环境科学  2017, Vol. 38 Issue (6): 2287-2293   PDF    
重庆市新型干法水泥厂汞排放特征
张成1,2 , 张雅惠1 , 王永敏1 , 王定勇1,2 , 罗程钟3 , 徐凤3 , 何秀清3     
1. 西南大学资源环境学院, 重庆 400715;
2. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400715;
3. 重庆市固体废物管理中心, 重庆 401117
摘要: 以重庆市3个新型干法水泥厂为研究对象,分析典型水泥厂输入输出物料汞含量,探讨水泥厂中汞的来源和去向,研究重庆市典型新型干法水泥厂汞的排放特征,估算其大气汞排放量和排放因子.结果表明,3个水泥厂的汞主要来源为石灰石,其次为煤.石灰石汞含量为(0.025±0.001)~(0.032±0.002)mg·kg-1,煤汞含量为(0.080±0.002)~(0.110±0.012)mg·kg-1.脱硫石膏汞含量较高,为(0.447±0.007)~(0.525±0.009)mg·kg-1,其余原料的汞含量均较小.3个水泥厂排放的汞主要进入了烟气,脱硫石膏中的汞主要进入了水泥产品.3个水泥厂的大气汞排放量为(73.42±8.10)~(215.18±10.75)g·d-1,大气汞排放因子(EF熟料、EF水泥)分别为(0.016±0.001)~(0.049±0.001)g·t-1和(0.011±0.000)~(0.036±0.001)g·t-1,明显低于以往水泥行业采用的国外汞排放因子.
关键词: 水泥厂      汞排放      排放因子      回转窑      重庆     
Characteristics of Mercury Emissions from Modern Dry Processing Cement Plants in Chongqing
ZHANG Cheng1,2 , ZHANG Ya-hui1 , WANG Yong-min1 , WANG Ding-yong1,2 , LUO Cheng-zhong3 , XU Feng3 , HE Xiu-qing3     
1. College of Resources and Environment, Southwest University, Chongqing 400715, China;
2. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400715, China;
3. Chongqing Solid Wastes Management Center, Chongqing 401117, China
Abstract: Three typical modern dry processing cement plants in Chongqing were chosen to investigate mercury emission characteristics and its source and fate through a mercury mass balance method by analyzing mercury contents in all input and output materials. The results showed that limestone was the main source of mercury in three cement plants followed by coal, and their mercury concentrations were (0.025±0.001)-(0.032±0.002) mg·kg-1and (0.080±0.002)-(0.110±0.012) mg·kg-1, respectively. The highest mercury level in all required input materials was (0.447±0.007)-(0.525±0.009) mg·kg-1 for gypsum, while the mercury content of other raw materials were very low. Most of the mercury released from these cement plants entered into flue gas, and the mercury of gypsum entered into cement. The mercury emission fluxes were calculated to be (73.42±8.10)-(215.18±10.75) g·d-1 in these three selected plants. The mercury emission factors for clinke and cement (EFclinker and EFcement) were (0.016±0.001)-(0.049±0.001) g·t-1 and (0.011±0.000)-(0.036±0.001) g·t-1, respectively, which were significantly lower than that employed in cement industry according to the foreign mercury emission factors in the past.
Key words: cement plants      mercury emission      emission factors      rotary kiln      Chongqing     

水泥是建筑行业三大基本材料之一, “十一五”以来, 我国水泥产量呈现持续增长态势, 2006~2014年均增长率超过了10%, 到2014年我国水泥产量已达到23.5亿t, 占世界水泥总产量的50%以上.水泥生产过程会排放大量的SO2、NOx等大气污染物[1, 2], 同时也会排放大量的汞等重金属污染物[3~6]. 2013年底新颁布的《水泥工业大气污染物排放标准》将汞与SOx、NOx和颗粒物并列为水泥工业限制排放的污染物之一[7], 明确水泥窑及窑尾余热利用系统汞及其化合物排放的限值为≤0.05 mg·m-3.由于汞能通过大气进行长距离传输, 受到国内外的广泛关注.全球水泥生产排放的大气汞从1990年的114 t增加到2005年的189 t[8~10], 2010年达到了236 t[11], 约占全球人为大气汞总排放量的9%[12], 是人为大气汞主要排放源之一.

