甲烷(CH4)和氧化亚氮(N2O)作为大气中重要的温室气体, 在长寿命温室气体总辐射强迫中的贡献率分别为15%和5%[1].其大量排放造成的全球增温效应有目共睹, 仅在1951~2010年, 温室气体导致全球地表气候变暖0.5~1.3℃[2].自工业化以来, 全球大气CH4和N2O浓度持续增加.未来温室气体继续排放将会造成全球温度进一步升高, 与1986~2005年相比, 预计2081~2100年全球平均温度将升高0.3~4.8℃, 而且人为温室气体排放的越多, 增温幅度就越大[2].大气中CH4、N2O的增加来自于使用化石燃料和土地利用及其利用方式改变造成的人为排放, 其中农业排放的CH4、N2O分别占人为排放源的52%和84%[2, 3].我国是农业大国, 在缓减气候变化进程中, 如何在农业可持续发展的前提下减排温室气体, 成为亟待研究的重要问题.
生物炭作为一种碳封存技术, 因其具有更低的风险而备受关注.有研究表明, 生物炭施入土壤, 不仅快速提升了土壤稳定性碳库, 而且可以减少温室气体排放[4].李露等[5]研究发现, 麦季配施生物炭对减少CH4、N2O排放的效果比稻季配施生物炭更好. Zhang等[6]研究表明, 在稻田中施用生物炭减少了N2O的排放.然而, 添加生物炭对农田土壤CH4、N2O排放的影响因生物炭的来源、添加年限、制备过程以及种植作物、土壤类型的不同而呈现截然不同的效果[7]. Verhoeven等[8]利用松木屑和胡桃壳所制生物炭的试验结果显示, 2种生物炭添加后均增加了葡萄园N2O的排放. Shen等[9]研究显示, 在红壤中添加小麦秸秆制成的生物炭后, 当季CH4排放降低, 但效果并不显著, 而在后续的水稻季及休闲季中, 显著降低了CH4的排放[10].目前, 添加生物炭多年后, 其对土CH4、N2O排放影响的研究还未见报道.本文采用田间小区试验, 在分析耕层土壤有机碳、土壤含水率及不同土层土壤温度与冬小麦各生育期CH4、N2O排放通量相关关系的基础上, 明确添加废弃果树枝条制成的生物炭3 a后, 不同添加量对土CH4、N2O排放的持续性影响, 同时结合冬小麦产量评估了温室气体强度的综合效应, 以期为合理施用生物炭提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 试验区概况试验于2015年10月到2016年6月在陕西省杨凌示范区西北农林科技大学试验田(34°16′N, 108°04′E, 海拔458.6 m)进行, 其基本理化性质见表 1.试验区地势平坦, 属于暖温带大陆性季风气候, 年均气温11~13℃, 年降水量500~700 mm, 年均日照时数2 196 h, 无霜期210 d.试验区土壤类型为褐土类, 土亚类, 红油土属, 黄土母质, 系统分类为土垫旱耕人为土, 属石灰性土壤.
1.2 试验材料
供试生物炭(废弃果树树干、枝条在450℃裂解炉中, 限氧条件下裂解所得)由陕西亿鑫生物能源科技开发有限公司提供, 其基本理化性质见表 2.供试小麦品种为西农509(西北农林科技大学选育), 2015年10月15日播种, 播种量为150 kg·hm-2, 小麦行间距为15 cm, 2016年6月3日收获.
1.3 试验设计
本试验采用随机区组设计, 根据前期室内模拟试验及前人研究文献中生物炭(于2012年4月27日田间试验开始前磨细过1 mm筛后一次性撒施于耕层土壤中并与之充分混匀, 之后不再施用生物炭)的不同添加量[10, 11], 共设置5个处理, 分别为B0(0 t·hm-2)、B20(20 t·hm-2)、B40(40 t·hm-2)、B60(60 t·hm-2)、B80(80 t·hm-2), 每个处理3次重复.小区面积为1.35 m×3.50 m, 各个小区之间均设有0.5 m隔离保护带.氮、磷、钾肥(分别为尿素、磷酸二铵、硫酸钾)均作为基肥于种植前施入每个小区, 用量为每公顷225 kg N, 180 kg P2O5, 150 kg K2O, 依据当地常规进行田间管理(包括除草、冬灌、防控病虫等).
