2017, Vol. 38
2. 哈尔滨工业大学市政环境工程学院, 哈尔滨 150090;
3. 北京城市排水集团有限责任公司科技研发中心, 北京 100022;
4. 北京市污水资源化工程技术研究中心, 北京 100124
2. College of Resources and Environmental Engineering, Harbin Institute of Technology, Harbin 150090, China;
3. Research and Development Center of Beijing Drainage Group Technology, Beijing 100022, China;
4. Beijing Engineering Research Center for Wastewater Reuse, Beijing 100124, China
厌氧氨氧化菌在缺氧条件下, 以二氧化碳为碳源, 以NO2-为电子受体, NH4+为电子供体生成N2, 达到最终脱氮目的[1].短程硝化与厌氧氨氧化耦合的脱氮工艺(partial nitritation/anammox, PN/A)与传统的硝化反硝化工艺相比, 具有节省60%的曝气量、无需添加有机碳源、降低90%的污泥产量和较少氮氧化物释放等优势[2~4].
ANAMMOX菌生长较慢, 世代周期长达11d[5], 且易流失, 一般通过生物膜与颗粒污泥方式持留[6, 7].颗粒污泥法相比于生物膜法具有较高的污泥浓度、良好的沉降性和抗冲击负荷能力、不需要反冲洗、降低成本费用等优势.因此在国际工程的研究中, 主要是以颗粒污泥为主.在颗粒污泥的结构中, AOB主要生长在表面, ANAMMOX菌主要生长在内部[8], 这样的分布形式可有效保护DO对ANAMMOX菌的冲击[9], 保证工艺的稳定运行.
据报道, CANON颗粒污泥工艺在实际工程应用中启动时间较长, 多数在半年以上[5, 10~12], 总氮去除负荷较低, 大部分在1kg ·(m3 ·d)-1以下[13~16], 而国内对CANON颗粒污泥工艺的研究较少.本课题以高氨氮废水为处理对象, 重点研究了CANON颗粒污泥工艺的启动与负荷提高策略, 以期为实现高效稳定的CANON颗粒污泥工艺工程应用提供理论依据.
1 材料与方法 1.1 试验装置本课题以SBR反应器作为CANON颗粒污泥反应器, 如图 1所示.反应器由有机玻璃制成, 内径300 mm, 高1400 mm, 总容积为100 L, 有效容积为90 L.曝气器采用穿孔管, 激光开孔孔径为0.1 mm, 孔间隔为10 mm, 曝气量通过转子流量计控制.试验温度通过恒温加热棒控制.反应器内设有水质监测探头, 用以监测工艺运行工程中的pH、DO和温度(T).
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图 1 SBR反应器试验装置示意 Fig. 1 Experimental apparatus of the SBR reactor |
试验用水为人工配制的高氨氮废水.即通过向北京市高碑店污水处理厂初沉池出水中投加NH4HCO3和NaHCO3调节进水氨氮浓度和pH值.进水水质如表 1所示.
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表 1 反应器进水水质/mg ·L-1 Table 1 Water quality of the influent for the reactor/mg ·L-1 |
启动试验开始前, 反应器内接种大于0.5 mm粒径的ANAMMOX颗粒污泥[17], 接种量为4 L. ANAMMOX颗粒污泥取自高碑店污水处理厂内某高氨氮废水中试SBR反应器[14], 接种时该反应器已运行两年, 总氮去除负荷稳定维持在0.32 kg ·(m3 ·d)-1.
