2. 中国环境科学研究院环境基准与风险评估国家重点实验室, 北京 100012;
3. 中国环境科学研究院国家环境保护湖泊污染控制重点实验室, 湖泊生态环境创新基地, 北京 100012
2. State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
3. Research Center of Lake Eco-Environment, State Environmental Protection Key Laboratory for Lake Pollution Control, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China
沉积物释放是湖泊上覆水氮磷等营养的重要来源之一, 其对湖泊生态系统氮磷循环及富营养化具有重要影响[1]. Pitkänen等[2]和Berelson等[3]对不同区域湖泊研究表明, 沉积物氮磷释放进入水体的负荷量与外源氮磷负荷入湖量相当, 因此, 在外源污染负荷得到控制的情况下, 沉积物内源释放将在一定范围内, 较长时间尺度上影响湖泊水质和水生态系统健康, 进而导致富营养化[4].间隙水是沉积物释放氮磷的主要载体, 直接影响着上覆水氮磷浓度和沉积物-水界面氮磷交换过程[5].通常, 间隙水的移动与沉积物氮磷的迁移、释放及转化密切相关[6], 间隙水氮磷浓度的高低是沉积物氮磷释放能力和强度的直接反映.显然, 间隙水氮磷也是最活跃的, 易受沉积物本身性质、水动力、温度、pH、氧化还原条件及生物活动等影响而发生变化[7].本研究从时间和空间的角度研究了草海间隙水氮磷浓度及其组成变化, 对比了间隙水与上覆水之间的差异, 一方面揭示了草海沉积物氮磷的迁移及释放的季节性变化规律, 另一方面阐明了间隙水与上覆水氮磷组成差异及其可能的来源, 研究成果对进一步评估草海沉积物内负荷及湖泊富营养化过程具有重要意义.
随着湖泊富营养化水平的加重, 近些年蓝藻水华大面积暴发, 氮/磷比理论逐渐受到学者们的关注.很多研究表明, 氮/磷比与浮游植物的群落结构关系密切, Bulgakov等[8]认为水体中较高的TN/TP(20~50) 有助于绿球藻目的生长, TN/TP降至5~10以下时, 优势藻类更替为蓝藻门. Smith[9]基于17个湖泊的调查发现, TN/TP低于29时, 湖泊水华暴发的风险更大. Downing等[10]认为, 氮/磷比随着湖泊水体营养水平的增加而减小.可见, 氮/磷比对浮游植物结构以及湖泊营养水平有明显的指示作用.草海沉积物间隙水中的TN/TP比值变化与上覆水中营养状态的关系密切, 同时也对分析草海上覆水富营养化状态变化有一定的帮助.
草海位于滇池东北部, 是目前滇池污染最严重的区域为劣Ⅴ类水.周圆等[11]通过综合水质指数法分析得到第二类污染物(DO、BOD5、氨氮、总磷、粪大肠菌)是草海水体中的主要污染因子, 评价为严重污染, 不安全级别.近些年针对草海已有一些报道研究, 史静等[12]研究了草海沉积物中磷的赋存形态及空间分布; 刘震等[13]认为草海沉积物中磷素主要以无机磷形态赋存, 其中活性较高的铁铝结合态磷居多, 使得沉积物有较大的磷释放潜力; 王建军等[14]通过对比发现草海沉积物-水界面营养盐释放通量远高于抚仙湖和滇池湖心.特殊的地理环境导致草海沉积物中的TP、TN、TOC远高于外海, 该地区的沉积物中的氮磷释放特点具有典型性值得深入研究.目前, 对于沉积物-水界面氮磷释放影响因素的文章已有一定数量, 但鲜有讨论关于沉积物间隙水氮磷浓度时空变化的报道.本文首先将从沉积物间隙水中氮磷浓度的季节性变化特征入手, 揭示不同季节间隙水与上覆水氮磷浓度差异及其形态分布特征.以氮磷比变化的角度讨论间隙水氮磷浓度对湖泊富营养化的影响, 以期为滇池内负荷控制提供数据支持与理论依据.
