2017, Vol. 38
氧化亚氮(N2O)是重要的温室气体之一, 目前对全球变暖的贡献约为6%, 在100 a时间尺度上N2O的全球增温潜势为二氧化碳(CO2)的298倍[1]. N2O还是造成平流层臭氧减少的主要光化学反应底物[1].大气中约有70%的N2O来自土壤, 其中农田土壤年排放量占全球排放总量的20%~30%, 是最重要的人为排放源[1].
土壤N2O主要由微生物硝化和反硝化作用产生, 其首要控制因子是氮底物浓度和土壤氧化还原状态[2].大量施用氮素化肥是造成农田土壤N2O排放增加的主要原因[3].我国是世界上氮肥施用量最多的国家之一, 年氮肥施用总量达到24~33 Tg[4].据估计, 我国农田N2O年排放总量约0.37~0.39 Tg, 约占全球农田N2O排放的10%[5].影响农田N2O排放的因素包括气候条件、土壤性质和田间管理措施等[6, 7].这些因素之间以及与土壤微生物活动之间存在复杂的相互作用关系, 造成N2O排放存在极大的时空变异性.研究农田N2O的产生机制、影响因素及其相应的减排措施, 对于控制农业温室气体排放具有重要的现实意义.
土壤添加有机物料是农田保护性耕作的重要措施之一, 不仅能够促进土壤团聚体的形成, 提高土壤肥力和抗侵蚀能力, 还能够提高土壤碳库储量, 有利于固定大气CO2[8].但有机物料还田对减缓全球变暖的贡献还必须考虑其对其它温室气体排放的影响.已有的研究显示, 不同地区农田土壤N2O排放对有机物料还田的响应存在一定差异, 如华北平原土壤有机质含量较低, 导致N2O排放较低且以硝化作用为主; 若增加有机物料还田量, 则可能促进反硝化作用和N2O排放[9, 10].而在燕山东麓, 有机肥和化肥配施处理N2O排放总量较纯化肥处理显著(P < 0.05) 减少20%[11], 其主要原因可能是有机物料分解消耗氧气, 土壤微环境处于厌氧状态下, 有利于N2O还原为氮气(N2).其他研究则显示施用有机肥对N2O排放的影响不显著[12].这主要与有机物料的还田量和质量以及局地气候、土壤和农田管理措施有关[13].因此, 有机物料还田对N2O排放的影响及其机理仍然需要进一步的研究.
关中平原属半湿润易干旱气候区, 该地区农田土壤N2O排放峰值总是出现在降水和灌溉后[14], 此时土壤湿度较高, 反硝化作用是N2O主要来源.因此, 本研究假设有机物料还田将促进N2O排放.为验证该假设, 本研究对关中平原典型冬小麦-玉米轮作农田土壤N2O排放速率进行了周年观测, 定量研究添加不同有机物料(秸秆和牛粪)对N2O排放的季节动态和年排放总量的影响.
1 材料与方法 1.1 试验地概况及试验处理本试验在“国家黄土肥力与肥料效益监测基地”(34°17′N, 108°00′E)实施.试验地位于关中平原腹地陕西省杨凌区, 海拔534 m, 属于典型的暖温带大陆性季风气候, 年均气温13.0℃, 年均降雨量550 mm, 年均蒸发量在1 400 mm.该地普遍采用冬小麦-夏玉米一年两熟制.试验地土壤为土垫旱耕人为土, 土壤质地为重壤土.
本研究试验区域依托于长期定位施肥试验点, 长期定位施肥试验始于1990年秋季.在施肥试验开始前连续3年, 土壤中未施入化肥和有机物料, 以保证土壤肥力尽可能一致. 1990年试验开始时0~20 cm土壤基本理化性质列于表 1.除有效磷的变异系数为15%外, 其余土壤理化指标变异系数均低于6%, 表明各施肥处理小区之间较低的空间异质性.
