环境科学  2017, Vol. 38 Issue (8): 3162-3168   PDF    
引用本文
黄学良, 张洲, 杨威强, 李晟, 朱明, 方华, 何俊杰, 陈俊文, 万承浩, 张艳利, 刘国光, 黄祖照, 王宇骏, 王新明. 广州港船舶停泊工况排放因子实测及排放量初步估算[J]. 环境科学, 2017, 38(8): 3162-3168.
HUANG Xue-liang, ZHANG Zhou, YANG Wei-qiang, LI Sheng, ZHU Ming, FANG Hua, HE Jun-jie, CHEN Jun-wen, WAN Cheng-hao, ZHANG Yan-li, LIU Guo-guang, HUANG Zu-zhao, WANG Yu-jun, WANG Xin-ming. Emission Factors and Preliminary Emission Estimates of Air Pollutants from Ships at Berth in the Guangzhou Port[J]. Environmental Science, 2017, 38(8): 3162-3168.
广州港船舶停泊工况排放因子实测及排放量初步估算
黄学良1,2 , 张洲2 , 杨威强2,4 , 李晟2,4 , 朱明2,4 , 方华2,4 , 何俊杰3 , 陈俊文3 , 万承浩3 , 张艳利2 , 刘国光1 , 黄祖照3 , 王宇骏3 , 王新明2,5     
1. 广东工业大学环境科学与工程学院, 广州 510006;
2. 中国科学院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室, 广东省环境资源利用与保护重点实验室, 广州 510640;
3. 广州市环境监测中心站, 广州 510030;
4. 中国科学院大学, 北京 100049;
5. 中国科学院城市环境研究所区域大气环境卓越创新中心, 厦门 361021
收稿日期: 2016-12-25; 修订日期: 2017-03-13
基金项目: 国家自然科学基金项目（41530641，41571130031）；中国科学院战略性先导科技专项（XDB05010200）；国家重点研发计划项目（2016YFC0202204）
作者简介: 黄学良(1989~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为污染源排放特征及理化表征, E-mail:xuelianghuang@gig.ac.cn
通信作者: 王新明, E-mail:wangxm@gig.ac.cn
摘要: 为获取大型船舶停泊工况下排放因子，选取在广州港停泊的3艘总吨位>40×103 t的大型货柜船为研究对象，登船采集其辅机尾气样品进行分析，并利用"碳平衡法"计算得到基于燃油消耗量的污染物排放因子.实测3艘大型货柜船CO2排放因子分别为3096、3031和3028 g·kg-1；NOx排放因子分别为61.8、19.9和27.0g·kg-1；CO排放因子分别为8.0、4.0和5.3g·kg-1；SO2排放因子分别为31.4、41.9和56.7 g·kg-1；PM2.5排放因子分别为2.4、1.1和1.5 g·kg-1；VOCs排放因子分别为0.13、0.09和0.17 g·kg-1.结合广州港进出港船舶类型、船舶抵港次数、船舶停泊时间等调查数据，初步估算2014年广州港船舶停泊工况NOx、CO、SO2、PM2.5和NH3的排放量分别为1231、226、1229、47.6和0.04 t，其中总吨位为10×103~50×103 t的船舶对NOx、CO、SO2、PM2.5和NH3的分担率最大，其次是总吨位>50×103 t的船舶；VOCs的排放量为33.6 t，总吨位 < 3×103 t的船舶分担率最大.
关键词: 船舶排放      空气污染物      排放因子      广州港      排放估算     
Emission Factors and Preliminary Emission Estimates of Air Pollutants from Ships at Berth in the Guangzhou Port
HUANG Xue-liang1,2 , ZHANG Zhou2 , YANG Wei-qiang2,4 , LI Sheng2,4 , ZHU Ming2,4 , FANG Hua2,4 , HE Jun-jie3 , CHEN Jun-wen3 , WAN Cheng-hao3 , ZHANG Yan-li2 , LIU Guo-guang1 , HUANG Zu-zhao3 , WANG Yu-jun3 , WANG Xin-ming2,5     
1. School of Environmental Science and Engineering, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, China;
2. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangdong Key Laboratory of Environmental Resources Utilization and Protection, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China;
3. Guangzhou Environmental Monitoring Center, Guangzhou 510030, China;
4. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China;
5. Center for Excellence in Regional Atmospheric Environment, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021, China
Abstract: Three large container vessels over a tonnage of 40×103 t at berth in the Guangzhou Port were selected for determination of air pollutants in exhausts from auxiliary engines to obtain fuel-based emission factors (EFs). The fuel-based EFs for vessels A, B, and C at berth were 3096, 3031, and 3028 g·kg-1, respectively, for CO2; 61.8, 19.9, and 27.0 g·kg-1 for NOx; 8.0, 4.0, and 5.3 g·kg-1 for CO; 31.4, 41.9, and 56.7 g·kg-1 for SO2; 2.4, 1.1, and 1.5 g·kg-1 for PM2.5; and 0.13, 0.09, and 0.17 g·kg-1 for VOCs. With the basic information about ship types, arrival times, and berthing times, the emissions of NOx, CO, SO2, PM2.5, and NH3 from a ship at berth in the Guangzhou Port in 2014 were roughly estimated to be 1231, 226, 1229, 47.6 and 0.04 t, respectively, with ships with a tonnage of 10×103-50×103 t sharing the largest burdens, followed by ships over a tonnage of 50×103 t. Estimated emission of VOCs from ships at berth in the Guangzhou Port was about 33.6 t, with vessels below a tonnage of 3×103 t contributing the most.
Key words: ship emissions      air pollutants      emission factor      Guangzhou Port      emission estimates     

