环境科学  2017, Vol. 38 Issue (8): 3442-3450   PDF    
引用本文
胡磊, 刘韵, 朱波. 不同施肥方式下紫色土N2O与NOx的排放特征[J]. 环境科学, 2017, 38(8): 3442-3450.
HU Lei, LIU Yun, ZHU Bo. Characteristics of N2O and NOx Emissions from Purple Soil Under Different Fertilization Regimes[J]. Environmental Science, 2017, 38(8): 3442-3450.
不同施肥方式下紫色土N2O与NOx的排放特征
胡磊1,2,3 , 刘韵1,2,3 , 朱波1,3     
1. 中国科学院成都山地灾害与环境研究所, 成都 610041;
2. 中国科学院大学, 北京 100049;
3. 中国科学院山地表生过程与生态调控重点实验室, 成都 610041
收稿日期: 2016-12-29; 修订日期: 2017-03-13
基金项目: 国家自然科学基金项目（41271321）；国家重点基础研究发展规划（973）项目（2012CB417101）
作者简介: 胡磊(1990~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为小流域氮循环, E-mail:1449574766@qq.com
通信作者: 朱波, E-mail:bzhu@imde.ac.cn
摘要: 利用紫色土长期施肥试验平台，采用静态箱-气相色谱法开展紫色土"冬小麦-夏玉米"轮作系统N2O和NOx排放的连续两周年（2014年11月~2016年9月）定位观测.研究了氮肥总量相同条件下的常规氮磷钾化肥（NPK）、猪厩肥（OM）、秸秆还田配施氮磷钾化肥（RSDNPK）、猪厩肥配施氮磷钾化肥（OMNPK）和氮磷钾化肥配合硝化抑制剂（DCDNPK）等施肥方式对N2O和NOx排放的影响，短期不施肥处理（CK）作为排放系数计算的对照.结果表明，所有施肥方式下紫色土N2O排放峰均出现在施肥初期和大降雨过程期；NOx排放过程与N2O类似，排放峰出现在施肥初期，但强降雨期未出现明显排放峰. NPK、OM、RSDNPK、OMNPK和DCDNPK处理的N2O年均累积排放量分别为：1.35、4.38、1.43、2.46、0.92 kg·hm-2，排放系数分别为：0.33%、1.41%、0.36%、0.73%、0.18%；相应处理的NOx年均累积排放量分别为：0.11、0.38、0.10、0.27、0.04 kg·hm-2，排放系数分别为：0.03%、0.13%、0.03%、0.09%、0.01%.较常规化肥，增加有机物料如施用猪厩肥和猪厩肥配施氮磷钾肥分别显著增加226%和83%的N2O排放（P < 0.01），同时NOx排放分别显著增加262%和157%（P < 0.01）；常规化肥配合硝化抑制剂（DCDNPK）使用减少32%的N2O排放和62%的NOx排放（P < 0.01），秸秆还田配施氮磷钾肥对N2O排放略有增加（P > 0.05），NOx排放略有减少（P > 0.05）.统计分析进一步表明，土壤无机氮含量是N2O和NOx二者排放的主控因子，而土壤孔隙充水率与温度分别作为N2O与NOx各自排放的主控因子之一.
关键词: 施肥方式      累积排放      排放系数      控制条件      合理施肥     
Characteristics of N2O and NOx Emissions from Purple Soil Under Different Fertilization Regimes
HU Lei1,2,3 , LIU Yun1,2,3 , ZHU Bo1,3     
1. Institute of Mountain Hazards and Environment, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China;
2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
3. Key Laboratory of Mountain Surface Processes and Ecological Regulation, Chinese Academy of Sciences, Chengdu 610041, China
Abstract: N2O and NOx emissions from a winter wheat-summer maize rotation system in purple soil were measured on a long-term fertilization platform of purple soil for two consecutive cropping years (from November 2014 to September 2016) by using a closed-chamber and gas chromatography-based system. Chemical fertilizer (NPK), pig manure (OM), incorporation of crop residues plus synthetic NPK fertilizer (RSDNPK), pig manure plus synthetic NPK fertilizer (OMNPK), and nitrification inhibitor with NPK fertilizer (DCDNPK) under the same rate of total nitrogen were involved in monitoring N2O and NOx emissions. Short-term fertilizer-free treatment (CK) was used as a control for emission coefficient calculation. The results showed that N2O emission peaks appeared in the early stage of fertilization and in the period of heavy rainfall for all fertilization regimes. The NOx emission process was similar to that of N2O, in that emission peaks appeared at the early stage of fertilization, yet no obvious emission peaks were observed during heavy rainfall. The annual cumulative emissions of N2O from NPK, OM, RSDNPK, OMNPK, and DCDNPK were 1.35, 4.38, 1.43, 2.46, and 0.92 kg·hm-2, respectively, and the emission coefficients were 0.33%, 1.41%, 0.36% 0.73%, and 0.18%. The annual emissions of NOx from NPK, OM, RSDNPK, OMNPK, and DCDNPK were 0.11, 0.38, 0.10, 0.27, and 0.04 kg·hm-2, respectively, and the cumulative emission coefficients were 0.03%, 0.13%, 0.03%, 0.09%, and 0.01%. Amendment of organic material was the main stimulator for N2O and NOx emissions, as they significantly increased 226% and 262% (for OM) and 83% and 157% (for OMNPK), respectively (P < 0.01), compared with conventional synthetic fertilizers. The application of synthetic fertilizers combined with nitrification inhibitor (DCDNPK) significantly reduced N2O emissions 32% and NOx emissions 62% (P < 0.01), whereas straw returning with NPK application increased N2O emissions 6% and reduced NOxemissions 5% (P > 0.05). Furthermore, statistical analyses showed that soil inorganic N content was the main regulating factor of N2O and NOx emissions together, whereas soil water-filled pore space (WFPS) and temperature were the respective main regulating factors of N2O and NOx emissions individually.
Key words: fertilization regime      cumulative emission      emission coefficient      regulation conditions      optimal fertilization     

