2017, Vol. 38
, DENG Huang-yue , ZHANG Luan , ZHU Zhi-peng , WANG Lin , ZHENG Xiang-min , ZHOU Li-min
地球表面水体循环主要包括蒸发、水汽输送、大气降水、地表径流几个过程.其中，大气降水是水循环中至关重要的一个环节.自然界水体中主要包含18O与氘 (D) 两种稳定同位素，虽然两者所占比例很小，但对环境变化有敏感响应，比如水体中氢氧同位素丰度易受到纬度、海拔、温度、降水量、海陆位置等因素的影响[1~3].降水中稳定同位素丰度也易受降水时的气象过程、水汽源区气候环境、大尺度环流背景等因素的影响，不同气候环境形成的降水中δ18O与δD具有不同时空变化特征和分异.因此，降水中氢氧稳定同位素特征研究是追踪大气降水水汽来源及大气环流过程的重要手段.在中低纬度地区，ENSO事件是影响气候年际变化的一个重要因子[4]，我国东部及南部大部分地区均受季风影响，但受季风影响形成的降水中氢氧同位素组成与同纬度北美、西欧相比具有不同特点[5].已有研究表明：青藏高原冰芯中的δ18O与ENSO事件具有显著的相关关系[6, 7]；珠江三角洲降水中δ18O对ENSO事件的强信号也具有显著响应[8], 重庆地区大气降水中氢氧同位素特征与大气环流关系密切[9].由此可见，季风区降水中δ18O与ENSO机制具有紧密联系，并且主要通过季风气候强弱影响同位素丰度.通过研究上海地区2014~2015年天气尺度降水样品，分析该地区降水中δ18O的时间变化特征及与ENSO事件的联系；定量、定向分析降水水汽来源，揭示ENSO气候背景下降水中氢氧同位素特征与大气环流的联系；使得稳定同位素在区域水汽来源、降水过程及水循环研究中能得到更好的运用，以期为亚洲季风古气候记录的定量恢复提供一定依据.
1 样品采集与数据分析 1.1 研究区概况实验采样地点位于上海市闵行区华东师范大学资源与环境科学学院实验楼楼顶，该处距离地面25 m，能有效避免近地面降尘对水样的影响.采样期间上海受超强厄尔尼诺事件影响，年降水总量为835.6 mm，年平均气温为20.17℃.
1.2 样品收集与测定每次降水样品过滤后及时装入50 mL白色聚乙烯瓶冷藏保存.自2014年8月至2015年8月共收集样品70个，在华东师范大学地理信息科学教育部重点实验室利用Los Gatos Research公司生产的 (T-LWIA)-Model 912-0050光谱仪进行δ18O与δD测定，δD的测量精度为0.2‰≤0.5‰，δ18O测量精度为0.02‰≤0.1‰，两者均满足测量精度要求.每个样品进行6次测量，去除前2针以减少记忆效应对结果的影响.测量所得结果采用相对于维也纳标准平均海洋水 (VSMOW) 的千分差 (δ) 表示:
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式中，Rsample和RVSMOW分别代表水样和VSMOW中氘或氧稳定同位素比率R(18O/16O、D/H)，实验采用的标样为美国LGR公司生产的标样LGR3C、LGR4C、LGR5C, 相关具体参数可在其公司官网查看 (www.lgrinc.com).
2 氢氧 (δD、δ18O) 同位素的基本特征 2.1 大气降水中稳定同位素的变化特征图 1显示了研究时段内上海地区四季大气降水中δD与δ18O的季节变化，从中可知，由于同位素分馏，δD与δ18O变化具有很好的一致性.同时，春季与冬季降水中δD与δ18O值较高，而夏秋季节较低.2014年8月~2015年8月上海地区大气降水中δD与δ18O年变化范围分别为-83‰~-2‰、-12.0‰~-0.2‰，降水量加权平均值分别为-49‰、-7.5‰.其中，春季δD与δ18O变化范围分别为-41‰~-2‰、-7.8‰~-0.2‰；夏季为-74‰~-10‰、-11.3‰~-1.1‰；秋季为-83‰~-19‰、-12.0‰~-3.4‰；冬季为-73‰~-7‰、-11.5‰~-3.0‰；秋季与冬季δD与δ18O极差大于春季与夏季.年内变化范围与柳鉴容等[10]研究我国南部地区降水中δ18O变化范围-16.2‰~0.4‰较为接近.前人研究表明，全球大气降水中δ18O的变化范围为-54‰~31‰，郑淑慧等[11]通过对北京、南京等8个站点的研究得出中国大气降水中δ18O的变化范围为-24‰~2‰，说明在季节上上海地区δD与δ18O变化范围比前人研究结果更为偏负.
