环境科学  2017, Vol. 38 Issue (6): 2522-2529   PDF    
引用本文
佟瑞鹏, 杨校毅. 基于蒙特卡罗模拟的土壤环境健康风险评价:以PAHs为例[J]. 环境科学, 2017, 38(6): 2522-2529.
TONG Rui-peng, YANG Xiao-yi. Environmental Health Risk Assessment of Contaminated Soil Based on Monte Carlo Method: A Case of PAHs[J]. Environmental Science, 2017, 38(6): 2522-2529.
基于蒙特卡罗模拟的土壤环境健康风险评价:以PAHs为例
佟瑞鹏 , 杨校毅     
中国矿业大学(北京)资源与安全工程学院, 北京 100083
收稿日期: 2016-11-06; 修订日期: 2017-01-08
基金项目: 国家自然科学基金项目（51674268）
作者简介: 佟瑞鹏(1977~), 男, 博士, 副教授, 主要研究方向为职业健康与环境风险评估, E-mail:tongrp@cumtb.edu.cn
摘要: 为获得更为合理的健康风险评价结果，并辨识对健康风险影响最大的因素，基于蒙特卡罗随机模拟，运用概率风险评价模型，定量评估了中国上海某居民区土壤中16种PAHs对居民的健康风险水平，并对各参数进行敏感性分析.结果表明，土壤中PAHs造成的健康风险服从对数正态分布，总的致癌风险为3.43×10-5±2.63×10-5，最小值为8.10×10-7，最大值为2.39×10-4，超过10-6的概率为95%，超过10-5的概率为75%，超过10-4的概率小于5%；总的危害商为4.74×10-2±3.42×10-2，不超过1，风险较小；在7种具有致癌效应的PAHs中，苯并（a）芘、二苯并（a，h）蒽和苯并（a）蒽是总致癌风险的主要贡献物质，贡献率分别占60.41%、26.84%和6.56%；3种暴露途径中，经口途径是造成致癌风险的主要途径，贡献率为73.22%；对于总致癌风险，人体暴露参数中每日土壤摄入量、暴露周期、暴露皮肤面积敏感度较大，分别为58.35%、50.21%和20.51%；体重具有负敏感性，敏感度为-11.66%.
关键词: 土壤      多环芳烃      健康风险评价      概率风险模型      蒙特卡罗模拟     
Environmental Health Risk Assessment of Contaminated Soil Based on Monte Carlo Method: A Case of PAHs
TONG Rui-peng , YANG Xiao-yi     
School of Resources & Safety Engineering, China University of Mining & Technology(Beijing), Beijing 100083, China
Abstract: In order to obtain more reasonable health risk values and get the most significant factors, probabilistic risk models based on Monte Carlo simulation were applied, the health risk level of 16 PAHs in soil was evaluated for a residential area in Shanghai, China. And, sensitivity analysis was conducted for each parameter. The results showed that, the health risks caused by PAHs followed lognormal distribution with 3.43×10-5±2.63×10-5 for carcinogenic risk, which was between 8.10×10-7 and 2.39×10-4 and the probabilities exceeding 10-6, 10-5 and 10-4 were 95%, 75% and less than 5%. And the value was 4.74×10-2±3.42×10-2 for hazard quotient, which was between 1.38×10-3 and 2.85×10-1 and less than 1, so could be regarded negligible. As for total carcinogenic risk (TCR), the most influential PAHs were BaP, DBA and BaA, and their contribution rates were 60.41%, 26.84% and 6.56%, respectively. Among the three exposure pathways, the risk was mainly caused by oral intake with the contribution rate of 73.22%, followed by dermal contact with 26.51%. The most influential parameters were:intake amount of soil per day, exposure duration and exposed skin area with the sensitivity values of 58.35%, 50.21% and 20.51%, respectively. And body weight had a negative sensitivity with -11.66%. When it came to total hazard quotient (THQ), Pyr, FL and PA accounted for the most with 36.56%, 33.18% and 13.18%, respectively. And the oral intake and dermal contact were also primary exposure pathways with 72.21% and 26.36%. The most significant parameters were the same with TCR with the sensitivity values of 63.52%, 53.18%, 24.39% and -13.98%, respectively.
Key words: soil      PAHs      health risk assessment      probabilistic risk model      Monte Carlo simulation     

近年来, 由于环境因素引起的健康风险已得到越来越多的关注, 多环芳烃(PAHs)作为持久性有机污染物广泛存在于环境中, 其致癌、致畸和致突变性都非常强, 由PAHs造成的环境污染问题引起大量的报道, 已成为世界各国面临的重大环境和公共健康问题[1].