目前我国水泥行业大气汞排放多采用国外排放因子进行估算, 缺乏实测研究, 已有的研究也存在较大差异. Streets等[13]估算出我国1999年水泥生产排放的大气汞为22.7 t, Wu等[14]估算的我国2003年水泥生产排放的汞为35 t, 而根据Zhang等[15]的研究结果, 2010年水泥行业大气汞排放量达到98.3 t, 而2003年仅为26.7 t, 与Wu等[14]的研究结果有较大差异.以前的文献研究中, 通常采用0.065~0.1 g·t-1水泥作为估算我国水泥行业大气汞排放因子[8~10], Streets等[13]、Wu等[14]采用的排放因子为0.04 g·t-1.张乐[16]分别对立窑和回转窑水泥厂大气汞排放进行了研究, 估算出立窑和回转窑的大气汞排放(以水泥计, 下同)因子分别为0.006 9~0.14 g·t-1、0.138~0.229 g·t-1.李文俊[17]实测的4个水泥厂的大气汞排放因子分别为0.003 6 g·t-1(立窑)、0.003 3~0.012 g·t-1(回转窑). Wang等[18]对四川和山东的3个5 000 t·d-1的水泥厂烟气汞排放因子进行了测算, 按生产熟料和水泥的大气汞排放因子分别为0.044~0.072 g·t-1、0.038~0.063 g·t-1. Wang等[19]进一步对水泥生产过程的物质流和汞循环进行了研究, 发现生料磨系统中汞的质量流是主要贡献者, 约占水泥生产汞排放量的57%~73%.

重庆是我国西南地区最大的工业城市, 自1997年直辖以来, 随着城镇化的快速发展, 水泥生产和消耗量均逐年增加. 2001年水泥总产量为1 511万t, 2014年高达6 360万t[20], 年均增加率约为23%.而目前国内有关水泥行业的汞排放特征研究还很少, 更缺乏重庆地区的水泥厂大气汞排放研究.基于此, 本文以重庆市典型新型干法水泥厂为研究对象, 分析水泥生产过程输入输出物料汞含量及其排放特征, 估算其大气汞排放因子和排放量, 以期为进一步制定详细的区域人为源大气汞排放清单和控制水泥行业大气汞排放提供基础数据.

1 材料与方法 1.1 监测对象概况

我国目前水泥生产主要有新型干法(回转窑)和立窑两种工艺. 2005年以前, 我国水泥生产主要以立窑为主, 其水泥产量占总产量的50%以上.近年来由于立窑的环境污染、资源利用效率和水泥产品质量等问题而逐步关停, 新型干法水泥窑在我国迅速兴起.目前, 我国新型干法水泥产量占85%以上, 立窑仅占10%左右[21].立窑多采用的是布袋除尘器, 回转窑多采用静电除尘器.新型干法水泥生产中, 静电除尘器和布袋除尘器的安装比例分别约占70%和30%[16, 17, 22].重庆的水泥厂约有70余家, 水泥年产量约为6 300万t, 其中, 新型干法水泥产量所占比例约为86.5%.因此, 本次调查选取3个水泥厂, 均为新型干法生产工艺, 位于重庆市城市发展新区, 主要输入原料(石灰石)易于在附近石灰石矿厂获取. 3个厂(A、B、C)均为5 000 t·d-1左右的生产线, 烟气净化设备均为布袋除尘器.是目前我国水泥行业的代表性生产规模企业, 也是重庆市水泥生产代表性企业.

1.2 样品采集与分析

于2015年1月, 分别采集3个水泥厂的输入输出物料, 主要包括石灰石、砂岩、煤、矿渣、生料、熟料、脱硫石膏、水泥等.根据《化工产品采样总则》(GB/T 6678-2003)、《固体化工产品采样通则》(GB/T 6679-2003) 采集样品.每天采集3次, 连续采集3 d, 每次取样约1 kg.采样后迅速用聚乙烯样品袋密封, 运至实验室冷冻保存.样品经冷冻干燥后研磨过100目筛, 然后密封保存备用.

图 1 水泥厂流程示意 Fig. 1 A schematic representation of cement plants

1.3 样品分析与质量控制

样品总汞含量参照美国EPA7473方法[23], 采用DMA-80固体样品汞直接分析仪(意大利麦尔斯通公司生产)测定, 检出限为0.005 ng.质量控制采用土壤成分分析标准物质GBW07405(GSS-5) 进行, 其标定值为0.290 mg·kg-1, 测定值为0.289 mg·kg-1.每批次测定均设置3个平行样品, 平行样品测定结果的相对标准偏差均小于12%.