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表 1 1990年长期定位施肥试验开始时表层土壤(0~20 cm)基本理化性质1) Table 1 Selected soil properties (0-20 cm soil layer) before the long-term fertilization experiment started in 1990 |
本研究选取其中4个施肥处理小区, 分别为：对照(CK)、氮磷钾(NPK)、氮磷钾加秸秆还田(NPKS)和氮磷钾加有机肥(NPKM)处理. CK处理不施用氮磷钾肥, 其余田间管理与施肥处理一致. NPK、NPKS和NPKM处理的施肥管理仅在冬小麦季有差异(表 2), NPK处理施氮量为165 kg·hm-2, 磷钾肥充分满足, 氮磷钾肥分别为尿素、过磷酸钙和硫酸钾; NPKS处理化肥施用量与NPK处理一致, 仅在秋播冬小麦时保留本处理全部前茬玉米秸秆, 用铡刀切成3 cm长小段平铺施入, 由秸秆引入的氮约为40 kg·hm-2; NPKM处理施氮总量为165 kg·hm-2, 其中有机肥氮和尿素氮的质量比为7:3, 按含氮量折合成牛粪, 磷钾化肥用量与NPK处理一致.而在玉米季, NPK、NPKS和NPKM处理均施用化肥, 施氮量为188 kg·hm-2, 磷钾肥充分满足(表 2).冬小麦季所有肥料于播种时撒施于土壤表面, 而玉米季肥料于拔节期穴施于土壤.
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表 2 长期定位施肥试验施肥量/kg·(hm2·a)-1 Table 2 Application rates of fertilizers in the long-term fertilization experiment/kg·(hm2·a)-1 |
本试验观测期为2014年10月至2015年10月, 试验期间各处理表层土壤(0~20 cm)的部分理化性质列于表 3.小麦在2014年10月9日播种并施肥, 2015年1月17日灌溉, 6月6日收获; 玉米在2015年6月7日种植播种, 7月17日施肥, 7月25日灌溉, 10月2日收获.灌溉方式为漫灌.作物生长期内多次施用除草剂和杀虫剂控制杂草和昆虫的生长.
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表 3 2014年长期定位施肥试验各处理表层土壤(0~20 cm)的理化性状 Table 3 Selected soil properties (0-20 cm soil layer) during the long-term fertilization experiment in 2014 |
1.2 观测方法
使用静态暗箱-气相色谱分析方法测定N2O的排放通量.每个处理小区随机设3个重复, 采样箱使用不锈钢制作(50 cm×50 cm×50 cm), 外覆绝热材料, 能够保证观测过程中箱内温度变化小于2℃.每个重复安装50 cm×50 cm×10 cm的底座, 底座顶端为水槽.底座一直埋设在田间, 仅在作物收获时移开.为了减少采样时对土壤和作物的扰动, 在采样点附近架设栈桥; 当作物高度超过50 cm时, 增加中段箱提高箱体高度.通常情况下, 每周采样1次, 仅在施肥、灌溉及明显降雨(地面润湿)后, 立即进行采样, 并保持每日1次的采样频率, 直至排放速率趋于背景值.采样时间为09:00~11:00.采样时, 将采样箱罩在不锈钢底座上并用水密封, 立即用注射器收集箱内气体样品(40 mL), 随后每隔15 min收集1次气体样品, 共收集4次.样品采集完毕后, 使用气相色谱仪(7890B, 美国Agilent公司)分析样品的N2O浓度, 检测器为电子捕获检测器(ECD).气相色谱采用氮气作载气, 尾吹气为氩甲烷.
收集气体样品的同时, 分别使用数字温度计(JM22L, 天津今明仪器有限公司)和土壤水分速测仪(ML3, 英国Delta-T公司)观测土壤温度和含水的体积分数(5 cm), 每个处理随机重复9次.
每2周采集1次土壤样品(0~20 cm)用于铵(NH4+-N)、硝(NO3--N)态氮测定, 每个处理随机重复3次.鲜土样品用1 mol·L-1 KCl溶液(国药优级纯)浸提, 并用连续流动分析仪(AA3, 德国SEAL公司)测定浸提液NH4+-N和NO3--N的浓度.
作物收获时, 各处理随机设置3个重复样点.冬小麦季, 每个取样面积为10~20 m2, 将小麦脱粒, 计算小麦产量.玉米季, 随机选取3行为一样点, 计算玉米棒个数和重量, 随机选取20个玉米棒折合干籽粒重量.
1.3 数据处理与分析采用公式(1) 计算N2O的排放通量(F).
