%之间, 测量误差均小于±10%.
1.3 重金属污染与生态风险评价方法重金属易富集于细粒沉积物中, 受到“粒度效应”的影响, 沉积物中重金属含量的增加并不一定反映人为污染[2, 18].为了降低沉积物“粒度效应”的潜在影响, 准确量化重金属的污染程度[2, 5], 本文利用惰性元素(Al和Ti)作为参比元素, 采用富集系数(enrichment factor, EF)法区分重金属的自然与人为来源并评判其污染程度[18, 19].理论上, EF＞1, 即存在人为污染.根据Sutherland等[20]的划分标准：EF＜2, 无污染到弱污染; 2≤EF＜5, 中等污染; 5≤EF＜20, 重污染; EF≥20, 极重污染.
沉积物质量基准和潜在生态风险指数法是目前常用的沉积物重金属潜在生态风险评估方法.我国目前尚无完备的淡水沉积物质量基准, 相对于其他学者(国家或地区)提出的沉积物质量基准, MacDonald等[21]提出的淡水水体沉积物质量基准(SQGs)具有更高的普适性. SQGs包括阈值效应含量(TEC)与可能效应含量(PEC)[21], 当重金属的含量低于TEC时, 表示该金属不会对底栖生物产生毒性效应; 若含量高于PEC, 表明该金属会对底栖生物产生毒性; 若介于两者之间, 则可能会产生毒性效应[21].
Håkanson提出的潜在生态风险指数法包括单因子潜在生态风险系数(Er)和潜在生态风险指数(RI), 该方法综合考虑了重金属毒性、多种污染物的综合生态效应以及重金属背景值的差异等因素[22], Er和RI的计算方法见文献[22].Håkanson基于As、Cd、Cr、Cu、Hg、Pb、Zn和PCBs 8种污染物对RI划分了4个等级. Cr和PCBs在本次研究中未涉及, 采用原有的RI等级划分标准可能会低估重金属的生态风险.因此, 参考Zhang等[23]所提出的加权平均法, RI等级划分标准修改为：RI＜108, 低等生态风险; 108≤RI＜216, 中等生态风险; 216≤RI＜432, 重生态风险; RI≥432, 严重生态风险.单因子潜在生态风险等级仍参考Håkanson提出的标准[22].
2 结果与讨论 2.1 沉积岩芯年代程海CH2012岩芯中137Cs活度具明显的峰值, 出现于深度20.5cm, 对应1963年全球核爆炸大气沉降峰值; 210Pbex活度随深度的增加呈指数降低(R2=0.66).沉积岩芯中137Cs与210Pbex活度的变化特征指示了稳定的沉积环境, 采用137Cs与210Pbex建立的CH2012沉积岩芯年代见图 2.
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图 2 CH2012岩芯重金属含量和EF垂向变化 Fig. 2 Vertical variations in concentrations and EF of heavy metals in core CH2012 |
如图 2所示, Cd含量呈三段式变化, 20世纪80年代中期以前, 其含量较为稳定; 80年代中期到2006年, 其含量急剧增加; 2006年以来, 含量逐渐下降. 20世纪80年代中期和90年代末期以来, Pb和Hg含量分别呈波动增加趋势.该岩芯中其他金属含量无明显的变化趋势. CH2012岩芯中金属元素变化趋势与Zhang等[10]研究结果相似.
2.2.2 不同湖区沉积岩芯中金属元素含量的变化CH1~CH8岩芯中各金属元素垂向变化趋势与CH2012岩芯相似(图 2和图 3); 沉积岩芯下部所有金属元素含量较低且较为稳定, 岩芯中部Cd与Pb含量逐渐升高, 岩芯上部Cd含量略呈降低趋势, 而Pb含量则持续增加.垂向上, 各沉积岩芯中Cd含量变化最为明显, 最大值与最小值的比值为3.2~6.6, 变异系数为0.59;其余金属最大值与最小值的比值为, 1.0~1.6, 变异系数介于0.05~0.20(表 1).