1.3 试验方案 1.3.1 启动阶段试验采用间歇运行的方式, 每个周期包括:瞬间进水、曝气、沉淀、排水.每个周期运行结束后直接进入下一周期.试验温度通过恒温加热棒控制在30℃±1℃.基质浓度对颗粒的形成至关重要[18], 因此在启动过程中, 为促进微生物快速增殖, 出水氨氮浓度不低于100 mg ·L-1, 并通过逐步缩短沉淀时间和提高曝气量的方式, 快速启动CANON颗粒污泥工艺. CANON颗粒污泥工艺启动成功的标准是系统内总氮负荷稳定维持在0.32 kg ·(m3 ·d)-1, 且以颗粒污泥形态为主.每个周期的出水用孔径为0.3 mm的筛网过滤, 截留的颗粒再返回至反应器, 减少颗粒的流失.启动过程共分为3个阶段, 各阶段的运行参数如表 2所示.
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表 2 启动阶段反应器内运行参数 Table 2 Operational conditions of the reactor in initialization phase |
1.3.2 负荷提高阶段
生物量的增多和活性的提高均有利于脱氮效率的增大.负荷提高过程共分为2个阶段, 各阶段的运行参数如表 3所示.
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表 3 负荷提高阶段反应器内运行参数 Table 3 Operational conditions of the reactor in load achieved phase |
1.4 分析方法
水质指标检测方法按照文献[19]规定的方法测量, 总氮采用过硫酸钾氧化, 紫外分光光度法; 氨氮采用纳氏试剂光度法; 硝酸盐氮、亚硝酸盐氮和总磷采用离子色谱法; 化学需氧量采用重铬酸钾法; 污泥浓度采用称重法; 不同粒径质量分析采用湿式筛分法; 污泥粒径采用激光粒度分析仪(马尔文2000);污泥形态分析采用奥林巴斯显微镜; DO、pH和T采用WTW测定.
2 结果与讨论 2.1 CANON颗粒污泥的启动 2.1.1 颗粒污泥的形成阶段I运行前, SBR反应器内污泥形态为絮体污泥和颗粒污泥共存的体系, MLSS为2479 mg ·L-1, 其中颗粒质量为665 mg ·L-1, 仅占到27%.接种ANAMMOX颗粒污泥后, 开始阶段I的运行, 反应器的沉淀时间由之前的30 min缩短至5 min, 反应器内表面气体流速调整为0.05 cm ·s-1.阶段Ⅰ运行的第1 d, 测得污泥粒径分布出现明显的双峰(图 2中曲线a), 表明反应器内存在两种形态的污泥, 絮体污泥和颗粒污泥.絮体污泥粒径分布4~300 μm, 占到总体积的46%, 颗粒污泥粒径分布300~2000 μm, 占到总体积的54%.不同粒径质量变化(图 3) 表明, 启动初期反应器内絮体和颗粒质量相当, 絮体质量为1349 mg ·L-1, 占总质量的55%, 颗粒质量为1115 mg ·L-1, 占总质量的45%.显微照片[图 4(a)]也发现了絮状污泥和颗粒污泥, 与粒径分布图结果一致.照片中颗粒污泥与絮体污泥都呈红色, 说明系统内存在丰富的ANAMMOX菌.
阶段I结束时测得污泥粒径分布仍出现明显的双峰(图 2中曲线b), 絮体污泥粒径分布4~250 μm, 占到总体积的39%, 颗粒污泥粒径分布250~2000 μm, 占到总体积的61%.图 3数据显示, 总的污泥浓度减少了57%, 颗粒质量比增加了21%, 占到总质量的66%, 絮体质量比减少了21%, 占总质量的34%.
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图 2 不同运行阶段的粒径分布 Fig. 2 Variations of particle size at different phases |
阶段Ⅰ的运行结果表明, 5 min的沉淀时间有利于沉降性较差的絮体污泥被淘洗出反应器, 但反应器内污泥形态并未发生明显变化, 因此在阶段Ⅱ运行中继续减少沉淀时间至2 min, 加快颗粒污泥系统的形成.
