2017, Vol. 38
重金属污染是我国主要的土壤环境污染问题.我国不同区域土壤重金属污染类型多样, 以镉、砷、铅、铜、铬、汞等污染为主[1].全国土壤总的超标率为16.1%, 其中Cd的污染最为严重, 超标率为7.0%[2].镉(Cd)在土壤中是一种移动性很强的重金属, 易被植物吸收进入食物链[3].水稻作为主要的粮食作物是一种典型的富集重金属的作物, Cd易于在稻米中累积, 即使在低污染的土壤中, 稻米中Cd含量也很容易超过国家食品中污染物限量标准(GB 2762-2012) 中0.2 mg·kg-1的限制.因此, 治理土壤重金属污染, 抑制重金属在农作物中的迁移转运已成为亟待解决的环境问题.
我国耕地资源十分紧张, 粮食安全形势十分严峻, 重金属超标土壤的农业利用是一种不得已的选择.在此前提下, 人们需要寻求边利用边修复的有效途径[4].化学改良技术或化学稳定化技术都属于原位化学固定修复技术, 其原理是通过向污染土壤中施加改良剂, 降低重金属在土壤中的生物有效性[5], 缓解重金属污染对农作物生长的毒害作用, 减少农作物对重金属的吸收和积累.徐峰等[6]在盆栽试验中使用改良剂显著降低了玉米叶片中的Cd含量.有研究表明, 石灰石能通过提高土壤pH, 降低重金属有效性和迁移性[7].硅藻土孔隙度高、内外表面积大、吸附能力强, 能有效固定土壤有效态Cd[8].硫酸铁水解产生新的铁氧化物, 伴随着其形态转化, 对土壤中重金属产生吸附作用[9].本课题组的前期工作表明[10], 当添加6 g·kg-1的石灰石和硅藻土时, 与对照组相比, 供试土壤中Cd的浸出量分别降低95.0%和80.0%;当石灰石与硅藻土进行混合施用、添加量为6 g·kg-1时, 与对照组相比, 供试土壤浸提液中的Cd含量低于检测限, Cd的浸出量降低95.0%以上.不同改良剂的组配能有效修复重金属污染土壤, 但是这些研究大多数都是以水稻盆栽试验为主, 在田间的试验研究较少.同时, 施加同一改良剂后连续耕种, 观察土壤重金属生物有效性和水稻中重金属迁移转运影响的研究报道还较少.本试验以石灰石+硅藻土+硫酸铁进行组配, 选取湖南省长沙市北山镇某中重度Cd污染稻田进行田间试验, 连续种植早晚两季稻, 观察土壤理化性质的变化, 以及水稻植株对重金属Cd的累积和转运, 研究复合改良剂对土壤Cd污染的修复效果.
1 材料与方法 1.1 供试材料供试水稻品种早稻为株两优819, 由湖南亚华种业科学研究院提供.晚稻为湘晚籼12号, 由湖南省水稻研究所提供.
田间试验选址为湖南长沙市北山镇(113°3′55″E, 28°26′7″N)某中重度Cd污染稻田, 土壤类型为红黄壤.石灰石为重质碳酸钙, 由桂林市红星化工有限责任公司提供.硅藻土、硫酸铁为分析纯.将以上物质按照不同质量比例进行组配, 得到供试复合改良剂.供试稻田土壤基本理化性质如下：pH值：5.01;有机质(OM)：31.40 mg·kg-1; 阳离子交换量(CEC)：48.55 cmol·kg-1; 土壤Cd总量：1.62 mg·kg-1; TCLP提取态Cd含量：0.42 mg·kg-1; 交换态Cd含量：0.74 mg·kg-1.