PAHs的性质[2, 3]、物质来源[4, 5]、健康风险[6~8]、污染修复[9]等方面都曾被研究.在进行健康风险评价时, 传统的风险评价是确定性评估的过程, 多使用理论最大参数来计算风险保守值[10], 这就导致所获得的风险评价结果过大或者过小[11].同时, 风险评价过程中, 不确定性是固有存在的[12], 在风险评价过程中应辨识其不确定性, 并加以量化, 这可以通过概率风险来实现[13].概率风险评价能够获得风险的分布情况, 并且能够辨识暴露途径和参数对风险的影响程度[14].在评价PAHs健康风险时, 其毒性评估部分通常基于各PAHs相对于苯并(a)芘(BaP)各自的毒性当量因子, 采用BaP的致癌斜率因子, 或者直接采用各PAHs的致癌斜率因子和各PAHs非致癌参考剂量, 而采用后者进行毒性评估能够获得更为科学地评价结果[15].

鉴于此, 本文以美国环保署(USEPA)列出的16种PAHs污染物的健康风险作为评价目标, 运用概率风险评价模型, 直接采用各PAHs的致癌斜率因子和各PAHs非致癌参考剂量进行毒性评估, 基于蒙特卡洛随机模拟, 运用Crystal Ball 11.1软件, 评价中国上海市土壤中16种PAHs对居民的健康风险, 分析各参数对健康风险的影响, 以期为该区域健康风险管理提供指导.

1 材料与方法 1.1 暴露假设

本研究中评估用地为敏感用地的某居民区, 主要评估该居民区成人的致癌风险和危害商.致癌风险和危害商分别表征居民暴露于致癌效应物质和非致癌物质受到危害的水平[16].居民区内成人可经由3种途径摄入土壤：① 经口途径, 主要是摄入被PAHs污染的土壤; ② 经皮肤接触途径, 主要是接触被PAHs污染的土壤; ③ 经吸入途径, 主要是呼吸吸入被PAHs污染的土壤颗粒物.

1.2 毒性评估

污染物引起暴露人群健康反应的各种证据称为毒性评估, 主要用于评估人群对污染物的暴露程度和产生负面效应发生率之间的关系.最新研究表明, 中国上海市土壤中USEPA推荐优先控制的16种PAH占总检测到26种PAH的81.41%[17], 可代表整体风险水平, 同时由于其他种类PAH相关参数的缺失, 本研究将以USEPA优先控制的16种PAH为评价对象, 如表 1所示.参考美国国际环境评估中心(NCEA)、美国环保署综合风险信息系统(IRIS)、美国环保署风险评估系统(RAIS), 结合冯焕银的相关研究[6], 获得关于16种PAH的毒性参数(SF为具有致癌效应PAHs的致癌斜率因子; RfD为具有非致癌效应PAHs的参考剂量), 如表 1所示.

表 1 16种PAHs的SF和RfD值/kg·d·mg-1 Table 1 SF and RfD data of 16 PAHs/kg·d·mg-1

1.3 暴露量化及风险表征

参照国家环境保护部提出的《污染场地风险评估技术导则》[16], 被PAHs污染土壤的健康风险可分为致癌风险和危害商两部分, 计算公式如下所示.