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图 3 CH1~CH8岩芯重金属含量垂向变化 Fig. 3 Vertical variations in concentrations of heavy metals in cores CH1-CH8 |
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表 1 程海不同类型沉积物金属元素含量统计 Table 1 Statistics of metals concentrations in the sediments of Chenghai Lake |
程海不同湖区沉积岩芯中金属元素具有相似的富集规律(图 2和图 3), 表明各湖区较为稳定且相似的沉积环境变化特征, 这与纳木错和泸沽湖等湖泊研究结果相似[11, 16].但不同湖区沉积岩芯中金属元素含量仍表现出一定时空差异(图 3), 如：CH2012、CH4岩芯Cd含量分别在14.5 cm和18.5 cm处开始明显增加, 这主要与不同湖区沉积速率的差异有关.此外, 各岩芯之间每一种金属平均含量差异较小, 最大值与最小值的比值为1.2~1.8.因此, 采用单一或少数岩芯可以反映程海重金属等指标的变化趋势, 但在全湖重金属污染等定量化方面会存在较大的误差.
2.2.3 表层沉积物金属含量变化程海表层沉积物(0~1 cm)金属元素平均含量大小依次为Al＞Fe＞Ti＞Zn＞Cu＞Ni＞Pb＞As＞Cd＞Hg(表 1); 其中变异系数最大为0.20(Cu), 金属元素含量的空间差异明显小于沉积岩芯中的垂向变异.不同湖区表层沉积物中As、Cd、Cu和Zn空间差异不显著(P＞0.05), 但CH2、CH5和CH7采样点的As和Cu含量相对较高; CH2012采样点的Cd和Zn含量较高; Ni、Pb和Hg含量存在一定的空间差异(P＜0.05), 高值出现在CH2012和CH7采样点(图 4).与我国西南地区受到流域强烈人类活动影响的湖泊(如洱海[5]、滇池[9])相比, 程海表层沉积物中金属元素含量空间差异较小, 反映了较为稳定的物源输入与沉积环境, 此外还与重金属污染较弱、以面源污染(如大气沉降)为主并且不受工业点源排放的影响有关.
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图 4 程海表层沉积物重金属含量、EF及沉积物质量基准阈值(TEC和PEC) Fig. 4 Concentrations and EF of heavy metals in the surface sediments of Chenghai Lake and the thresholds of sediment quality guidelines (TEC and PEC) |
背景值的选取直接影响到重金属污染程度的判识[24], 区域土壤或者地壳中金属元素含量常被用来作为背景[2, 5]; 但由于基岩与土壤类型的差异, 湖泊等较小水体单元沉积物重金属背景与区域土壤或者地壳中金属元素含量可能明显不同[2], 程海沉积物与云南土壤背景金属元素含量存在显著差异(P＜0.05)，如表 1.因此, 湖泊沉积物重金属污染评价时采用历史沉积物作为背景更为合适.依据程海沉积岩芯年代及沉积速率(0.34~0.42 cm·a-1)[14]、金属元素垂向变化规律(图 2和图 3), 各岩芯底部对应于西南地区工业化与强烈人类活动干扰之前的沉积阶段, 可作为(准)自然背景.为了进一步降低空间异质性对金属污染评价的影响[16], 本文采用每个岩芯的底部沉积物作为各自的背景.
2.3.2 重金属污染历史过程鉴于CH2012岩芯较为精确的年代序列、以及不同湖区沉积岩芯重金属元素变化规律的相似性, 本文以CH2012岩芯为例阐述程海近百年来重金属污染的历史过程(图 2). CH2012岩芯中As、Cu、Ni和Zn等金属元素EF值较为稳定(0.9~1.1), 主要为自然来源; 20世纪80年代中期以前, Pb和Cd的EF值较为稳定, 均小于1.2, 说明这两种元素以自然来源为主; 80年代中期以来, Pb与Cd的EF值呈不同程度增加, 受到人为污染的影响, 其污染具有明显的阶段性特征.近30年来, Pb的EF值逐渐增加, 最高达1.7, 属于弱污染水平; 80年代中期至2006年, EF值反映了Cd污染程度快速增加, 已接近于重污染水平(EF≤4.6); 2006年以来, Cd的EF值小幅下降, 其污染程度降低, 但仍保持中等污染水平. 20世纪90年代末期以来, Hg的EF值呈逐渐增加趋势, 最高达1.4, 指示了较弱的人为污染特征.
