环境科学  2017, Vol. 38 Issue (9): 3628-3634   PDF    
引用本文
谭丕强, 仲益梅, 郑源飞, 楼狄明, 胡志远. 贵金属和助剂负载量对柴油公交车CDPF颗粒净化性能的影响[J]. 环境科学, 2017, 38(9): 3628-3634.
TAN Pi-qiang, ZHONG Yi-mei, ZHENG Yuan-fei, LOU Di-ming, HU Zhi-yuan. Influence of Noble Metal and Promoter Capacity in CDPF on Particulate Matter Emissions of Diesel Bus[J]. Environmental Science, 2017, 38(9): 3628-3634.
贵金属和助剂负载量对柴油公交车CDPF颗粒净化性能的影响
谭丕强 , 仲益梅 , 郑源飞 , 楼狄明 , 胡志远     
同济大学汽车学院, 上海 201804
收稿日期: 2017-01-08; 修订日期: 2017-04-14
基金项目: 国家自然科学基金项目（50906062）；国家高技术研究发展计划（863）项目（2012AA111717）
作者简介: 谭丕强(1974-), 男, 博士, 教授, 主要研究方向为汽车排放控制和清洁燃料, E-mail:tpq2000@163.com
摘要: 为研究CDPF（催化型颗粒捕集器）贵金属和助剂负载量对柴油公交车颗粒排放特性的影响，对一台满足国Ⅲ排放法规的柴油公交车进行改造，加装4种不同后处理装置，并进行道路实车排放试验.结果表明，CDPF贵金属负载量越高，排气颗粒数量浓度越低，在中高车速下尤为明显（60 km·h-1车速下贵金属负载量增加5g·ft-3，颗粒排放总数降低70.8%）.贵金属负载量对排放颗粒物中核态颗粒的影响大于聚集态颗粒.在保证对排气颗粒的净化效果的前提下，在CDPF中添加适量镧系助剂，可使贵金属和助剂负载量大幅降低.不同后处理方案对加速工况不敏感，净化效果差异较小，但减速工况，各方案对颗粒的净化效果差异较大.
关键词: 颗粒排放      柴油机      催化型颗粒捕集器(CDPF)      贵金属      助剂      负载量     
Influence of Noble Metal and Promoter Capacity in CDPF on Particulate Matter Emissions of Diesel Bus
TAN Pi-qiang , ZHONG Yi-mei , ZHENG Yuan-fei , LOU Di-ming , HU Zhi-yuan     
School of Automotive Studies, Tongji University, Shanghai 201804, China
Abstract: This study investigates the influence of noble metal capacity and promoter capacity in diesel oxidation catalysts (DOC) and catalyzed diesel particulate filters (CDPF) on particulate matter (PM) emissions. Four types of exhaust aftertreatments were applied to a diesel bus engine that meets the national Ⅲ emissions regulations. On-board tests were conducted respectively. PM emissions from the engine were strongly influenced by noble metal capacity in DOC and CDPF, especially at high speeds (the total number of particles increased by 70.8% when the noble metal capacity decreased by 5 g·ft-3 at 60 km·h-1). The higher the noble metal capacity was, the lower the PM emissions became, especially for PM in nuclei mode. The lanthanide material contributed to reducing PM emissions significantly. The content of precious metals could be reduced by 25% with proper lanthanide material, while the treatment effect of exhaust particles was guaranteed. In summary, aftertreatments are not sensitive to accelerating conditions, but the purification efficiency is obviously different under decontamination conditions.
Key words: particulate matter emissions      diesel engine      catalyzed diesel particulate filters (CDPF)      noble metal      promoter      capacity     

柴油机由于热效率高, 动力性好而得到广泛的应用, 但是柴油机颗粒排放问题较为严重[1, 2], 柴油机排出的颗粒物悬浮在空气中, 对大气环境造成污染[3, 4].研究表明, 柴油机排放颗粒物会对人体健康造成威胁, 容易引起呼吸道疾病[5~7].柴油机加装排气后处理装置是解决这一问题的重要手段[8, 9].其中, 柴油机氧化催化器DOC(diesel oxidation catalyst)和催化型颗粒捕集器CDPF(catalyzed diesel particulate filter)后处理技术[10]是当今研究热点.