1.4 样品的采集与分析采用静态箱-气相色谱法测定CH4、N2O的吸收/排放通量.静态箱箱体(50 cm×50 cm×50 cm)由不锈钢材料自制而成, 箱内顶部配有风扇, 箱体配有采样口和温度计.底座也为不锈钢材料, 高为20 cm, 底部插入地下15 cm, 底座上部设置有水槽, 用于采集气体时浇水密封.播种后, 将底座安放在小麦播种行上, 为防止边际效应带来的影响, 每个试验小区均在中心处固定一个底座, 重复3次, 期间不再移动, 当小麦株高超过静态箱箱体的高度时, 在底座与静态箱中间加一个上下中通的静态箱, 使采集气体时能完全覆盖住作物, 又不影响其正常生长.冬小麦生长期间每10 d采一次气, 时间均为上午08:00~11:00, 下雨天除外.采集气体时, 浇水密封底座后, 把箱体安放在底座上, 打开风扇使箱内气体混匀, 用50 mL医用注射器插入箱体采样口, 于0、10、20、30 min依次采集气体.与此同时, 测定气温、箱温、地温和土壤含水率(烘干法).采集气体完成后立即带回实验室用Agilent 7890A气相色谱仪进行测定, 其中CH4浓度测定采用氢火焰离子化检测器(FID), 检测器温度200℃, N2O浓度测定采用电子捕获检测器(ECD), 检测器温度330℃, H2流量40 mL·min-1, 空气流量400 mL·min-1, 载气为高纯度N2, 毛细柱流速3 mL·min-1.
采用随机布点法, 于小麦种植前、各个生育期及收获后分别用土钻采集0~20 cm的土壤样品, 每个处理均3次重复, 将所采集的土壤样品带回实验室风干过1 mm筛测定有机碳(重铬酸钾-浓硫酸外加热法)含量.
1.5 试验数据处理气体样品吸收/排放通量是通过单位面积的气体浓度随时间的变化来计算的.计算公式如下[12, 13]:
式中, F为气体吸收/排放通量, 所测气体是CH4时, 单位为mg·(m2·h)-1, N2O时, 单位为μg·(m2·h)-1; ρ为所测气体标准状况下的密度, 单位为kg·m-3; h为静态箱的有效高度, 单位为m; T为静态箱内的平均温度, 单位为℃; dc/dt为所测气体浓度随时间变化的直线斜率.
CH4、N2O的累积吸收/排放量是通过相邻两次采气所得的气体吸收/排放通量平均值来计算其整个生长期间的累积吸收/排放量.计算公式如下:
式中, C为冬小麦田的累积吸收/排放量, 单位为kg·hm-2; Fi为第n次采气时的气体吸收/排放通量; 24为天与小时的转换系数; d为相邻两次采气所间隔的天数.
全球增温潜势是通过某一给定物质(所采集的气体)在一定时间积分范围内与二氧化碳相比而得到的相对辐射影响值来计算的. CH4、N2O在100 a时间尺度上造成的全球增温潜势计算公式[14]如下:
式中, GWP为全球增温潜势(以CO2排放量计), 单位为kg·hm-2; RCH4为冬小麦整个生长期间CH4的累积吸收量, 单位为kg·hm-2; RN2O为冬小麦整个生长期间N2O的累积排放量, 单位为kg·hm-2; 25、298为CH4、N2O转换为CO2排放量的转换系数.
温室气体强度表示农业中生产单位产量的粮食对气候的影响.计算公式[15, 16]如下:
式中, GHGI为温室气体强度(以CO2排放量计), 单位为kg·kg-1; GWP为全球增温潜势, 单位为kg·hm-2; 小麦产量单位为kg·hm-2.
试验数据采用Microsoft Excel 2013、SPSS 20.0(采用Duncan多重比较检验法分析不同处理之间各指标的显著性差异, 采用Pearson系数代表各指标之间的相关性)整理分析, 图形采用Origin 9.0绘制.