第28~55 d为阶段Ⅱ.运行28 d后, 粒径分布并未出现两个峰(图 2中曲线c), 说明反应器内污泥形态发生明显变化, 为颗粒污泥.粒径质量变化(图 3) 显示, 阶段Ⅱ运行19 d后, 由于过量排泥, 污泥浓度降至最低为531 mg ·L-1.污泥量的减少有利于颗粒得到充足的基质用于新陈代谢, 因此污泥浓度呈上升增长趋势.第55 d, 污泥浓度增长至668 mg ·L-1, 絮体污泥质量占总质量的10%, 颗粒污泥质量占总质量的90%, 与粒径分布结果一致.显微照片[图 4(b)]显示仍存在絮体和颗粒两种形态的污泥, 但絮体所占比例已大量降低.
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图 3 不同运行阶段的污泥粒度分布 Fig. 3 Sludge particle size at different phases |
第56~117 d为阶段Ⅲ.沉淀时间不变, 通过充入氮气的方式提高反应器内表面气体流速至0.10 cm ·s-1.运行62 d后, 如图 3所示, 污泥浓度持续增加, 由688 mg ·L-1增长至1231 mg ·L-1, 增长了79%, 大于0.5 mm的颗粒由608 mg ·L-1增长至1069 mg ·L-1, 增长了76%.图 4(c)显示, 反应器内已是颗粒污泥系统, 且颗粒粒径较图 4(b)已有明显的增大.
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(a)阶段Ⅰ, (b)阶段Ⅱ, (c)阶段Ⅲ 图 4 不同阶段污泥的显微照片 Fig. 4 Micrograph of sludge at different phases |
以上数据可知, 阶段Ⅱ比阶段Ⅰ可较快实现颗粒污泥的状态, 阶段Ⅲ比阶段Ⅱ更有利于颗粒的增值与增大.有研究表明, 水力选择压是促进颗粒污泥形成的重要因素[20].水力剪切力作用可有利于微生物分泌胞外聚合物, 从而促进颗粒污泥的形成; 反应器内表面气体流速的增加有利于颗粒与絮体的分离, 通过沉淀排水过程对絮体进行淘洗, 有利于颗粒污泥的生长[21].阶段Ⅲ相比于阶段Ⅱ, 在沉淀时间不变, 反应器内表面气体流速升高的条件下, 污泥浓度仍能持续增加的现象证实了文献[21]的观点.本研究通过不断缩短沉淀时间和增加曝气量的运行方式是促进系统由絮体污泥与颗粒污泥共生的状态转换为颗粒污泥状态的主要原因.巫恺澄等[22]的试验中将沉淀时间由2.0 h缩短至0.75 h，絮状污泥的大量淘洗实现了污泥的颗粒化; 丛岩等[23]通过调节外循环回流比, 将系统内上升流速由3 m ·h-1逐渐提高至9 m ·h-1实现了颗粒污泥的生长.与现有研究相比, 本文通过选取沉淀时间和反应器内表面气体流速两个因素, 在双重选择压的调控下实现了污泥的颗粒化, 与已有结果相似.沉淀时间过短同时带来絮状厌氧氨氧化菌的流失, 造成污泥浓度的持续降低; 较高的气体流速会带来能耗的增加, 同时造成颗粒表面微生物的脱落[24], 因此对于生长缓慢的ANAMMOX菌, 沉淀时间和反应器内表面气体流速的选择显得尤为重要.
2.1.2 脱氮效能反应器进水氨氮、出水氨氮、硝态氮、亚硝态氮和总氮去除负荷变化如图 5所示.
