2017, Vol. 38
2. 上海交通大学农业与生物学院, 上海 200240;
3. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 南京 210044;
4. 无锡市环境监测中心站, 无锡 214121;
5. 农业部环境保护科研监测所, 天津 300191
, LIU Hong-bin1 , LI Xu-dong2 , SONG Ting3,4 , LEI Qiu-liang1
, REN Tian-zhi5 , WU Shu-xia1 , LI Ying1
2. School of Agriculture and Biology, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China;
3. School of Environmental Science and Engineering, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China;
4. Wuxi Environmental Monitoring Centre, Wuxi 214121, China;
5. Agro-Environmental Protection Institute, Ministry of Agriculture, Tianjin 300191, China
太湖流域作为我国比较发达的地区, 随着社会经济的发展, 其水质日益恶化, 湖泊富营养化加重, 蓝藻频发, 严重影响流域的可持续发展和居民的身体健康[1, 2].从20世纪末开始, 国家在太湖流域的治理上投入了大量的人力、物力和财力, 工业源污染得到有效控制, 农业面源污染与水质的矛盾越来越突出[3], 在第一次全国污染源普查公报中显示, 来自农业源的总氮, 总磷占到排放总量的57.2%和67.4%[4].太湖流域位于长江三角洲, 具有典型的平原水网特征, 地势平坦, 河网密布, 水系复杂, 污染的流失方向和汇流边界难以确定[5, 6], 工业密集, 农业生产强度大, 水体富营养化问题突出.
氮磷是造成水体富营养化的主要物质[7], 其来源和空间分布具有很大的不确定性[8], 对污染物输出特征以及来源分析是防治面源污染的前提[9].很多学者的研究显示不同流域污染物的来源大不相同, 三峡库区内种植业和畜禽养殖业源的贡献量占到56.08%和34.37%[10].山东南四湖流域总磷主要来源于畜禽养殖业, 占总量的65.06%, 总氮主要来自种植业, 占总量的48.37%[11].浙江德清小流域来自水产养殖的氮磷占总量的31.73%和21.59%, 农村生活的磷占39.48%, 种植业氮、磷占总量的27.69%、28.53%, 畜禽养殖氮、磷占总量的10.75%、10.40%[12].太湖流域望虞河西岸地区的研究表明, 来自生活污染的氨氮、总氮和总磷的入河量占污染物入河总量的60.2%、52.5%和52.9%[13].
除了污染源的贡献不同, 污染源的空间分布对水环境影响也十分显著.太湖流域上游西苕溪流域关于氮磷输出空间分布的研究结果显示, 污染物输出与土地利用类型具有显著相关性[14], 从景观异质性对污染物输出影响的分析来看, 结果显示污染物输出的空间差异性明显, 子流域单元的优势景观类型与污染物输出显著相关[15].关于河流中污染物的空间分布特征的研究结果表明, 从水系上游到入湖口, 总氮浓度有明显上升的趋势, 总磷含量沿水流方向有下降趋势[16].以上对污染物空间分布特征的研究, 可以识别污染物流失的高风险区域, 有利于提高流域面源污染防控效率, 然而在太湖平原水网地区缺少不同污染源的空间分布对水质的影响研究, 开展不同污染源的空间分布特征分析有利于分区分类控制农业面源污染.
本文以太湖流域水环境问题较为严峻的蠡河小流域为研究区, 其具有典型的平原河网特征, 河流密布, 水流缓慢, 有季节性倒流现象, 河道污染物集聚量大.污染源以氮、磷污染为主, 河段污染物浓度变化较大, 工业和居民沿河分布, 呈现明显的分段特征.流域特征与水环境问题在整个太湖流域具有典型性和代表性.本研究通过定点监测、农户调研、统计数据收集等方法, 分析探讨蠡河流域污染物的空间变化特征, 探讨降雨、土地利用、施肥强度、人口密度、养殖等因素对污染物输出的影响以及污染源的空间分布特征, 可以更有效地提出面源污染防控的措施, 以期为蠡河流域面源污染分类分区防治提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区概况蠡河流域(119°40′15″~119°54′39″E, 31°9′52″~31°18′49″N)位于太湖湖西区, 其所在行政区为江苏宜兴市丁蜀镇和湖镇, 东临太湖, 北靠东氿, 西与张渚镇毗邻, 南接浙江长兴市.东北部为河网丰富的太湖渎区, 西南为丘陵山地, 地势总体上呈西南高, 东北低的趋势.高程在20~610 m之间, 流域面积约190 km2.土地利用类型主要为林地、居民地、旱地、水域、水田、园地、草地, 流域土地利用类型如图 1所示.研究区为北亚热带季风气候, 年均温为15.3~16.2℃[17], 多年平均降雨量1 494 mm, 汛期(6~9月)的降水量占全年的60%左右.