CDPF是在颗粒捕集器DPF[11] (diesel particulate filter)载体内部涂覆催化剂, 使其能够降低soot催化氧化燃烧的温度, 实现颗粒物捕集器的被动再生过程[12].有研究表明[13], 柴油机安装DOC+CDPF后, 排气颗粒总数量下降明显, 其中60~200nm粒径范围的颗粒数量浓度降幅更为显著.燃料硫含量、空燃比、燃油喷射压力和发动机转速都会影响安装DOC+CDPF的柴油机的颗粒数量粒径分布[14~16].除此以外, 后处理催化剂涂层的配方也是影响后处理装置催化净化效率的重要因素[17, 18].文献[19]发现, CDPF催化剂配方中贵金属负载量较高时, 颗粒净化效果较好; 催化剂配方中钯元素含量较高对核态颗粒物的净化效果较明显.杨春生等[20]的研究表明, 氧化铈和氧化镧催化作用机制主要是提高活性涂层的催化活性, 自动调节空气燃料比和助催化作用, 并能提高载体的热稳定性和机械强度等性能.其中影响氧化铈和氧化镧催化性能的因素主要为共助作用、添加方法以及ZrO2、CuO、AgO等其他氧化物的协同作用. Vernikovskaya等[21]建立了使用不同催化剂(CeO2/θ-Al2O3、Pt-CeO2/θ-Al2O3、Fe-Mn-K-O/γ-Al2O3)的CDPF中尾气颗粒与氧化物反应的化学反应动力学模型. Mizutani等[22]研究出一种以α-Al2O3为催化剂的CDPF, 这种CDPF对颗粒的氧化效果比传统的γ-Al2O3为催化剂的CDPF好, 甚至在其热力学老化之后也是如此.

目前国内对不同配方(贵金属及助剂)CDPF的研究一般都是基于柴油机台架或整车转鼓试验[23, 24], 对于实际道路的车载试验研究较少.催化剂配方对其颗粒净化效果和催化器成本有很大影响, 因此研究CDPF中贵金属负载量对发动机颗粒排放的影响很有必要.为此, 本文对一台满足国Ⅲ排放标准的柴油公交车进行改造, 研究了加装4种不同DOC+CDPF后处理装置的柴油公交车的颗粒数量及粒径分布规律.

1 材料与方法 1.1 试验车辆及测试设备

试验选用一台满足国Ⅲ标准的柴油公交车对其进行改造并进行相关研究, 试验用燃料为国Ⅴ纯柴油. 表 1为公交车的具体参数.

表 1 试验用公交车基本参数 Table 1 Specifications of the test bus

试验采用的便携式排放测试系统(portable emission measurement system, PEMS)由TSI EEPS-3090颗粒物粒径谱仪、GPS车速仪、排气流量计等组成, 试验系统示意如图 1所示, 用后处理装置取代原来的消音器.其中颗粒排放测试设备TSI EEPS-3090颗粒物粒径谱仪可快速测量颗粒物数量粒径分布, 可测量瞬态工况下排气颗粒物的动力学行为.仪器颗粒直径检测范围为5.6~560 nm, 每秒内提供10个粒径分布图谱.

图 1 便携式排放测试系统(PEMS)示意 Fig. 1 Schematic of the portable emission measurement system

1.2 试验后处理装置

试验选用了4种DOC+CDPF后处理方案, 分别为方案A、方案B、方案C、方案D. DOC长度有两种, 方案A和B为80 mm, 方案C和D为100 mm. CDPF的内径为285.8 mm, 长度为304.8 mm, 载体材料为堇青石, 催化剂组分为γ-Al2O3, 贵金属比例Pt:Pd:Rh为10:2:1, CDPF有4种不同贵金属和助剂负载量, 方案参数如表 2所示, 对比参数如图 2所示.

表 2 试验用CDPF后处理方案参数 Table 2 Specifications of CDPF

图 2 公交车试验路线 Fig. 2 Test route of the bus

1.3 试验方案

试验载荷为4名试验操作人员和驾驶员总质量为300 kg, 所有试验设备总质量为200 kg, 总载荷为500 kg. 试验选取如图 2所示的试验路线, 该路线车辆较少, 路面状况良好, 对试验干扰较少. 为保证试验方案的可靠性, 每次试验均在同一条路线上进行, 驾驶员也为同一人, 测试加装不同CDPF装置对车辆的颗粒的影响.

