环境科学  2017, Vol. 38 Issue (8): 3102-3109   PDF    
引用本文
张进生, 吴建会, 马咸, 冯银厂. 钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征[J]. 环境科学, 2017, 38(8): 3102-3109.
ZHANG Jin-sheng, WU Jian-hui, MA Xian, FENG Yin-chang. Characteristics Research on Carbonaceous Component of Particulate Matter Emitted from Iron and Steel Industry[J]. Environmental Science, 2017, 38(8): 3102-3109.
钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征
张进生 , 吴建会 , 马咸 , 冯银厂     
南开大学环境科学与工程学院, 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室, 天津 300071
收稿日期: 2017-01-14; 修订日期: 2017-03-02
基金项目: 国家重点研发计划项目（2016FYC0208500，2016FYC0208505）
作者简介: 张进生(1991~), 男, 硕士研究生, 主要研究方向为大气污染控制, E-mail:36992839@qq.com
通信作者: 吴建会, E-mail:envwujh@nankai.edu.cn
摘要: 为探究钢铁工业排放颗粒物中碳组分的特征，使用荷电低压颗粒物撞击器（ELPI）采样，采集到3组不同载荷和除污设施的烧结炉和1组炼铁高炉排放的颗粒物样品，利用热-光反射法，分析颗粒物中的有机碳（OC）和元素碳（EC）以及按温度划分的7种碳组分物质.结果表明，烧结工艺排放颗粒物中OC的质量分数高于炼铁工艺，OC在PM10和PM2.5质量分数分别是（5.3±2.3）%和（7.1±3.0）%，说明OC易在细粒径段颗粒富集，炼铁工艺排放颗粒物中OC在PM10和PM2.5质量分数分别是2.5%和2.0%；4组样品的7种碳组分相对比例相似，OC2和OC3在7种碳组分中质量分数最高，EC1、EC2、EC3的质量分数依次递减，OC1的质量分数可能与锅炉规模和脱硫设施有关；另外，烧结工艺排放各粒径段的颗粒物中OC和EC表现出较高的相关性，一次排放的PM2.5中的OC/EC为4.7±0.7，远高于受体中估算二次碳组分的指标值.钢铁工业排放颗粒物中碳质组分的深入分析，可以为受体碳质气溶胶的来源解析提供基础数据，也有助于钢铁工业后续的除污管理.
关键词: 钢铁工业      烧结工艺      炼铁工艺      颗粒物      碳组分     
Characteristics Research on Carbonaceous Component of Particulate Matter Emitted from Iron and Steel Industry
ZHANG Jin-sheng , WU Jian-hui , MA Xian , FENG Yin-chang     
State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China
Abstract: In order to investigate the carbonaceous characteristics of particles emitted from the iron and steel industry, an electrical low-pressure impactor (ELPI) was used to collect three sets of samples from the sintering process and one set of samples from the ironmaking process emissions of particulate matters. Organic carbon (OC) and elemental carbon (EC), which were divided into seven carbonaceous components based on the temperature of the particulate matter, were analyzed using a thermal-light reflection method. Results show that OC in sintering process particles is higher than that in ironmaking particles and accounts for 5.3%±2.3% and 7.1%±3.0% of PM10 and PM2.5, respectively, which reveals that OC tended to be enriched in fine particles. In the ironmaking process particles, OC accounted for 2.5% and 2.0% of PM10 and PM2.5, respectively. The relative proportions of the seven carbonaceous components in the four sets of samples were very similar. OC2 and OC3 accounted for the highest proportion; the EC1, EC2, and EC3 contents decreased in turn; and OC1 may be associated with boiler scale and desulfurization. In addition, the OC and EC of sintering process particles had higher correlation, and the OC/EC value of primary emission particles was 4.7±0.7, which is much higher than the value of the secondary OC estimation index in environment. Analyzing deeply on the carbonaceous characteristics in particles emitted from the iron and steel industry, which will provide essential data for source apportionment of carbonaceous aerosols in environment and will be conducive to the follow supervisory of pollution cleaning in iron and steel industry.
Key words: iron and steel industry      sintering process      ironmaking process      particulate matter      carbonaceous component     