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图 1 上海地区降水同位素组成 Fig. 1 Isotope composition of the precipitation in Shanghai |
整体上δD与δ18O冬春为高值，夏秋为低值，具有明显的季节变化特征.最低值出现在9月，为-83‰、-12.0‰；最高值出现在3月，为-2‰、-0.2‰.因为上海为亚热带季风气候区，降水主要集中在6~11月，夏季东南季风带来丰富水汽形成大量降水，但水汽从海洋表面蒸发运移到陆地形成降水的过程中，沿途水汽中的重水分子H218O、1H2H16O优先冷凝降落地表，因此剩余水汽形成的降水中的重同位素越来越贫化，降水越降越“轻”.上海地区夏秋季节多台风雨，而形成台风雨的水汽运移路线较长，多来自于中低纬的热带洋面，所以夏秋季节δD与δ18O值较低.并且2014年开始的ENSO事件通过影响中低纬地区大气环流，我国季风气候受到影响，使得降水中δD与δ18O值比常年更偏负.冬春季节上海地区降水较少，受大陆性气团及再蒸发水汽的影响，气团内部降水造成的冲刷作用弱，δD (δ18O) 值高.
2.2 大气降水线降水过程中同位素的平衡分馏与动力分馏会导致降水中的氢氧同位素组成产生差异，而这种δD与δ18O的线性关系 (图 2) 被定义为大气降水线[12]，大气降水线对于研究大气降水中的同位素变化具有重要作用.其中大气降水线斜率反映了D与18O的不同分馏程度差异，而截距则表示D相对于平衡状态的偏离程度.1961年，Craig[13]提出了全球大气降水线 (global atmospheric precipitation line)：δD=8δ18O+10，又名Craig方程，揭示了水汽在其源地非平衡蒸发以及水汽在凝结过程中平衡分馏条件下降水中稳定同位素比率δD与δ18O间的对比关系[14]，而国内学者郑淑蕙等[11]提出了我国的降水方程:δD=7.9δ18O+8.2.但是由于大气降水同位素的组成受到各种因素的影响，各地区就有了反映各自降水规律的局地降水线 (local atmospheric precipitation line).根据各季节所得数据利用最小二乘法拟合得到四季及全年δD-δ18O大气降水线方程如下.
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图 2 上海地区大气降水线方程 Fig. 2 LMWL of Shanghai |
春季：δD=5.03δ18O+0.81 (r=0.88，α=0.001，n=20)
夏季：δD=7.83δ18O+8.63 (r=0.93，α=0.001，n=31)
秋季：δD=2.90δ18O-35.50 (r=0.42，n=10)
冬季：δD=7.12δ18O+12.43 (r=0.90，α=0.001，n=9)
全年：δD=7.07δ18O+3.90 (r=0.86，α=0.001，n=70)
总之，上海四季节除秋季以外，线性关系良好，均通过置信度大于0.01的检验.年尺度上表现为：大气降水线方程截距和斜率比Craig的全球降水线方程偏小很多，全年大气降水线与季风区昆明 (δD=7.34δ18O+2.56，GNIP数据)、海口 (δD=7.89δ18O+11.04，GNIP数据)、天津 (δD=7.52δ18O+6.63，GNIP数据)[15]的斜率与截距相接近，该方程还与柳鉴容等[16]在2005~2006年依据东部季风区17个站点次降水量数据建立的降水线方程δD=7.46δ18O+0.90结果相似.以上结果表明，该地区虽受厄尔尼诺的影响，但是降水类型，水汽性质与来源均受季风气候影响明显.季节尺度上表现为：春季与秋季截距、斜率低于夏季与冬季，且夏季大气降水线方程与我国郑淑慧等[11]提出的大气降水线方程非常接近.大气降水线斜率主要受雨滴凝结时的平均温度控制，有研究表明，较低的斜率与截距主要是由于雨滴降落过程中受到不平衡的二次蒸发引起的同位素分馏导致[17]，大气越干热，大气降水线的斜率与截距越小[18].上海春、秋两季气温较高而降水量较少，蒸发作用强烈，雨滴从云层底部降落到地面的过程中部分将蒸发，影响同位素动力分馏，导致降水线斜率与截距偏小.而夏、冬两季降水量较多，水汽来源主要为海洋水汽输送和部分局地水汽蒸发，降水过程中雨滴比较富集18O与D，因此其降水线斜率较接近全球降水线斜率8.