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图 1 蠡河流域土地利用与采样点分布示意 Fig. 1 Landuse type and sampling sites in Lihe River watershed |
蠡河流域综合经济实力较强, 人为活动导致河网区开发利用强度过高, 加上工农业及生活污染的过量排放, 导致环境污染和生态退化现象突出.本研究在蠡河流域从上游到下游布设5个监测点, 分别是竹海、油车水库、分洪桥、莲花荡和乌溪港, 图 1为蠡河流域土地利用类型与监测点分布.监测点的布设考虑到流域景观特征、人口密度等的变化.竹海监测点位于宜兴竹海AAAA级风景名胜区, 是太湖水源地之一.油车监测点位于油车水库, 其地理位置在竹海下游, 湖镇区上游是流域的饮用水源地.分洪桥监测点是流域上游出水口, 两个镇的交界.莲花荡监测点位于流域下游, 周边河网密布, 人口密度大, 污染来源复杂.乌溪港是整个流域主要的入湖港口, 位于莲花荡下游, 直接与太湖相通.
1.2 水样分析与数据收集水体营养物质的污染程度常用氮磷来衡量, 氮素包括各形态无机氮和有机氮的总量[18], 其中, 铵态氮为影响水质的主要氮形态[19], 且铵态氮来源广泛, 可以较好地体现不同污染源的差异. COD浓度的高低表征了水体中有机污染的程度, COD含量过高会使水生生物缺氧死亡, 水体腐败变臭[20].有机污染的来源可能是化工厂、农药、有机肥料等.于2014年3~8月共计采样6次, 采样频率为每月一次, 水样用500 mL聚乙烯瓶采集, 采集后置于冰箱中低温保存, 进一步分析测定水样中的TP、NH4+-N及COD浓度, NH4+-N浓度采用纳氏试剂光度法(GB 7479-87) 测定; TP浓度采用钼酸铵分光光度法(GB 11893-89) 测定; COD浓度采用重铬酸钾法(GB 11914-89) 测定.
流域土地利用数据来自中国科学院资源环境科学数据中心, 比例尺为1:10万.流域人口、畜禽养殖数据来自乡镇农业部门的统计数据.流域农田施肥信息通过农户调查获得.流域降雨数据来自国家气象中心.
1.3 数据处理与统计分析采用Excel 2010与Origin 9.0进行处理数据与制图.运用SPSS 17.0对数据进行方差分析和Spearman秩相关分析.用ArcGIS 10.1绘制流域采样点分布和运用空间分析模块进行流域土地利用状况的分析以及污染源的空间分布图的制作.不同污染源的氮磷污染负荷产生量通过输出系数法计算得到, 系数的确定依据文献中的数据[21~26], 具体取值结果见表 1.
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表 1 蠡河流域非点源TP、NH4+-N和COD负荷的输出系数 Table 1 Export coefficients of non-point sources of TP, NH4+-N and COD loads in Lihe River watershed |
2 结果与讨论 2.1 监测点TP、NH4+-N和COD的动态变化
蠡河流域5个监测点2014年3~8月, 共6次采集的水样测试数据做出的箱线图如图 2所示, 旨在显示从蠡河流域上游竹海(太湖之源)到油车水库、流域上游总出口分洪桥、莲花荡, 最后直至入湖港口乌溪港的水质变化情况.由图 2可以看出污染物浓度从上游丘陵区到下游平原水网区逐渐升高, 入湖港口乌溪港水质较差, TP、NH4+-N、COD变化趋势具有高度相似性.监测期间各点TP浓度介于0.004~0.600 mg·L-1, 均值为0.176 mg·L-1, 低于Ⅲ类水浓度限值(0.2 mg·L-1), 浓度最大值为劣Ⅴ类水质. NH4+-N浓度小于0.003~4.750 mg·L-1, 均值为1.075 mg·L-1, 低于地表水Ⅴ类浓度限值(2.0 mg·L-1), 浓度最大值为劣Ⅴ类水质. COD浓度小于49.00 mg·L-1, 均值为10.626 mg·L-1, 低于I类水浓度限值(15 mg·L-1), 浓度最大值为劣Ⅴ类水.冯帅等在太湖流域的研究显示，9月太湖流域上游河网20个监测点TP浓度的平均值为0.27 mg·L-1, NH4+-N为1.71 mg·L-1[27], 与蠡河流域污染物浓度相近.