近年来, 我国空气污染形势严峻, 霾天气频发[1], 对人体健康和大气环境产生不利影响[2], 工业生产是导致霾的一类突出贡献源[3], 尤其是其排放颗粒物中的碳组分危害较大[4].碳组分主要包括有机碳(organic carbon, OC)和元素碳(elemental carbon, EC), OC含有多环芳烃、醛酮类等多种有毒有害的有机化合物[5, 6], 有很多学者指出, 钢铁、焚烧等工业是二英的重要排放源[7, 8], 二英也属于OC中的一部分; EC为一种吸光性较强的黑色物质, 是大气能见度下降和气候变暖的重要因素[9, 10], 所以说, 研究钢铁工业排放颗粒物的碳组分特征具有重要意义.

钢铁工业中的颗粒物排放源包括燃煤发电、烧结、炼铁和焦化等生产工艺, 燃煤源与燃煤电厂的排放性质类似, 研究较为成熟[11~13], 但是烧结和炼铁源, 学者主要对其无机离子和金属元素等进行了研究[14, 15], 而针对这两种排放源排放颗粒物中碳组分研究比较缺乏.基于此, 本文以钢铁工业的烧结源和炼铁源为研究对象, 探究这两种排放源所排放的颗粒物中碳组分的排放特征, 以期为受体中碳质颗粒物的来源解析提供数据参考, 并为钢铁工业后续的除污管理提供实践建议.

1 材料与方法 1.1 样品采集

基于本研究目的“以钢铁工业的烧结源和炼铁源为研究对象, 探究这两种排放源所排放的颗粒物中碳组分的排放特征”, 从锅炉的载荷、除污设施、工况条件等多个角度确定采样点, 选取包头市A钢铁厂两个烧结机(烧结一和烧结二)、常州市B钢铁厂烧结机(烧结三)为烧结采样点(均为机尾), 燃料均为无烟煤, 选取常州市C特钢厂高炉炼铁工艺(炼铁)为炼铁采样点, 炼铁原料来自烧结矿, 燃料为焦粉(主要燃料)和煤粉(补充燃料), 由于炼铁工艺采样口常散布着高浓度的CO气体, 采样难度大, 只采集一组样品. 4个采样锅炉基本参数信息见表 1, 关于采样锅炉的除尘设备, 3个烧结机均采用静电除尘, 炼铁采用布袋除尘; 关于采样锅炉的脱硫方式, 3个烧结的脱硫方式分别为干法脱硫、石灰石湿法、SDA半干法, 炼铁工艺无脱硫设施; 关于采样锅炉的烟气温度和湿度, 参数来自烟道在线监测设备, 烧结机的排放烟温较高, 为55~92℃, 其中烧结三的烟气温度最高, 炼铁的烟气温度和湿度均比较低.所选的采样点均为大型的具有完善的除污设备的锅炉, 实际采样中, 运行工况稳定, 样品基本可以代表烧结源和炼铁源的排放颗粒物.

表 1 采样点基本参数 Table 1 Basic parameters of the sampling sites

采样仪器为芬兰Dekati公司生产的荷电低压撞击器(electrical low pressure impactor, ELPI), 该仪器在污染源的样品采集中应用广泛[16, 17], 可以在0.006~10 μm范围内分14个粒径段进行采集, 并且全通道加热保温.如图 1所示, 运用稀释通道法进行采样(4组样品均采用1:8的稀释比), 现场可以得到各粒径段内的包括颗粒数浓度和质量浓度的在线数据.采样中根据不同的烟气流速, 使用不同面积的采样嘴, 最大程度地实现了等速采样.

图 1 ELPI采样示意 Fig. 1 Schematic of sampling process used by an ELPI

采样膜为25 mm的铝箔膜和石英膜：铝膜具有良好的导电性, 膜中间涂有耐高温的阿皮松脂可以有效防止颗粒物反弹, 本研究将其用于测在线数据, 采样时长为4~6 h; 石英滤膜为美国PALL公司生产, 本研究将其用于碳组分分析, 采样时长为8~12 h.