1 材料与方法 1.1 研究区域与样品采集滇池草海湖面积10.25 km2, 湖容0.188亿m3, 平均水深3.21 m.滇池草海属于高原断陷湖泊具有入湖河流多, 出水河流少, 换水周期长, 营养物质易堆积、生态系统脆弱的特点.西北部位毗邻永盛村, 大面积农事活动使得全磷大量沉积; 北部大观河入流, 该河常年接纳城区污水; 东部毗邻旅游区, 有大量生活垃圾与红嘴鸥粪便[12], 因特殊的地理位置, 滇池草海是滇池湖区污染程度最高的区域.经过检测, 本文研究点位沉积物中的TN含量高达11 772 mg·kg-1远高于滇池全湖的沉积物氮含量水平(3 646 mg·kg-1)[15], 其中EN(可交换氮)的贡献率为7%.沉积物中的TP含量为2 346 mg·kg-1, 潜在可移动形态的磷(NH4Cl-P、BD-P、NaOH-nrp)占TP总量的66%.因此草海湖区的沉积物具有氮磷埋藏量大, 沉积物磷释放风险高的特点.
本文根据草海沉积物分布状况, 选择滇池草海中心区域(E102°38′34″, N24°59′30″)采集沉积物柱状样.样品采集时间为2013年5月至2014年4月.每月在该点位使用柱状采泥器采集柱状沉积物样品收集表层0~20 cm的样品, 并现场切层装入清洁的聚乙烯自封袋中保存.样品带回实验室后, 一部分离心收集间隙水部分, 一部分冷冻干燥, 研磨后过100目筛后保存备用.同时, 每月在该点位使用有机玻璃采水器采集表层水, 中层水, 底层水装入聚乙烯瓶中, 带回实验室立即过膜(滤膜孔径为0.45 μm)随后冷藏储存.
1.2 分析方法沉积物磷的形态采用改进的Psenner法, 将沉积物磷分为5种形态分别是潜在可移动的NH4Cl-P、BD-P、NaOH-nrp与稳定态的HCl-P和Res-P, 具体操作方法参见文献[16].沉积物总磷使用SMT法测定[17], 沉积物总氮通过凯氏定氮法(方法来源GB 7173-87) 测定.
其他测定项目包括表层水, 中层水, 底层水及沉积物间隙水中的TN、TP、SRP、NO3--N、NH4+-N浓度, 其具体测定方法如表 1.
1.3 数据统计分析
实验数据均使用Excel处理, 采用SPSS 11.0双尾Pearson检验分析指标间的相关性.图表使用Origin 8.5或Surfer 11.0制作.
2 结果与讨论 2.1 草海间隙水与上覆水氮磷浓度的时空变化滇池草海间隙水与上覆水不同形态氮浓度垂向差异及其季节性差异显著.由图 1和表 2可见, 草海不同月份间隙水NH4+-N浓度变化在14.05~27.09 mg·L-1之间, 平均为17.29 mg·L-1, 上覆水NH4+-N浓度变化在3.00~5.78 mg·L-1之间, 平均为3.99 mg·L-1, 全年均表现为间隙水显著高于上覆水(P<0.05或P<0.01), 并且间隙水NH4+-N浓度随深度增加呈现增加趋势(图 1), 表明草海沉积物-水界面NH4+-N垂直扩散趋势明显, 不同季节均表现为释放状态.草海不同月份间隙水NO3--N浓度变化在0.26~2.26 mg·L-1之间, 上覆水NO3--N浓度变化在1.17~2.98 mg·L-1之间, 除1和4月间隙水与上覆水NO3--N浓度无显著差异外, 其它各月份均表现为间隙水显著低于上覆水(P<0.05或P<0.01), 表明沉积物-水界面NO3--N主要表现为吸附状态.草海不同月份间隙水DON浓度变化在2.31~6.34 mg·L-1之间, 上覆水DON浓度变化在1.64~6.02 mg·L-1之间, 除2、3和10月间隙水DON浓度显著高于上覆水外(P<0.05或P<0.01), 其它各月份间隙水和上覆水DON浓度之间差异不显著(P>0.05).尽管如此, 不同月份间隙水DON随深度增加总体表现为增加趋势(图 1), 表明沉积物间隙水DON垂向扩散趋势明显, 主要表现为释放状态.