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图 5 CANON反应器的脱氮性能 Fig. 5 Nitrogen removal performance of the CANON reactor |
阶段Ⅰ, 进水氨氮浓度为500~800 mg ·L-1, DO平均维持在0.26 mg ·L-1.运行的第1 d, 总氮的消耗很少, 仅为0.1 kg ·(m3 ·d)-1, 而出水氨氮为151 mg ·L-1, 亚硝态氮为0 mg ·L-1, 硝态氮累积到27 mg ·L-1.因AOB和NOB更倾向生长在絮体污泥[25], 启动初, 系统内絮体的质量占到55%, 亚硝酸盐氧化菌NOB将AOB生成的亚硝态氮氧化为硝态氮, ANAMMOX菌不能得到充足的基质, 总氮去除率仅为49%.运行第2 d, 出水氨氮277 mg ·L-1, 亚硝态氮达到28 mg ·L-1, 硝态氮降低至7.74 mg ·L-1, 这是因为沉淀时间的缩短带来AOB和NOB的流失, 同时接种ANAMMOX菌颗粒污泥的适应性并未表现出较高的脱氮效能.之后阶段Ⅰ的运行中, 出水硝态氮和亚硝态氮并未出现增多的现象, 总氮平均去除率为64%, 总氮平均去除负荷仅为0.09 kg ·(m3 ·d)-1.
阶段Ⅱ, 进水氨氮浓度为500~800 mg ·L-1, DO平均维持在0.42 mg ·L-1.沉淀时间的再次缩短增大了NOB的淘洗量, 但DO的提高并未促进NOB活性的增加和ANAMMOX菌活性的抑制, 系统对总氮的去除率平均维持在76%, 总氮平均去除负荷增加至0.13 kg ·(m3 ·d)-1, 出水硝态氮和亚硝态氮并未出现明显的累积.
阶段Ⅲ, 进水氨氮浓度为500~1300 mg ·L-1, DO平均维持在0.56mg ·L-1.在运行期间, 出水硝态氮和亚硝态氮的浓度逐渐稳定, 虽有少许的波动, 但均无较大比例的累积且能尽快降低至稳定浓度.总氮平均去除率为78%, 在阶段Ⅲ运行的第62 d, 总氮去除负荷达到0.32 kg ·(m3 ·d)-1并能稳定维持, 且系统内污泥呈颗粒形态, CANON颗粒污泥工艺启动成功.
分析CANON颗粒污泥工艺快速启动的原因, ① 接种已有的ANAMMOX颗粒污泥, 强化了系统内厌氧氨氧化的活性, 大大缩短了启动的时间; ② 较高的氨氮进水浓度有利于抑制NOB的活性, 维持短程硝化的稳定实现, 从而为厌氧氨氧化提供基质和微氧环境; ③ 沉淀时间的不断缩短和反应器内表面气体流速的不断提高有利于淘洗絮状污泥, 促进颗粒化的形成; ④ 颗粒污泥作为活性污泥的一种形式, 具有生物量大、沉降性好和抗冲击负荷强等优势, 尤其适合生长缓慢的ANAMMOX菌.
本课题组通过接种厌氧氨氧化颗粒污泥, 通过不断缩短沉淀时间和增大曝气量的方式, 117 d成功启动了CANON颗粒污泥反应器, 大大缩短了启动时间, 有利于工艺工程化的推广应用.
2.2 工艺的稳定运行及总氮负荷提高策略TN去除负荷、气量和DO变化见图 6.
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图 6 曝气量、DO浓度与总氮去除负荷关系 Fig. 6 Correlations of aeration rate, dissolved oxygen, and total nitrogen removal rate |
阶段A, 118~180 d, 颗粒污泥的富集. CANON工艺启动成功后进入稳定运行阶段, 进水氨氮浓度控制在700~1300 mg ·L-1, 沉淀时间为2 min, 气量平均维持在170 L ·h-1, DO平均维持在0.51 mg ·L-1.亚硝态氮平均出水浓度为12 mg ·L-1, 硝态氮平均出水浓度为48 mg ·L-1, Δ(硝态氮)/Δ(氨氮)平均为0.04.系统内污泥浓度由1192 mg ·L-1增殖为2409 mg ·L-1, 增长了1.02倍, 大于0.2 mm小于0.5 mm的颗粒增长了1.34倍, 大于0.5 mm的颗粒增长了0.98倍.表明此阶段的运行有利于颗粒污泥的富集, 为阶段B总氮负荷的提高提供基础.因运行条件维持恒定, 总氮去除负荷平均维持在0.40 kg ·(m3 ·d)-1, 系统运行稳定.