2.3.3 各湖区沉积岩芯中重金属污染空间特征各沉积岩芯中As、Cd、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的EF值分别为0.9~1.3、0.9~4.8、0.9~1.3、0.9~1.6、0.9~1.1、0.9~1.7和0.9~1.3. Cd和Pb仍是各岩芯中最为典型的污染元素, 其EF变化趋势与CH2012岩芯相似(图 2和图 5), 说明不同湖区重金属污染具有相似的历史过程; 但不同沉积岩芯中Cd和Pb的EF值变化幅度以及开始增加的深度仍存在一定的差别, 如CH4岩芯中Cd的平均EF值是CH9岩芯的1.5倍, CH3、CH6岩芯中Cd的EF值分别在12.5cm和16.5cm处开始增加, 说明不同湖区沉积物人为重金属累积存在一定的差异. CH1~CH8岩芯中, Hg的EF值除了在近表层沉积物中稍高之外, 并未表现出明显的垂向变化趋势(图 5), 一方面可能与Hg污染水平较低有关(EF＜1.5), 另一方面可能与岩芯中样品分析密度较低有关.
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图 5 CH1~CH8岩芯重金属EF垂向变化 Fig. 5 Vertical variations in EF of heavy metals in cores CH1-CH8 |
虽然程海沉积物中Cu、Ni和Zn含量均高于云南省土壤背景值(表 1), 而Cu和Zn仅在部分近表层沉积物存在较弱的污染, 这可能与程海流域基岩组分富含这些金属元素有关[2, 5].沉积物中Pb和Hg含量均低于云南土壤背景值, 却表现出不同程度的污染, 印证了背景值选取对重金属污染评价的重要性.
2.3.4 表层沉积物重金属污染空间变化表层沉积物中Ni的EF值为0.9~1.0, 主要为自然来源; As、Cd、Cu、Hg、Pb和Zn的EF值分别为1.0~1.3、2.7~4.7、1.0~1.3、1.1~1.4、1.2~1.7、1.0~1.2, 平均分别为1.1、4.1、1.1、1.3、1.5和1.1.参考Sutherland[20]的EF划分标准, As、Cu、Zn仅在部分采样点受到较弱人为污染的影响; Hg和Pb在所有采样点都存在较弱污染; 而Cd是最典型的污染元素, 达到中等污染水平(图 4).空间上, 表层沉积物中7种重金属的EF值并无明显的空间趋势(P＞0.05).
2.4 西南地区典型湖泊重金属污染时空变化对比从重金属污染种类来看, Cd、Hg、Pb和Zn为西南地区湖泊沉积物中典型的重金属污染元素[2, 9, 10].沉积记录显示, 抚仙湖[2, 25]、洱海[5, 18]、滇池[9]等湖泊重金属污染略早于程海, 如：洱海[18]和滇池[9]沉积物重金属污染均开始于20世纪60年代, 与流域内工业发展较早及工业废水直接排放影响有关.在污染水平上, 洱海、抚仙湖等湖泊沉积物重金属污染程度大于程海, 而且重金属污染空间差异更显著, 如：洱海[5]表层沉积物中Cd和Hg的EF值分别为1.1~15.2和2.7~14.1, 平均达到重污染水平; 抚仙湖[2, 25]表层沉积物中Cd达到重度污染水平, Pb和Zn(EF分别为1.6~4.1和1.4~2.6) 达到中等污染水平, 可能与上述湖泊受到工业点源污染影响有关.与受人类活动直接影响较弱的泸沽湖相似, 程海与泸沽湖沉积物中Cd污染最为突出, 平均为中等污染水平, 污染均开始于20世纪80年代中期.