2 结果与讨论 2.1 水泥厂输入输出物料汞含量 2.1.1 输入物料汞含量

生产水泥的主要原料为石灰石和黏土材料, 有时根据燃料品质和水泥品种, 掺加校正原料以补充某些成分的不足, 还可以利用工业废渣作为水泥的原料或混合材料进行生产.石灰石是水泥生产的主要原料, 3个水泥厂的石灰石汞含量均较低(表 1), 分别为(0.025±0.001)、(0.032±0.002)、(0.029±0.001) mg·kg-1.与Wang等[18]的研究结果相当(0.016~0.042 mg·kg-1), 略高于李文俊[17]的测试结果0.011~0.028 mg·kg-1.我国石灰石汞含量总体较低, 杨海[22]对国内15个省的167个石灰石矿进行了分析, 发现各省的石灰石汞含量存在较大差异, 范围值为0.007 6~0.208 5 mg·kg-1(平均值为0.042 5 mg·kg-1).

表 1 水泥厂原料汞含量/mg·kg-1 Table 1 Mercury contents of input materials in cement plants/mg·kg-1

当石灰质原料和黏土质原料配合所得生料成分不能满足配料方案要求时, 须根据所缺少的组分, 掺加相应的校正原料, 主要有硅质原料、铝质原料和铁质原料.本次调查的水泥厂中, A、B厂添加了铁质原料, 其汞含量分别为(0.012±0.001) mg·kg-1、(0.029±0.002) mg·kg-1, C厂添加了硅质原料, 汞含量为(0.125±0.014) mg·kg-1, 高于A、B厂的铁质原料汞含量.

煤是水泥生产的主要燃料, 3个水泥厂煤中汞含量相差不大, 分别为(0.080±0.012)、(0.093±0.008) 和(0.110±0.015) mg·kg-1.均低于我国燃煤平均汞含量0.150~0.220 mg·kg-1[24, 25], 但明显高于李文俊[17]和Wang等[18]的测试结果.脱硫石膏在熟料制水泥过程中加入, 主要充当水泥缓凝剂, 3个水泥厂所用脱硫石膏主要来自周边燃煤电厂. 3个水泥厂的脱硫石膏汞含量均较高, 分别为(0.447±0.027)、(0.487±0.012)、(0.525±0.019) mg·kg-1.其余原料的汞含量均较小, 其范围为(0.003±0.000)~(0.015±0.001) mg·kg-1.

2.1.2 输出物料和中间产物汞含量

水泥厂的输出物料主要为水泥产品(或熟料)和烟气. 3个水泥厂的水泥汞含量均较低, 分别为(0.031±0.001)、(0.037±0.001) 和(0.028±0.002) mg·kg-1(图 2).由于采样条件和采样设备的限制, 未对水泥厂的烟气汞排放进行监测, 因此, 本文采用质量平衡模型[26]对不同水泥厂向大气中排放的汞进行估算.

图 2 中间产物和输出物料汞含量 Fig. 2 Mercury contents of output materials and intermediate products

3个水泥厂的窑尾灰汞含量有一定差异, 其中B、C厂的窑尾灰汞含量较高, 分别达到(0.361±0.026) mg·kg-1、(0.392±0.089) mg·kg-1, 而A厂的窑尾灰汞含量为(0.061±0.002) mg·kg-1.由于窑尾灰中含有的汞等重金属较难处理[27], 水泥厂常采用返尘处理, 将除尘灰与原料混合, 一起作为生料再进入回转窑进行煅烧.

生料是水泥生产过程的中间产物, 由石灰质原料、黏土质原料、少量校正原料(有时还加入适量的矿化剂、晶种等)按比例配合, 粉磨到一定细度的物料. 3个水泥厂的生料汞含量分别为(0.706±0.021)、(0.582±0.026) 和(0.339±0.033) mg·kg-1.可见在生料的制备中, 原料中的汞几乎都进入生料中; 同时, 由于水泥生产过程产生的除尘灰采用返程处理, 与生料混合后再次进入回转窑, 而除尘灰中汞含量较高, 经过除尘器脱除的汞再次进入系统, 因此, 生料汞浓度较高.而3个水泥厂的熟料汞含量均很低, 分别为(0.005±0.000)、(0.006±0.001) 和(0.002±0.000) mg·kg-1, 远低于生料汞含量.