为了深入分析大气降水线与降水量大小的关系，将上海地区的70次降水按降雨量Q大小分为4组，结果为表 1.结果显示，降水线方程的截距与斜率随着降水量的减小而减小，斜率从7.53(Q＞25 mm) 减至5.54(Q≤5 mm)，所对应截距由4.20减至-0.32，这可能与雨滴在降落过程中受到不平衡的二次蒸发影响引起的同位素分馏有关，降水量越小，二次蒸发效应越明显，即降水过程中受到的蒸发作用越强烈，形成的降水线方程斜率和截距越偏小，表现为表 1中Q≤5 mm的降水样品的斜率与截距低于其他任意一组.而Q＞25 mm的降水线方程与全年降水线方程相似，说明较大降水量事件受云下二次蒸发的影响较小，使其斜率和截距偏大.
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表 1 上海地区大气降水样δD-δ18O相关关系1) Table 1 Correlation of δD-δ18O of precipitation in Shanghai |
2.3 大气降水氢氧同位素组成的主要影响因子 2.3.1 温度效应
有研究者曾在1964年依据北极和大西洋的观测资料提出了温度效应、降水量效应、海拔效应等，在影响降水稳定同位素的诸多因素中，温度被认为是对其影响最大的[19]，因为地表温度会影响上空降水云团的冷凝温度，而云团的凝结温度则直接影响大气降水中的δ值.若大气降水中δ18O值与温度变化呈现正相关关系，称为“温度效应”，此现象主要存在于中高纬内陆地区.通过对上海地区场降水δ18O与温度进行回归分析 (图 3)，得到秋季、冬季、全年分析结果分别为：δ18O=-0.34T+20.19 (n=10)；δ18O=-0.17T+8.62 (n=9)；δ18O=-0.65T+16.50(n=70)，3种结果中δ18O与温度相关系数的置信度都达到0.05.结果如表 2，上海地区大气降水中δ18O与温度在全年尺度下反温度效应不明显，而仅在冬季存在着较弱的温度效应，在春季与夏季不存在温度效应.较弱的反温度效应可能与厄尔尼诺对长江中下游平原气候的影响有关，有学者指出，在El Niño年，中国长江流域雨量偏多，而南北方降水减少，太平洋中东部异常升温，此时降水水汽主要来自于近海水汽输送及部分局地水汽蒸发，导致降水中δ18O偏正，故气温高，δ18O不一定低，反温度效应不明显.
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图 3 上海降水中δ18O与温度的相关关系 Fig. 3 Correlation between δ18O and temperature in Shanghai |
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表 2 上海地区降水δ18O与温度的相关系数1) Table 2 Correlation coefficient between δ18O and temperature in Shanghai |
2.3.2 降水量效应
若大气降水中δ18O与降水量的变化成相反关系，即降水量越大，降水δ18O越小，称之为“降水量效应”.对上海地区降水δ18O与实测降水量进行回归分析 (图 4)，计算结果如表 3.结果表明，全年尺度上，上海地区大气降水存在较弱降水量效应，相关系数为-0.41.在季节尺度上，秋季与冬季皆存在较显著的降水量效应，其中秋季相关系数高达-0.84，此结果与陈衍婷等[20]在厦门的研究，李广等[21]在滇南研究结果类似.这与降水水汽来源有关，根据瑞利分馏模型，对于来自单一水汽源地的降水，降水中δ18O沿水汽输送路径不断衰减.秋、冬两季受干冷西北季风影响明显，水汽来源主要为局地水汽蒸发，降水量较少，形成的降水δ18O偏负.春、夏两季水汽主要为来源于太平洋与印度洋的长距离水汽输送及部分局地水汽蒸发，水汽来源不单一，导致降水中δ18O未表现出明显的降水量效应.