2 结果与分析 2.1 各生育期CH4、N2O吸收/排放通量动态变化冬小麦整个生长期, 各处理均表现为CH4的吸收汇, 且CH4吸收通量变化的趋势基本一致, 具有明显的季节性, 分蘖期到越冬期, CH4吸收通量随着温度降低而降低, 越冬期CH4吸收通量跌至最低, 其中B0低至0.013 mg·(m2·h)-1; 越冬期到灌浆成熟期, CH4吸收通量随着温度升高而升高, 灌浆成熟期CH4吸收通量达到最高, 其中B40高达0.054 mg·(m2·h)-1. B20、B40、B60、B80的CH4吸收通量均高于B0, 其均值分别为0.022、0.035、0.028、0.030 mg·(m2·h)-1, 比B0高16.48%、80.79%、45.79%、56.70%, B40、B60、B80与B0相比, 差异均达到显著水平, 除分蘖期以外, 其它生育期B40的CH4吸收通量均为最高, 具体表现为B40>B80>B60>B20>B0, 分蘖期则为B60>B40>B80>B20>B0.分蘖期中, B0、B20、B80的CH4吸收通量与B60差异显著; 越冬期中, B0、B20与B40、B80差异显著; 返青起身期各处理间的差异均不显著; 拔节孕穗期各处理间的差异均达到显著水平; 灌浆成熟期中B0、B20与B40差异显著(图 1).
对于N2O而言, 不同处理均表现为N2O的排放源, N2O排放通量变化的趋势表现为降低-升高-降低, B0、B20、B80的N2O排放通量在越冬期降到最低, B40、B60的N2O排放通量在返青起身期降到最低. N2O排放通量变异性较大, 处理间没达到显著水平.分蘖期各处理的N2O排放通量均为最高, 维持在16.92~32.93 μg·(m2·h)-1; 其它生育期的N2O排放通量则始终维持在6.41~11.81 μg·(m2·h)-1(图 1).
2.2 CH4、N2O累积吸收/排放量、产量、全球增温潜势及温室气体强度的变化与B0相比, B20、B40、B60、B80的CH4累积吸收量分别增加了12.88%、71.61%、42.74%、50.03%, B40、B60、B80的CH4累积吸收量达到显著水平(表 3); 添加生物炭对N2O的累积排放量无显著影响.与B0相比, B20、B40、B60、B80分别增产1.72%、32.19%、6.01%、9.01%, 除B20以外, 其它处理的增产效果均达到显著水平. B20、B60、B80的全球增温潜势减少了4.69%~19.55%, B40则增加了13.76%, 与B0相比, 均不显著; B20、B40、B60、B80的温室气体强度与B0相比降低了13.24%~22.14%, 但差异不显著.试验结果表明, 添加高量生物炭对全球增温潜势和温室气体强度无显著影响, 而添加低量生物炭对产量无显著影响, 虽然B40的全球增温潜势和温室气体强度与B0相比差异不显著, 但增产作用明显, 因此在供试土中添加40 t·hm-2生物炭效果最佳.
2.3 各处理0~20 cm土壤有机碳含量及含水率动态变化
添加生物炭对耕层土壤有机碳含量有显著影响, 见图 2.在本季作物种植前-冬小麦的整个生长期-收获后之间, 添加生物炭的处理0~20 cm土壤有机碳含量较对照均显著增加(P < 0.01), 其均值分别为13.46、17.99、20.84、25.44 g·kg-1, 是对照的1.42、1.91、2.21、2.69倍.整个生长期, 0~20 cm土壤有机碳含量与生物炭添加量的变化基本一致, 生物炭添加量越大, 0~20 cm土壤的有机碳含量越高.
各处理的土壤含水率呈现一定的季节变化, 且变化趋势基本一致.冬小麦生长期间, 土壤水分一般维持在10.61%~26.82%, 分蘖期因降水较多, 导致土壤含水率出现高峰; 越冬前期为满足冬小麦生长需要, 进行了灌溉, 致使土壤含水率达到最高; 越冬期-收获前, 土壤含水率在11.60%~19.20%之间波动, 收获期达到最低.冬小麦整个生长期, 随生物炭添加量的增加, 土壤含水率依次增加, B20、B40、B60、B80的土壤含水率分别比B0高7.08%、10.57%、11.78%、11.96%, 均达到显著水平.