2.2 水泥厂汞的来源和去向 2.2.1 水泥厂汞的来源

根据3个水泥厂输入物料消耗量和汞含量、输出物料产生量和汞含量, 计算得到输入、输出物料的总汞量, 如表 2所示.从生产熟料来看[图 3(a)], 3个水泥厂的汞主要来源均为石灰石, 分别占总输入汞量的76.17%、69.84%和62.59%. Wang等[18]、Won等[28]的研究也都表明水泥厂的汞主要来源为石灰石.这主要是由于石灰石是生产的主要原料, 虽然其汞含量较低, 但由于其消耗量很大, 因此汞输入量也最大.其次为煤, 3个水泥厂的煤输入汞量分别占17.73%、16.61%和19.82%, C厂的硅质原料汞输入量也占到了13.91%, 其他原料的汞输入量均较小, 所占比例均低于5%.

表 2 水泥厂中汞的输入输出量/g·d-1 Table 2 Mercury input and output of cement plants/g·d-1

图 3 水泥厂汞的来源 Fig. 3 Source of mercury in cement plants

在熟料制水泥的过程中加入了脱硫石膏等物质, 由于脱硫石膏的汞含量较高, 3个水泥厂的脱硫石膏汞输入量分别占总输入量的20.14%、23.67%和25.60%[图 3(b)].加入脱硫石膏后, 石灰石汞输入量所占比例有所下降, 分别为60.83%、53.31%和46.57%, 煤汞输入量所占比例也分别下降为14.16%、12.67%和14.75%.

2.2.2 水泥厂汞的去向

根据水泥厂各物料的汞输入输出量及汞的迁移特征, 采用质量平衡方法[26], 计算烟气、熟料、水泥的排放量(表 2).以生产熟料来计算[图 4(a)], A、B、C水泥厂排放的汞主要进入了烟气, 分别占总排汞量的76.83%、82.54%、96.95%;进入熟料中的汞分别为23.17%、17.46%和3.05%. Wang等[18]的研究结果表明约有93.9%~98.1%的汞进入了烟气, Yan等[29]对4个水泥厂的研究也发现约有94%~98%的汞进入了烟气.若以生产水泥来计算[图 4(b)], A、B厂排放的汞主要进入了水泥, 分别占总排汞量的73.02%和64.44%, 排入烟气的汞分别为26.98%和35.56%, C厂进入水泥和烟气中的汞相差不大, 分别占43.57%和56.43%.这主要是熟料制水泥加入了脱硫石膏, 其汞含量高达(0.447±0.007)~(0.525±0.009) mg·kg-1.且脱硫石膏在制造水泥缓凝剂的过程中不经过高温, 脱硫石膏中的汞几乎会全部进入水泥产品中.因此, 脱硫石膏对烟气汞的贡献不大, 烟气中的汞主要来源于石灰石和煤.

图 4 水泥厂汞的去向 Fig. 4 Mercury fate in cement plants

2.3 水泥厂大气汞排放 2.3.1 大气汞排放因子

水泥生产是人为大气汞排放的重要排放源, 而国际上估算我国水泥行业排放的大气汞量也常采用国外的排放因子[8~10], 国内现有的研究也存在一定差异.因此, 在对3个典型水泥厂输入输出汞量分析的基础上, 进一步估算3个水泥厂的大气汞排放量和排放因子.由于本文未采集烟气进行测量分析, 因此采用质量平衡模型对大气汞排放因子进行估算. Wang等[18]同时对水泥厂烟气汞实测浓度、输入输出物料汞含量进行了分析, 并进行了质量平衡分析, 其质量平衡率达到101%~127%.也有研究者采用质量平衡模型对燃煤电厂汞排放进行研究[26, 30, 31], 质量平衡率能达到80.0%~116.1%.表明质量平衡模型具有较高的可靠性, 可以用来计算大气汞排放因子.目前有关水泥行业大气汞排放因子主要有2种方法表示, 即分别以生产熟料和水泥来计算大气汞排放因子[16~18], 计算公式如下:

(1)
(2)

式中, EF熟料和EF水泥分别为以水泥厂熟料产量和水泥产量计算的大气汞排放因子, g·t-1; Hg烟气为水泥厂大气汞排放量, g·d-1; M熟料M水泥分别为水泥厂熟料和水泥产量, t·d-1.