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表 3 上海地区降水δ18O与降水的相关系数1) Table 3 Correlation coefficient between δ18O and precipitation in Shanghai |
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图 4 上海降水中δ18O与降水量的相关关系 Fig. 4 Correlation between δ18O and precipitation in Shanghai |
在2014年8月~2015年8月采样期间，共收集4组单场降水连续性降水样品，采样时间间隔为30 min~2 h不等，样品处理与测量方法与其他样品相同.图 5表明，4组降水中δD与δ18O均随着降水的进行呈现不同变化结果，6月2日与6月8日两组样品降水中δ18O随着降水的进行有波动上升的趋势，如6月2日降水中δ18O由-4.7‰升至-3.7‰，6月8日则由-5.2‰升至-2.9‰.7月23日与8月24日两组样品则表现为持续降低，比如：7月23日降水中δD与δ18O分别由-43‰、-6.7‰减至-65‰、-10.0‰；8月24日降水中δD与δ18O分别由-87‰、-10.9‰减至-116‰、-15.9‰，究其原因是两组样品中形成连续性降水的水汽来源相同，形成降水的水汽云团中重同位素D与δ18O较富集，在降水过程中重同位素优先凝结形成降水，导致早期降水还有较高的δD与δ18O值，随着降水的进行，云团中重同位素不断贫化，雨水中δD与δ18O越来越偏负，此结果与前人研究结果得到的雨除效应效果相同.6月2日与6月8日不同阶段降水中δD与δ18O不降反升，可能是由于单场降水不同时间段的水汽来源不同，形成降水的外来水汽与本地水汽的混合，能造成不同阶段雨水中δD与δ18O值的波动.
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图 5 上海地区连续性降水氢氧同位素变化 Fig. 5 Variations of hydrogen and oxygen isotopes of continuous precipitation in Shanghai |
大气降水中的同位素丰度主要受降水量及降水时的温度影响，而大气环流和重要的气候事件是制约温度和降水量的重要因素.ENSO是全球尺度的气候事件，是厄尔尼诺、拉尼娜 (El Niño/La Niña) 和南方涛动 (Southem Oscilation) 的总称，主要发生在赤道中、东太平洋上的大尺度海气相互作用事件，变化周期为2~7 a之间[22]，可造成全球性的影响，使世界各地产生异常的天气和气候事件[23]，从而影响降水中的同位素组成.ENSO事件定量分析的常用指标是NION 3.4区 (5°N~5°S，170°W~120°W) 的海表温度异常 (SSTA)[24]和美国气象预测中心发布的南方涛动指数序列 (SOI)[25].一般说来，SSTA与SOI具有很高的负相关性，SOI若为负值，则表明该地倾向为厄尔尼诺事件，SOI若为正值，则表明该地倾向为拉尼娜事件.为了具体分析ENSO事件对上海地区大气降水中δD与δ18O的影响，本文依托NION 3.4区2014年7月~2015年8月SSTA和SOI序列数据进行分析，该数据资料可通过美国NOAA气候预测中心 (www.noaa.gov) 获得.