氧化亚氮(N2O)是联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)严格管控的温室气体成分, N2O在大气中的寿命约为120 a, 单位分子量N2O的增温潜势(global warming potential, GWP)是CO2的310倍, 对全球总的GWP的贡献率是2%~4%[1]. N2O还是大气平流层中导致臭氧层破坏的光化学反应的重要参与者[2].据估计, 大气中90%的N2O来源于农业活动, 且仍以0.3% ·a-1的速度增加[3].相关研究表明, 化肥的大量施用是导致N2O大量排放最主要的原因[4].氮氧化物NOx虽然不能直接产生温室效应, 但能通过对流层大气的光化学反应产生O3间接地产生温室效应, 此外NOx也影响着大气的环境质量[5~7].因此, 农业施肥措施与N2O、NOx排放的相关研究越来越受到国内外学者的广泛关注.

氮肥品种和施氮量对N2O的排放具有重要影响[8], 合理施肥能有效减少因施氮肥而引起的土壤N2O的排放[9].施用有机肥和缓/控肥料对土壤N2O排放的影响是当前研究的热点问题.不同学者研究有机肥施用对N2O排放的影响得出了不同的结论, Ball等[10]发现, 在小麦地中总氮投入等量时, 有机肥处理N2O通量显著低于化学氮肥处理; 有研究指出有机肥的施用对农田土壤N2O的排放具有促进作用[11];甚至有研究发现有机肥的施用几乎不影响土壤N2O的排放[12].这可能因研究的土壤性质、有机肥性质和气候环境等差异造成矛盾的结果, 可见, 有机肥施用对N2O排放的影响还有待进一步研究.此外, 缓/控释肥料不仅可以提高作物产量及其肥料利用率, 还能显著减少作物生长期田间N2O的排放[13~15], 但缓/控肥料成本普遍偏高, 并存在养分控释效果不稳定等问题[16], 导致缓/控肥料推广应用缓慢.因此, 不同施肥方式下土壤N2O排放过程并未完全明晰, 导致降低N2O排放的合理施肥方式选择十分困难, 成为当前亟待解决的问题.

目前我国耕地土壤N2O排放研究仍主要集中在东北和华北地区[17, 18], 而针对重要的玉米和小麦粮食生产基地之一的四川盆地紫色土丘陵区的研究较少, 关于施肥方式对该地区土壤N2O排放的研究更少[19, 20].另一方面, 不同施肥方式下土壤NOx排放的研究也鲜见报道.因此, 本文依托紫色土长期施肥试验平台, 探究几种施肥方式下“小麦-玉米”轮作土壤N2O、NOx的排放特征及其影响因素, 通过深入认识施肥方式对N2O、NOx排放的影响, 以期为紫色土地区土壤氮循环及氮肥管理研究提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

野外观测试验依托中国科学院盐亭紫色土农业生态试验站(105°27′E, 31°16′N).该站位于四川盆地中北部的盐亭县林山乡, 属中亚热带湿润季风气候, 年均气温17.3℃, 多年平均降雨量826 mm.农田生态系统为代表四川盆地紫色土丘陵区的典型旱地“小麦-玉米”轮作方式.

1.2 供试土壤

供试土壤为发育于侏罗系蓬莱镇组紫色页岩的钙质紫色土, 田间持水量为28.1%~ 37.8%, 凋萎湿度为5.4%~7.7%, 为典型旱作土壤, 平均土层厚度约60 cm[21]. 0~20 cm表土基础理化性质为：pH 8.2, 有机质8.75 g ·kg-1, 全氮0.81 g ·kg-1, 全磷0.84 g ·kg-1, 全钾18.01 g ·kg-1, 碱解氮42.29 mg ·kg-1, 有效磷9.02 mg ·kg-1, 速效钾86.35 mg ·kg-1, 土壤容重1.34 g ·cm-3, 土壤黏粒含量6.5%, 粉粒含量58.9%, 砂粒含量34.6%.