2.5 程海沉积物人为重金属的来源分析湖泊、河流等水体沉积物中重金属的污染来源非常广泛, 大致可分为工业和农业来源, 其输入途径可分为点源排放和面源污染两种[2, 5].虽然程海不同湖区沉积物重金属含量存在一定的变化, 但程海沉积物重金属污染程度空间差异不显著(P＞0.05), 这与受到工业废水排放直接影响的湖泊明显不同[6, 7], 表明程海沉积物重金属污染主要受到面源的影响, 也与程海流域内无典型的工业污染源吻合.已有研究表明, 源于有色金属冶炼释放的大气沉降是西南地区湖泊重金属污染的主要输入途径之一[2, 5, 18]. Tian等[26]的研究也表明, 西南地区是我国重要的大气重金属污染区, 云南省大气Cd释放量居全国第三位, Hg、Pb、Zn等释放量也位居全国各省前列; 时间上, 20世纪80年代以来各金属元素大气释放量快速增加[26], 这与程海沉积物中Cd、Pb等污染变化趋势基本一致.因此, 有色金属冶炼释放对程海沉积物Cd、Pb等污染有着至关重要的影响.程海流域经济发展以农业为主[13~15], 已有研究表明, 农药和化肥施用可导致土壤As、Cu、Cd、Hg、Pb和Zn等污染[27], 农田中蓄积的人为重金属可能会随着土流失进入程海.程海东北部设有仙人河引水工程作为程海补水水源[12], 仙人河流经永胜县城, 据统计, 每年2 316 t生活污水通过仙人河引水带入程海[12]; 城市废水中除了氮磷等污染物之外, 还含有大量的重金属[5, 8].因此, 除了大气沉降之外, 农业面源和生活污水可能也是程海重金属污染的潜在来源.
2.6 重金属潜在生态风险评价 2.6.1 潜在生态风险指数法程海表层沉积物重金属单因子潜在生态风险系数(Er)和潜在生态风险指数(RI)如图 6所示. As、Cu、Ni、Pb和Zn的Er值均小于40, 具有低等级潜在危害; Hg和Cd的Er值分别为41~50和85~126, 均值为45和110, 分别具有中等和较重潜在生态风险. 7种重金属的RI值为156~204, 均值为182, 属于中等潜在生态风险; 其中Cd和Hg的贡献比较大(87%), 与其毒性响应系数和污染程度较高(以Cd为主)有关.
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图 6 程海表层沉积物重金属单因子潜在生态风险系数(Er)和潜在生态风险指数(RI) Fig. 6 Ecological risk factor (Er) and ecological risk index (RI) of heavy metals in surface sediments from Chenghai Lake |
参考SQGs, 程海表层沉积物中Cd、Hg、Pb和Zn的含量均低于TEC阈值; As和Cu的含量介于TEC和PEC阈值之间; 两个样品中Ni的含量高于PEC阈值, 其余样品Ni含量也接近PEC阈值(图 4).根据SQGs生态风险等级标准[21], Cd、Hg、Pb和Zn不会对底栖生物产生毒性效应; As和Cu可能会对底栖生物产生毒性效应; Ni对底栖生物有较高的毒性效应.