船舶运输是全球贸易最重要的运输方式, 2001年船舶货物运输量占到全球的78%[1].因船舶尤其是远洋船舶多使用沸点更高的残渣油作为燃料, 且一般未安装尾气净化装置, 船舶尾气排放对全球或区域大气污染物的贡献近年来受到广泛关注. Corbett等[2]基于燃油消耗量估算得到全球船舶尾气排放量氮氧化物(NOx)和二氧化硫(SO2)分别达到6.87×106 t和4.72×106 t; Eyring等[3]估算2001年全球船舶排放的颗粒物(PM)总量为1.67×106 t.船舶排放的污染物会对人体健康、环境质量、全球气候等造成重要影响.有研究表明, 船舶排放的PM导致每年约60 000例心血管疾病和肺癌死亡[4]. Collins等[5]研究发现, 船舶排放的污染物会引起欧洲地区硫酸盐和硝酸盐沉降增加约15%.

船舶尾气排放对港口地区大气环境质量影响尤其值得关注.以西班牙阿尔赫西拉斯湾区域为例, 船舶尾气排放对PM2.5贡献比例可达17%[6]; 刘静等[7]利用大气扩散模型解析出船舶尾气对青岛市环境空气中的SO2和NOx浓度贡献分别约占8.0%和12.9%.船舶在停泊工况[8](指船舶关闭主机, 使用辅机供电的状态), 辅机功率虽小, 但停泊时间较长, 造成污染物的排放可能也较大. Chen等[9]对天津港船舶不同工况排放的总污染物研究发现, 船舶在停泊工况下SO2的分担率可达40%.为减少船舶停靠港口期间的排放对当地大气环境质量的影响, 一些国家或地区采取转用低硫油、岸电等措施, 我国也于2015年12月发布了《珠三角、长三角、环渤海(京津冀)水域船舶排放控制区实施方案》.

国内沿海港口城市, 如上海[10]、天津[11]、香港[8, 12]、大连[13]、深圳[14]等, 相继开发了船舶尾气排放清单.但客观而言, 因船舶排放因子测量操作难度大, 基于实测的我国本地化的排放因子还比较缺乏, 这无疑给船舶污染物排放量的估算带来很大的不确定性.根据已有的报道, Fu等[15]基于对京杭大运河的7艘内河货船在巡航工况和机动操纵工况的实测, 获得了单位里程一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、NOx和PM排放因子; Zhang等[16]通过对2艘柴油科考船和1艘柴油工程船尾气污染物排放的实测, 获得了分别基于燃油消耗量和引擎功率的二氧化碳(CO2)、CO、NOx、总挥发性有机物(TVOCs)、PM和SO2排放因子.这些实测研究主要针对总吨位较小( < 5×103 t)的柴油发动机船舶, 而对使用油品更差和船舶总吨位更大的船舶, 目前国内还未有相关的实测研究报道.