1.3 试验方案

供试作物选择四川盆地紫色土区的代表性轮作作物冬小麦和夏玉米, 冬小麦于每年11月种植, 翌年5月收获; 夏玉米于每年5月播种, 同年9月收获.田间试验在中国科学院盐亭紫色土生态试验站的养分长期试验场开展, 选择其中的6个处理:常规氮磷钾肥(NPK)、秸秆还田配施氮磷钾肥(RSDNPK)、猪厩肥(OM)、猪厩肥配施氮磷钾肥(OMNPK)、硝化抑制剂与无机氮磷钾肥混施(DCDNPK)和短期不施肥对照(CK).氮肥为碳酸氢铵(含纯氮17%), 磷肥为过磷酸钙(含P2O5 12%), 钾肥为氯化钾(含K2O 60%).除CK处理外, 各施肥处理保持施用氮素总量在同一水平, 其中小麦季施氮130 kg ·hm-2, 玉米季150 kg ·hm-2.试验采用完全随机区组设计, 每个处理设置3个重复, 每个重复小区面积为24 m2.有机-无机复合施肥时, 无机化肥的氮量为总施氮量的60%, 有机猪厩肥为总施氮量的40%;有机肥处理为100%的猪厩肥; 秸秆按本田秸秆全量还田计, 约7 t ·hm-2.试验中, 还田秸秆采用小区内常规氮磷钾肥处理的上季作物秸秆, 秸秆经剪碎后以覆土翻耕的形式还田.施肥前, 提前测定新鲜猪厩肥和当季还田秸秆中全氮含量, 并按纯氮总量进行换算.施肥方式采用基肥一次性于播种前人工施入, 冬小麦肥料采用撒施, 夏玉米采用穴施的施肥方式; 耕作和施肥同步, 耕作方式为人工锄耕, 深度为20 cm.除短期无肥处理外, 各处理的施肥方式、施肥量和种植制度已延续12 a.

1.4 N2O和NOx的采集与分析

N2O通量测定采用静态箱-气相色谱法, 每个采样点于上午09:00~11:00采集气体, 每个重复每次采集5针气样, 每针间隔时间为7 min.采集后的气样避光保存在60 mL医用注射器内, 24 h内完成分析.施肥初期的第一个星期, 采样频率为一天一次, 第二星期频率降为隔一天采一次, 两星期之后采样频率降为一周两次, 如遇降雨则加密采集3次.全年的采样主要集中在作物生长周期内, 作物收获后的休闲期由于土壤温度和水分等因子变化小, 频率降为一周一次. NOx气体采集在N2O采集之前和N2O采集完毕之后分两次采集, 采用抽气泵将静态箱中的气体收集到气袋中并避光保存(当第一次气袋采集时需将采气暗箱顶部橡皮塞打开, 避免静态箱内产生负压影响N2O的采集).采集气体的同时, 同步测量采样箱内气体温度、土壤温度(5 cm)和土壤体积含水率, 同步采集0~10 cm土壤样品用以分析土壤含水率和无机氮(NH4+-N、NO3--N)含量.

N2O浓度的气相色谱测量方法见文献[22], NOx浓度用氮氧化物分析仪(Thermo-Model 42i)进行测定, 土壤无机氮(NH4+-N、NO3--N)含量采用0.5 mol ·L-1K2SO4浸提, AA3流动分析仪(德国SEAL公司)测定(水土比为5 :1).

1.5 数据分析与处理

利用N2O、NOx浓度随时间的平均变化率来计算单位面积的气体排放通量：

(1)

式中, F是气体排放通量[μg ·(m2 ·h)-1], M为气体摩尔质量(g ·mol-1), V0为标准状态下气体摩尔体积(22.41×10-3 m3 ·mol-1), T0和P0分别为标准状态下的温度(237 K)和气压(1031 hPa), P是采样点的气压(hPa), T是采样时箱内的平均温度(K), dc/dt是采样箱内浓度的变化速率, H是采样箱的高度(cm), k为量纲转换系数.根据已观测的气体通量数据, 利用一次线性内插法计算未观测时间段包括休闲期的排放通量, 并逐日累加得到累积排放量：

(2)

式中, E是气体的累积排放量(kg ·hm-2), Xi、Xi-1和Xn是第i、i-1和n天气体的日排放通量值[mg ·(m2 ·d)-1], t是相邻两次观测通量之间的间隔天数(d), n是作物有效排放通量的总观测天数, k为量纲转换系数.