(1) 经口摄入被PAHs污染的土壤

致癌风险：

(1)

式中, CRois为经口摄入被PAHs污染土壤的致癌风险; Csur为土壤中PAHs含量; SFo为经口摄入致癌斜率因子; OISERca为经口摄入土壤暴露量(致癌效应), 计算公式为：

(2)

危害商：

(3)

式中, HQois为经口摄入被PAHs污染土壤的危害商; RfDo为经口摄入参考剂量; OISERnc为经口摄入土壤暴露量(非致癌效应), 计算公式为：

(4)

(2) 经皮肤接触被PAHs污染的土壤

致癌风险：

(5)

式中, CRdcs为皮肤接触土壤中PAHs的致癌风险; SFd为皮肤接触致癌斜率因子; DCSERca为皮肤接触途径的土壤暴露量(致癌效应), 计算公式为：

(6)

危害商：

(7)

式中, HQdcs为皮肤接触被PAHs污染土壤途径的危害商; RfDd为皮肤接触参考剂量; DCSERnc为皮肤接触途径的土壤暴露量(非致癌效应), 其计算公式为：

(8)

(3) 经呼吸吸入被PAHs污染的土壤颗粒物

致癌风险：

(9)

式中, CRpis为吸入被PAHs污染土壤颗粒物的致癌风险; SFi为呼吸吸入致癌斜率因子; PISERca为吸入土壤颗粒物的土壤暴露量(致癌效应), 计算公式为：

(10)

危害商：

(11)

式中, HQpis为吸入被PAHs污染土壤颗粒的危害商; RfDi为呼吸吸入参考剂量; PISERnc为吸入土壤颗粒物的土壤暴露量(非致癌效应), 计算公式为：

(12)

(4) 总健康风险水平

总致癌风险：

(13)

式中, n取值为1~7, 依次表示苯并(a)蒽、、苯并(a)芘、苯并(k)荧蒽、苯并(b)荧蒽、茚并(1, 2, 3-cd)芘、二苯并(a, h)蒽7种具有致癌效应的PAHs, TCR表示7种具有致癌效应PAHs的总致癌风险.

总危害商：

(14)

式中, m取值为1~9, 依次表示萘、苊烯、苊、芴、菲、蒽、荧蒽、芘、苯并(g, h, i)苝这9种具有非致癌效应的PAHs, THQ表示9种具有非致癌效应PAHs的总危害商.

参考杜芳芳等[18]的相关研究, 得到表 2中上海市土壤中PAHs的含量分布情况.土壤样品采集于上海市, 共布置80个采样点, 采集每个采样点5个以上土样混合作为该点样品, 经处理及测试, 采用方法空白、基质加标等进行质量保证和控制, 得到16种PAHs的含量数据.

表 2 上海市土壤中PAHs含量/mg·kg-1 Table 2 PAHs concentrations in soils in Shanghai/mg·kg-1

公式(1)~(14) 中其它参数主要来源于中国已开展的大范围的大型调查资料及相关研究, 取值及意义如表 3所示.

表 3 上海市居民(成人)的暴露参数 Table 3 Parameter values of the model for probabilistic risk assessment of Shanghai(adult)

2 结果与讨论

本研究居民区位于中国上海市, 上海地区的土壤已遭到多种PAHs不同程度的污染[22, 23].采样所得的土壤样品来自于表层土壤, 其PAHs污染主要来源于燃烧源, 贡献率最大的是石油类燃烧, 煤和生物质次之[18].该小区是上海市内的普通小区, 具有较好的代表性.

在风险评价过程中, 其不确定性主要来自于暴露量化和风险表征, 暴露量化求解中涉及到的各人体参数会造成不确定性, 风险表征求解中涉及到的PAHs含量也具有不确定性.这些因素不同程度地都会影响到计算结果对实际风险值的真实反映, 造成了致癌风险的不确定性.结合以上各公式, 运用Crystal Ball 11.1软件对本研究所涉及PAHs中的16种物质的总健康风险及各物质的健康风险用蒙特卡罗方法模拟计算, 设定随机模拟迭代次数为10 000次, 置信水平确定为95%;所得风险评价结果运用Origin Pro 9.0处理作图.

