2017, Vol. 38
重金属因具有高毒性、不可降解性、易被生物富集等特点而存在较高生态风险.国家环境保护部、美国环境保护署(EPA)等机构很早就将Hg等重金属列为环境优先控制污染物[1, 2].进入海水中的重金属大多被颗粒物吸附而沉降到沉积物中, 在一定环境条件下(例如：pH降低、氧化还原电位下降、有机质降解等), 这些重金属又会重新释放到水体中, 形成二次污染, 干扰甚至破坏生态平衡.为此, 许多国际组织/公约将重金属作为海洋沉积物污染的评价指标, 并建立了评价沉积物重金属环境风险的多种方法[3].较简单的有富集因子法(EF)、地积累指数法(Igeo)、污染因子法(CF)等[4~6], 主要是根据单一重金属的总量与其背景值(或标准值)的比值进行评价, 但未能提供有关重金属毒性的信息, 也不能反映多种重金属的综合毒性效应[7].沉积物质量基准法(SQGs)根据重金属生物毒性推导出两个基准值[临界效应浓度(TEL)和可能效应浓度(PEL)]评价重金属对底栖生物的潜在不利影响[8], 目前已在淡水、海洋沉积物质量评价中得到广泛应用[9, 10]. Hakanson创立的潜在生态风险指数法(PERI)[11]在计算单因子指数基础上引入毒性系数, 将重金属的生物效应与生态风险相结合, 消除了区域差异和异源污染的影响[12].该方法既能区分单一重金属的生态风险, 也能评价多种重金属的综合生态风险, 因而成为海洋沉积物重金属污染评价的常用方法[13, 14].
近20年来, 我国学者已对渤海、黄海、东海、南海海域的主要河口及沿海表层沉积物重金属污染进行了广泛调查研究[15].在渤海, 由于黄河巨大径流量对渤海海域生态系统的重要影响, 位于山东省东营市东部海域的黄河口已成为研究沉积物重金属污染的重要区域, 有关其沉积物重金属的环境地球化学行为、分布特征及影响因素、生物毒性评价研究已有很多[16~18].但是, 东营市北部海域同样具有重要的经济、生态地位.这里拥有丰富的滩涂和浅海资源, 是全国著名的贝类生产区, 2008年国家海洋局批准设立的“东营河口浅海贝类生态国家级海洋特别保护区”(保护区)就位于其滩涂及-5 m浅海海域(118°07′30″~118°25′00″E, 38°02′49″~38°16′44″N)[19].该海域受黄河径流影响很小, 但是陆域工业和养殖业迅速发展带来的污染压力却在不断增加.本研究拟根据2016年5月的采样监测结果, 对该海域沉积物中重金属的含量范围、空间分布和污染来源进行分析, 并采用SQGs和PERI评价重金属污染的生态风险, 以期为该海域的环境管理以及保护区内重金属污染控制提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况东营市是一座典型的石油化工城市.位于该市北部沿海的河口区境内分布着石油开采、石油化工、机械制造、金属加工、塑料加工、电镀、制革、制药等众多工业企业以及多家大型畜禽养殖业, 所排废水经潮河、马新河、沾利河、草桥沟、挑河等河流输送入海.该海域地处渤海湾西南部, 属粉沙淤泥质海岸; 潮汐类型为不正规半日潮; 潮流主要为半日潮和全日潮, 运动形式以往复流为主, 余流整体较小, 流速一般为10 cm·s-1; 有效波高总体小于3 m[20].根据历史监测资料, 该海域的海水水质总体上符合《海水水质标准》(GB 3097-1997) 的二类标准, 但是挑河河口海水的某些指标(化学需氧量、无机氮和石油类)存在超标现象[21].
1.2 样品采集2016年5月, 在东营北部海域布设12个站位(图 1).每个站位上利用抓斗式采泥器采集适量表层(0~20 cm)沉积物样品, 现场去除其中的砾石、动植物残体等杂物后, 装入预先经硝酸溶液(1+3) 浸泡过的聚乙烯袋中, 冷冻保存并立即运回实验室.