地处珠江三角洲地区的广州港, 是国家综合运输体系的重要枢纽和华南地区对外贸易的重要口岸. 2014年广州港完成货物吞吐量5.01×108 t, 位居全国第四、世界第五; 集装箱吞吐量达1663万标准集装箱(TEU), 位居全国第五, 世界第八[17]. Li等[18]研究发现, 珠江三角洲地区船舶排放的SO2和NOx分别占该地区排放总量的14.1%和11.6%.广州港船舶在停泊工况所排放的污染物可能会对周边城市的空气质量造成一定影响.因此, 开展停泊工况的船舶排放实测研究, 可为广州港船舶尾气污染物排放量估算、管理决策乃至区域空气质量精细化控制提供基础数据.对2014年广州港进出港船舶数据的分析表明, 货柜船是进出广州港的主要船舶类型.其中, 总吨位>10×103 t的船舶中货柜船数量占比达37%.本研究在广州港选择3艘总吨位>40×103 t的大型货柜船, 在其停泊工况登船实测尾气中气态和颗粒态污染物浓度, 并用“碳平衡法”计算各污染物排放因子, 同时结合船舶信息数据初步估算了广州港船舶停泊工况污染物排放量.

1 材料与方法 1.1 船舶尾气样品采集与分析

船舶尾气实测采样系统主要由烟气稀释系统、烟气分析仪、颗粒物采样器以及气体采样器等组成(如图 1).船舶尾气首先经过导流管进入稀释器利用洁净空气进行稀释后, 再分流到4个不同的采样支路; 第一路经PM2.5切割头后用石英滤膜采集PM2.5样品, 第二路经PM2.5切割头后用特氟龙膜采集PM2.5样品, 第三路经过滤膜后用苏玛罐采集气体样品, 第四路为排空口.此外, 采样期间使用烟气分析仪(F-550, WOHLER, GER)同步直接分析稀释前烟气中气体污染物浓度, 并用苏玛罐和特氟龙气袋同步采集稀释前烟气.烟气稀释系统的稀释比通过测定烟气稀释前后及环境的CO2浓度计算获得.每艘船舶的燃油用棕色玻璃瓶各采集500 mL.

图 1 船舶尾气测量采样系统示意 Fig. 1 Schematic diagram of the ship emission test system

采集于苏玛罐和特氟龙采气袋中的尾气样品, 用预浓缩仪(Entech 7100, Entech Instruments Inc., USA)与气相色谱/质谱(6890GC/5973 MSD, Agilent Technologies, USA)联用系统分析其挥发性有机物(VOCs)含量[19, 20]; 用气相色谱/氢火焰离子检测器(6890N GC/FID, Agilent Technologies, USA)联用系统分析其CO2和CO浓度[21]; 利用痕量氨气分析仪(EAA-30r-EPF, LGR, USA)分析所采集样品中的NH3.采集于石英膜上的颗粒物样品利用DRI Model 2015热/光碳分析仪测定有机碳/元素碳(OC/EC)含量.燃油中C和N两种元素的含量用元素分析仪(Vario EL Ⅲ, Elementar, GER)进行分析, S的含量用氧弹燃烧-离子色谱法分析[22].

1.2 船舶的基本信息及实测燃料组成

本研究选择的3艘货柜船基本信息及燃油组成如表 1所示.采样期间A船只开1台功率为1320kW的辅机(8L21/31, MAN), B船只开1台功率为1 760 kW的辅机(6L21/31, MAN); C船只开1台功率为2 045 kW的辅机(6R32LN, WARTSILA), 且在实测过程中, 3艘船舶的辅机均正常运转, 无故障发生.燃油硫含量1.6%~2.9%, 与全球范围内船用残渣油的平均含硫率相近(2.7%)[23~25].

表 1 船舶基本信息及实测燃料组成1) Table 1 Basic information of the tested ships and determined fuel compositions

1.3 排放因子的计算

本研究使用“碳平衡法”计算基于燃油消耗量的排放因子[26]. “碳平衡法”假设理想状态下燃油中的碳完全燃烧后全部转化为CO2、CO、PM中的OC/EC和VOCs中的碳, CO2排放因子计算公式为：

(1)

式中, EFCO2为CO2的排放因子(g·kg-1), Δ(CO2)为CO2扣除环境背景后的质量浓度(g·m-3), cF为每千克燃料中的碳含量(g·kg-1), Δ(cCO2)、Δ(cCO)、Δ(cPM)和Δ(cVOCs)分别代表CO2、CO、PM、VOCs扣除背景后以碳表示的质量浓度(g·m-3).

污染物X排放因子计算公式：

(2)

式中, EFX为污染物X的排放因子(g·kg-1), Δ(X)代表污染物X扣除环境背景后的质量浓度(g·m-3).