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(1) |
式中, F为气体通量[g·(hm2·d)-1]; k为单位换算系数; p为采样点气压(kPa); T为采样时空气的绝对温度(K); H为采样箱高度(m); ρ为标准状态下(T0=273 K, p0=101.3 kPa)N2O气体的密度(g·L-1); dc/dt为采样时气体浓度随时间的变化率.
假定观测所得N2O排放速率为日排放速率的平均值, 利用线性内插法估算未观测日的排放速率, 逐日累加, 估算N2O年排放量.
采用公式(2) 计算N2O排放系数(EFd).
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(2) |
式中, FN和FCK分别为施肥和不施肥处理N2O年排放总量(kg·hm-2), N为氮肥施用量[kg·(hm2·a)-1], 包括尿素、秸秆和牛粪.
另外, 根据各处理N2O排放总量和作物产量计算单位产量N2O排放量.
采用公式(3) 计算土壤充水孔隙度(WFPS).
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(3) |
式中, VSWC为土壤含水量体积分数(cm3·cm-3), BD为土壤容重(g·cm-3), 并假定土壤密度为2.65(g·cm-3).
使用SPSS Statistics Client 22.0进行统计数据分析.对各处理土壤N2O排放通量进行单因素方差分析(P < 0.05), 土壤温度、湿度、NH4+-N、NO3--N和通量间进行相关性分析.
2 结果与分析 2.1 土壤温、湿度和NH4+-N、NO3--N含量的季节变化各处理5 cm土壤温度、WFPS的变化趋势一致(图 1).土壤温度的变化范围为1.0~27.3℃, 小麦季和玉米季平均土壤温度分别为10.0℃和23.3℃.土壤WFPS的变化范围为14%~97%, 小麦季和玉米季平均WFPS分别为38%和57%, 降雨、灌溉对WFPS有较大影响.
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图中下箭头表示施肥时间，上箭头表示灌溉时间，下同 图 1 试验处理5 cm土壤温度和土壤充水孔隙度(WFPS) Fig. 1 Seasonal variations in soil temperature and water-filled pore space (5 cm depth) in the long-term fertilization experiment |
CK处理中土壤NH4+-N和NO3--N含量变化幅度较小, 变化范围分别在0.5~9.8 mg·kg-1和0.9~26.5 mg·kg-1之间(图 2).施肥处理土壤NH4+-N和NO3--N含量均有较大的季节变化, 分别在0.8~60.4 mg·kg-1和1.4~180.2 mg·kg-1之间.土壤NH4+-N含量保持在较低水平, 仅在施肥一周内出现峰值; NO3--N峰值较NH4+-N峰值高, 且出现时间晚于NH4+-N峰值. NPK、NPKS、NPKM处理NO3--N含量的平均值显著高于CK处理(P < 0.05).
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图 2 试验处理0~20 cm土壤NH4+-N、NO3--N动态变化 Fig. 2 Seasonal variations in ammonium and nitrate nitrogen content(0-20 cm soil layer) in the long-term fertilization experiment |
CK处理N2O排放通量变化幅度较小[-0.5~2.9 g·(hm2·d)-1], 而施肥处理N2O排放通量有明显的季节变化且变化趋势一致(图 3).小麦季, 各施肥处理N2O排放高峰分别在施肥事件1~3周内, NPK、NPKS、NPKM处理峰值分别为37.3、113.4、23.0 g·(hm2·d)-1, 各处理间差异显著(P < 0.05).玉米季灌溉事件后立即出现了N2O排放高峰, NPK、NPKS、NPKM处理峰值分别为280.0、382.1、495.0 g·(hm2·d)-1, 均高于小麦季N2O排放高峰, 各处理间差异显著(P < 0.05).
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图 3 试验处理N2O排放通量年际动态变化 Fig. 3 Seasonal variations in N2O fluxes in the long-term fertilization experiment |
CK、NPK、NPKS和NPKM处理N2O年排放总量分别为(0.1±0.0)、(2.6±0.1)、(3.4±0.7) 和(2.9±0.3) kg·hm-2(表 4).施肥处理排放总量显著高于CK处理(P < 0.05), 但施肥处理之间差异不显著(P=0.06), 说明施肥促进了N2O排放, 但有机物料还田未能明显增加N2O排放.小麦季, NPKS处理N2O年排放总量显著高于其他3种处理, 而玉米季, NPKM处理N2O年排放总量显著高于其他3种处理(P < 0.05).