(1) 稳态试验选取国帆路与淞沪路交汇处至何家湾路与国权北路交汇处一段为稳态试验路段, 总长约2.6 km, 红绿灯3处, 最长一段无灯距离为890 m. 为消除驾驶员操作随机性因素, 每组重复进行3次, 每次试验要求车速稳定在0、10、15、20、25、30、40、50、60 km·h-1, 每次稳定时间约1 min, 试验结果取平均值.

(2) 瞬态试验选取淞沪路、国帆路、江湾城路、殷行路组成环形路线, 总长约4 km. 瞬态试验时, 公交车按试验路线运行一圈.

2 结果与讨论 2.1 道路实测颗粒数量排放

图 3为公交车实际道路运行时, 随机选取一段公交车排气流量和行驶车速随时间的变化关系.可以看出, 公交车排气流量与车速有很好的一致性和跟随性, 表明车速直接影响排气流量.对道路运行而言, 公交车排气流量直接影响其单位里程的颗粒排放量.因此, 车速和颗粒排放量之间存在潜在相关性.

图 3 车速和排气流量相关性 Fig. 3 Relationship of speed and exhaust flow of the bus

图 4为公交车加装方案A后处理装置的颗粒数量道路实测瞬态排放.从中可以看出公交车瞬态颗粒排放和车速的变化有很好的一致性和跟随性.

图 4 车速和颗粒数量相关性 Fig. 4 Relationship of speed of the bus and particle numbers

2.2 稳态工况下排气颗粒数量及粒径分布特性

为更直观地研究不同后处理下颗粒总数与车速的关系, 试验筛选与选车速的误差不超过2km·h-1, 加速度绝对值不超过0.1 m·s-2的数据点, 计算不同车速下公交车使用不同后处理方案的排气颗粒总数量, None表示原车排放, 结果如图 5所示.从中可见, 随着车速的增加, 尾气中颗粒排放数量逐渐增加.车速的增加经常表现为发动机转速的上升, 增加了单位时间内发动机做功循环的次数, 喷油次数增加, 单位时间内的喷油量增加; 此外, 车速增加, 有时也表现为发动机的转矩增加, 从而需要增大单个循环的喷油量, 也增加了单位时间的喷油量[25], 所以随着车速的增加, 尾气中颗粒数量排放逐渐增加.

图 5 不同车速下颗粒排放总数量 Fig. 5 Total particle number under different speeds

和原车排放相比, 4种方案均能够在不同车速下降低颗粒排放的总数量, 净化效果优劣依次为：方案A、方案C、方案B、方案D.方案A和方案B, 方案C和方案D除贵金属负载量降低5 g·ft-3外, 其他参数均相同, 可见贵金属负载量越大, 净化效果越好, 颗粒总数量越少, 在中高转速尤为明显(60 km·h-1下贵金属负载量增加5 g·ft-3, 颗粒排放总数降低70.8%).贵金属负载量的增加, 催化剂上的活性位增加, 使得催化效率提高.

方案C和方案B相比, 方案C的贵金属负载量和助剂的负载量分别降低5 g·ft-3和5 g·L-1, 但是其对颗粒的净化效果却高于方案B, 这是由于镧系作为贵金属的助催化剂, 能够在高温下保持贵金属Pt和Rh的高分散, 以及阻止γ-Al2O3的相变而保持高的比表面积, 并且La能在很大程度上阻止Rh和γ-Al2O3之间的相互作用从而增强催化剂的活性.结果表明, 镧系助剂能够大幅提高后处理系统的净化效果, 为降低后处理装置成本提供思路.

为研究不同车速下不同后处理方案的颗粒排放的粒径分布情况, 将加速度绝对值小于0.1 m·s-2的数据点看做稳态工况, 将公交车行驶速度分为怠速(0 km·h-1)、低速区域(0~20 km·h-1)、中速区域(20~40 km·h-1)、高速区域(大于40 km·h-1), 将颗粒粒径范围在30 nm以内的划分为核态颗粒, 粒径大于30 nm的划分为聚集态颗粒[26].