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图 1 采样站位分布示意 Fig. 1 Map of the sediment sampling sites |
重金属：根据《海洋监测规范》(GB 17378.5-2007)[22], 将用于Hg测定的样品自然风干; 用于其它重金属分析的样品在90℃下烘至恒重.随后, 两种样品分别用球磨机研磨, 过160目尼龙筛.对测定Cu、Pb、Zn、Cd、Cr的样品进行微波消解[23], 然后采用ICAP-6300型等离子体发射光谱仪(美国赛默飞世尔科技公司)测定, 仪器参数为：RF功率1150W, 辅助气流量0.5L·min-1.对于Hg和As, 采用原子荧光法[22]进行测定, 仪器为PF6-3型多道全自动原子荧光光度计(北京海光仪器有限公司).在样品重金属分析的同时, 通过测定近海海洋沉积物标准物质(GBW 07314, 国家海洋局第二海洋研究所)进行质量控制. GBW 07314中7种重金属元素回收率介于96.6%~115%, 均在沉积物标准物质允许的误差范围之内, 表明重金属含量分析结果具有较好准确性.
有机质(OM)：样品经自然风干后于球磨机研磨, 过80目尼龙筛.采用重铬酸钾氧化还原-容量法[22]进行OM测定.
沉积物粒度组成：样品按照《海洋调查规范》(GB/T 12763.8-2007)[24]自然风干, 采用MS2000型激光粒度分析仪(英国马尔文公司)进行测定, 并计算沉积物中砂、粉砂、黏土的质量分数.
1.4 沉积物质量评价方法 1.4.1 沉积物质量基准法(SQGs)SQGs是基于临界效应浓度(TEL)和可能效应浓度(PEL)评价沉积物中重金属潜在生态危害的方法[8]. 7种重金属的TEL、PEL基准值见表 1.当沉积物中某种重金属含量小于TEL, 不利生物毒性效应很少发生; 大于PEL时, 不利生物毒性效应将频繁发生; 介于两者之间时, 不利生物毒性效应偶尔发生.
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表 1 沉积物中重金属的TEL和PEL(干基)/mg·kg-1 Table 1 TEL and PEL values for heavy metals (dry weight)/mg·kg-1 |
为比较不同站位的潜在急性毒性, 首先按照公式(1) 计算毒性单位(TU), 将各种重金属的毒性标准化, 然后求得每个站位7种重金属的毒性单位总和(ΣTUs)[25].
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(1) |
式中, Ci为沉积物中重金属i的含量(mg·kg-1); PELi为重金属i的PEL值.
1.4.2 潜在生态风险指数(PERI)法按下列公式计算PERI[11]：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中, Cfi为重金属i的污染指数; Csi为重金属i实测含量(mg·kg-1); Cni为重金属i的背景值(mg·kg-1), 由于研究区域地处渤海, 故选用渤海沉积物重金属背景值(Cu 16.5 mg·kg-1、Pb 14.6 mg·kg-1、Zn 20.7 mg·kg-1、Cr 23.1 mg·kg-1、Cd 0.120 mg·kg-1、Hg 0.025 2 mg·kg-1、As 7.06 mg·kg-1)[26]进行计算; Eri为重金属i的潜在生态风险指数; Tri为重金属i的毒性响应因子, 其中, Hg、Cd、As、Cu、Pb、Cr和Zn的毒性响应因子分别为40、30、10、5、5、2和1.根据Eri、PERI的大小可进行单因子生态风险、综合生态风险等级的划分(见表 2).
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表 2 基于Eri、PERI的潜在生态风险等级划分 Table 2 Classification of ecological risks based on Eri and PERI |
1.5 数据统计分析
图表制作采用Origin 8.6软件.沉积物中重金属之间及其与粒度组成、OM之间的Pearson相关性分析(统计显著性水平为P＜0.05) 以及主成分分析均采用数据处理软件SPSS 19.0.