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表 4 不同施肥条件下N2O的排放总量、直接排放系数、作物产量和单位产量N2O排放量1) Table 4 Cumulative N2O emission, direct emission factor, crop yield and yield-scaled N2O emission in different treatments of the long-term fertilization experiment |
冬小麦季NPK、NPKS、NPKM处理N2O排放系数分别为0.33%、0.63%、0.22%;玉米季各处理排放系数分别为1.07%、1.05%、1.31%.但全年冬小麦-玉米轮作体系中各处理N2O直接排放系数分别为0.72%、0.83%、0.80%, 均低于IPCC缺省值1%.
2.4 作物产量和单位产量N2O排放量冬小麦季, CK处理产量最低, 仅为1 042.5 kg·hm-2, 施肥处理(NPK、NPKS、NPKM)较CK处理增产377.2%~484.7%. NPKM处理产量最高, 达到5 893.5 kg·hm-2, 较NPK、NPKS处理分别增产22.5%、3.4%.玉米季, CK处理产量最低, 仅为1 942.3 kg·hm-2, 施肥处理(NPK、NPKS、NPKM)较CK处理增产245.1%~303.6%. NPKS处理玉米季产量最高, 为7 838.9 kg·hm-2, 较NPK、NPKM处理分别增产16.9%、6.0%(表 4).
冬小麦季, NPKS处理单位产量N2O排放量最高, 为230.2 mg·kg-1, CK、NPK、NPKM处理单位产量N2O排放量分别为57.5、120.0、70.8 mg·kg-1.玉米季, NPKM处理单位产量N2O排放量最高, 为338.6 mg·kg-1, CK、NPK、NPKS处理单位产量N2O排放量分别为23.8、306.1、257.3 mg·kg-1(表 4).
3 讨论 3.1 N2O季节变化及其环境控制有研究指出, N2O排放通量与土壤温度、NH4+-N、NO3--N呈显著正相关或指数相关[15, 16].土壤温度主要通过影响土壤微生物的活性, 影响硝化和反硝化反应的速率, 而NH4+-N、NO3--N分别为硝化作用和反硝化作用的底物.但本研究中仅NPK处理N2O排放通量与土壤温度在全年尺度上呈显著相关, NPKM处理冬小麦季N2O排放通量与土壤温度、NH4+-N含量呈显著性相关, NPKS处理玉米季N2O排放通量与NH4+-N含量呈显著性相关(P < 0.05)，见表 5.
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表 5 N2O通量与各环境因子的Pearson相关系数1) Table 5 Pearson correlation coefficients between N2O flux and the related environmental factors |
全年尺度上, 各处理N2O排放通量与WFPS均呈显著正相关, 但这种相关关系(除CK外)在作物生长季中并不显著(表 5). WFPS是影响N2O排放的主要因素.土壤水分状况主要通过影响土壤通气状况、土壤的氧化还原状况以及土壤微生物的活性来影响土壤N2O的排放[17].研究表明, 在土壤WFPS>60%时, 以反硝化作用为主, 土壤会发生较强的N2O排放; 当土壤WFPS＜55%时, 土壤中主要以硝化作用为主[18, 19].冬小麦季施肥事件1周内, 施肥处理硝化作用底物NH4+-N充足, WFPS在22%~31%范围内, 此时主要以硝化作用为主; 施肥1周后, 连续降雨造成WFPS上升至56%~65%, 硝化作用和反硝化共同作用造成冬小麦季N2O排放最高峰.玉米季, 7月17日施肥后, 由于WFPS较低, 未出现N2O排放明显高峰. 7月25日灌溉事件后, 施肥处理WFPS为82%~90%, 形成厌氧环境, 有利于反硝化作用的发生, N2O排放通量也达到全年最高峰.
N2O排放通量的季节变化为各因素相互作用的结果.研究表明, N2O排放的最适土壤温度需高于20℃, 当WFPS高于60%, N2O排放则快速增长[20].本研究中, 冬小麦季土壤温度平均值在9.7~10.5℃之间, WFPS平均值在36%~41%之间, 造成冬小麦季各施肥处理N2O排放总量低. NPK、NPKS、NPKM玉米季N2O排放总量分别占全年总排放量的77.4%、59.8%、85.3%(表 4), 主要原因为玉米季高温多雨, 各处理土壤温度平均值在23.2~23.5℃之间, WFPS平均值在56%~60%之间, 环境条件适宜, 易形成厌氧环境, 反硝化作用强烈, 使得N2O排放增加, N2O排放系数高于1%.而CK处理N2O排放通量全年变化较小, 主要是受土壤NH4+-N、NO3--N含量较低限制(图 2).