2.1 总健康风险

由公式(1)~(14) 可得出该地PAHs污染造成的健康风险, 结果如图 1和表 4所示.该场地造成的总致癌风险(TCR)服从对数正态分布, 为3.43×10-5±2.63×10-5, 最小值为8.10×10-7, 最大值为2.39×10-4, 平均值为3.43×10-5. USEPA推荐的可接受致癌风险值为1.0×10-6, 致癌风险值上限为1.0×10-4, 若风险值小于1.0×10-6, 则可以接受, 若风险值大于1.0×10-4, 则潜在风险较大.该处总致癌风险值超过1.0×10-6的概率为95%, 超过1.0×10-5的概率为75%, 最大致癌风险值甚至为可接受致癌风险值上限的2.39倍, 所以需要对污染土壤进行修复和综合治理. Kang等[24]运用概率模型研究了中国湖南地区儿童和成年人暴露于PAHs的健康风险, 得出儿童的致癌风险为2.73×10-8~8.04×10-6, 成年人的致癌风险为2.00×10-8~5.89×10-6.对于儿童和成年人来说, 有76%和71%的可能会超过10-6.

图 1 PAHs总的健康风险 Fig. 1 Total health risk of PAHs

表 4 总健康风险统计值 Table 4 Statistical values of total health risk

土壤中PAHs造成的总危害商(THQ)服从4.74×10-2±3.42×10-2的对数正态分布, 其最小风险为1.38×10-3, 最大风险为2.85×10-1, 平均值为4.74×10-2.如果危害商值小于等于1, 则可以接受; 大于1, 则可能产生毒性.本研究中, 危害商远远低于1, 说明这些污染物不会对人群产生明显的健康危害, 但是长期处于该场地, 也会给居民带来潜在的不可接受风险.

2.2 每种PAHs的健康风险

由公式(1)~(12) 可得每种PAHs的健康风险及每种暴露途径对人体造成的健康风险, 如图 2所示.

图 2 16种PAHs和3种暴露途径的健康风险分布及贡献率 Fig. 2 Health risks and the contribution rates of 16 PAHs and 3 exposure pathways

对于由PAHs造成的致癌风险.经口摄入途径是造成致癌风险的主要途径, 贡献率为73.22%, 其次为皮肤接触途径, 贡献率为26.51%.苯并(a)芘对总的致癌风险贡献最大, 占60.41%;接着是二苯并(a, h)蒽和苯并(a)蒽, 分别占26.84%和6.56%.北京、上海地区的多环芳烃经口摄入的膳食暴露量贡献比例分别为88.70%[25]、94%左右[26], 皮肤接触所导致的暴露几乎可以忽略.姜林等[27]在对北京某炼焦化学厂场地污染的健康风险评价发现, 苯并(a)芘和苯经口摄入贡献率分别为74.4%和20.3%.其他关于PAHs健康风险的评价中也发现经口暴露为主要途径[7, 8, 28].

由以上分析, 针对致癌风险的治理, 要格外避免直接摄入土壤颗粒.同时, 在评价该处土壤的致癌风险水平时, 应重点控制贡献率较大的3种物质.

对于由PAHs造成的危害商.该处危害商的最大值要远小于1, 不对该处居民产生明显的健康危害, 但考虑到经口暴露及皮肤暴露途径所导致的危害商值达72.21%和26.36%, 芘、荧蒽和菲的贡献率分别为36.56%、33.18%和13.18%, 所以应减少经口摄入及皮肤接触以降低健康风险, 并重点控制土壤中这3种物质.

2.3 与传统风险评价对比

由公式(1)~(14), 式中的相关参数取推荐值, 如表 1~3所示, 对该地的健康风险进行评价, 可得结果如表 5.

表 5 传统风险评价下PAHs的健康风险 Table 5 Health risks of PAHs using traditional approach

在传统风险评价的情况下, 总的致癌风险为2.14×10-6, 超过安全限值10-6, 表明有风险, 与概率风险评价的结论相一致.但与概率风险评价结果的95%分位值(8.69×10-5)对比其风险值较小, 且为一个固定值, 并不能很好地反映风险结果, 这可能会误导对该地PAHs污染治理的措施建议.对于3个暴露途径的贡献率和各个物质的贡献率, 与概率风险分析结果相一致.对于各个物质的总危害商, 风险值为2.18×10-3, 远小于1, 表明风险可以忽略.同样地, 对于3个暴露途径的贡献率和各个物质的贡献率, 与概率风险分析结果相一致.