2 结果与讨论 2.1 沉积物的基本特征由表 3可见, 东营市北部海域沉积物的OM含量范围为0.07%~0.28%(平均为0.12%), 最高值和最低值分别出现在S10和S6站位.砂、粉砂、黏土的含量范围分别为14.14%~66.03%、30.50%~66.85%、0~19.03%, 平均值分别为51.72%、43.97%、4.31%.各站位沉积物粒度组成均以砂、粉砂为主.除S7(砂质粉砂)、S10(黏土质粉砂)站位外, 其它站位的质地均为粉砂质砂.
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表 3 研究海域沉积物基本特征/% Table 3 General characteristics of sediments collected from the studied area/% |
2.2 沉积物中重金属的含量与分布
研究区域12个站位沉积物中重金属的含量变化见图 2. Hg、As、Pb、Cd、Cr、Cu、Zn的含量范围分别为0.005~0.092、3.44~10.41、6.59~19.00、0.50~1.10、32.42~60.25、1.72~23.78、31.13~69.96 mg·kg-1; 重金属含量平均值(mg·kg-1)由高到低依次为：Zn(53.24)＞Cr(41.3)＞Cu(12.3)＞Pb(11.3)＞As(6.14)＞Cd(0.6)＞Hg(0.040).各站位的Cd含量全部超过《海洋沉积物质量》(GB 18668-2002)[27]一类标准, 但符合二类标准; 其它重金属的含量均符合一类标准.与国内外其它近岸海域的重金属含量相比(表 4), 东营市北部海域7种重金属含量均处于中等水平, 但是, Zn、Cr含量明显高于黄河口沉积物的重金属含量.
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图 2 东营市北部海域沉积物中7种重金属的含量 Fig. 2 Contents of heavy metals in the coastal sediments of the northern part of Dongying City |
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表 4 不同海域沉积物重金属含量比较/mg·kg-1 Table 4 Metal concentrations in various sediments of the marine environments/mg·kg-1 |
重金属含量在空间上有较大变化. Cd、Cr、Zn的最高值和Cu、Hg、As的次高值均出现在S10站位, 该站位的Pb含量也较高(仅次于S1、S8站位).这可能与陆域径流向海输送重金属以及沉积物理化性质有关. S10站位处于研究区域东部, 在陆域方向上毗邻挑河, 直接受到该河输送的污染物影响. 2016年3~11月, 笔者在挑河等5条河流入海口处进行河水采集, 分析重金属浓度并同步测定河水流量(共9期, 12月、1月和2月因河水结冰而无法采样, 数据未列出, 将另文发表), 由此计算的重金属入海通量(表 5)表明, 与其它河流相比, 挑河向海输送的7种重金属数量最大, 占5条河流总入海通量的46%~61%.排入海洋中的重金属因吸附于颗粒物表面而沉降于海底[36], 造成S10站位沉积物中重金属积累量增加.另外, 该站位沉积物的OM含量以及粉砂、黏土含量在各站位中均处于最高水平(表 3), 也是重金属含量较高的原因.有机质可通过提供更多吸附位点而增加沉积物对痕量金属的吸附程度[37].粒径分布也是影响沉积物中痕量金属地球化学行为的重要因素.与粒径较大(>63 μm)的砂相比, 粉砂、黏土等细颗粒(≤63 μm)因具有较大的比表面积而有利于无机组分吸附[38].值得注意的是, 在同样毗邻挑河、且距河流入海口更近的S9站位, 沉积物中各重金属的含量却普遍低于S10站位, 这主要是由于该站位沉积物的OM以及粉砂、黏土含量相对较低所致.此外, 虽然沾利河的重金属入海通量也处于较高水平(表 5), 但是, 其入海口附近的S5~S8站位重金属含量总体上低于S10站位(图 2), 与这些区域沉积物中OM以及细颗粒(特别是黏土)含量较低有很大关系.