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图 2 蠡河流域5个监测点总磷、氨氮和COD的变化趋势 Fig. 2 Trends in TP, NH4+-N, and COD at five monitoring sites in Lihe River watershed |
从图 2中可以看出水体中TP浓度从水源地向太湖迁移的过程中, 受工业、农业、生活等人类活动的影响, 随着迁移距离的增加污染物浓度逐渐升高, 但是莲花荡水体的TP浓度0.326 mg·L-1比乌溪港0.207 mg·L-1高, 这主要是因为莲花荡水体主要的污染源为集中畜禽养殖废水、沿岸居民散排生活污水和来自农田的尾水, 而水体从莲花荡向乌溪港移动的过程中, 沿岸城镇用地的面积显著减小, 汇入河道的污染物减少, 加上河道的衰减功能, 故而乌溪港的水质略好于莲花荡.水体中NH4+-N浓度的高低可以反映河流受生活污水、工业废水以及畜禽养殖污染的程度[28], 从水源地向太湖迁移的过程中也呈现浓度逐渐升高的趋势, 莲花荡水体的NH4+-N浓度2.572 mg·L-1也高于乌溪港1.832 mg·L-1.上游竹海水体中的NH4+-N浓度最低为0.037 mg·L-1.从图 2中可以看出河流水体中的COD浓度从上游到入湖港口浓度呈逐渐升高的趋势, 即使在浓度最高的乌溪港21.323 mg·L-1, COD浓度未超过地表水环境质量的Ⅳ类标准, 流域水体COD浓度整体较低, 说明流域受化工厂、农药等的污染较轻.
2.2 汛期和非汛期水体中污染物的变化特征河流水体的水质状况与降雨密切相关, 三峡库区香溪河流域的研究表明雨季是非点源污染产生的重要时段, 总氮、总磷在丰水期的负荷占年负荷的84.1%和89.4%[8].蠡河流域6~9月为汛期, 其余时间为非汛期, 监测期为2014年3~8月, 分为非汛期(3~5月)和汛期(6~8月), 通过分析宜兴气象站2014年的降雨数据得到监测期间非汛期降雨总量为358.56 mm, 汛期降雨总量为784.79 mm. 图 3为宜兴市2014年逐月降雨量.可以看出7月降雨量最大, 达453 mm, 占到全年降雨量的30%.
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图 3 宜兴气象站2014年月降雨量 Fig. 3 Monthly precipitation at Yixing meteorological station in 2014 |
5个监测点TP的平均浓度在汛期和非汛期分别为0.215 mg·L-1和0.157 mg·L-1, 汛期TP浓度略高于非汛期.从图 4可以看出：在非汛期, 分洪桥、莲花荡、乌溪港水体中的TP浓度显著高于竹海和油车水库; 而在汛期, 5个监测点位的水质没有显著差异, 原因是在非汛期降雨量较少时, 随着迁移距离的增加, 来自于河流沿岸的工业点源、农田、畜禽养殖和城镇以及农村生活的磷排入水体, 导致水体中的TP含量逐级升高; 但在汛期, 降雨量较大时, 虽然各种污染物随地表径流汇入河道中的量增加, 但降雨对污染物浓度起到了稀释的作用, 这与以农业为主的丘陵区汛期河流水质变化情况不同, 丘陵区在降雨时土壤侵蚀较为严重, 水土流失会携带大量养分进入水体, 三峡库区香溪河流域的研究显示, 由于降水引起的侵蚀作用导致污染物浓度在汛期时达到峰值显著高于非汛期[29].而在平原水网区地表侵蚀作用较小, 农业源污染物向河道水体迁移的主要动力为降雨径流, 而汛期水质没有恶化, 说明在这个流域, 农业源不是污染物的主要来源.生活污染和工业污染的贡献更大.陈诗文等在太湖流域西苕溪支流的研究显示, 枯水期河流中总氮、磷浓度高于丰水期, 而且表明在丰水期和枯水期河流水体中不同来源污染物的贡献不同[30].
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图 4 蠡河流域汛期和非汛期总磷的变化趋势 Fig. 4 Trends in TP during the flood and non-flood seasons in Lihe River watershed |
5个监测点NH4+-N的平均浓度在汛期和非汛期分别为1.281 mg·L-1和0.973 mg·L-1.从图 5可以看出两个时期水体中NH4+-N浓度在这5个监测点位的水质变化规律一致. NH4+-N浓度随着迁移距离的增加而逐渐升高, 其中莲花荡水体中的NH4+-N浓度最高.来自于河流沿岸的工业点源、农田、畜禽养殖和城镇以及农村生活的NH4+-N排入水体, 导致水体中的NH4+-N含量逐级升高.从图 5可以看出, 虽然汛期和非汛期水质变化规律一致, 但是在汛期水体中NH4+-N浓度略高于非汛期, 这说明降雨起到的稀释作用较小而作为驱动因子, 将较多的NH4+-N随地表径流汇入水体, 导致汛期NH4+-N浓度升高.