3.1 上海大气降水中δ18O对ENSO事件的响应据美国气象预测中心 (NOAA) SOI及SSTA等数据显示，自2014年9月起，NION 3.4区海表温度 (SSTA) 呈现为正异常，并且保持不断上升的趋势，厄尔尼诺的状态开始形成，采样时间段恰处于该海区由拉尼娜事件向厄尔尼诺事件的过渡期间，降水中的δ18O受到ENSO事件影响，呈现一些重要特征.前人的研究表明[26, 27]，在El Niño年，中国长江流域雨量偏多，而南北方降水减少，而在La Niña年，长江流域雨量偏少，南北方降水偏多[28].利用美国国家环境预报中心 (National Centers for Environmental Prediction) 的NCEP/NCAR逐月再分析格点资料，空间分辨率为1.5°×1.5°网格点，分别计算2014年与2015年冬、夏两季850 hPa水汽通量及大气环流分布结果，如图 6和图 7(图中圆形区域为来自于太平洋的水汽输送，无分明棱角的矩形区域为南海水汽输送，矩形区域为印度洋水汽输送，五角星为研究区位置).2014年夏季，上海地区大气降水主要有两组水汽来源：南海和南部太平洋气流向北输送，在日本南部附近汇合加强, 同时，另一股来自于印度洋的水汽则通过向东北方向推送到达上海地区[图 6(a)].上海2014年夏季环流分布[图 7(a)]显示该区域主要受西南风和东南风影响，在山东附近有反气旋分布，黄海海区处于气旋控制之下，上海处于低压槽南方，降水较少.2015年夏季[图 6(b)]上海降水水汽输送带西移，水汽通量较大值位于东海附近，El Niño现象导致赤道附近太平洋中、东部海水温度升高，印度洋海区海温相对变低，因此大量水汽从南海和太平洋南部由东南风向北推送，而印度洋推送的水汽减少，此结果与谭明[29]与袁娜等[30]的研究结果类似.冬季，上海地区2014年与2015年水汽主要受大陆气团影响[图 6(c)和图 6(d)]，依靠西北风及40°N左右西风进行水汽输送，并且2015年冬季太平洋水汽通量值变大，降水增多[图 6(d)和图 7(d)].研究区域2014年9月降水中δ18O加权平均值为-7.0‰，除去2015年1月、7月与10月，其余月份降水中δ18O均比9月偏重，分别为：-3.7‰、-3.0‰、-4.2‰、-3.3‰、-2.7‰、-3.3‰、-6.8‰、-6.5‰.可见，研究区降水中δ18O清晰地记录了La Niña向El Niño之间的过渡.在拉尼娜期间，上海地区大气降水主要来自于印度洋及南海远距离水汽输送，水汽中重同位素在输送过程中优先凝结而逐渐贫化，导致上海降水中δ18O值偏负，而在El Niño期间，赤道中东太平洋海温迅速上升，上海地区来自于近源太平洋的水汽增加，重同位素损失较少，δ18O偏正，δ18O值变化与850 hPa水汽通量及环流分布分析结果相吻合.而1、10月由于受厄尔尼诺影响，冬季气温较往年偏低，虽受西北季风影响，但大陆气团寒冷干燥，降水水汽主要为局地水汽蒸发，而低温条件下蒸发水汽产生的大气降水δ18O偏负，导致1、10月降水中δ18O偏负，而7月上海地区降水水汽主要来自于长距离海洋水汽输送，水汽运移过程中重同位素不断贫化，使其δ18O偏负.图 8表明，降水中δ18O与月均SSTA、SOI指数有一定的相关性，通过对降水中加权月均δ18O与月均SSTA、SOI进行回归分析发现：δ18O=0.07SOINION 3.4+0.05 (r=-0.40, α=0.01，n=12), 降水中月均δ18O与SOI指数具有较强的相关性.
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(a) 2014年夏季，(b) 2015年夏季，(c) 2014年冬季，(d) 2015年冬季；水汽通量 (阴影区)，g·(hPa·cm·s)-1 图 6 上海地区2014年、2015年夏季与冬季850 hPa水汽通量和矢量风场的水平分布 Fig. 6 Horizontal distribution of 850 hPa water vapor flux and vector wind field in Shanghai from 2014 to 2015 |
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图 7 上海地区2014年、2015年夏季与冬季850 hPa环流分布 Fig. 7 Horizontal distribution of 850 hPa circulation distribution in Shanghai from 2014 to 2015 |
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图 8 NINO 3.4区SSTA、SOI与上海降水中月平均δ18O的变化 Fig. 8 Monthly average variations of δ18O in precipitation in Shanghai and mean SSTA/SOI in NINO 3.4 |