草海间隙水和上覆水磷浓度垂向变化及季节性差异显著(图 2和表 3).总体来讲, 间隙水磷浓度由表层至下层呈现先增加后下降的趋势, 间隙水磷浓度最高值主要分布在6 cm左右, 但不同月份表现不尽一致.由表 3可见, 草海不同月份间隙水SRP浓度变化在0.01~2.32 mg·L-1之间, 平均值为0.85 mg·L-1, 上覆水SRP浓度变化在0.01~0.59 mg·L-1之间, 平均浓度为0.10 mg·L-1, 除1、12月间隙水SRP浓度显著低于上覆水外(P<0.05), 其它各月份均表现为间隙水SRP浓度显著高于上覆水(P<0.05或P<0.01), 尤其6~9月表现最为突出.不同月份间隙水DOP浓度变化在0.03~1.26 mg·L-1之间, 平均为0.33 mg·L-1, 上覆水DOP浓度变化在0.08~0.48 mg·L-1之间, 平均为0.27 mg·L-1, 分别在3、11和12月间隙水DOP浓度显著低于上覆水(P<0.05或P<0.01), 而其他月份间隙水与上覆水差异不显著(P>0.05).间隙水与上覆水SRP浓度的差异反映了沉积物-水界面磷酸盐的迁移过程, 春、夏和秋三季草海沉积物磷酸盐主要由间隙水向上覆水迁移及扩散为主, 起到了“源”的作用[18], 而在冬季则主要表现为上覆水磷酸盐向间隙水的迁移和扩散过程, 表现为“汇”的作用[18].全年沉积物溶解性有机磷释放趋势不明显, 在冬季主要表现为吸附状态.
2.2 滇池草海间隙水与上覆水氮磷形态组成贡献
氮磷形态组成反映了水体氮磷的赋存特征及其循环过程[19].由图 3可见, 草海上覆水NH4+-N贡献率变化在16%~36%, 平均为29%, NO3--N贡献率变化在14%~45%, 平均为27%, DON贡献率变化在26%~63%, 平均为44%;草海间隙水NH4+-N贡献率变化在71%~87%, 平均为78%, NO3--N贡献率变化在1%~8%, 平均为4%, DON贡献率变化在7%~26%, 平均为18%;可见, 草海上覆水主要以DON为主, 而间隙水主要以NH4+-N为主. DON主要包括蛋白质、肽、氨基酸、核酸及相关的色素、腐殖质等[20].滇池入湖河流中的氮素主要以无机氮为主, DON次之占TN浓度的20.26%[21], 小于草海上覆水中DON的贡献率.但有文献报道草海浮游植物生长过程中通过吸收上覆水氨氮和硝氮将其转化为DON[22].因此除入湖河流输入的DON以外, 富营养化所引起的藻类增值过程很可能是上覆水DON所占比重显著增加的原因.与之相反, 沉积物有机氮在微生物作用下可矿化出大量的NH4+-N, 厌氧环境中NH4+-N以铵离子的形式储存在间隙水中或吸附在沉积物矿物表面[23], 从而提高了沉积物间隙水NH4+-N浓度及其份额, 而沉积物NH4+-N释放则成为上覆水氮素的重要来源.另外, 间隙水和上覆水均以夏季和秋季NH4+-N贡献率较高, 冬季次之, 春季最低, 间隙水NO3--N贡献率则与之相反, 以春季和冬季较高, 夏季和秋季相对较低, 上覆水NO3--N贡献率表现为冬季>秋季>春季>夏季; 间隙水和上覆水DON贡献率以春季和夏季较高, 秋季和冬季相对较低.可见, 春季和夏季上覆水NO3--N所占比重显著下降, 而DON所占比重显著增加, 春季和夏季藻类的生长过程加速了无机氮向有机氮的转化过程, 进而提高了上覆水中DON含量.而夏季和秋季间隙水和上覆水NH4+-N贡献率增加则表明该季节有机氮的矿化作用明显.有研究表明, 沉积物-水界面处存在大量的硝化细菌, 可将氨氮转化为硝氮[24], 而厌氧氨氧化细菌也会将一部分氨氮氧化为硝氮或亚硝氮[25].因此, 沉积物-水界面是硝化作用与有机氮矿化作用的主要发生场所[26].