SO2排放因子除实测烟气外, 还假设燃油中S全部转化为SO2, 利用公式(3) 计算SO2排放因子：

(3)

式中, EFSO2为SO2的排放因子(g·kg-1), 32表示S的相对原子质量, 64表示SO2的相对分子质量, S%表示燃油中的含硫率.

1.4 基于燃油消耗量的污染物排放量估算

利用上述得到的实测排放因子, 结合船舶类型、引擎功率及船舶活动水平等基础数据, 可初步估算广州港船舶停泊工况污染物排放量[2]：

(4)

式中, EX为污染物X的排放总量(t), 其中i为船舶类型, Pi为第i类船舶的辅机功率(kW), Li为第i类船舶辅机的负荷因子, Fi为第i类船舶的抵港次数, Ti为第i类船舶的停泊时间(h), SFOCi为第i类船舶辅机的燃油消耗速率[kg·(kW·h)-1], EFX为污染物X基于燃油消耗量的排放因子(g·kg-1).

1.5 排放清单不确定性分析

为进一步分析船舶污染物排放清单的不确定性来源, 利用AuvToolPro不确定性分析工具[27]定量分析广州市船舶停泊工况排放清单不确定性范围.

2 结果与讨论 2.1 基于燃油消耗量的排放因子

表 2给出了本研究实测的3艘货柜船停泊工况各气态污染物(CO2、NOx、CO、SO2、NH3和VOCs)和PM2.5的排放因子, 并与国内外相关报道值进行了比较. CO2排放因子指示着燃烧效率, 主要受发动机功率和燃油含碳量的影响[28].本研究中A、B和C船CO2排放因子分别为3 096、3 031和3 028 g·kg-1, 对应燃烧效率分别为99.5%、99.8%和99.8%. CO是主要的不完全燃烧产物, A、B和C船CO排放因子分别为8.0、4.0和5.3 g·kg-1, 在其他研究报道的CO排放因子3.4~9.2 g·kg-1范围之内[16, 29, 31].

表 2 基于燃油消耗的排放因子及其与文献报道值比较1) Table 2 Fuel-based EFs from this study and previous studies

A、B和C船NOx排放因子分别为61.8、19.9和27.0 g·kg-1, 其中NO占NOx的86.2%~91.0%.排放因子最高的A船与Fridell等[29]的测量结果接近, 高于Zhang等[16]的结果, 而B和C船则明显比Fridell等[29]和Cooper[31]的研究低. NOx排放因子受到发动机燃烧室的燃烧温度和在高温环境中的持续时间等因素的影响[33], 目前尚不清楚实测3艘船舶NOx排放因子差异较大的原因.船舶尾气中SO2的排放取决于燃料含硫量, 本研究及文献[29, 30]中船用燃油含硫量要远高于文献[31]的低硫油含硫量(0.09%)及文献[16]的柴油含硫量(0.13%), 因而本研究SO2排放因子(31.4~57.6 g·kg-1)与文献[29, 30]的结果接近, 但远高于以柴油为燃料的科考船的SO2排放因子(2.6 g·kg-1)[16]和低硫油为燃料的客轮的排放因子[31].此外, 用现场实测SO2的浓度计算的SO2排放因子比用燃油含硫量计算的SO2排放因子低8.6%~21.0%.

A、B和C船PM2.5排放因子分别为2.4、1.1和1.5 g·kg-1, 大于文献[29]报道PM2.5排放因子(0.9 g·kg-1). 3艘船舶排放含碳气溶胶(OC+EC)占PM2.5的比例分别为31.3%、27.3%和24.7%. A、B和C船VOCs排放因子分别为0.13、0.09和0.17 g·kg-1, 低于Cooper的研究结果[31].本研究实测的B和C船NH3排放因子接近, 分别为0.7mg·kg-1和0.8mg·kg-1, 低于Cooper针对客轮实测的4.6 mg·kg-1[31].

2.2 2014年广州市船舶停泊工况排放量初步估算

广东省90%以上的内河船舶总吨位 < 3×103 t[34], 主要以柴油为燃料, 故本研究在估算污染物排放量时将总吨位 < 3×103 t的船舶视为内河船舶(表 3), 利用Zhang等[16]对科考船实测的排放因子作为总吨位 < 3×103 t的船舶的排放因子; 远洋船舶的引擎则主要以残渣油为燃料, 本研究将船舶总吨位>3×103 t的船舶视为远洋船舶, 以本研究3艘船舶的实测排放因子作为总吨位>3×103 t的船舶的排放因子.