2.4 敏感性分析

为探究各暴露参数和PAHs含量对健康风险的影响程度, 使用Crystal Ball 11.1对各参数进行敏感性分析, 结果如图 3所示.敏感性分析是该软件非常优越的功能之一, 敏感性分析所得敏感度若为正值, 则表示与风险结果正相关, 且结果越大, 其对风险值的影响越大; 若为负值, 则表示与风险结果负相关, 且结果的绝对值越大, 其对风险值的影响越大.

图 3 总致癌风险和总危害商的敏感性分析 Fig. 3 Sensitivity analysis for total carcinogenic risk and total hazard quotient

从人体暴露参数的角度分析, 对于PAHs的致癌风险, 每日土壤摄入量、暴露周期、暴露皮肤表面积、体重的敏感性最大, 敏感度分别为：58.35%、50.21%、20.51%和-11.66%.对于PAHs造成的危害商, 仍然是以上4个参数的敏感性最大, 敏感度分别为：63.52%、53.18%、24.39%和-13.98%.其中土壤暴露量对健康风险的影响最大, 体重都具有负敏感性.

从16种PAHs物质的角度分析, 苯并(a)芘、二苯并(a, h)蒽、苯并(a)蒽对致癌风险的影响最大, 敏感度分别为47.84%、21.79%和5.05%;芘、荧蒽和菲对危害商的影响最大, 敏感度分别为31.65%、27.06%和9.07%.

Li等[29]对中国渤海沉积物中PAHs对人造成的健康风险进行了评估, 敏感性分析表明, 暴露时间、PAHs含量的敏感性最大, 前者的敏感度在76%左右, PAHs含量的敏感度在23%左右.体重具有负敏感性, 但敏感度较小, 在-1%以下. Li等[30]评价了中国人食入油条而由PAHs引起的致癌风险, 得出对各年龄群体, 苯并(a)芘的等效含量、暴露时间的敏感性最大, 敏感度分别为45%和35%左右, 体重具有负敏感性.

由以上分析, 应尽量减少每日土壤摄入量和暴露周期, 减小暴露皮肤面积, 从而有效防范风险.其次, 体重的负敏感性, 表明体重越小的群体, PAHs对其造成的健康风险水平越高.并且, 应重点控制以上敏感性较强的6种PAHs.

3 结论

(1) 土壤中PAHs的总致癌风险服从对数正态分布, 为3.43×10-5±2.63×10-5, 范围为8.10×10-7~2.39×10-4, 超过10-6的概率为95%, 超过10-5的概率为75%, 最大致癌风险值为10-4的2.39倍, 应当对污染土壤进行修复和综合治理; 总危害商服从4.74×10-2±3.42×10-2的对数正态分布, 范围为1.38×10-3~2.85×10-1, 小于1, 风险较小.

(2) 在16种PAHs中, 具有致癌风险的PAHs中, 苯并(a)芘、二苯并(a, h)蒽、苯并(a)蒽是主要的贡献物质, 贡献率分别为60.41%、26.84%和6.56%;对于非致癌效应PAHs的危害商, 芘、荧蒽和菲是主要的贡献物质, 贡献率分别为36.56%、33.18%和13.18%.

(3) 在3种暴露途径中, 经口摄入途径是导致致癌健康风险的主要途径, 对于致癌风险和危害商, 其贡献率分别为73.22%和72.21%, 其次是经皮肤接触途径, 贡献率分别为26.51%和26.36%.

(4) 由敏感性分析可得, 在人体暴露参数中, 每日土壤摄入量、暴露周期、暴露皮肤面积敏感度较大, 对于致癌风险, 敏感度分别为：58.35%、50.21%和20.51%;对于危害商, 敏感度分别为：63.52%, 53.18%和24.39%;体重具有负敏感性, 敏感度分别为-11.66%和-13.98%.

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