(3)

式中, f是N2O或NOx的排放系数(%), tN是施肥后气体(N2O或NOx)的累积排放量(kg ·hm-2), tCK为对照不施肥CK处理的气体(N2O或者NOx)累积排放量(kg ·hm-2), t是年氮肥施用总量(kg ·hm-2).

利用Excel 2007进行数据汇总与计算, SPSS进行相关性分析, Origin 9.0进行绘图.

2 结果与分析 2.1 土壤环境因子的变化 2.1.1 土壤温度和土壤孔隙充水率变化

2014~2016年“小麦-玉米”轮作周期内土壤5 cm温度和土壤孔隙充水率(WFPS)的动态变化如图 1.土壤5 cm温度呈现明显的季节性变化, 夏季高, 冬季低, 各个施肥处理间土壤温度无显著差异(P > 0.05), 日最高、最低与平均土壤温度分别为31.6、1.5和17.5℃. 2014~2015轮作期总降雨量为938 mm, 其中小麦季为164.3 mm, 玉米季为773.7 mm; 2015~2016轮作周期内总降雨量807.1 mm, 其中小麦季为264 mm, 玉米季为543.1 mm.降雨主要集中在夏季5~9月.土壤孔隙充水率(WFPS)随降雨发生呈现明显波动, 波动范围在15.4%~75.6%, 但各施肥处理间无显著差异(P＞0.05).

图 1 降水量、土壤5 cm温度及土壤孔隙充水率(WFPS)变化 Fig. 1 Rainfall, soil temperature and WFPS for the topsoil(5 cm) under different fertilization regimes

2.1.2 紫色土NH4+-N、NO3--N的含量变化

两个轮作周期内土壤表层NH4+-N、NO3--N含量随作物生长期变化如图 2, 除CK和DCDNPK处理外, 其余处理在小麦季撒施肥料后土壤中NH4+-N、NO3--N含量迅速上升并很快达到峰值, NO3--N含量峰值晚于NH4+-N, 二者峰值一般持续两周左右, 而后逐渐降低, 在施肥2~3个月后土壤NH4+-N、NO3--N含量均呈现较低水平.在玉米季穴施肥料后, 并未在施肥初期观测到高含量NH4+-N, 可能穴施土壤掩埋不利于养分扩散, 且为避免直接采集到施肥穴中高NH4+-N含量的土壤, 通常远离施肥穴采集土样.但在施肥后短时间内观测到一定含量的NO3--N峰, 主要源于紫色土的快速硝化作用, 铵态氮肥施肥后快速转化成硝酸盐, 且硝酸盐易于扩散所致[23].

图 2 不同施肥方式下土壤无机氮浓度动态变化 Fig. 2 Dynamic changes in soil inorganic N contents under different fertilization regimes

无论小麦季还是玉米季, 不同施肥方式下的土壤NH4+-N、NO3--N含量差异极显著(P < 0.01).除DCDNPK处理外, 其余处理的NH4+-N、NO3--N平均含量随着无机氮肥施肥量的减少而降低, 可见各处理NH4+-N、NO3--N平均含量大小与无机氮肥施肥量密切相关. DCDNPK处理由于施用硝化抑制剂有效抑制NH4+-N向NO3--N转化过程的缘故, 在整个生长期土壤NH4+-N平均含量高于其他施肥处理, 而NO3--N呈相反态势(图 2).

2.2 紫色土N2O与NOx排放的季节动态 2.2.1 不同施肥方式下紫色土N2O的季节排放动态

2014~2016年2个轮作周年内各施肥处理的N2O的排放通量变化特征如图 3所示, 表 1汇总了不同施肥方式在施肥初期的N2O排放峰值与出现的时间.无论是在小麦季还是玉米季, 所有施肥处理的土壤N2O排放呈脉冲式, 施肥初期均迅速出现N2O排放峰, 峰值持续约两周时间, 随后迅速下降, 可见氮肥施用是N2O排放峰出现的主要原因之一.不同施肥处理在小麦季、玉米季施肥后N2O排放峰出现时间不尽相同, 峰值大小呈以下顺序：OM > OMNPK > RSDNPK > NPK > DCDNPK, 可见有机肥的施用有利于N2O排放峰值的提高.在两个完整轮作观测周期内总共观测到3次大雨量(包括一次灌溉)的次降雨事件中的高N2O排放通量, 其中2016年6月18日的玉米抗旱灌溉与2016年6月22~23日出现的玉米季施肥后首场降雨时间间隔较短, 可以看作一次连续的次降雨过程, 此时施入土壤的肥料氮正处于快速释放时期, 施肥初期的肥料效应和次降雨事件共同促发了此次高N2O排放通量.