图 6为怠速工况原车和4种处理方案下颗粒数量粒径分布.从中可以看出, 怠速工况下, 原车、方案A、方案B、方案C和方案D的排气颗粒数量的粒径分布均呈现较为明显的双峰对数分布.

图 6 怠速工况下颗粒数量粒径分布 Fig. 6 Particle size distribution under idling condition

方案A贵金属负载量最大, 其净化效率最高, 与原车排放相比, 降低了95.8%的核态颗粒和88.72%的聚集态颗粒.虽然贵金属负载量减少, 但由于镧系助剂的加入, 方案C、D对核态颗粒数量浓度净化效率并没有降低, 分别为92.17%和95.33%.方案C的CDPF中贵金属负载量比方案D高, 所以其被动再生性能较好, 对聚集态颗粒的捕集效果较好.怠速工况, 4种后处理方案对核态颗粒和聚集态颗粒的净化效率如表 3所示.

表 3 怠速工况下4种方案净化效率/% Table 3 Efficiency of five different aftertreatments under idling speed/%

图 7为低速稳态工况下, 原车和4种后处理方案下颗粒数量粒径分布, 均呈现明显的双峰粒径分布, 峰值区间10 nm和100 nm附近.

图 7 低速工况颗粒数量粒径分布 Fig. 7 Particle size distribution at low speeds

由图 7和表 4可以看出, 低速稳态工况下, 方案A、C对核态颗粒数量浓度的净化效率较高, 而方案B、C对聚集态净化效率较高, 综合而言, 方案C净化效果最好.方案C镧系助剂的加入, 能够提高贵金属催化剂的活性, 从而降低CDPF主动再生的温度, 提高后处理装置的净化效率.与怠速工况相比, 低速工况下聚集态颗粒峰值区域向粒径较小的方向移动, 低速工况相对怠速工况, 缸内燃烧状态改善, 大颗粒碳烟减少, 积聚态颗粒数量排放减少.

表 4 低速工况下4种方案净化效率/% Table 4 Efficiency of five different aftertreatments under low speed/%

图 8为中速稳态工况下原车和4种后处理方案下颗粒数量粒径分布.由图 6~8可以看出, 相比怠速和低速工况, 中速工况下聚集态颗粒峰值向粒径较小的方向移动, 核态颗粒峰值没有明显改变.由表 5可以看出, 中速工况下, 方案A和方案C对颗粒物净化效果较好, 方案C比方案A降低了10 g的贵金属量和5 g的助剂负载量, 但由于矾基的加入, 方案C的净化效果减弱较小.

图 8 中速工况颗粒数量粒径分布 Fig. 8 Particle size distribution at moderate speeds

表 5 中速工况下4种方案净化效率/% Table 5 Efficiency of five different aftertreatments under middle speed/%

图 9是高速稳态工况下原车和4种后处理方案下颗粒数量粒径分布, 表 6为高速工况下4种方案净化效率.从中可见, 高速稳态工况下4种后处理方案的颗粒数量粒径分布均呈现单峰值形态, 这是由于聚集态颗粒峰值随着转速的升高, 缸内燃烧温度升高, 有利于大颗粒的氧化与分解, 颗粒数量浓度峰值向粒径较小的方向移动.

图 9 高速工况颗粒数量粒径分布 Fig. 9 Particle size distribution at high speeds

表 6 高速工况下4种方案净化效率/% Table 6 Efficiency of five different aftertreatments at high speeds/%

2.3 瞬态工况下排气颗粒数量及粒径分布 2.3.1 全道路颗粒排放

为了比较原车和4种方案对全道路颗粒排放的影响, 按照不同车辆比功率(vehicle specific power, VSP)区间将采样点分类并取平均, 车辆比功率是由美国的José提出的, 综合考虑了速度、坡度和加速度等对发动机排放的影响, 与车辆油耗及污染物排放具有较好的一致性, 能很好地反映与污染物排放之间的关系[27, 28], 其计算公式如下所示.