1.2 试验设计试验地点北山镇属于亚热带季风性气候, 气候温和, 降水充沛, 雨热同期, 四季分明, 年均降水量1 358.6~1 552.5 mm, 年平均气温16.8~17.3℃.改良剂设置4个施加水平分别为：0、150、300、600 kg·亩-1.在种植水稻前将复合改良剂(石灰石+硅藻土+硫酸铁)均匀撒施于稻田土壤表面, 通过多次翻耕使其与耕作层土壤充分混合.每个处理设置3个重复, 每个试验样方面积为9 m2(3 m×3 m), 总计12块小区.所有样方随机区组排列, 且每个样方四周均设置3行水稻作为保护行, 种植密度参照农业生产的实际情况. 2种水稻的耕作管理与当地农民的耕作管理保持一致.农田水分管理方式为：苗期深水保苗, 表层土以上水层3~4 cm; 分蘖期浅水促分蘖, 表层土以上水层1.5 cm, 达到常规茬数排水晒田控制分蘖; 育穗抽穗期足水壮苞, 表层土以上水层3~4 cm; 早稻扬花至成熟期降水多, 稻田保持湿润.晚稻扬花至成熟期降水少, 干湿壮籽, 灌溉时使表层土以上水层2 cm, 然后自然落干, 至表层无水, 2 d后再次灌溉.早稻于2015年4月中旬下种, 至2015年7月上旬收获; 晚稻作物于2015年7月中旬下种, 至2015年10月下旬收获.
1.3 水稻和土壤样品分析在水稻收获后采集根系附近的根际土壤, 自然风干后碾压, 过2 mm尼龙筛, 混匀备用.收获的水稻样品各部分分别用去离子水洗净后, 于105℃下杀青30 min, 在70℃下烘至恒重.水稻分根系、茎叶、谷壳、糙米这4个部位采集备用.粉碎后采用干灰化法(GB/T 5009-2003) 消解.
土壤pH值用酸度计(PHS-3C, 雷磁)测定, 溶液为去离子水, 固液比为m(固):V(液)=1:2.5[11]; 土壤阳离子交换量用氯化钡-硫酸法测定, OM采用水合热重铬酸钾氧化-比色法测定[12]; 采用美国环保署TCLP毒性浸出试验浸提Cd的TCLP提取态[13], 采用修正的Tessier连续提取法第一步(1 mol·L-1 CaCl2)溶液提取Cd的交换态[14].水稻根表铁膜采用dithionite-citrate-bicarbonate(DCB)试剂提取[15, 16].用电感耦合等离子发射光谱仪(ICP 6300, Thermo)测定土壤部分和水稻中各不同形态Cd含量.所有样品分析过程中以国家标准物质土壤[GBW(E)-070009]和湖南大米[GBW 10045(GSB-23)]进行质量控制分析, Cd的回收率分别为91.5%~98.6%和96.2%~103.8%, 同时做空白试验.
1.4 数据处理应用SPSS 19.0统计和分析数据, 各处理间差异分析采用显著性F测验和Duncan多重比较(P < 0.05) 进行, 图形采用OriginPro 8.5进行绘制.文中数据结果为平均值±标准偏差.应用Excel 2010处理数据, 且数据结果均为平均值±标准偏差.转运系数定义为水稻后一部位中Cd含量与前一部位中Cd含量的比值(包括根到茎叶、茎叶到谷壳、谷壳到糙米、根系到糙米).
2 结果与分析 2.1 稻田土壤pH、CEC、OM变化施用复合改良剂显著提高了早稻与晚稻稻田土壤pH值和CEC值(表 1).与对照组相比, 施用(0~600 kg·亩-1)复合改良剂, 早稻土壤pH增加了0.24~1.13单位、晚稻升高了0.10~0.29单位.与早稻土壤相比, 同一处理下晚稻土壤pH值均低于早稻.施加复合改良剂使得早稻与晚稻土壤CEC呈现上升趋势, 且同一处理下晚稻CEC均低于早稻.复合改良剂显著降低了早稻土壤OM含量, 但对晚稻土壤OM含量的影响不显著.