根据公式(1) 和(2), 计算得到3个水泥厂的EF熟料分别为(0.016±0.001)、(0.049±0.001)、(0.028±0.001) g·t-1(表 3), 平均值为(0.031±0.017) g·t-1; 3个水泥厂的EF水泥分别为(0.011±0.000)、(0.036±0.001)、(0.020±0.001) g·t-1, 平均值为(0.022±0.013) g·t-1.同时, 对国内外水泥生产过程的大气汞排放因子进行了比较(表 3).李文俊等[17]采用实测方法对4个水泥厂的大气汞排放因子进行了计算, 其中, 立窑加布袋除尘器的水泥厂EF水泥为0.003 6 g·t-1水泥, 回转窑加布袋除尘器的EF水泥为0.003 3~0.012 g·t-1. Wang等[18]对四川和山东的3个5 000 t·d-1的水泥厂烟气汞排放因子进行了测算, 其EF熟料和EF水泥分别为0.044~0.072 g·t-1和0.038~0.063 g·t-1.本研究结果略低于Wang等[18]的结果, 与张乐[16]的结果相当, 但高于李文俊[17]的结果, 这可能与水泥厂的生产工艺、原料组成、石灰石产地及汞含量、煤汞含量、污控设备等因素有关.但本研究结果明显低于国外的水泥生产大气汞排放因子(0.065~0.1 g·t-1水泥), 因此, 以往对国内水泥生产过程的大气汞排放估算结果可能过高.

表 3 水泥厂汞排放因子比较 Table 3 Comparison of mercury emission factors of cement plants with other studies

2.3.2 大气汞排放量估算

根据质量平衡, 3个水泥厂排入大气中的汞量分别为(73.42±8.10)、(215.18±10.75)、(128.67±14.82) g·d-1. Wang等[18]对3个处理规模均为5 000 t·d-1的水泥厂汞排放特征进行了研究, 发现3个水泥厂烟气汞排放量为186.2~409.2 g·d-1. A、B厂处理规模同为5 000 t·d-1, 大气汞排放量明显低于Wang等[18]的研究结果, C厂大气汞排放量较高, 约为其他2个水泥厂的2~3倍.根据3个水泥厂的大气汞排放因子和水泥年产量, 计算得到3个水泥厂的大气汞年排放量分别为(26.80±2.96)、(78.54±3.92)、(46.96±5.21) kg.

目前, 关于大气汞排放因子的计算主要采用实测烟气计算、质量平衡模型、修正因子模型等, 不同模型估算结果均存在不确定性, 各有优缺点.刁星等[26]采用质量平衡模型、修正因子模型和烟气计算模型对燃煤电厂的汞排放量进行了估算, 发现采用烟气计算模型比其他2种模型的估算结果偏高. Wang等[18]在对水泥厂烟气汞实测浓度、输入输出物料汞含量分析基础上, 进行了质量平衡分析, 其质量平衡率达到101%~127%.一些研究者在对燃煤电厂烟气汞实测浓度、输入输出物料汞含量的分析基础上, 进行质量平衡分析, 质量平衡率达到80.0%~116.1%[30, 31], 表明质量平衡模型具有较高的可靠性.本文采用质量平衡模型参数均来自实际测定结果, 几个水泥厂生料组成、原料和燃料消耗量及其汞含量、采样分析过程的误差等方面可能使得质量平衡模型估算结果存在不确定性.我国水泥产量巨大, 超过了全球水泥总产量的一半以上, 全国各类水泥企业3500余家[21].但目前国内有关水泥生产过程中汞排放的测试和研究还很缺乏, 不同区域也存在一些差异, 因此, 还需广泛开展水泥生产过程的汞排放测试研究, 建立相对准确的水泥行业大气汞排放估算模型.

3 结论

(1) 3个水泥厂的原料主要为石灰石, 其汞含量较低; 燃料煤的汞含量低于我国燃煤平均汞含量; 脱硫石膏主要来自燃煤电厂, 汞含量较高.水泥产品汞含量均较低, 窑尾灰汞含量较高, 返尘后与原料混合导致生料汞浓度较高; 熟料汞含量远低于生料汞含量.