图 3 不同施肥方式下土壤N2O排放通量的季节变化 Fig. 3 Seasonal patterns of soil N2O emission flux under different fertilization regimes

表 1 不同施肥方式下施肥初期土壤N2O排放的峰值与出现时间 Table 1 N2O emission peak and emergence time under different fertilization regimes

2.2.2 不同施肥方式下紫色土NOx的季节排放动态

不同施肥处理NOx排放的季节特征如图 4所示, 除DCDNPK处理外, 各施肥处理NOx高排放通量均出现在施肥初期, 持续两周左右, 随后迅速降低, 并保持相对较低的排放通量至作物收获, 可见施肥对于土壤NOx排放同样具有促进作用.施用有机肥的处理(OM、OMNPK)在施肥初期NOx的排放峰值显著大于其他处理. DCDNPK处理在施肥初期未见明显的排放峰, 且在整个生长周期NOx排放通量都较小.

图 4 不同施肥方式下土壤NOx排放通量的季节变化 Fig. 4 Seasonal patterns of soil NOx emission flux under different fertilization regimes

2.3 不同施肥方式下紫色土N2O与NOx的排放总量

在2014~2016年两个完整轮作周期内, 不同施肥处理土壤N2O累积排放量的范围为：0.86~5.72 kg ·hm-2, 不施肥对照(CK)的年均累积排放量为0.42 kg ·hm-2, N2O的直接排放系数为0.16%~1.89%(表 2).较常规NPK施肥, OM与OMNPK处理的土壤N2O累积排放量分别显著增加226%和83%, RSDNPK略微增加了6%, 而DCDNPK处理则显著减少32%的排放. OM、OMNPK和RSDNPK处理年均累积N2O排放量显著高于DCDNPK处理.同时, 施肥显著提高土壤NOx的排放量, 玉米季NOx累积排放量高于小麦季, 不同施肥方式下土壤NOx排放量范围为0.04~0.42 kg ·hm-2, 不施肥对照(CK)的年均累积排放量为0.02 kg ·hm-2, 其直接排放系数为0.01%~0.14%(表 2), 有机肥处理的NOx累积排放量显著高于无机肥处理(表 2).相对于NPK处理, OM和OMNPK处理的土壤NOx排放量分别增加262%和157%, 而DCDNPK和RSDNPK则减少62%和5%.

表 2 不同施肥方式下土壤N2O和NOx的累积排放量1) Table 2 Cumulative soil N2O and NOx emission flux under different fertilization regimes

3 讨论 3.1 施肥方式对紫色土N2O与NOx排放通量的影响

施肥方式对于紫色土N2O累积排放具有显著影响(P < 0.05, 表 2), 施肥方式对N2O累积排放量均呈现OM>OMNPK>RSDNPK>NPK>DCDNPK的顺序.施用猪厩肥促进土壤N2O排放, 这与土壤C/N比有关[24], 本研究所施用的猪厩肥C/N较低(15:1), 导致施用猪厩肥土壤C/N与其他处理显著差异.秸秆还田方式(RSDNPK)下土壤N2O累积排放略高于NPK处理, 可能因秸秆还田改善了土壤结构、提供了充足的碳源, 有机碳的大量输入增强土壤异养微生物的呼吸作用和活性, 加快了土壤中氧气的消耗, 加速土壤厌氧环境的形成, 间接增强了土壤微生物的反硝化作用[25].较常规施肥(NPK), 硝化抑制剂配合氮磷钾化肥显著降低了土壤N2O排放, 这主要由于DCD能有效抑制土壤中硝化作用, 降低了NO3--N的形成进而降低N2O排放[26], 这也与该施肥方式下土壤硝酸盐含量(图 2) 较低相一致.

本研究中采用静态暗箱和两点采样方法测定NOx的通量, 所测某一时间段NOx通量能否表示当天的NOx排放通量还有待进一步研究, 因此, 此方法具有一定的不确定性[27].施肥方式对于紫色土NOx累积排放也具有显著影响(P < 0.05, 表 2). OM和OMNPK处理比NPK处理多排放2~3倍的NOx量, 这可能由于猪厩肥调节土壤C/N而改善土壤微生物活性有关; 而DCDNPK处理比NPK处理显著减少NOx的排放可能与DCD抑制NH4+-N向NO3--N转化有关.

3.2 紫色土N2O与NOx排放的环境驱动因子

土壤无机氮含量、孔隙充水率和温度都不同程度地影响土壤N2O的排放. N2O排放通量与土壤无机氮含量显著正相关(P＜0.01, 表 3).土壤NH4+-N和NO3--N是硝化细菌与反硝化细菌的底物, 对土壤N2O产生起着至关重要的作用, 因此无机氮含量是N2O排放的主控因子之一; 各处理N2O排放通量与土壤孔隙充水率呈显著正相关(P < 0.01), 土壤孔隙充水率一定程度上反映土壤中O2浓度大小, 孔隙充水率越大, 土壤中空气流通性越差, 土壤更易处于厌氧环境, 土壤中反硝化细菌的活性提高导致排放更多的N2O[28], 土壤孔隙充水率也是土壤N2O排放的主控因子之一; 土壤温度通过影响微生物反应速率和土壤气体扩散速率而影响N2O的释放[29], 但在观测周期内, 只有DCDNPK和CK处理土壤温度与N2O通量呈现相关关系, 其余处理未出现显著相关, 可能因为N2O排放受多个因子的影响, 其他因子掩盖了土壤温度对N2O的影响效应.