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表 1 复合改良剂对稻田土壤基本理化性质的影响 Table 1 Effects of the combined amendment on basic physical and chemical properties of the tested paddy soil |
2.2 复合改良剂对稻田土壤中Cd生物有效性的影响
复合改良剂有效降低了早稻土壤的TCLP提取态Cd含量与交换态Cd含量; 然而, 在晚稻时虽然有下降趋势, 但无显著影响(图 1).与对照组相比, 施用0~600 kg·亩-1复合改良剂, 早稻土壤中TCLP提取态Cd和交换态Cd含量分别降低了18.0%~33.0%、5.4%~57.9%.各处理组与对照组相比, 存在显著性差异(P < 0.05).与早稻不同, 施用复合改良剂对晚稻土壤中2种提取态Cd含量无显著影响.
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图 1 复合改良剂对土壤中Cd的两种提取态含量的影响 Fig. 1 Effects of the combined amendment on contents of TCLP-extractable Cd and CaCl2-extractable Cd in soils |
图 2(a)~2(d)是复合改良剂对两季水稻各部位中Cd含量的影响.与对照组相比, 随着复合改良剂施加量的增大, 早稻糙米、谷壳、茎叶、根系中Cd含量显著降低(P < 0.05), 分别降低了29.6%~56.1%、52.1%~54.0%、18.1%~80.7%、24.4%~41.6%.与早稻影响相反, 除谷壳在高施用量下出现的少量上升外, 对晚稻水稻各部位Cd含量影响不显著.这与早晚稻土壤中Cd的生物有效性变化趋势一致.
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图 2 复合改良剂不同添加量对水稻各部位Cd含量的影响 Fig. 2 Effects of the addition amount of combined amendment on Cd contents in different rice tissues |
图 2(e)、2(f)显示了水稻根表铁膜数量和根表铁膜中Cd含量的变化.与对照组相比, 早稻根表铁膜数量显著增加, 复合改良剂150~600 kg·亩-1添加组使根表铁膜数量增加了25.4%~59.1%, 而晚稻变化不明显.早稻根表铁膜中的Cd含量随着改良剂添加量的增加降低, 降低了37.7%~63.6%.晚稻根表铁膜中Cd含量的变化不明显.
分析水稻各部位Cd含量可知, 早稻植株各部位Cd的含量大小依次是：根系＞茎叶＞糙米＞谷壳; 晚稻植株各部位Cd的含量大小依次是：根系＞谷壳≈茎叶＞糙米; 糙米和谷壳中Cd含量均为晚稻＞早稻, 茎叶和根系中是早稻＞晚稻.
2.3.2 Cd在水稻各器官间转运系数转运系数用来表示Cd在植株内由根系向茎叶、谷壳、糙米迁移转运的能力.土壤Cd通过水稻根系吸收后富集在根系内, 再从根系通过水稻木质部运输到水稻地上部分, 这个过程是土壤Cd从水稻地下部分迁移到地上部分的关键[17]. 表 2为复合改良剂不同添加量对早稻和晚稻中Cd从根系到茎叶、茎叶到谷壳、谷壳到糙米、根系到糙米的转运系数.
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表 2 复合改良剂对水稻各部位中Cd的转运系数的影响 Table 2 Effects of the combined amendment on Cd translocation factors in different rice tissues |
从表 2可见, 复合改良剂对水稻根系到茎叶、茎叶到谷壳、谷壳到糙米的Cd转运系数影响不显著, 但两季水稻各部位间的Cd转运系数存在明显差异.对于早稻而言, 谷壳到糙米的转运系数最大, 根系到茎叶次之, 茎叶到谷壳最小, 这表明谷壳至糙米的转运通道比较畅通, 茎叶对Cd的截留能力强.对晚稻而言, 茎叶到谷壳的转运系数最大, 谷壳到糙米次之, 根系到茎叶最小, 这表明Cd从茎叶至谷壳的转运较为流畅, 根系到茎叶的截留能力强; Cd从根系到糙米的转运系数是水稻各部位之间Cd转运系数的综合指标.早稻品种株两优819与晚稻品种湘晚籼12号不同品种间差异显著, 各添加组晚稻根系到糙米的转运系数均显著高于早稻, 这是晚稻糙米Cd含量高于早稻的原因.