(2) 3个水泥厂的汞主要来源为石灰石, 其次为煤.石灰石和煤中的汞主要进入了烟气, 脱硫石膏中的汞主要进入了水泥产品.

(3) 3个水泥厂的EF熟料和EF水泥平均值分别为(0.031±0.017) g·t-1和(0.022±0.013) g·t-1, 大气汞年排放量为(26.80±8.10)~(78.54±10.75) kg.重庆市新型干法水泥生产大气汞排放因子明显低于国外的排放因子, 以往对国内水泥行业的大气汞排放估算结果可能过高.

参考文献
[1] Ibrahim H G, Okasha A Y, Elatrash M S, et al. Emissions of SO2, NOx and PMs from cement plant in vicinity of Khoms city in northwestern Libya[J]. Journal of Environmental Science and Engineering, 2012, 1: 620–628.
[2] 张晓岭, 卢益, 蹇川, 等. 西南地区新型干法水泥生产中的二(噁)英大气排放[J]. 环境科学, 2014, 35(1): 35–40. Zhang X L, Lu Y, Jian C, et al. Atmospheric emission of PCDD/Fs from modern processing cement kilns with preheating in the southwest area, China[J]. Environmental Science, 2014, 35(1): 35–40.
[3] Wang X S. Magnetic properties and heavy metal pollution of soils in the vicinity of a cement plant, Xuzhou (China)[J]. Journal of Applied Geophysics, 2013, 98: 73–78. DOI: 10.1016/j.jappgeo.2013.08.008
[4] Bermudeza G M A, Morenoc M, Invernizzic R, et al. Heavy metal pollution in topsoils near a cement plant:the role of organic matter and distance to the source to predict total and HCl-extracted heavy metal concentrations[J]. Chemosphere, 2010, 78(4): 375–381. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2009.11.012
[5] Ogunbileje J O, Sadagoparamanujam V M, Anetor J I, et al. Lead, mercury, cadmium, chromium, nickel, copper, zinc, calcium, iron, manganese and chromium (Ⅵ) levels in Nigeria and United States of America cement dust[J]. Chemosphere, 2013, 90(11): 2743–2749. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2012.11.058
[6] Sikkema J K, Alleman J E, Ong S K, et al. Mercury regulation, fate, transport, transformation, and abatement within cement manufacturing facilities:review[J]. Science of the Total Environment, 2011, 409(20): 4167–4178. DOI: 10.1016/j.scitotenv.2011.05.064
[7] 江梅, 李晓倩, 纪亮, 等. 我国水泥工业大气污染物排放标准的修订历程与思考[J]. 环境科学, 2014, 35(12): 4759–4766. Jiang M, Li X Q, Ji L, et al. Revision process and thinking of emission standard of air pollutants for cement industry[J]. Environmental Science, 2014, 35(12): 4759–4766.
[8] Pacyna E G, Pacyna J M. Global emission of mercury from anthropogenic sources in 1995[J]. Water, Air, and Soil Pollution, 2002, 137(1): 149–165.
[9] Pacyna E G, Pacyna J M, Steenhuisen F, et al. Global anthropogenic mercury emission inventory for 2000[J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(22): 4048–4063. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2006.03.041
[10] Pacyna E G, Pacyna J M, Sundseth K, et al. Global emission of mercury to the atmosphere from anthropogenic sources in 2005 and projections to 2020[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(20): 2487–2499. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2009.06.009
[11] Pirrone N, Cinnirella S, Feng X, et al. Global mercury emissions to the atmosphere from anthropogenic and natural sources[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(13): 5951–5964. DOI: 10.5194/acp-10-5951-2010
[12] UNEP. Global mercury assessment 2013:sources, emissions, releases and environmental transport[R]. Geneva, Switzerland:UNEP Chemicals Branch, 2013.
[13] Streets D G, Hao J M, Wu Y, et al. Anthropogenic mercury emissions in China[J]. Atmospheric Environment, 2005, 39(40): 7789–7806. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2005.08.029
[14] Wu Y, Wang S X, Streets D G, et al. Trends in anthropogenic mercury emissions in China from 1995 to 2003[J]. Environmental Science & Technology, 2006, 40(17): 5312–5318.
[15] Zhang L, Wang S X, Wang L, et al. Updated emission inventories for speciated atmospheric mercury from anthropogenic sources in China[J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49(5): 3185–3194.