2.4 CH4、N2O吸收/排放通量与土壤有机碳、土壤含水率、土壤温度和大气温度的相关关系不同处理下, 地表温度、地下5 cm温度变化趋势基本一致, 均为先降低后升高, 在越冬期达到最低, 收获期最高, 见图 3; 且都与大气温度的变化趋势极显著相关.
由表 4可知, B40、B80的CH4吸收通量与0~20 cm土壤有机碳极显著正相关, 其它处理差异均不显著. B0、B80的CH4吸收通量与0~20 cm土壤含水率显著正相关, 其它处理差异均不显著.不同处理下, CH4吸收通量均与地表温度极显著正相关; B0、B80的CH4吸收通量与地下5 cm处土温极显著正相关, B20、B40、B60的CH4吸收通量与地下5 cm处土温显著正相关. B40的CH4吸收通量与大气温度显著正相关, 其它处理均与之极显著正相关.表明CH4的吸收通量受到土壤有机碳、土壤含水率、土壤温度、大气温度等多重因素影响.
B80的N2O排放通量与0~20 cm土壤有机碳极显著正相关, B0、B60与之呈正相关, B20、B40与之呈负相关, 但均不显著. N2O排放通量与0~20 cm土壤含水率、土壤温度和大气温度均呈正相关, 但不显著.说明N2O排放通量受土壤有机碳、土壤含水率、土壤温度、大气温度等多重因素影响, 但不是主要因素, 因此各个因素对其影响不显著.
3 讨论 3.1 添加生物炭对CH4、N2O吸收/排放通量及累积吸收/排放量的影响本试验结果表明, 添加生物炭促进了土对CH4的吸收, 这与王月玲等[17]在辣椒田中添加生物炭和Karhu等[18]在芬兰小麦田中添加生物炭的研究结果一致.生物炭具有巨大的比表面积, 添加到土壤中增加了其孔隙度, 有效改善了土壤的通气状况[19], 抑制了产甲烷菌的活性[20]; 同时, 为甲烷氧化菌的生长提供了充足的能源, 通过氧化作用增加了CH4的吸收通量[21].越冬期由于土壤温度的限制, 微生物活性较低, CH4吸收通量在一个较低水平波动; 进入返青起身期后, 随着土壤温度的回升, 土壤对CH4的吸收逐渐增加, 主要原因在于这一时期土壤含水量较低, 处于好气状态, 有利于CH4氧化菌生长, 促进了CH4的氧化[22].随生物质炭用量的增加, 整个生长期土壤CH4吸收通量相应递增, 这可能与土壤中水溶性碳含量降低有关[23].当添加量大于40 t·hm-2时, 与对照相比, CH4吸收通量递增速率减慢.一方面, 各处理施肥水平相同, 随着生物炭添加量的增加, C/N增大, 作物与微生物对养分吸收竞争的激化导致土壤微生物活性降低; 另一方面, 参与CH4氧化的关键酶是CH4单氧化酶, 随着生物炭添加量的增加, 其中含有的铵态氮较高, 由于氨和甲烷都能竞争CH4单氧化酶上的活性结合点, 高浓度的氨可以把甲烷从结合点上驱赶下来, 导致CH4氧化菌的生长受到抑制, 使氧化CH4的能力下降[24], 从而减少了CH4的吸收通量.随着生物炭添加量的增加, CH4累积吸收量逐渐增加, 当添加量为40 t·hm-2时, CH4累积吸收量最高, 这与屈忠义等[25]在内蒙古河套灌区进行大田试验的结果有差异, 这说明在生物炭、土壤类型及土壤利用模式不同的情况下, 生物炭的最适添加量不同.