由图 4可见, 草海上覆水SRP贡献率变化在10%~29%, 平均为19%, DOP贡献率变化在71%~90%, 平均为81%;草海间隙水SRP贡献率变化在36%~89%, 平均为61%, DOP贡献率变化在11%~63%, 平均为39%;总体来讲, 不同季节间隙水SRP的贡献率由下层至上层呈现降低趋势, 主要表现为秋季>夏季>春季>冬季, 而上覆水SRP的贡献率垂向变化不明显, 主要表现为夏季>冬季>秋季>春季, DOP与之恰好相反.可见, DOP在间隙水和上覆水中均扮演着重要角色.与氮赋存形态相似, 上覆水较高的DOP主要来源于藻类的生长对磷酸盐的转化过程, 不同的是上覆水DOP贡献率显著高于间隙水DOP的贡献率(1.8倍), 而且二者季节性分布规律不尽一致.湖泊上覆水中的DOP可能来源于藻类死亡分解、原生动物代谢或细菌裂解, 沉积物释放以及外源污水输入等原因[27].结合上文讨论沉积物间隙水与上覆水中的DOP浓度差异并不明显, 因而沉积物间隙水中的DOP不存在强烈的向上释放趋势.根据李乐的报道滇池入湖河中的磷素主要无机氮为主, DOP仅占DTP浓度的36.3%[21].因此, 藻类的死亡分解或原生动物代谢可能是上覆水DOP的主要来源.相比之下, 间隙水DOP贡献率比上覆水显著降低, 以夏季和秋季表现更为突出, 沉积物间隙水DOP多以磷酸单酯、磷酸二酯、核酸和聚合磷酸盐形成存在[20]. Suzumura等研究表明[28], 厌氧条件下磷酸酯被有效且快速地矿化成无机磷, 而且其转化速率与沉积物氧化还原条件密切相关.春季和冬季沉积物氧穿透深度增大、溶解氧含量升高, 沉积物厌氧环境遭到破坏有机磷矿化作用进行缓慢, 夏季受藻类与水生植物生长的影响, 沉积物-水界面溶解氧含量下降, 从而导致了厌氧条件下的有机磷矿化作用.
有机氮磷的生物有效性及其对湖泊富营养化的影响机制已成为国际上的研究热点.已有研究表明, 湖泊上覆水溶解性有机氮可占总溶解氮的5%~65%[29], 其中12%~72%[30]可迅速被生物利用; 溶解性有机磷最高可占到总磷的50%~90%[31], 藻类不仅可吸收水体中溶解性有机磷, 加速其生长, 而且部分藻类还可优先利用沉积物释放的有机磷.湖泊水体有机氮磷还可通过光解、酶解和生物降解等过程转化为无机氮磷而提高其生物有效性.草海间隙水和上覆水氮磷形态组成贡献之间存在较大的差异, NH4+-N和SRP是间隙水氮磷的绝对主体, 而DON和DOP在上覆水中则占有更高的比重, 沉积物有机氮磷矿化作用是间隙水NH4+-N和SRP的主要来源, 其释放过程在氮磷内负荷形成过程中扮演者重要作用, 而浮游植物对氮磷吸收及转化过程则是上覆水DON和DOP的主要来源, 藻类增值引起的DON和DOP增加及其循环过程很可能在湖泊富营养化过程中起到举足轻重的作用.
2.3 滇池草海间隙水与上覆水氮/磷比时空变化草海间隙水与上覆水氮/磷比时空差异明显, 尤其受季节性变化影响较大.由图 5可见, 上覆水中DTN/DTP比值范围在21~214之间, (NH4+-N+NO3--N)/SRP比值范围在51~847之间, DON/DOP比值范围在10~69之间, 主要表现为:春季>冬季>秋季>夏季.间隙水中DTN/DTP比值范围9~501之间, (NH4+-N+NO3--N)/SRP比值范围在9~1 611之间, DON/DOP比值范围在3~233之间, 主要表现为:春季>冬季>夏季>秋季.表明草海间隙水和上覆水氮/磷比均以春季和冬季显著高于夏季和秋季, 而且以间隙水氮/磷比随时间和空间的变化幅度较大, 氮磷浓度更易受环境条件变化的影响[32].前人研究指出, 富营养状态下夏季沉积物氮的反硝化作用强烈, NH4+-N和NO3--N通过反硝化作用产生N2O和N2, 从而降低了水体中氮含量[33, 34].因此, 夏、秋季微生物活动引起的强烈反硝化作用很可能是草海间隙水和上覆水氮/磷比降低的原因之一.另外, 夏、秋季蓝藻水华所引起的沉积物季节性厌氧有助于沉积物中铁结合态磷解吸[35]和有机磷的矿化[36], 因此沉积物磷释放量增加, 进而导致草海间隙水和上覆水氮/磷比降低.