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表 5 5条入海河流的重金属入海通量/kg·a-1 Table 5 Heavy metal fluxes of five rivers into Bohai Bay/kg·a-1 |
2.3 沉积物中重金属的来源解析
确定重金属的来源对于有效控制重金属污染至关重要.本研究首先进行沉积物中7种重金属之间的Pearson相关性分析, 以判断重金属相互间依存关系的密切程度.由表 6可见, 研究区域存在显著相关性的重金属有2组：① Cu和Zn (P＜0.01); ② Cd和Hg、Cr、Cu、Zn(P＜0.05或P＜0.01), 表明这些污染物之间关系密切.相反, As、Pb与其它重金属之间均无显著相关性, 表明两者具有不同于其它元素的来源.东营市北部海域重金属的可能来源主要有3类：① 自然来源(岩石风化等); ② 陆域工业废水; ③ 陆域农业生产(牲畜养殖)活动.
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表 6 研究区域沉积物重金属含量之间的相关系数1) Table 6 Pearson's correlation coefficient (r) between heavy metals in sediments from the study area |
KMO和Bartlett球形度检验表明, 标准化后的数据适合进行因子分析.根据主成分分析结果(表 7), 3个主成分(PC1、PC2、PC3) 的累计方差贡献率为81.53%, 可反映研究区域沉积物原始监测数据的大部分信息.在PC1上, Hg、Cd、Cr具有较高载荷. Cd-Hg、Cd-Cr之间的显著相关性也证明它们的同源性.研究区域所有站位的Cd、Cr含量以及大多数站位的Hg含量超过渤海沉积物的背景值(见1.4.2节), 表明人为活动对该区域3种金属的积累具有重要贡献.研究区域的南部陆地分布着滨州市沾化区、东营市河口区的多个工业园区, 其中, 制革、制药工业产生含Cr废水[39, 40]; Hg是石化废水、塑料加工废水中的主要重金属[41, 42]; 电镀工业排放含Cd、Cr的废水[43].这些重金属通过河流输送入海并在沉积物中富集.因此, 第一主成分主要表征了工业生产活动对海洋沉积物的重金属污染. PC2中Cu、Zn的载荷较大, 且两者呈显著相关.研究区域沉积物中的Cu、Zn含量总体上呈现近岸高、远岸低的趋势(图 2), 为陆域污染通过径流排海所致.根据调查, 挑河、沾利河两侧分布着多家大型畜禽养殖基地.为加快畜禽生长, 目前的动物养殖业大多向饲料中添加过量添加剂(包括Cu、Zn等重金属)[44], 造成畜禽粪便和养殖业废水中含有一定量的Cu、Zn, 随雨水冲刷进入河流和邻近海域.同时注意到, Cu、Zn在PC1中也有一定载荷, 表明研究区域沉积物中的部分Cu、Zn来自工业废水.因此, 第二个主成分反映了陆地养殖业和工业生产的联合污染. PC3中As、Pb的载荷值较大.两者的含量在大多数站位上低于渤海沉积物的背景值, 且站位间差异不大(图 2), 表明其主要来自岩石风化、陆地水土流失等途径.因此, 第三个主成分反映了自然作用对海洋沉积物污染的贡献.
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表 7 研究海域沉积物重金属的主成分分析结果 Table 7 Results of principal component analysis for heavy metals in the sediments from the study area |
2.4 沉积物的重金属生态风险评价 2.4.1 基于SQGs的评价结果
与表 1的沉积物质量基准相比, 研究区域7种重金属的含量均小于PEL, 但是, 部分站位的重金属含量已超过TEL, 包括：3个站位(S2、S8、S10) 的As; 5个站位(S1、S3、S7、S9、S10) 的Cd; 3个站位(S5、S7、S10) 的Cu; 1个站位(S10) 的Cr, 表明这些站位上的As、Cd、Cr、Cu偶尔会对水生生物产生毒性效应. ∑TUs计算结果显示(表 8), 各站位的潜在急性毒性由高及低依次为：S10＞(S5、S7、S1)＞(S2、S3、S9)＞(S6、S8、S4、S11、S12).