2.6.3 不同方法评价结果的对比研究Er法与SQGs法的评价结果对比分析表明, 二者对程海表层沉积物As、Cd、Cu、Hg和Ni风险等级划分并不一致, 其中根据SQGs得到的Cd与Hg的生态风险明显小于Er评价结果, 而根据SQGs得到的As、Cu、Ni的生态风险程度明显高于Er评价结果.形态提取结果表明[6, 7], 人为源的重金属在沉积物中主要以生物可给态为主, 其含量与污染程度(如EF值)呈正相关, 具有相对较高的潜在生态风险; 自然源的重金属在沉积物中残渣态比例较高, 具有较低生物可给性与潜在生态风险[4, 7]. Er评价方法不仅考虑了重金属的毒性, 还考虑到重金属的污染程度, 即生物可利用形态含量的高低[7]; SQGs只以重金属总量为判断依据, 未考虑不同地域沉积物重金属背景值的差异.程海沉积物中As、Ni、Cu均为无污染至弱污染水平, 结合其他水体沉积物重金属污染与赋存形态分析结果[7], 程海表层沉积物中As、Cu、Ni应以残渣态为主, 具有较低的生物可给性, 因此它们应具有较低的潜在生态风险.根据SQGs评价, As、Cu、Ni具有较高的风险等级, 可能与程海流域基岩与土壤母质中富含上述元素有关.程海表层沉积物中Cd平均为中等污染水平(EF=4.1), 在很大程度上会对底栖生物产生毒性效应. Hg的含量均低于TEC阈值, 表明其不会对底栖生物产生毒性效应, 这与富集系数推断的Hg较弱污染水平的相符, 但由于Hg较高的毒性系数, 程海沉积物中Hg可能会对底栖生物产生毒性效应.
综合Er和SQGs评价结果, 并参考重金属的污染程度, 程海表层沉积物中重金属As、Cu、Ni、Pb和Zn具有低生态风险, 而Hg和Cd具有中-高等生态风险.只根据SQGs法, 而不考虑重金属污染程度, 程海表层沉积物中Cd潜在生态风险会被低估, As、Cu和Ni潜在生态风险会被高估.因此, 富集系数可以作为基于SQGs生态风险评价方法的补充信息, 相对于SQGs, Er法可能更为准确地反映沉积物重金属的潜在生态危害.采用多种生态风险评估方法进行对比分析, 能够减小单一评估方法带来的不确定性, 提供更加可靠的评估结果.有研究表明, 湖泊等水生系统中重金属的生态风险还受水体富营养化水平的影响, 水体富营养化能够导致重金属的Fe-Mn氧化物结合态、有机物和硫化物结合态发生转化[28]; 程海现已属于中富型营养化湖泊[13, 15], 因此, 在今后的研究中, 还应结合形态分析、生态毒理监测等方法对程海沉积物重金属潜在生态风险程度做进一步的分析.
3 结论近百年来, 程海不同湖区沉积岩芯中Cd和Pb具有相似的污染历史, 20世纪80年代中期之前, 其含量与富集系数较为稳定, 主要为自然来源; 80年代中期至2006年, Cd和Pb含量与富集系数快速增加, 显示了持续增强的人为污染; 此后, Cd含量与富集系数趋于平稳并略呈下降, 但仍属中等污染水平, Pb含量与富集系数持续增加, 保持弱污染水平. Hg含量和富集系数自20世纪90年代末期开始增加, 属较弱污染水平.沉积岩芯中As、Cu和Zn含量较为稳定, 主要为自然来源, 仅在近表层沉积物存在较弱水平污染.不同湖区沉积岩芯中金属含量与富集系数变化幅度、以及开始增加的深度存在一定的差别, 但污染程度空间差异并不显著.结合区域大气重金属污染与排放特征以及程海流域经济发展特征, 程海沉积物重金属污染受到大气沉降以及流域农业面源、生活污水排放的共同影响.单一评价方法在生态风险等级划分方面存在很大的不确定性; 根据沉积物质量基准法和潜在生态风险指数法以及富集系数综合分析, 程海表层沉积物中Hg和Cd具有中-高程度的潜在生态风险, 其余金属为低生态风险等级.
致谢: 肖霞云副研究员、蒋庆丰副教授、纪明博士、罗文磊、宁栋梁等参加野外采样, 朱育新副研究员、蔡艳杰协助完成金属元素测定, 夏威岚高级工程师负责完成沉积岩芯年代测定, 在此深表感谢.| [1] | Stankovic S, Kalaba P, Stankovic A R. Biota as toxic metal indicators[J]. Environmental Chemistry Letters, 2014, 12(1): 63-84. DOI:10.1007/s10311-013-0430-6 |
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