表 3 2014年广州港各类型船舶的活动水平及辅机功率1) Table 3 Statistics of ship traffic and auxiliary engines of marine vessels in the Guangzhou Port in 2014

2014年广州港船舶停泊工况下排放量如表 4所示, 污染物NOx、CO、SO2、PM2.5、NH3和VOCs的排放量分别为1 231.3、226.0、1 229、47.6、0.04和33.6 t.与广州市大气排放源清单[36]进行比对可知, 本研究估算的广州港船舶停泊工况下排放SO2和NOx贡献率分别为其总排放量的1.5%和0.5%.

表 4 2014年广州港船舶停泊工况排放估算及不确定性分析 Table 4 Emissions of ships at berth in the Guangzhou Port in 2014 and uncertainty analysis

图 2是不同总吨位船舶停泊工况尾气排放污染物的分担率.对于污染物NOx、CO、SO2、PM2.5和NH3来说, 总吨位为10×103~50×103 t的船舶的分担率最大, 其次是总吨位>50×103 t的船舶, 这主要是由不同总吨位的船舶抵港次数及其停泊时间等因素造成的.值得注意的是, 对于VOCs, 总吨位 < 3×103 t的船舶分担率最大, 可能是因为总吨位 < 3×103 t的船舶的数量最多, 同时柴油发动机VOCs的排放因子也相对较大.

图 2 2014年广州港不同总吨位船舶停泊工况排放污染物分担率 Fig. 2 Emission contributions in the Guangzhou Port in 2014 by ships at berth according to their gross tonnages

2.3 排放量不确定性分析

估算2014年广州港船舶停泊工况下排放量, 其不确定性主要来自两方面：其一是排放因子的不确定性.由于国内对船舶排放因子方面实测研究较少, 本研究虽通过对大型货柜船在停泊工况的辅机排放进行的实测研究, 得到了基于燃油消耗量的排放因子, 但还缺乏其他类型船舶停泊工况的排放因子, 用货柜船辅机的排放因子来估算总吨位>3×103 t的船舶的排放量, 会有较大的不确定性.另一方面燃油消耗量的估算也存在不确定性, 因当前船舶在停泊工况燃油消耗量尚不能直接获取系统性数据, 只能通过各类船舶的数量、抵港次数、辅机功率和燃油消耗速率等数据进行计算获得.

对排放量进行定量不确定性分析, 结果如表 4所示, 其不确定性范围在-73%~124%之间. CO和NH3这两种污染物排放量的不确定性较低, 而NOx和VOCs这两种污染物排放量的不确定性较高.对于不确定性来源利用Pearson方法分析表明, 不确定性主要来自辅机功率和排放因子的不确定性.因此, 为提升船舶停泊工况排放量估算的可靠性, 一方面应收集与辅机功率相关数据, 另一方面应进一步通过实测获取有代表性的本地化排放因子.

3 结论

(1) 通过对3艘总吨位>40×103 t的货柜船在广州港停泊期间辅机排放的实测, 获得了A、B和C船基于燃油消耗量的CO2排放因子分别为3 096、3 031和3 028 g·kg-1; NOx排放因子分别为61.8、19.9和27.0 g·kg-1; CO排放因子分别为8.0、4.0和5.3 g·kg-1; SO2排放因子分别为31.4、41.9和56.7 g·kg-1; PM2.5排放因子分别为2.4、1.1和1.5 g·kg-1; VOCs排放因子分别为0.13、0.09和0.17 g·kg-1; B和C船的NH3排放因子分别为0.7mg·kg-1和0.8mg·kg-1.

(2) 初步估算2014年广州港船舶停泊工况下NOx、CO、SO2、PM2.5、NH3和VOCs的排放量分别为1 231、226、1 229、47.6、0.04和33.6 t.

(3) 对于NOx、CO、SO2、PM2.5和NH3来说, 总吨位为10×103~50×103 t的船舶排放分担率最大, 其次是总吨位>50×103 t的船舶; 总吨位 < 3×103 t的船舶对VOCs排放分担率最大.

(4) 排放清单的不确定性主要来自于辅机功率和排放因子不确定性, NOx和VOCs这两种污染物的不确定性较高.

致谢: 本研究船舶实测采样工作及广州港船舶活动等相关数据的调查由广州海事局协助完成, 在此表示感谢.
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