3 讨论由水稻植株转运系数可见, 水稻植株将大量的Cd累积在茎叶与根部, 进而减小了在糙米中的Cd含量.但不同水稻品种对Cd的转运能力呈现出明显的差异, 晚稻Cd从根系到糙米的转运能力显著强于早稻.相较于早稻品种, Cd在晚稻品种内从根系转移到茎叶, 茎叶转移到谷壳进而转运至糙米的转运过程更为通畅, 水稻品种间转运能力的差异可能是早晚稻糙米中的Cd含量差异的影响因素之一.
3.1 复合改良剂对早稻和晚稻土壤-水稻系统中Cd生物有效性的影响随着复合改良剂施加量的增大, 早稻种植土壤中TCLP提取态与交换态Cd含量呈现显著的下降趋势, 其原因可能是复合改良剂显著提高了土壤pH值(图 1).土壤pH是影响土壤中重金属的生物有效性的重要因素之一.在酸性土壤上, pH上升能增加土壤对Cd的固定能力, 减少土壤溶液中Cd浓度.复合改良剂中含有硫酸铁, 土壤中的Fe3+离子与OH-结合形成羟基化合物, 为Cd离子提供了更多的吸附位点, 从而降低了Cd的生物有效性[18, 19].复合改良剂中石灰石和硅藻土均能提高土壤pH值[8, 20], 同时硅藻土可交换吸附大量的Cd离子[21].另外, 在实际的场地修复过程中, 早稻时水分充足, 稻田多为淹水情况, 而淹水土壤中Fe的存在形式繁多复杂[如Fe2O3、Fe3(OH)8·nH2O、α-FeOOH、Fe3(OH)8等][22]. Lindsay认为, 淹水土壤中一种铁氧化物发生还原溶解的同时, 另外一种新的铁氧化物将生成.这导致了新的无定形或微晶形结构的产生, 使土壤对Cd表现出很大的吸附容量[23, 24], Cd的溶解度下降, 伴随着铁氧化物的形态转化, Cd与其发生沉淀和共沉淀[25].
在本场地修复试验中, 晚稻种植土壤中TCLP提取态与交换态Cd含量较对照没有显著变化.这可能是因为早稻期间施用(0~600 kg·亩-1)复合改良剂显著提高土壤pH, 土壤pH值提高了0.24~1.13;晚稻期间, 复合改良剂提高土壤pH值的能力显著弱于早稻时期, 土壤pH值仅提高了0.10~0.38.晚稻期间pH值偏酸性, 土壤中的Cd较难被固定.
3.2 土壤中Cd的TCLP提取态含量、交换态含量与糙米中Cd含量的相关性分析随着复合改良剂施用量的增加, 早稻土壤及水稻各部位中Cd含量均变化明显.为进一步探讨水稻各部位中Cd含量与其土壤中Cd各形态含量的关系, 将其分别进行相关性分析.结果表明, 早稻糙米中Cd含量与土壤Cd的TCLP提取态含量、土壤Cd的交换态含量之间存在显著的正相关关系, 相关系数分别为RTCLP-Cd=0.577和REx-Cd=0.627(n=12, R0.05=0.576)[图 3(a)]; 晚稻糙米中的Cd含量与土壤Cd的TCLP提取态含量、土壤Cd的交换态含量的相关性较差(RTCLP-Cd=-0.042和REx-Cd=0.111)[图 3(b)].这说明, 复合改良剂可能是通过降低早稻土壤中Cd的这2种提取态含量, 进而降低水稻糙米中Cd的含量.晚稻糙米中Cd含量无显著变化, 晚稻土壤中Cd的生物有效性没有得到有效抑制是重要原因(图 1).