湖泊水体中氮磷是藻类植物光合作用、合成有机化合物的基础成分, 同时氮磷含量很大程度上影响藻类植物的生长速率以及藻类群落结构.近50年来, 滇池草海水体氮磷浓度逐渐上升, 水质由Ⅰ类水恶化至劣Ⅴ类水.与之伴随的是滇池浮游植物数量增长了近3 000倍, 浮游植物优势种由绿藻和硅藻演替为蓝藻与微囊藻[37].但诸多模拟实验结果证实, 氮磷浓度并不是浮游植物生长的唯一影响因素[8, 38].氮/磷比与氮磷浓度三者耦合与藻类生长、群落结构演变关系密切, 也可反映富营养化水体氮、磷限制状态.有研究表明浮游植物的生长易受氮、磷营养盐限制, 春季和冬季浮游植物生长主要受磷限制, 而夏季和秋季浮游植物生长受氮、磷共同限制[39]. Xie等[40]通过围栏实验结果得出, 总磷与SRP会随蓝藻的暴发急剧升高, 但TN浓度未发生明显变化. Søndergaard等[41]对丹麦200多个湖泊水氮磷季节性变化研究发现, 春夏两季(生长季节)磷浓度有升高的趋势, 水体磷浓度与浮游植物生长繁殖密切相关. Bulgakov等[8]研究认为, 水体中较高的TN/TP(20~50) 有助于绿球藻目的生长, TN/TP降至5~10以下时, 优势藻类更替为蓝藻门. Smith等[9]基于17个湖泊的调查发现, TN/TP低于29时, 湖泊水华暴发的风险更大. Downing等[10]认为, 氮/磷比随着湖泊水体营养水平的增加而减小.本研究发现, 浮游植物生长活跃的夏秋两季, 沉积物间隙水及上覆水中的氮/磷比明显降低, 草海水体处于较高的营养状态.
Quirós[42]提出氮/磷比小于29的湖泊应划分为富营养或超富营养水平, 有利于浮游植物迅速繁殖.吴世凯等[43]研究表明, 蓝藻在较高氮/磷比(>12) 的环境中具有较好的生长潜力, 可见, 氮/磷比在湖泊富营养化过程中意义, 本研究除5、6月上覆水体TN/TP比较低外(<12), 其余月份TN/TP比均处于较高水平, 尤其间隙水(NH4+-N+NO3--N)/SRP处于更高的水平, 春季和冬季(NH4+-N+NO3--N)/SRP比平均水平为959, 最高可达到1611.春季和冬季间隙水氮/磷比的显著增加不仅反映了沉积物氮磷释放的季节性差异, 而且反映了浮游植物对氮磷的利用能力.而夏秋两季间隙水中的氮/磷比相对较低说明夏、秋季是滇池草海蓝藻易暴发季节, 间隙水氮/磷比很可能在湖泊富营养化过程中扮演重要作用. Schindler等[44]通过多个湖泊长时间的治理结果中得出, 在磷限制水体中削减磷的进量或通过物理、化学手段抑制內源磷的释放均能缓解湖泊的富营养化程度.因此, 在外源得到控制的情况下, 有针对性地削减沉积物内源氮磷污染, 控制沉积物磷释放, 是降低草海富营养化程度, 抑制蓝藻水华的可能途径.
3 结论(1) 草海间隙水NH4+-N浓度显著高于上覆水(P<0.05或0.01), NO3--N则以上覆水显著高于间隙水(P<0.05或P<0.01);春、夏和秋季(2~11月)间隙水SRP浓度显著高于上覆水, 而冬季(12月和1月)则与之恰好相反, 表明草海沉积物NH4+-N周年呈现释放状态, 而磷释放主要发生在春、夏和秋季, 冬季呈现吸附状态.
(2) 草海间隙水以NH4+-N(78%)和SRP(61%)贡献为主, 而上覆水则以DON(44%)和DOP(81%)贡献为主, 夏、秋季间隙水NH4+-N和SRP贡献率显著增加, 而NO3--N, DON和DOP贡献率明显下降, 间隙水与上覆水氮磷形态组成贡献之间的差异间接反映了氮磷的生物转化过程.
(3) 草海间隙水DTN/DTP、(NH4+-N+NO3--N)/SRP和DON/DOP比值均表现为春季>冬季>夏季>秋季, 而上覆水氮/磷比值则以春季较高, 夏、秋和冬季相对较低, 夏、秋季沉积物强烈硝化反硝化作用是间隙水氮/磷比值降低的主要原因.
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