3.2 施肥对N2O排放、产量的影响本研究中CK处理N2O排放年总量为0.1 kg·hm-2, 位于农田土壤背景排放的变化范围之内(0.1~3.67 kg·hm-2)[21].由于缺少外源氮, 背景排放主要受土壤有机碳含量控制[22].
施肥处理(NPK、NPKS、NPKM)N2O排放总量显著高于CK(P < 0.05), 说明施肥促进N2O排放.施肥后土壤氮底物浓度提高(图 2), 促进硝化作用和反硝化作用.经过长期施肥, NPK、NPKS、NPKM施肥处理有机质含量分别为CK的1.4、1.6、2.1倍(表 3), 有机质作为绝大多数异养微生物的细胞能源和电子受体, 可促进异养硝化和反硝化作用, 从而促进N2O排放[23].
NPKS、NPKM处理N2O年排放总量分别是NPK处理的1.3和1.1倍, 但差异不显著(P=0.06), 说明有机物料还田未能明显增加N2O排放, 因此, 本研究结果并未支持有机物料还田促进N2O排放的假设.秸秆、牛粪都可增加土壤有机质的含量, 消耗土壤O2浓度, 形成厌氧环境, 促进反硝化和N2O排放量增加[24, 25].但有机物料还田未能显著增加N2O排放主要因为施入高C/N有机物料(玉米秸秆C/N为65~85, 牛粪C/N为23), 刺激土壤异养微生物生长和繁殖, 固定土壤中的游离NH4+-N, 从而抑制土壤中的硝化微生物活性[26].同时N2O排放可能主要以硝化作用为主, 反硝化作用仅在玉米季灌溉后作用强烈, 因此有机物料对促进N2O排放作用短暂.
NPKS处理N2O年排放总量较NPKM处理增加14.9%, 差异不显著(P=0.06).小麦季NPKS处理单位产量N2O排放量和N2O排放系数均高于其他施肥处理, 主要原因为NPKS处理秸秆还田引入更多的氮素, 总施氮量高于NPKM处理; 施肥加上连续降雨之后, 由于气温相对较高, 玉米秸秆引入新鲜有机物料并迅速矿化, 具有高的有机物料碳分解速率, 为土壤微生物活动提供氮素, N2O的排放提高[27]; 而粪肥充分腐殖质化, 由于微生物氮固定, 减少了氮源, NPKM处理N2O排放偏低, N2O排放系数低于NPK、NPKM处理.玉米季NPKS没有新鲜有机物料施入, 而NPKM处理土壤有机质最高, 因此NPKM处理排放高峰显著高于其他处理, 并且NPKM处理单位产量N2O排放量和N2O排放系数均高于其他施肥处理.
对于关中平原冬小麦-玉米轮作体系, NPKS、NPKM处理全年作物产量较NPK处理分别增产17.6%、15.5%, 说明有机物料还田提高作物产量, 与其他研究结果一致[28].主要因为有机物料还田改善土壤肥力状况、增加了土壤团聚体稳定性[29].合理的施肥方式可以增加作物产量, 提高经济效益, 同时减少N2O排放. NPKM处理产量较NPKS处理仅减产1.8%, 但NPKM处理全年单位产量N2O排放量较NPK、NPKS分别降低4.2%、11.4%. NPKM处理可收获较大产量并释放较少的N2O(表 4).因此, 相对于秸秆还田, 牛粪还田更趋近于农田经济效益和环境效益的平衡点.
4 结论(1) 全年尺度上, 各处理N2O排放通量均与WFPS呈显著相关关系, 表明在本试验条件下土壤水分是影响N2O排放的主要环境因子.
(2) 施肥处理排放总量显著高于CK处理, 但施肥处理之间差异不显著(P=0.06), 施肥促进了N2O排放, 但有机物料还田未能明显增加N2O排放.
(3) NPKM处理全年单位产量N2O排放量较其他施肥方式偏低, 可推荐为关中平原农田较理想的施肥方式.
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