现阶段我国煤烟型大气污染趋势得到初步遏制, 以PM2.5、O3为主要污染物的复合型污染日益突出, 其中NOx排放是引起PM2.5、O3的重要因素之一. NOx经化学反应生成的硝酸盐是二次PM2.5的重要组成部分, 而且NOx是O3、过氧酰基硝酸(peroxyacyl nitrate, PAN)等光化学污染物的重要前体物[1~6].此外, NOx可以氧化二氧化硫, 促进硫酸盐迅速生成, 是导致重污染天气的关键因素[7], 控制NOx排放已成为改善我国空气质量的重要手段.为此, 我国自“十二五”将NOx纳入污染物总量控制指标, 确定了NOx排放量下降10%的目标[8], “十三五”继续加大NOx减排力度, 《国民经济和社会发展第十三个五年规划纲要》明确要求NOx排放总量下降15%[9].
从“十一五”、“十二五”总量减排经验来看, 传统总量核查核算方式符合我国当时总量控制工作的客观要求[10, 11], 对于落实减排目标发挥了关键作用.但存在的问题是总量核查工作所花费的人力及行政成本较大, 且核查结果存在一定的主观性, 缺乏第三方数据印证.进入“十三五”之后, 随着环境管理模式的转变[12], 总量核查思路将从传统的“工程项目核算”转变为“以质量改善为导向”的宏观核查, “以质量改善为导向”宏观核查思路是:“首先由各省份上报NOx总量减排量, 再由环保部核实减排量的合理性、科学性”, 其中NO2地基监测和卫星遥感观测将作为重要的核查依据.从国内外的经验及研究成果来看, 卫星遥感技术已在环境管理中得到广泛应用[13~17], 但针对我国环境管理中NOx总量控制政策的实践研究几乎空白, 本文基于OMI NO2对流层柱浓度数据, 分析全国及重点省份NO2柱浓度变化, 来印证我国NOx减排效果.
1 材料与方法卫星观测相比地面观测的优势主要体现在3个方面:一是空间覆盖范围广(水平、垂直); 二是空间分辨率高; 三是观测数据较客观, 人为干扰因素少.本文通过验证重大赛会期间NO2柱浓度能灵敏捕捉地面NOx排放量变化, 进而利用NO2柱浓度评估“十二五”期间及“十三五”初期我国NOx总量减排效果.本文OMI NO2对流层柱浓度数据为2级产品的逐日网格化数据, 来源于http://www.temis.nl/airpollution/no2.html, 由荷兰皇家气象研究所(KNMI)提供, 数据云量小于30%, 空间分辨率为0.25°.对流层NO2柱浓度的产品是基于差分吸收光谱算法(DOAS)获取, 大量实验表明OMI NO2对流层柱浓度与地基及航空实测数据具有较强相关性, 相关系数在0.8以上[18~20].
1.1 方法学设计通过卫星遥感技术表征污染物排放量包括两个步骤:首先通过卫星探测的光学信号反演“污染物浓度”; 最后通过“污染物浓度”表征“污染物排放量”的变化.从现有研究来看[21~23], 利用卫星观测NO2柱浓度表征NOx排放量的技术最为广泛, 主要原因是:① NO2柱浓度算法较成熟; ② NO2在大气中的寿命和传输距离较短, “NO2浓度”与“NOx排放”具有基本相同的空间分布特征.由于重大赛会期间区域空气质量保障实施污染减排措施, NOx排放量显著降低, 本文利用重大赛会期间OMI NO2对流层柱浓度变化来印证NOx排放量的变化状况.
本文方法学设计如下:① 为分析全国及各省NO2柱浓度的总体变化趋势, 将行政辖区内所有国控空气质量监测站点所在网格NO2柱浓度的平均值作为全国及各省NO2柱浓度, 通过NO2柱浓度增减百分比表征全国及各省NOx排放量的变化趋势; ② 为分析城市辖区NO2柱浓度的总体变化趋势, 同样利用辖区内所有国控空气质量监测站点所在网格NO2柱浓度的平均值作为该城市NO2柱浓度.但是由于城市范围相对较小, 平均浓度的系统稳定性较差.特别是对于NO2浓度水平较低的城市, 微小的变化将引起较大误差.因此, 利用NO2柱浓度绝对值增减幅度表征城市NOx排放量的变化趋势.