1.2 样品分析

铝箔膜测在线数据的产生原理：烟气中颗粒物先在高压电晕室内被荷电, 进而被层叠的低压(出口压力保持40 mbar)撞击器按粒径分离, 这样在每一级撞击器中, 产生环路感应电流, 且每一级都与静电计连接, 相邻两个撞击器的电流之差即为该粒径段的电流, 最后一级收集盘(蜂窝式超导体材料)对实时测得的电流值进行校正后, 得到颗粒物数浓度, 计算如公式(1) 所示, 再乘以相应粒径段的体积和密度得出质量浓度, 如公式(2) 所示.

(1)

式中, Ni为颗粒物数浓度(cm-3); I为校正电流; P为一定粒径范围颗粒在荷电区的带电效率; n为一定粒径范围颗粒所带的基本电荷数目; e为每个电子的电荷(1.602×10-19C), Q为ELPI的流量(10 L·min-1).

(2)

式中, mi为第i粒径段的颗粒物质量浓度; ρeff为等效密度, 为1 g·cm-3; di为i粒径段的D50空气动力学当量直径.

石英滤膜采样前后, 在恒温恒湿的环境中平衡48 h, 用百万分之一天平(MX5, Mettler Toledo)进行称量, 循环称量至少两次, 每次称量结果相差不得超过4 μg.称重后的石英滤膜用于分析碳组分, 分析方法为热光反射法(TOR), 仪器为美国沙漠研究所研发的Model 2001A型热/光碳分析仪, 进样前用0.558 cm2打孔器在样品膜上打一圆孔, 前6级的样品可以将全部颗粒物打出分析, 后8级的样品不能全部打出, 需要根据所打的点数比例乘以仪器分析结果, 得出碳组分质量(ELPI所采集的膜样品呈点状分布), 采用Improve-A升温协议, 工作原理如下：在无氧的纯He环境下, 程序按120、250、450、550℃逐步升温, 使颗粒物中有机碳挥发, 之后通入2%O2/98%He混合气, 继续逐步加热至550、700、850℃, 使得样品中的元素碳完全氧化成CO2.无氧加热释放的有机碳经催化氧化炉(镍催化剂)生成CO2, 有氧加热阶段生成的CO2, 按时间顺序在还原炉中被催化还原(MnO2), 生成甲烷(CH4), 再由火焰离子化检测器(FID)定量检测, 分别检测出有机碳OC1、OC2、OC3、OC4和元素碳EC1、EC2、EC3[18~20].在仪器分析过程中会产生焦化碳(OPC), 实际上是OC4的一部分, 样品中的OPC量很少(总碳的5%以下), 会产生一定数量的负值(理论上不应产生负值, 负值改为0), 且没有发现明显特征.

1.3 质量控制与质量保证

采样环节, 为防止高温烟气冷凝, 烟枪、预切割器、收集盘以及每个管路均有加热套件或保温装置; 运输和保存环节, 使用保温冰袋运输样品, 在实验室4℃密闭的冰箱内冷藏; 平衡和称重环节, 温度控制为(20±1)℃, 湿度控制为(50±5)%RH; 分析碳组分环节, 每天测试前后进行校样, 偏差控制在5%以内.

2 结果与讨论 2.1 颗粒物的质量浓度和数浓度特征

为观察低于10 μm的颗粒物排放特征, 在进样系统中采用旋风式预切割器将烟气中粒径大于10 μm的颗粒物去除, 通过动力学撞击分级, 颗粒物进一步被分粒径采集到滤膜表面[21]. PM10在线数浓度和质量浓度见表 2, 样品的数浓度变化范围是2.7×105~1.9×106 cm-3, 与范真真等[22]观测的炼铁高炉数浓度接近, 但是低于李超等[23]用ELPI观测的燃煤锅炉的排放数浓度, PM10质量浓度变化范围是0.45~7.93 mg·m-3, PM2.5/PM10变化范围是0.10~0.84, 相对炼铁工艺来说, 烧结工艺排放的颗粒物质量浓度较高, 粒径较粗, 尤其是烧结一的粒径(PM2.5/PM10是0.10), 可能与其采用的干法脱硫工艺相关.