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表 8 研究区域每种重金属的TU值和各站位的∑TUs值 Table 8 Calculated TU values for each metal and ∑TUs for each site in the study area |
2.4.2 基于PERI的评价结果
沉积物中重金属的Eri、PERI计算结果见表 9.就单种重金属而言, 所有站位上的As、Cu、Zn、Pb、Cr处于低生态风险; Hg在3个站位(S3、S9、S10) 上属于高生态风险, 在4个站位(S2、S4、S5、S7) 上属于中等生态风险, 其它站位为低生态风险; Cd在5个站位(S1、S3、S7、S9、S10) 具有很高的生态风险, 其它站位均为高生态风险.显然, 在每个站位上, Cd和Hg都是PERI的主要贡献者.基于PERI的站位排序为：S10＞S3＞S9＞S7＞S1＞S2, S5＞S8＞S6＞S4＞S11、S12, 其中, 前3个站位属于高生态风险, 其它站位为中等水平风险.
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表 9 研究区域重金属的Eri、PERI计算值及潜在生态风险等级 Table 9 Values of Eri and PERI of heavy metals and the ecological risk levels in the study area |
2.4.3 两种评价方法的结果比较
采用PERI和SQGs得到的评价结果基本一致, 即：S10站位的生态风险最高, 而S4、S11、S12等站位的风险较低.但是两种方法对于其它站位的风险排序不尽相同.例如, S5、S7、S1站位的∑TUs仅次于S10站位, 而它们的PERI值却不及S3、S9站位.这是因为两种方法对生物毒性的评价侧重点不同：SQGs方法以PEL作为计算单一重金属相对毒性的依据; 而PERI则将重金属背景值和毒性响应因子同时用于单一重金属相对毒性计算.鉴于此, 为降低评价结论的不确定性, 有必要综合考虑多种评价方法的结果, 以便为环境管理决策者提供较为全面的生态风险信息.
2.4.4 保护区内外的重金属生态风险差异性根据表 8, 保护区内、外(各6个站位)的∑TUs平均值非常接近(1.03和1.05). PERI平均值(238.54和260.51) 也显示保护区内、外均处于中等生态风险(表 9), 只是保护区外的生态风险性稍高一些, 主要是由于S10站位附近的重金属含量普遍较高所致.考虑到研究区域沉积物的重金属污染已达到中等生态风险, 而且这些重金属在一定条件下会溶解释放到上覆水体中, 并在潮流作用下迁移扩散到保护区内, 为避免保护区重金属含量继续增加而造成更大的生态风险, 必须加强东营市北部海域附近地表径流(特别是S10站位邻近的挑河)的重金属入海通量控制.根据2.3节的分析, 该海域的重金属人为来源主要是陆地畜禽养殖业和工业生产废水, 建议采取以下控制对策：沿河两侧企业实施清洁生产以降低重金属产生量; 严格工业废水达标排放管理以削减重金属外排量; 河流入海口附近建设人工湿地以减少重金属入海量.
3 结论(1) 东营北部海域沉积物中Hg、As、Pb、Cd、Cr、Cu、Zn含量范围分别为0.005~0.092、3.44~10.41、6.59~19.00、0.50~1.10、32.42~60.25、1.72~23.78、31.13~69.96 mg·kg-1; 重金属含量最高值或次高值多出现在S10站位; 各站位重金属(Cd除外)含量均符合《海洋沉积物质量》(GB 18668-2002) 一类标准; 与世界其它海域相比, 研究区域的重金属含量处于中等水平.
(2) 主成分分析表明, 沉积物中Hg、Cd、Cr主要来自工业废水随地表径流输送入海; Cu、Zn来自河道两侧畜禽养殖基地使用的添加剂和工业废水排放; As、Pb主要来自岩石风化、陆地水土流失等自然作用.
(3) 基于SQGs和PERI的评价表明, 某些站位As、Cd、Cr、Cu含量超出TEL值, 会偶尔对水生生物产生毒害效应. S10、S3、S9站位达到高生态风险, 其它站位为中等风险. Cd、Hg是潜在生态风险的主要贡献元素.
(4) 与保护区内相比, 保护区外的重金属生态风险水平稍高.为防止沉积物中重金属含量继续增加而造成更大的生态风险, 应加强地表径流(特别是挑河)的重金属入海通量控制.
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