1.2 方法学验证2015年8月22~30日世界田径锦标赛在北京举行, 9月3日是中国首个法定的“中国人民抗日战争胜利纪念日”, 为做好这“两大活动”期间的空气质量保障工作, 北京市和周边六省区实施机动车行驶限制、工业停限产减排、施工工地停止土石方和拆除作业、放假调休等措施, NOx排放量大幅下降[24].为了排除气象条件干扰, 选择2014~2016年同期NO2柱浓度进行分析, 结果表明:2015年8月20日至9月3日期间, 北京市NO2柱浓度相比2014年同期降低45.4%, 但2016年同期NO2柱浓度同比增加45.3%, 柱浓度呈现显著的先降低后升高的V型特征; 从空间分布来看, 以北京市为中心的周边区域改善效果明显, 直接证实了“两大活动”期间NOx排放量大幅下降(图 1及图 2).
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图 1 2014~2016年8月20日至9月5日NO2柱浓度变化 Fig. 1 NO2 VCDs from Aug 20 to Sep 5, 2014-2016 |
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图 2 2014~2016年8月20日至9月3日北京及周边地区NO2柱浓度 Fig. 2 NO2 VCDs over Beijing and surrounding regions from Aug 20 to Sep 3, 2014-2016 |
为了保证2016年杭州G20峰会期间的空气质量, 长三角区域实施大气污染联防联控[25], 区域NOx排放量下降明显. 2016年8月20日至9月5日期间杭州市NO2柱浓度均值同比下降47.4%, 相比2014年同期下降55.1%.从空间分布来看, 2016年杭州市区与周边地区NO2柱浓度明显降低, NOx排放特征呈现以杭州为中心的低值区(图 1及图 3), 综上, 卫星观测NO2柱浓度变化可以灵敏地反映地面NOx排放量的变化趋势.
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图 3 2014~2016年8月20日至9月5日长三角区域NO2柱浓度 Fig. 3 NO2 VCDs over Yangtze River Delta from Aug 20 to Sep 5, 2014-2016 |
根据2011~2015年环境统计数据[26], 全国NOx排放量逐年下降, 从2011年2 404.3万t下降到2015年1 851.9万t, 下降幅度高达22.98%, 见图 4.从全国31省份来看, 除青海、新疆、广西、西藏等西部省份NOx排放时有上升外, 大部分省份NOx排放量保持逐年下降的趋势. “十二五”期间NOx减排主要集中在火电、钢铁、水泥等重点行业, “十二五”初期重点行业脱硝装置开始普及, 尤其是自2013年国务院印发《大气污染防治行动计划》(“大气十条”)之后, “大气十条”提出10条35项重点任务措施[27], NOx排放量下降速度加快, “十二五”期间我国NOx减排取得显著成效.
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图 4 2011~2015年全国NOx排放量 Fig. 4 National NOx emissions, 2011-2015 |
虽然2011~2015年环境统计数据表明我国NOx减排效果明显, 但鉴于卫星观测数据具有空间覆盖范围广、人为干扰因素少的特点, 本文利用卫星观测NO2柱浓度变化来印证区域尺度NOx排放量的变化趋势.
(1) 全国及各省NO2柱浓度变化
2015年全国对流层NO2柱浓度均值为4.75×1015 cm-2, 三大重点区域京津冀、长三角、珠三角分别为13.01×1015、9.99×1015、4.79×1015 cm-2, 京津冀区域是全国NO2重污染地区. 2015年天津、上海、北京NO2柱浓度年均值位居全国三甲, 分别为14.45×1015、12.98×1015、12.91×1015 cm-2, 特大型城市NO2污染严重.从空间分布来看, 大部分省份NO2柱浓度高值出现在2011年和2012年, 之后呈明显下降趋势, 全国超过13.9×1015 cm-2的区域自2011年有所增加后, 2012年以后逐年减少. 2015年与2010年差值图显示, 整个华北、华中地区NO2柱浓度下降明显, 见图 5.相比2010年全国对流层NO2柱浓度降幅为24.98%, “十二五”期间我国NO2对流层柱浓度下降明显, 证明我国NOx减排取得显著成效, 这与NOx总量核查结果一致. NO2对流层柱浓度除了青海、西藏两省有所上升外, 其他29个省市均下降, 其中, 河南、贵州、河北、山东、浙江、湖北、广东、江苏、陕西、天津、内蒙古、山西等12省市NO2柱浓度降幅超过25%, 河南省下降幅度最大为36.89%, 黑龙江省降幅最小为3.65%.各省NO2柱浓度变化趋势见表 1(香港、澳门、台湾资料暂缺).