表 3 不同施肥方式下土壤N2O和NOx排放通量与土壤环境的相关分析 Table 3 Correlation between N2O and NOx fluxes and soil environmental factors under different fertilization regimes

一般认为, 土壤NOx排放主要来源于自养和异养硝化细菌的硝化作用[30], N2O的排放主要来源于反硝化作用[31].本研究发现不同施肥方式下的土壤NOx的排放通量与土壤温度呈显著相关(P < 0.05, 表 3), 这可能是因为硝化作用微生物活动的适宜温度范围是15~35℃[32], 而观测期间的平均土壤温度为17.5℃, 在此温度附近硝化作用微生物活性随温度升高而上升.此外, 土壤孔隙充水率与NOx排放通量无显著相关, 这是因为土壤水分的影响较为复杂[33], 通常认为30%~60%的WFPS条件适宜于NOx排放, 而60%~80%的WFPS适宜于N2O排放[34], 观测周期内土壤孔隙充水率的范围在15.4%~75.6%波动, 波动范围较大是造成NOx与土壤孔隙充水率之间关系不明确的重要原因.

4 结论

(1) 紫色土施肥初期均出现N2O和NOx排放峰值, 高排放通量维持2周左右, 之后排放通量迅速下降, 降雨过程中也出现明显的N2O峰值, 但未见NOx排放峰.从整个生长季来看, 玉米季累积N2O、NOx排放量大于小麦季.

(2) 施肥方式对土壤N2O、NOx累积排放有显著影响(P < 0.05), 较常规氮磷钾施肥而言, 猪厩肥配施氮磷钾、秸秆还田配施氮磷钾促进紫色土N2O排放, 而硝化抑制剂显著降低紫色土N2O排放; 施用猪厩肥(OM、OMNPK)显著增加NOx累积排放量, 而硝化抑制剂与秸秆还田显著抑制NOx排放.

(3) 土壤无机氮含量是N2O和NOx排放的底物, 施肥是调节土壤无机氮含量的主要手段, 通过合理施肥调控土壤无机氮水平, 可有效减控土壤N2O和NOx的累积排放.