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图 5 蠡河流域汛期和非汛期氨氮的变化趋势 Fig. 5 Trends in NH4+-N during the flood and non-flood seasons in Lihe River watershed |
各监测点COD的平均浓度在汛期和非汛期分别为13.890 mg·L-1和8.994 mg·L-1.如图 6所示, 在非汛期, 乌溪港水体中的COD浓度显著高于竹海、油车水库和分洪桥这3个监测点; 而在汛期, 乌溪港监测点显著高于竹海和分洪桥, 而竹海、油车水库、分洪桥、莲花荡这4个监测点的COD浓度没有显著差异.从图 6中的变化趋势可以看出, 非汛期COD浓度从上游到下游逐渐升高.而在汛期, COD浓度从上游到下游没有明显的升高趋势.说明汛期雨量大, 汇入河流中对水体中的COD起到了稀释的作用.
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图 6 蠡河流域汛期和非汛期COD的变化趋势 Fig. 6 Trends in COD during the flood and non-flood seasons in Lihe River watershed |
流域各种土地利用类型所占比例为林地44.60%, 居民地23.90%, 旱地14.43%, 水域6.30%, 水田4.53%, 园地3.79%, 草地2.45%.可以看出, 蠡河流域是一个城镇化程度较高的小流域, 流域内水资源丰富, 河网密布, 河流水质受人类活动影响较大.将流域按照水样采集点位的水质受影响的区域划分成5部分, 各部分的土地利用情况直接影响采样点的水质, 对这5部分的土地利用组成进行了分析, 如图 7所示.竹海监测点所在区域的土地利用林地83.98%, 居民地9.34%, 旱地2.29%, 水域2.94%, 水田0.78%, 园地0.34%, 草地0.38%.油车水库监测点所在区域的土地利用林地67.54%, 居民地7.86%, 旱地10.23%, 水域6.65%, 水田0.82%, 园地5.55%, 草地1.34%.分洪桥监测点所在区域的土地利用林地55.44%, 居民地15.03%, 旱地18.86%, 水域3.19%, 水田1.85%, 园地4.04%, 草地1.58%.莲花荡监测点所在区域的土地利用林地19.44%, 居民地49.84%, 旱地11.29%, 水域9.32%, 水田5.79%, 园地0.93%, 草地3.38%.乌溪港监测点所在区域的土地利用林地11.76%, 居民地28.84%, 旱地16.69%, 水域11.15%, 水田18.17%, 园地7.54%, 草地5.85%.可以发现从上游到下游林地面积占比逐级显著减小, 居民地面积所占比例逐渐升高, 在莲花荡监测点周围居民地所占比例最大, 居民地面积占比从上游到下游的变化规律与水体中污染物浓度的变化规律高度相似.另外水田面积也是从上游到入湖口逐渐增加.将污染物浓度与不同土地利用类型面积占比做Pearson相关分析, 结果显示水体中TP浓度与居民地面积比例显著正相关, 可知水体中TP主要来源于生活源, 这与Wilson的研究结果一致[31]; NH4+-N浓度与居民地面积比例显著正相关, 与林地面积比例显著负相关, NH4+-N的主要来源也是生活源, 并且林地面积的增加可以有效减少NH4+-N的流失. COD浓度与水田和草地面积比例显著正相关, 在蠡河流域中, 水田和草地面积占比较低, 但是在下游入湖港口附近面积占比显著增加, 这种变化趋势与COD浓度的变化相一致.