表 2 钢铁工艺排放PM10的数浓度和质量浓度 Table 2 Number and mass concentrations of PM10 emitted from the sintering process

ELPI没有明确的2.5 μm和10 μm的粒径切割点, 本实验是将前11级(2.44 μm以下)的质量加和作为PM2.5的质量, 14级(10.23 μm以下)总的加和作为PM10的质量.另外, 在采集炼铁高炉排放颗粒物时, 由于仪器故障导致缺失0.61~0.95、2.44~4.10、6.89~10.23 μm粒径段的荷电数据, 所以炼铁工艺排放的颗粒物质量和粒数浓度要比测量值高.

进一步观察颗粒物质量浓度和数浓度的粒径分布, 由图 2可以看出, 烧结工艺排放的颗粒物数浓度随粒径增大而逐渐减小, 曲线平滑, 而炼铁工艺排放的颗粒物数浓度下降曲线波动较大; 由图 3可以看出, 质量粒径分布方面, 烧结工艺的颗粒物在超过1 μm后, 会迅速上升, 而炼铁工艺的颗粒物质量浓度粒径分布均匀.

图 2 钢铁工业排放颗粒物的数浓度和质量浓度分布 Fig. 2 Number and mass concentration distributions of particulate matter emitted from the iron and steel industry

图 3 OC/EC的粒径分布 Fig. 3 Diameter distributions of OC/EC

2.2 颗粒物中OC和EC特征

样品的碳组分质量分数见表 3, PM10和PM2.5碳组分所占质量分数的计算见式(3)、(4)：

表 3 颗粒物中OC和EC的质量分数 Table 3 Mass fraction of OC and EC in particles

(3)
(4)

式中, C指组分所占质量分数; mi指第i级粒径段的颗粒物质量; mij指第i级粒径段内j组分的质量.

数据表明, 烧结样品中OC质量分数明显高于炼铁, 在PM10的占比为(5.3±2.3)%, 在PM2.5中占比为(7.1±3.0)%, 这与郑玫等[24]以两组烧结为样品的分析结果不同, 其结果显示烧结源OC质量分数为(13.0±11.5)%, 含量与相对偏差均比本研究高, 较马京华[25]测得的OC质量分数(10.53%)要低, 同时, 与Ma等[26]用ELPI研究的燃煤源颗粒物的碳组分质量分数相比, 烧结样品的OC质量分数介于煤粉炉和循环流化床炉之间(煤粉炉、循环流化床、格栅炉PM10的OC质量分数分别为3.0%、7.5%、11.4%); 另外, 烧结样品PM2.5中EC平均值及相对偏差为(1.56%±0.7%), 这与炼铁样品EC接近.炼铁源颗粒物中的OC明显小于烧结源颗粒物, 这与郑玫的结论一致, 且郑玫等[24]、齐堃等[27]均认为烧结产生的碳质组分与工艺中的有机添加剂有关.事实上, 颗粒物中的OC可能比测量值要高一些, 因为ELPI的小粒径段中的压强较小, 造成颗粒物表面的低沸点有机物挥发.

在很多环境受体的碳质颗粒物研究中, OC/EC大于2左右, 被认为发生了二次反应, 大于2左右的OC被估算为二次反应生成的有机物[28~30], 但是发现钢铁工业一次排放的颗粒物中, OC/EC近乎都大于2, 烧结PM2.5中为3.94~5.32, 炼铁PM2.5中OC/EC接近2, 为1.92, 当然, 一次排放的颗粒物的OC可能会和大气中的O3或者自由基等发生反应, 或者挥发等, 产生衰减变化.进一步观察OC/EC与粒径的关系, 如图 3所示, 烧结一和烧结二在2.5~7.5上下波动, 都有“翘尾”现象, 烧结三样品在0.24~1.62 μm出现较高峰, 而炼铁颗粒物的OC/EC是在1.5~4.5之间上下波动.