参考文献
[1] IPCC. Changes in atmospheric constituents and in Radiative Forcing[A]. In: Solomon S, Qin D, Manning M, et al(Eds.). Climate Change 2007: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Fourth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change[C]. Cambridge, United Kingdom, New York, NY, USA: Cambridge University Press, 2007. 141-212.
[2] North G R. Climate change 1994: radiative forcing of climate change and an evaluation of the IPCC IS92 emission scenarios. Intergovernmental panel on climate change(IPCC)[J]. Global and Planetary Change, 1997, 15(1-2): 59-60. DOI:10.1016/S0921-8181(96)00009-4
[3] Syakila A, Kroeze C. The global nitrous oxide budget revisited[J]. Greenhouse Gas Measurement and Management, 2011, 1(1): 17-26. DOI:10.3763/ghgmm.2010.0007
[4] Mosier A, Kroeze C, Nevison C, et al. Closing the global atmospheric N2O budget: nitrous oxide emissions through the agricultural nitrogen cycle[J]. Nutrient Cycling in Agroecosystems, 1998, 52(2-3): 225-248.
[5] 王英, 李令军, 刘阳. 京津冀与长三角区域大气NO2污染特征[J]. 环境科学, 2012, 33(11): 3685-3692.
Wang Y, Li L J, Liu Y. Characteristics of atmospheric NO2 in the Beijing-Tianjin-Hebei region and the Yangtze river delta analyzed by satellite and ground observations[J]. Environmental Science, 2012, 33(11): 3685-3692.
[6] 沈利娟, 李莉, 吕升, 等. 2013年夏季嘉兴市一次光化学事件的观测分析[J]. 环境科学, 2014, 35(5): 1662-1670.
Shen L J, Li L, Lv S, et al. Observation of a photochemical event in Jiaxing during summer 2013[J]. Environmental Science, 2014, 35(5): 1662-1670.
[7] Stavrakou T, Müller J F, Boersma K F, et al. Assessing the distribution and growth rates of NOx emission sources by inverting a 10-year record of NO2 satellite columns[J]. Geophysical Research Letters, 2008, 35(10): L10801. DOI:10.1029/2008GL033521
[8] 张中杰, 朱波, 项红艳. 氮肥施用对西南地区紫色土冬小麦N2O释放和反硝化作用的影响[J]. 农业环境科学学报, 2010, 29(10): 2033-2040.
Zhang Z J, Zhu B, Xiang H Y. Effect of nitrogen fertilizer for wheat on N2O emission and denitrification in purple soil[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2010, 29(10): 2033-2040.
[9] 曾泽彬, 朱波, 朱雪梅, 等. 施肥对夏玉米季紫色土N2O排放及反硝化作用的影响[J]. 土壤学报, 2013, 50(1): 130-137.
Zeng Z B, Zhu B, Zhu X M, et al. Effects of fertilization on N2O emission and denitrification in purple soil during summer maize season in the Sichuan basin[J]. Acta Pedologica Sinica, 2013, 50(1): 130-137. DOI:10.11766/trxb201203010055
[10] Ball B C, McTaggart I P, Scott A. Mitigation of greenhouse gas emissions from soil under silage production by use of organic manures or slow-release fertilizer[J]. Soil Use and Management, 2004, 20(3): 287-295. DOI:10.1079/SUM2004257
[11] Miller M N, Zebarth B J, Dandie C E, et al. Crop residue influence on denitrification, N2O emissions and denitrifier community abundance in soil[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2008, 40(10): 2553-2562. DOI:10.1016/j.soilbio.2008.06.024
[12] Meng L, Ding W X, Cai Z C. Long-term application of organic manure and nitrogen fertilizer on N2O emissions, soil quality and crop production in a sandy loam soil[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2005, 37(11): 2037-2045. DOI:10.1016/j.soilbio.2005.03.007
[13] 李方敏, 樊小林, 刘芳, 等. 控释肥料对稻田氧化亚氮排放的影响[J]. 应用生态学报, 2004, 15(11): 2170-2174.
Li F M, Fan X L, Liu F, et al. Effects of controlled release fertilizers on N2O emission from paddy field[J]. Chinese Journal of Applied Ecology, 2004, 15(11): 2170-2174. DOI:10.3321/j.issn:1001-9332.2004.11.037
[14] 纪洋, 刘刚, 马静, 等. 控释肥施用对小麦生长期N2O排放的影响[J]. 土壤学报, 2012, 49(3): 526-534.
Ji Y, Liu G, Ma J, et al. Effect of controlled-release fertilizer (CRF) on nitrous oxide emission during the wheat growing period[J]. Acta Pedologica Sinica, 2012, 49(3): 526-534. DOI:10.11766/trxb201012130524
[15] 胡小康, 黄彬香, 苏芳, 等. 氮肥管理对夏玉米土壤CH4和N2O排放的影响[J]. 中国科学:化学, 2011, 41(1): 117-128.
Hu X K, Huang B X, Su F, et al. Effects of nitrogen management on methane and nitrous oxide emissions from summer maize soil in North China Plain[J]. Scientia Sinica Chimica, 2011, 41(1): 117-128.
[16] Du C Y, Duan Z Y, Lu Y, et al. Effect of slow and controlled release fertilizers on the yield and nutrient use efficiency of hot pepper in Qiu-Bei[J]. Agricultural Science & Technology, 2011, 12(5): 761-764.
[17] 李虎, 王立刚, 邱建军. 基于DNDC模型的华北典型农田氮素损失分析及综合调控途径[J]. 中国生态农业学报, 2012, 20(4): 414-421.
Li H, Wang L G, Qiu J J. Nitrate loss simulated with DNDC model and control technologies in typical cropland of North China[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2012, 20(4): 414-421.