VSP=v[1.1a+9.81 arctan (sin g)+0.132]+0.000 302v3

式中, VSP为比功率, kW·t-1; v为车速, m·s-1; a为加速度, m·s-2; g为道路坡度.

按照不同VSP区间的颗粒排放数量作出曲线, 如图 10所示.

VSP不同取值分别代表区间为(kW·t-1)：-10(-20, -6.5)、-4(-6.5, -1.5)、-1(-1.5, -0.05)、0(-0.05, 0.05)、0.2(0.05, 0.35)、0.5(0.35, 0.75)、1(0.75, 1.25)、1.5(1.25, 1.75)、2(1.75, 2.5)、3(2.5, 3.5)、4(3.5, 5)、6(5, 7)、8(7, 20) 图 10 颗粒数量和VSP关系 Fig. 10 Particle number and VSP

可见, 颗粒数量随VSP变化呈“V”型分布. VSP绝对值越大, 颗粒排放数量越大. VSP=0 kW·t-1时, 公交车几乎匀速运行, 发动机负荷最小, 喷油量减小, 所以颗粒数量最小; VSP>0 kW·t-1时, 公交车加速运行, 单位时间内喷油量急剧增加, 空燃比降低, 促进了颗粒物的生成, 导致颗粒排放增加; VSP＜0 kW·t-1时, 公交车减速运行, 大多数情况下, 公交车司机踩下刹车时离合器处于结合状态, 发动机负荷增大, 单位时间内喷油量增加, 空燃比下降, 导致颗粒排放增加.因此研究瞬态工况柴油公交车的颗粒排放很有必要.

从全道路颗粒排放对比4种后处理方案, 对颗粒处理的效果由好到坏依次为：方案A、方案C、方案B、方案D, 与稳态结果相一致.

2.3.2 加速工况颗粒排放

图 11为VSP在区间(7 kW·t-1, 20 kW·t-1)范围内的平均颗粒数量粒径分布.加速工况下4种后处理方案的排气颗粒数量的粒径分布均呈现单峰对数分布, 峰值均出现在30~40 nm范围内. 4种方案对颗粒的净化效果差异较小, 方案B对核态颗粒催化效果最佳, 贵金属、助剂负载量以及DOC长度的耦合效果最佳.

图 11 加速工况颗粒数量粒径分布 Fig. 11 Particle number size distribution under acceleration conditions

2.3.3 减速工况颗粒排放

图 12为VSP在区间(-20 kW·t-1, -6.5 kW·t-1)范围内的平均颗粒数量的粒径分布. VSP在区间(-20 kW·t-1, -6.5 kW·t-1)范围内的排气颗粒数量的粒径分布均呈现单峰非对称分布. 4种排放方案的颗粒数量峰值差别较大, 分别为：方案A(11 nm)、方案B(30 nm)、方案C(19 nm)和方案D(16.5 nm).

图 12 减速工况颗粒数量粒径分布 Fig. 12 Particle number size distribution under deceleration conditions

由图 11和12可以看出, 加速工况粒径峰值较减速工况峰值更靠近粒径较大的范围.后处理方案对加速工况不敏感, 净化效果差异较小, 但减速工况, 各方案对颗粒的净化效果差异较大.综合而言, 方案A和方案C都具有很好的净化效果.

3 结论

(1) 公交车颗粒排放数量和车速有很好的一致性和跟随性.随着车速的增加, 尾气中颗粒数量浓度逐渐增加.

(2) CDPF贵金属负载量对排气颗粒数量影响显著.贵金属负载量越高, 排气颗粒数量越少, 在中高车速尤为明显(60 km·h-1车速下贵金属负载量增加5 g·ft-3, 颗粒排放总数降低70.8%); 贵金属负载量对排放颗粒物中核态颗粒的影响大于聚集态颗粒.

(3) 助剂组分对颗粒净化效果也有影响.保证对排气颗粒净化效果的前提下, 在助剂中添加适量的镧系助剂, 能够增强催化剂的活性, 从而大幅降低贵金属和助剂负载量, 降低催化器成本.

(4) 不同后处理方案对加速工况不敏感, 净化效果差异较小, 但减速工况, 各方案对颗粒的净化效果差异较大.

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