图 4和表 4所示为各粒径段的OC与EC相关性分析, 发现：① 烧结源颗粒物OC与EC表现出较高的线性关系, 前两个样品皮尔逊相关系数分别是0.92和0.98, 相对来说, 炼铁源颗粒物OC与EC表现出较低的线性关系, 皮尔逊相关系数为0.74; ② 烧结源排放的颗粒, 较多粒径段的OC质量分数值集中在9%左右; ③ 烧结三排放源颗粒物的OC与EC相关性较低, 有可能是烟温较高, 部分粒径段OC不稳定所致.

图 4 OC和EC相关性分析 Fig. 4 Correlations analysis of OC and EC

表 4 OC和EC相关性分析 Table 4 Correlation analysis of OC and EC

图 5所示为OC和EC的粒径分布, 可以看出, 4个样品都会在0.05 μm附近出现一个峰值, 烧结源颗粒物在粗粒径(大于2.5 μm)的碳含量明显小于细粒径, 这是由于已蒸发的气相有机物向液相和颗粒相转化中, 易形成在细小的颗粒物中所致的富集效应.欧阳丽华等[31]对锅炉排放颗粒物的扫描电镜拍摄, 颗粒物表面粗糙呈多孔状, 推断碳物质一部分会吸附在颗粒物表层, 另一部分会吸附在颗粒物中多孔内部, 小粒径段的比表面积较大, 吸附的碳物质更多.

图 5 OC和EC的粒径分布 Fig. 5 Particle size distribution of OC and EC

2.3 7种碳组分特征

根据Improve-A升温协议, 将碳组分按温度划分为7种, 图 6所示为4组样品中的7种碳组分质量分数特征, 可以看出, 烧结一和烧结二样品碳组分结构非常相似, OC3质量分数最高, 其次是OC2, EC中, 均为EC1>EC2>EC3, 可能是烧结一和烧结二同在A公司, 煤质和矿石几乎相同造成的, 不同处为, 烧结一中OC1的质量分数较低, 这一原因有可能与锅炉规模有关, 烧结二的锅炉吨位明显高于烧结一, Wierzbicka等[32]曾发现OC的质量分数与锅炉的载荷相关, 但是, 本研究认为这可能还与其脱硫方式有关, 烧结一采用干法脱硫, 烟气中的气-液相转化效率低于烧结二的湿法脱硫, 且烟温高, 造成沸点较低的部分OC1以气体形式存在, 并且, 采用半干法的烧结三样品中OC1质量分数特征也可作为这一现象的佐证.烧结三样品中为OC2>OC1>OC3>OC4>EC1>EC2>EC3, 与前两个样品略有不同, 可能是由于煤源地和工况均不同造成的.总体而言, 无论是烧结样品还是炼铁样品, 源颗粒物OC中突出的组分是OC2和OC3, EC含量中均为EC1>EC2>EC3, 4组样品碳组分成分谱的两两相关系数均在0.73以上, 说明钢铁工艺排放颗粒物中7种碳组分相对比例相似, 指纹特征明显, 但炼铁源排放颗粒物的7种碳组分质量分数相对较少, 在0.3%~0.7%范围内.

图 6 PM2.5中7种碳组分的特征 Fig. 6 Characteristics of the even carbonaceous components in PM2.5

3 结论

(1) 烧结工艺排放的颗粒物粒径较粗, PM2.5/PM10范围为0.10~0.46.颗粒物中的OC易在细粒径段中富集, PM2.5中的OC所占质量分数明显高于PM10.另外, 一次排放的PM2.5中OC/EC为4.7±0.7, 高于受体中估算二次碳组分的指标值.

(2) 炼铁工艺排放的颗粒物粒径较细, OC所占质量分数相比烧结工艺要低, 但是EC所占质量分数是与烧结工艺接近.

(3) 7种碳组分的指纹特征明显, 丰富了钢铁工业源的成分谱信息, 有利于CMB等受体模型的进一步精细化解析.

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