整个试验期, 各处理N2O排放通量在分蘖期均为最高, 其原因有以下两点:① 在本季作物种植前, 把尿素作为基肥一次性施入土壤.土壤中N2O主要是通过硝化与反硝化过程产生的, 投入大量的尿素会造成土壤中可利用氮素突增[26], 为微生物活动提供了充足的底物, 且作物处于分蘖期, 氮素需求量低, 造成可利用氮素过剩, 最终转变成气态氮排放, 促进了农田N2O的生成、排放.段智源等[27]在不同氮肥处理试验中表明, 传统施肥处理(硝酸磷+尿素)、尿素处理的N2O排放量均高于其它施肥处理; 李睿达等[28]研究表明施氮肥对N2O排放有明显的“激发效应”. ② 水分.冬小麦分蘖期-越冬前期, 降水、灌溉较频繁, 湿润、厌氧的环境促进了微生物反硝化过程中N2O的生成、排放[29].不同处理的N2O排放通量最低点所处生育期不同.是由于生物炭对土壤温度的变化幅度具有一定的减缓作用, 尤其B40、B60, 保温作用明显, 导致N2O排放通量最低点所处生育期推后[30].添加生物炭对冬小麦田N2O累积排放量没有显著影响, 这与王月玲等[17]在辣椒田的试验结果不同, 可能是由所种植作物种类和施肥处理不同导致的.
3.2 添加生物炭对冬小麦产量、全球增温潜势及温室气体强度的影响添加生物炭能够改善土壤理化性质, 提高土壤养分含量[31], 从而提高作物产量[32].本试验中添加40 t·hm-2生物炭的处理增产效果最明显, 但随着生物炭添加量的增加, 增产效果反而下降, 这与李中阳等[33]在生物炭对小麦产量、水分利用效率及根系形态影响试验中的研究结果一致.原因可能是生物炭添加量较高时, 土壤含碳量极显著增加, 使土壤C/N随之增加, 降低了冬小麦对土壤养分的利用率, 导致增产作用下降[34].
全球增温潜势主要由N2O贡献, 其在大气中存活时间较长, 且在100年尺度上的值远大于CH4, 而温室气体排放强度是一个温室效应综合评价指标[35], 其突出优势在于将温室效应与作物经济产出相结合, 添加生物炭显著增加了冬小麦产量, 通过综合考虑环境和经济效应后, 认为全球增温潜势和温室气体排放强度与对照相比差异并不显著.尽管本文的研究结果揭示了添加生物炭3 a后CH4和N2O的变化现象, 但生物炭对温室气体排放的持续性影响还需进一步研究.
3.3 添加生物炭对土壤有机碳和土壤含水率的影响添加生物炭显著提高了耕层土壤有机碳含量, 其影响具有长久性(2012年施入, 2015~2016年测定有机碳含量).生物炭是一种高度芳香化的难溶性有机物质[36], 施入土壤后很难被土壤微生物利用; 同时提高了土壤团聚体的含量和稳定性[37], 团聚体的物理保护作用减轻了土壤微生物对生物炭的分解作用[38].冬小麦收获后土壤有机碳含量较种植前有所提高, 这主要是由于0~20 cm土壤是冬小麦主要根系分布层, 其根系重量约占根系总重量的78%[39], 且添加生物炭对小麦根系生长有促进作用[33], 根系凋落物被土壤微生物分解后, 增加了土壤有机碳含量.
添加生物炭显著增加了耕层土壤含水率, 生物炭通过其自身所固有的含氧官能团、高的CEC以及大的孔隙度等特点改善了土壤理化性质, 从而影响土壤水分的渗滤模式、停留时间和流动路径[40], 增加了田间土壤的持水能力.这与杨敏等[31]在水稻田添加秸秆炭的试验和Glaser等[41]在热带高风化土壤中添加木炭的结果一致.冬小麦生长期间, 土壤含水率随生物炭添加量的增加而增加, 可能是由于生物炭固有亲水基团增多, 吸持土壤水分的能力增强, 这与Chan等[11]和Case等[42]使用木炭和园林废弃物制备生物炭的研究结果一致.
4 结论(1) 添加生物炭促进了土对CH4的吸收, 当添加量≥40 t·hm-2时, 土壤“汇”的作用达到显著水平, 当添加量为40 t·hm-2时, CH4累积吸收量最高; 添加生物炭对N2O排放、全球增温潜势和温室气体强度没有显著影响.
(2) 添加生物炭能够提高冬小麦产量, 40 t·hm-2生物炭为麦田增产的最适添加量.
(3) 与对照相比, 添加生物炭显著提高了土壤有机碳和土壤含水率.
(4) 综合分析表明, 40 t·hm-2生物炭是试验土适宜的添加量.
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