Dansgaard[31]将氘剩余值 (d值) 定义为：d=δD-8δ18O，它是由降水中δD与δ18O组成的一个二级指标，不同地区雨水中d值可直观反映该地水循环蒸发和凝结过程当中的不平衡程度，可推断水汽来源地大气相对湿度、风速和水体表面温度等.在研究期间，年平均加权d值为11.10‰，春、夏、秋、冬四季d值变化范围分别为-0.3‰~21.6‰、-9.3‰~33.8‰、-31.3‰~44.5‰、-7.7‰~42.5‰.由此可以看出，自2014年8月~2015年8月期间，降水中d值春、秋季较低，夏、冬季较高，此时正值La Niña向El Niño之间的过渡时期，在拉尼娜事件期间，印度洋北部850 hPa水汽通量最大中心值超过12 g·cm·s-1，而太平洋地区为大于6 g·cm·s-1[图 6(a)]，又由于上海局部地区受西南风影响[图 7(a)]，因此远源印度洋、南海水汽输送比例偏大，水汽运移过程中同位素贫化，d值较低.2015年夏季正是厄尔尼诺的强盛期，赤道中东太平洋迅速升温，水汽通量大值区域位于东海附近，与2014年相比明显西移并且范围有所扩大[图 6(a)和图 6(b)]，加之研究区夏季主要受东南季风影响，因此近源太平洋水汽比例偏大，近源水汽输送，途中重同位素损失少，d值较高 (图 9).冬季上海地区水汽主要受大陆气团影响，通过西北风与部分中高纬西风进行水汽输送[图 7(c)和图 7(d)]，由于水汽源地气候干燥，多大风天气，因此受大陆性气团影响形成的降水d值较高.同时，通过对加权月均d值与月均SSTA、SOI回归分析发现 (图 10)：d=0.02 SOINION3.4+0.02 (r=-0.28, α=0.01，n=12), 结果表明，d值与SOI指数具有较弱的相关性.值的注意的是，在El Niño形成早期，西北太平洋温度异常而引起反气旋出现总会滞后一段时间出现[32]，所以，降水中d值对ENSO的响应存在一定的滞后性，这将大大影响降水中d值与ENSO相关指数的相关性.
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图 9 上海降水中d值与温度、降水量的变化 Fig. 9 Variations of d, precipitation and temperature in Shanghai |
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图 10 NINO 3.4区SSTA、SOI与上海降水中月平均d值的变化 Fig. 10 Monthly average variations of din precipitation in Shanghai and mean SSTA/SOI in NINO 3.4 |
(1) 上海地区大气降水中δD与δ18O年变化范围分别为-83‰~-2‰、-12.0‰~-0.2‰，冬春为高值，夏秋为低值，具有明显的季节变化特征，水汽来源的季节差异是导致氢氧同位素季节变化的重要原因.夏季东南季风带来丰富水汽形成大量降水，沿途水汽中的重同位素优先凝结降落地表，因此剩余水汽形成的降水中的重同位素贫化；冬、春季节上海地区降水较少，受大陆性气团及局地水汽蒸发影响，气团内部降水造成的冲刷作用弱，δD (δ18O) 表现为高值.
(2) 2014年8月~2015年8月上海大气降水线方程为：δD=7.07δ18O+3.90 (r=0.86，α=0.001，n=70)，季节尺度和年尺度上大气降水线方程截距和斜率比全球降水线方程偏小，这可能与雨滴在降水过程中受到不平衡的二次蒸发引起的同位素动力分馏有关.监测期间，超强厄尔尼诺影响上海地区降水水汽来源及降水量，导致该地区在年尺度上并未表现出显著的降水量效应和反温度效应.但是4组单场降水连续降水样品研究则证明了雨除效应的存在，而不同阶段雨水中δD与δ18O值的波动，则可能与外来水汽与本地水汽的混合有关.
(3) 取样期间，降水中δ18O与d值清晰地记录了La Niña向El Niño之间的过渡，La Niña期间，西南风输送的印度洋与南海水汽比例偏大，长距离水汽运移导致同位素贫化，降水中δ18O与d值偏负；而在El Niño期间，东南风输送的近源太平洋水汽比例偏大，近源水汽输送，途中重同位素损失少，δ18O与d值偏正.同时，上海地区大气降水中δ18O和d值与SOI、SSTA两指数具有一定的相关性，但是，两者对ENSO的响应存在一定的滞后性，这将大大影响降水中d值与ENSO相关指数的相关性，此具体过程有待进一步研究.
致谢: 感谢王郭臣、杨华玮等同学在论文完成过程中的指导与帮助.| [1] | 李广, 章新平, 张立峰, 等. 长沙地区不同水体稳定同位素特征及其水循环指示意义[J]. 环境科学, 2015, 36(6): 2095–2101. Li G, Zhang X P, Zhang L F, et al. Stable isotope characteristics in different water bodies in Changsha and implications for the water cycle[J]. Environmental Science, 2015, 36(6): 2095–2101. |
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