阶段B, 181~257 d, CANON颗粒污泥工艺负荷提高阶段.根据已有的报道, CANON工艺的总氮去除负荷大部分在1 kg ·(m3 ·d)-1以下[13~16].为促进工艺脱氮性能的提高, 采取实时监测出水硝态氮和亚硝态氮的浓度, 不断提高曝气量的方式运行.
从图 6可以看出, 随着曝气量的提高, DO和总氮去除负荷均呈上升趋势.当气量由170 L ·h-1提高至400 L ·h-1, DO由0.51 mg ·L-1升高至1.2 mg ·L-1, 总氮去除负荷由0.40 kg ·(m3 ·d)-1提高至1.67 kg ·(m3 ·d)-1, 并能稳定维持在1.35 kg ·(m3 ·d)-1.运行期间, 亚硝态氮平均出水浓度为6.3mg ·L-1, 硝态氮平均出水浓度为81.6 mg ·L-1, Δ(硝态氮)/Δ(氨氮)平均为0.06, 因此, 短程硝化-厌氧氨氧化途径是总氮去除的主要途径.继续调高气量, 出水亚硝态氮浓度超过20 mg ·L-1且总氮去除负荷出现下降的现象.分析原因是气量调高导致系统内DO浓度超过1.2 mg ·L-1, 不仅直接抑制了ANAMMOX菌的活性[26], 而且强化了AOB的活性.根据文献报道, 亚硝态氮不仅是ANAMMOX菌的基质, 同时也是抑制剂[27], 亚硝态氮的累积降低了ANAMMOX菌的活性, 出现总氮去除负荷降低的现象.
有研究表明, DO浓度对CANON工艺的效能有重要影响[28].阶段2可明显观察到DO浓度与总氮去除负荷有较好的相关性, 如图 7所示. DO浓度为0.25~1.20mg ·L-1的范围内, 总氮去除负荷随着DO浓度的增加而提高, 由0.33 kg ·(m3 ·d)-1升高至1.40 kg ·(m3 ·d)-1.系统内DO浓度超过1.20 mg ·L-1时, ANAMMOX菌的活性受到抑制, NOB活性增强, 系统内短程硝化-厌氧氨氧化的脱氮途径会受到破坏.因此在运行CANON颗粒污泥工艺过程中, 可以粗略地根据DO浓度掌握反应器的运行状态.当反应器因进水水质的变化等原因引起反应器内DO浓度突然波动时, 能及时通过调整曝气量维持系统内稳定的DO浓度, 避免系统脱氮途径破坏, 为工程的稳定运行提供参考依据.
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图 7 DO浓度与总氮去除负荷关系 Fig. 7 Correlation between dissolved oxygen and total nitrogen removal rate |
(1) 接种4 L的ANAMMOX颗粒污泥反应器, 进水氨氮浓度控制在700~1300 mg ·L-1, pH控制在7~8, 温度控制在30℃±1℃, 在沉淀时间由30 min逐渐缩短至2 min, 反应器内表面气体流速由0.05 cm ·s-1缓慢提高至0.10 cm ·s-1的水力选择压下, 117 d实现了CANON颗粒污泥的启动并能稳定运行.
(2) 长期稳定运行的CANON颗粒污泥系统, 通过实时监测出水的亚硝态氮和硝态氮浓度, 采取不断提高曝气量的方式, 经过77 d的运行, 在气量提高至400 L ·h-1时, 总氮去除负荷平均维持在1.35 kg ·(m3 ·d)-1.
(3) 在DO浓度为0.25~1.20 mg ·L-1时, 总氮去除负荷和DO浓度具有较好的相关性, 因此可以简单地通过观察DO浓度掌握系统脱氮效能, 并对系统内DO浓度的突然波动及时做出调整, 维持工艺的稳定运行.
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