[16] 张乐. 燃煤过程汞排放测试及汞排放量估算研究[D]. 杭州: 浙江大学, 2007. Zhang L. Research on mercury emission measurement and estimate from combustion resources[D]. Hangzhou:Zhejiang University, 2007.
[17] 李文俊. 燃煤电厂和水泥厂大气汞排放特征研究[D]. 重庆: 西南大学, 2011. Li W J. Characterization of atmospheric mercury emissions from coal-fired power plant and cement plant[D]. Chongqing:Southwest University, 2011.
[18] Wang F Y, Wang S X, Zhang L, et al. Mercury enrichment and its effects on atmospheric emissions in cement plants of China[J]. Atmospheric Environment, 2014, 92: 421–428. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2014.04.029
[19] Wang F Y, Wang S X, Zhang L, et al. Characteristics of mercury cycling in the cement production process[J]. Journal of Hazardous Materials, 2016, 302: 27–35. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2015.09.042
[20] 重庆市统计局, 国家统计局重庆调查总队. 2015年重庆统计年鉴[M]. 北京: 中国统计出版社, 2016. Chongqing Municipal Bureau of Statistics, NBS Survey Office in Chongqing. Chongqing statistical yearbook 2015[M]. Beijing: China Statistics Press, 2016.
[21] 中国水泥协会. 中国水泥年鉴(2015)[M]. 北京: 中国建材工业出版社, 2016. China Cement Association. China cement almanac (2015)[M]. Beijing: China Building Materials Press, 2016.
[22] 杨海. 中国水泥行业大气汞排放特征及控制策略研究[D]. 北京: 清华大学, 2014. Yang H. Study on atmospheric mercury emission and control strategies from cement production in China[D]. Beijing:Tsinghua University, 2014.
[23] US EPA method 7473 (SW-846) Mercury in solids and solutions by thermal decomposition, amalgamation, and atomic absorption spectrophotometry[S].
[24] 蒋靖坤, 郝吉明, 吴烨, 等. 中国燃煤汞排放清单的初步建立[J]. 环境科学, 2005, 26(2): 34–39. Jiang J K, Hao J M, Wu Y, et al. Development of mercury emission inventory from coal combustion in China[J]. Environmental Science, 2005, 26(2): 34–39.
[25] 王起超, 马如龙. 煤及其灰渣中的汞[J]. 中国环境科学, 1997, 17(1): 77–79. Wang Q C, Ma R L. The mercury in coal and its cinder[J]. China Environmental Science, 1997, 17(1): 77–79.
[26] 刁星, 苑春刚, 桂兵, 等. 燃煤电厂固体废弃物中汞分布特征及排放量估算[J]. 环境化学, 2016, 35(2): 229–236. Diao X, Yuan C G, Gui B, et al. Mercury distribution in solid waste and mercury emission estimation from coal-fired power plants[J]. Environmental Chemistry, 2016, 35(2): 229–236. DOI: 10.7524/j.issn.0254-6108.2016.02.2015082002
[27] Zheng Y J, Jensen A D, Windelin C, et al. Review of technologies for mercury removal from flue gas from cement production processes[J]. Progress in Energy and Combustion Science, 2012, 38(5): 599–629. DOI: 10.1016/j.pecs.2012.05.001
[28] Won J H, Lee T G. Estimation of total annual mercury emissions from cement manufacturing facilities in Korea[J]. Atmospheric Environment, 2012, 62: 265–271. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2012.08.035
[29] Yan D H, Peng Z, Ding Q, et al. Distribution of Hg, As and Se in material and flue gas streams from preheater-precalciner cement kilns and vertical shaft cement kilns in China[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2015, 65(8): 1002–1010.
[30] Wang S X, Zhang L, Li G H, et al. Mercury emission and speciation of coal-fired power plants in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(3): 1183–1192. DOI: 10.5194/acp-10-1183-2010
[31] Tian H Z, Liu K Y, Zhou J Y, et al. Atmospheric emission inventory of hazardous trace elements from China's coal-fired power plants-temporal trends and spatial variation characteristics[J]. Environmental Science & Technology, 2014, 48(6): 3575–3582.
[32] Mlakar T L, Horvat M, Vuk T, et al. Mercury species, mass flows and processes in a cement plant[J]. Fuel, 2010, 89(8): 1936–1945. DOI: 10.1016/j.fuel.2010.01.009