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图 5 2015年与2010年中国NO2对流层柱浓度差值 Fig. 5 Decrease in annual NO2 VCDs over China in 2015 compared to 2010 |
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表 1 2010~2015年全国及各省NO2柱浓度变化×1015/cm-2 Table 1 NO2 VCDs over China, 2010-2015(×1015/cm-2) |
(2) 地级及以上城市NO2柱浓度变化
Aura/OMI遥感数据的空间分辨率约为25 km, 可以重采样到12.5 km, OMI NO2柱浓度不仅可以用于区域NOx排放量的趋势性分析, 同时可以用于反映城市尺度甚至单个污染源的NOx排放状况.本文对2010~2015年全国338个地级及以上城市NO2柱浓度变化进行分析, 结果表明:焦作、邯郸、新乡、鹤壁、邢台等37个城市的NO2柱浓度下降较为明显, 柱浓度下降量超过4×1015 cm-2, 主要集中在天津、河北、河南、山东、山西、上海、江苏等华北、华东地区, 见表 2, 这些城市“十二五”期间NOx减排效果明显.
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表 2 2015年相比2010年柱浓度变化量×1015/cm-2 Table 2 Decrease in NO2 VCDs in 2015 compared to 2010 ×1015/cm-2 |
2.3 “十三五”初期NO2柱浓度变化
(1) 全国及各省NO2柱浓度变化
我国对流层NO2柱浓度均值由2015年的4.75×1015 cm-2下降到2016年的4.60×1015 cm-2, 年均降幅为3.18%, 这表明“十三五”开局之年NOx排放量持续下降.从各省NO2柱浓度变化来看, 安徽、重庆、浙江等省份(市)降幅超过10%, 但北京、天津、河北、上海、福建、广东、广西等地区有所上升, 见表 3. 2016年三大重点区域京津冀、长三角、珠三角NO2柱浓度均值分别为13.26×1015、9.49×1015、4.99×1015 cm-2, 相比2015年京津冀、珠三角NO2柱浓度均有上升趋势, 长三角区域NO2柱浓度有所下降, 见图 6. 2016年NO2对流层柱浓度表明, 天津、北京、上海、河北、山东、江苏位居全国前六名, 均超过10×1015 cm-2, 远高于全国平均浓度4.6×1015 cm-2, 整个华北、华东地区NO2污染程度最严重, 见图 7.
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表 3 2015-2016年全国及各省NO2柱浓度变化趋势×1015/cm-2 Table 3 Variations in NO2 VCDs in 2016 compared to 2015 ×1015/cm-2 |
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图 6 2016年与2015年NO2对流层柱浓度的差值 Fig. 6 Decrease in annual NO2 VCDs over China in 2016 compared to 2015 |
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图 7 2016年中国NO2对流层柱浓度 Fig. 7 Annual NO2 VCDs over China in 2016 |
(2) 地级及以上城市NO2柱浓度变化
对2015~2016年全国338个地级及以上城市NO2柱浓度的变化趋势进行分析(表 4), 结果表明:新乡、苏州、南通、无锡、马鞍山等20城市NO2柱浓度下降较为明显, 下降量超过1×1015cm-2, 但佛山、衡水、保定、沧州NO2柱浓度上升较为明显, 上升1×1015 cm-2以上, 建议将以上城市辖区内的污染源作为下一年度NOx总量核查工作的重点. 2016年城市NO2柱浓度由高到低依次是石家庄、唐山、邢台、邯郸、淄博、天津、廊坊、北京、上海、安阳、济南、保定、苏州、滨州、无锡、临沂、常州、新乡、东营、焦作等, 由此可见, 华北平原及华东地区城市群NO2污染严重.城市NO2柱浓度升高可能由三方面原因导致:一是城市机动车保有量增大, 致使NO2浓度升高; 二是城市辖区内新建NOx高排放企业, 如火电厂、水泥厂等; 三是城市辖区内现役企业NOx治理水平降低; 具体原因应结合现场核查结果确定.
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表 4 2016年NO2柱浓度同比变化明显的城市×1015/cm-2 Table 4 Cities with large variations of NO2 VCDs in 2016 compared to 2015 ×1015/cm-2 |
3 结论
(1) 卫星观测NO2柱浓度能够敏感地反映NOx排放趋势.由于重大活动期间城市NOx排放量大幅下降, 本文采用国控空气质量监测站点所在网格处NO2柱浓度数据, 分析该城市不同年份同期NO2柱浓度的变化, 证明卫星观测NO2柱浓度变化可以表征地面NOx排放量的变化趋势.
(2)“十二五”期间我国NOx减排取得显著效果. 2015年相比2010年全国NO2对流层柱浓度降幅为24.98%, 大部分省份NO2柱浓度高值出现在2011年和2012年, 重点行业脱硝装置开始普及之后, 尤其是“大气十条”实施以来, NOx排放量呈明显下降趋势, 这与NOx总量核查结果基本一致.
(3)“十三五”初期, 2016年我国NOx排放量相比2015年继续下降. 2016年全国NO2对流层柱浓度年均降幅为3.18%, 但北京、天津、河北、上海、福建、广东、广西等省份有所上升, 建议将以上地区作为下一年度NOx总量核查的重点.
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