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图 3 水稻糙米中Cd含量与土壤中TCLP提取态Cd含量、交换态Cd含量之间的相关性 Fig. 3 Correlations of the Cd contents in brown rice and the contents of TCLP-extractable Cd or CaCl2-extractable Cd in soil |
晚稻种植过程中, 由于前期灌溉水的流动, 复合改良剂部分流失, 提高土壤pH值的能力逐渐减弱, 对土壤中Cd的生物有效性控制能力减弱.此外, 硅藻土通过调节土壤CEC来调节土壤有效态Cd的含量, 再通过离子交换吸附而固定住部分有效态Cd; 当土壤理化性质发生改变时这一部分Cd很容易重新回到土壤, 这使得硅藻土通过调节土壤CEC去控制土壤Cd污染存在一定的时效性[8].
3.3 田间水分影响复合改良剂对早晚稻糙米Cd含量的影响出现差异, 与晚稻和早稻所处的气候条件不同有关.晚稻期间降水少, 稻田水分依靠人工灌溉, 水稻不可能处于长时间淹水的环境下.而早稻期间雨水多, 稻田长期淹水.土壤淹水导致土壤中氧气不足, 还原性增强, 土壤Eh值下降, Fe3+被还原成Fe2+, 增强了土壤-水稻系统的还原性[26].有研究表明, 在淹水还原作用下, 土壤Cd由活性较高的交换态转化为活性较低的碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态和有机物结合态, 从而使得土壤中Cd活性降低, 水稻吸收Cd的量下降[27~29].另外, 植物根系呼吸作用过程中部分氧气从根中渗出, 与Fe2+结合, 将其氧化成Fe3+并形成沉降在根系表面的根表铁氧化物胶膜, 根际土壤提供充足的Fe2+促进了根表铁膜的形成[30], 图 2(e)中根表铁膜的量随着复合改良剂施用量的增加显著上升, 从而阻隔了Cd从水稻根系进入水稻体内.这是早稻各组份土壤中Cd的交换态与糙米中的Cd含量均低于晚稻的原因.
本研究中早稻土壤Cd的生物有效性和水稻各部位Cd含量显著降低, 糙米Cd含量最多降低56.1%.但由于复合改良剂随着灌溉水的流动而流失, 以及早晚稻不同的气候条件导致干湿交替, 晚稻土壤Cd的生物有效性并没有得到有效降低, 水稻各部位的Cd含量没有得到有效控制.因此, 建议在实际应用中各季稻之间补加一定量的复合改良剂, 或者寻找一种更好的水分管理模式与复合改良剂共同使用.
4 结论(1) 随着复合改良剂施加量的增大, 早稻土壤pH值提高了0.24~1.13单位; 土壤中Cd的TCLP提取态含量和交换态含量逐渐下降, 分别降低18.0%~33.0%, 5.4%~57.9%.水稻糙米中Cd含量与土壤中Cd的TCLP提取态含量存在极显著的正相关性关系, 与Cd的交换态存在显著的正相关性关系.
(2) 早稻植株各部位Cd含量依次是根＞茎叶＞糙米＞谷壳, 晚稻植株各部位Cd含量依次是根＞茎叶≈谷壳＞糙米.水稻从土壤中吸收Cd, 将其大量地累积在根部和茎叶部.晚稻对Cd的转运能力强于早稻.
(3) 复合改良剂显著降低早稻糙米中的Cd含量(降低幅度为29.6%~56.1%), 能有效抑制水稻对Cd的吸收.晚稻期间由于复合改良剂随着灌溉水的流动而流失, 以及早晚稻不同的气候条件导致干湿交替, 复合改良剂不能再有效抑制水稻对重金属Cd的吸收.
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