[18] 杨黎, 王立刚, 李虎, 等. 基于DNDC模型的东北地区春玉米农田固碳减排措施研究[J]. 植物营养与肥料学报, 2014, 20(1): 75-86.
Yang L, Wang L G, Li H, et al. Modeling impacts of alternative farming management practices on carbon sequestration and mitigating N2O emissions from spring maize fields[J]. Journal of Plant Nutrition and Fertilizer, 2014, 20(1): 75-86. DOI:10.11674/zwyf.2014.0109
[19] 项虹艳, 朱波, 况福虹, 等. 氮肥施用对紫色土-玉米根系系统N2O排放的影响[J]. 环境科学学报, 2007, 27(3): 413-420.
Xiang H Y, Zhu B, Kuang F H, et al. Effects of nitrogen fertilizer application on N2O emission in a purple soil and maize root system[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2007, 27(3): 413-420.
[20] 刘韵, 柳文丽, 朱波. 施肥方式对冬小麦-夏玉米轮作土壤N2O排放的影响[J]. 土壤学报, 2016, 53(3): 735-745.
Liu Y, Liu W L, Zhu B. Effect of fertilization regime on soil N2O emission from upland field under wheat-maize rotation system[J]. Acta Pedologica Sinica, 2016, 53(3): 735-745.
[21] 朱波, 周明华, 况福虹, 等. 紫色土坡耕地氮素淋失通量的实测与模拟[J]. 中国生态农业学报, 2013, 21(1): 102-109.
Zhu B, Zhou M H, Kuang F H, et al. Measurement and simulation of nitrogen leaching loss in hillslope cropland of purple soil[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2013, 21(1): 102-109.
[22] 柳文丽, 李锡鹏, 沈茜, 等. 施肥方式对冬小麦季紫色土N2O排放特征的影响[J]. 中国生态农业学报, 2014, 22(9): 1029-1037.
Liu W L, Li X P, Shen X, et al. Effects of fertilizer application regimes on soil N2O emissions in the croplands of purple soil in the Sichuan basin during wheat season[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2014, 22(9): 1029-1037.
[23] Wang J, Zhu B, Zhang J B, et al. Mechanisms of soil N dynamics following long-term application of organic fertilizers to subtropical rain-fed purple soil in China[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2015, 91: 222-231. DOI:10.1016/j.soilbio.2015.08.039
[24] Fleisher D H, Cavazzoni J, Giacomelli G A, et al. Adaptation of Substor for controlled-environment potato production with elevated carbon dioxide[J]. Transactions of the ASAE, 2003, 46(2): 531-538.
[25] Cannavo P, Richaume A, Lafolie F. Fate of nitrogen and carbon in the vadose zone: in situ and laboratory measurements of seasonal variations in aerobic respiratory and denitrifying activities[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2004, 36(3): 463-478. DOI:10.1016/j.soilbio.2003.10.023
[26] 刘倩, 褚贵新, 刘涛, 等. DCD在不同质地土壤上的硝化抑制效果和剂量效应研究[J]. 中国生态农业学报, 2011, 19(4): 765-770.
Liu Q, Chu G X, Liu T, et al. Nitrification inhibition and dose-dependent effect of dicyandiamide on sandy, loamy and clayey soils[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2011, 19(4): 765-770.
[27] 曹彦圣, 田玉华, 尹斌, 等. 农业土壤NO排放研究进展[J]. 土壤, 2013, 45(5): 791-799.
Cao Y S, Tian Y H, Yin B, et al. Investigation on NO emission from agricultural soils[J]. Soils, 2013, 45(5): 791-799.
[28] 王改玲, 陈德立, 李勇. 土壤温度、水分和NH4+-N浓度对土壤硝化反应速度及N2O排放的影响[J]. 中国生态农业学报, 2010, 18(1): 1-6.
Wang G L, Chen D L, Li Y. Effect of soil temperature, moisture and NH4+-N concentration on nitrification and nitrification-induced N2O emission[J]. Chinese Journal of Eco-Agriculture, 2010, 18(1): 1-6.
[29] 刘全全, 王俊, 付鑫, 等. 不同覆盖措施对黄土高原旱作农田N2O通量的影响[J]. 干旱地区农业研究, 2016, 34(3): 115-122, 178.
Liu Q Q, Wang J, Fu X, et al. Effects of different mulching measures on soil N2O flux in rainfed winter wheat fields in the Loess Plateau of China[J]. Agricultural Research in the Arid Areas, 2016, 34(3): 115-122, 178. DOI:10.7606/j.issn.1000-7601.2016.03.18
[30] 杨杉, 吴胜军, 蔡延江, 等. 硝态氮异化还原机制及其主导因素研究进展[J]. 生态学报, 2016, 36(5): 1224-1232.
Yang S, Wu S J, Cai Y J, et al. The synergetic and competitive mechanism and the dominant factors of dissimilatory nitrate reduction processes: a review[J]. Acta Ecologica Sinica, 2016, 36(5): 1224-1232.
[31] Feng C, Yan G X, Zhou Z X, et al. Annual emissions of nitrous oxide and nitric oxide from a wheat-maize cropping system on a silt loam calcareous soil in the North China Plain[J]. Soil Biology and Biochemistry, 2012, 48: 10-19. DOI:10.1016/j.soilbio.2012.01.007
[32] 郑循华, 王明星, 王跃思, 等. 温度对农田N2O产生与排放的影响[J]. 环境科学, 1997, 18(5): 1-5.
Zheng X H, Wang M X, Wang Y S, et al. Impacts of temperature on N2O production and emission[J]. Environmental Science, 1997, 18(5): 1-5.
[33] Smith K A. Demystifying organ procurement[J]. AORN Journal, 1992, 55(6): 1530-1540. DOI:10.1016/S0001-2092(07)66590-9
[34] Sierra J, Renault P. Respiratory Activity and oxygen distribution in natural aggregates in relation to anaerobiosis[J]. Soil Science Society of America Journal, 1996, 60(5): 1428-1438. DOI:10.2136/sssaj1996.03615995006000050020x