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图 7 蠡河流域各监测点所在区域土地利用类型占比情况 Fig. 7 Percentages of various landuse types in the area where monitoring points are located |
图 8为研究区各村庄人口数量分布.从中可以看出人口主要分布在流域中下游, 上游人口较少.莲花荡和乌溪港监测点周边人口密度较大, 这两个监测点的水质受生活污染的程度也较大, 王雪蕾等[32]在巢湖流域的研究表明, 人口密度与NH4+-N的Pearson相关系数高达0.98. 表 2中Spearman相关分析显示, 人口密度与TP和NH4+-N浓度显著正相关. 图 8中分布的村庄的总人口为69 642人.此外丁蜀镇城镇人口138 876人, 湖镇城镇人口23 333人.流域总的人口密度为1 220.27人·km-2, 有学者在江南地区的研究表明小城镇对人口自然承载能力的最大允许密度为674.3人·km-2 [33], 蠡河流域已经远远超过这个限值.通过生活源的年TP、NH4+-N和COD输出系数和流域农村人口统计数据计算出了来自农村生活污染的TP、NH4+-N和COD的负荷分别为12.21、23.68和1 005 t, 占全流域农业源TP产生量的16.10%, NH4+-N产生量的53.74%, COD产生量的49.84%.生活污染是NH4+-N和COD的主要来源, 是流域农业面源污染防治的重点.
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图 8 蠡河流域各村庄人口分布 Fig. 8 Population distribution of the villages in Lihe River watershed |
畜禽养殖污染在农业面源污染中占有很大比例, 据2010年第一次中国污染普查公报显示来自畜禽养殖的COD、TN和TP占农业源的96%、38%和56%[34]. 图 9显示了蠡河流域畜禽养殖业产生的TP、NH4+-N和COD的空间分布, 其中圆形的位置表明了畜禽养殖的位置, 圆形的大小表示污染物的产生量, 采用输出系数法计算得到来自畜禽养殖的TP、NH4+-N和COD的负荷分别为58.57、17.5和1 002 t, 占全流域农业源TP产生量的77.24%, NH4+-N产生量的39.72%, COD产生量的49.69%.畜禽养殖是农业源TP的最大来源, COD负荷仅次于生活污染, 对NH4+-N的贡献量也较大, 因此, 对畜禽粪便的处理是蠡河流域水环境治理的关键.可以看出, 流域上游基本没有畜禽粪便的产生, 竹海和油车监测位点位于湖镇旅游景区内, 为了保护景区的生态环境, 执行了禁养政策.大量的畜禽养殖集中在人类活动较为集中河网区, 对流域下游的水质产生了恶劣的影响. 表 2中Spearman相关分析的结果显示, 水体中TP和NH4+-N浓度与流域畜禽粪便产生量显著正相关.
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图 9 蠡河流域各村庄养殖总磷、氨氮和COD分布 Fig. 9 Distribution of TP, NH4+-N and COD from livestock breeding in the villages of the Lihe River watershed |
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表 2 污染物浓度与影响因素间的斯皮尔曼相关系数1) Table 2 Spearman correlation coefficients among pollutant concentrations and influence factors |
2.4.3 种植源
太湖流域的种植业集约化程度较高, 单位面积施肥量在全国处于较高水平.罗永霞等[35]对太湖地区的研究显示, 江苏宜兴市水稻、小麦、油菜、设施菜地、露天菜地的施肥量分别为(358±82)、(259±51)、(286±93)、(693±132)、(462±132) kg·hm-2.很多研究表明, 施肥是导致土壤磷素累积和淋失的主要因素.在蠡河流域进行农户调研得到流域的施氮量为(426±118) kg·hm-2, 施磷量为(157±63) kg·m-2, 可以看出流域的施肥强度较大, Monika等[36]的研究表明水田是地表水营养物质的主要来源.但是, 在上文关于土地利用的分析结果表明, 蠡河流域并不是一个以农业为主的小流域, 相反, 流域上游湖镇的经济以旅游业为主, 生态环境良好, 林地较多.而下游的丁蜀镇工业发达, 城镇化水平较高.此外流域处于平原河网区, 地势平坦, 水土流失并不严重.通过输出系数法计算出了2014年流域种植业TP流失负荷为5.05t、NH4+-N为2.88t、COD为9.45t, 分别占农业源总量的6.66%、6.54%和0.47%, 远小于生活源和畜禽养殖源.
3 结论(1) 蠡河流域上游水质较好, 下游入湖口污染严重.流域污染物浓度受种植、养殖、生活和工业的影响从上游到下游入太湖港口逐渐升高, 入湖口水质一直处于劣Ⅴ类.
(2) 降雨作为污染物迁移的驱动力对水体中的污染物浓度影响较大, 使其具有明显的季节性差异, 在汛期高于非汛期.在非汛期, 污染物浓度从上游到下游逐渐升高, 而在汛期, 各监测点污染物浓度没有明显的变化趋势.
(3) 土地利用类型的变化尤其是城镇用地的增加是导致水质变差的主要因素.蠡河流域不是以农业为主的小流域, 种植业对污染物的贡献较小, 生活源和畜禽养殖源是流域的主要污染源, 流失高风险区位于流域中下游.
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