环境科学  2017, Vol. 38 Issue (5): 1775-1782   PDF    
引用本文
梁云平, 张大伟, 林安国, 马召辉, 邬晓东. 北京市民用燃煤烟气中气态污染物排放特征[J]. 环境科学, 2017, 38(5): 1775-1782.
LIANG Yun-ping, ZHANG Da-wei, LIN An-guo, MA Zhao-hui, WU Xiao-dong. Emission Characteristics of Residential Coal Combustion Flue Gas in Beijing[J]. Environmental Science, 2017, 38(5): 1775-1782.
北京市民用燃煤烟气中气态污染物排放特征
梁云平 , 张大伟 , 林安国 , 马召辉 , 邬晓东     
北京市环境保护监测中心, 大气颗粒物监测技术北京市重点实验室, 北京 100048
收稿日期: 2016-08-21; 修订日期: 2016-12-06
基金项目: 北京市科技计划课题项目（Z131100006113009）；环境保护公益性行业科研专项（201409005，20140914）；国家科技支撑计划项目（2013BAC17B01）
作者简介: 梁云平 (1975~), 女, 硕士, 主要研究方向为环境与污染源监测, E-mail:lyp2005@163.com
通讯作者: 张大伟, E-mail:zhangdawei@bjmemc.com.cn
摘要: 以北京远郊农村居民常用的蜂窝煤、煤球、烟煤散煤为实验用煤，开展燃烧实验.研究了烟气无机污染物排放因子、VOCs释放情况.结果表明在充分燃烧的条件下，蜂窝煤、煤球、烟煤气态污染物SO2排放因子分别为1.50、1.91、1.62 kg·t-1；NOx排放因子分别为0.420、0.901、2.20 kg·t-1；CO排放因子分别为22.4、37.3、87.3 kg·t-1.燃烧排放的NOx和CO的排放因子顺序关系为：烟煤>煤球>蜂窝煤；SO2的排放因子大小顺序分别为：煤球>烟煤>蜂窝煤.获得了北京市2014年3种民用煤燃烧排放的气态污染物的排放清单，烟煤散煤排放的SO2超过了0.55万t，NOx超过了0.75万t，CO超过了29万t.3种煤质燃烧过程中点火和封火阶段VOCs排放浓度相对较高，各阶段VOCs排放因子为点火阶段最高，封火阶段次之.
关键词: 民用燃煤      烟气      排放特征      排放因子      排放清单     
Emission Characteristics of Residential Coal Combustion Flue Gas in Beijing
LIANG Yun-ping , ZHANG Da-wei , LIN An-guo , MA Zhao-hui , WU Xiao-dong     
Beijing Key Laboratory of Airborne Particulate Matter Monitoring Technology, Beijing Municipal Environmental Protection Monitoring Center, Beijing 100048, China
Abstract: Honeycomb briquet, biomass briquettes and bituminous coal from suburb of Beijing were chosen as testing samples to carry out combustion experiments. The characteristics of inorganic pollutant emission factors and VOCs emission factors released from the flue gas were studied. The results showed that under the condition of sufficient combustion, the average emission factors of SO2 from these three types of coal respectively were 1.50, 1.91, 1.62 kg·t-1; NOx 0.420, 0.901, 2.20 kg·t-1; CO 22.4, 37.3, 87.3 kg·t-1. Combustion emission factors of gaseous pollutants for NOx and CO were in the order of bituminous coal > biomass briquettes > honeycomb briquet. SO2 emission factors were in the order of biomass briquettes > bituminous coal > honeycomb briquet. The 2014 emissions inventory of the three civil coal combustion pollutants in Beijing was obtained. Bituminous coal emissions of SO2 was more than 5.5×103 tons, NOx was more than 7.5×103 tons, CO was more than 290×103 tons. All these coal types released more kinds and higher concentrations of volatile organic compounds in ignition phase and damp down stage. VOCs emission factor was the highest during ignition phase, followed by damp down phase.
Key words: residential coal combustion      flue gas      emission characteristics      emission factor      emission inventory     

煤炭燃烧会产生大量的污染物已毋庸置疑，为加快防治大气污染工作，北京市启动新一轮压减燃煤工作，根据《北京市2013-2017年清洁空气行动计划》要求，经过5 a的努力，北京市煤炭消耗要控制在1 000万t以内，煤炭比重要降到7.4%[1].

从措施效果看，目前北京市工业用煤、集中供暖用煤污染物排放已逐步得到有效控制，民用燃煤散烧，由于数量多、分布广、低空排放、直燃直排及燃烧效率低等特点[2]，将是北京市下一阶段大气污染控制的重点治理对象.根据北京市的调研结果，城市发展新区、城市功能拓展区和生态涵养发展区生活用煤比例为51:23:26[3].2014年底，北京市城区除少量零星散户外，在城乡结合部和广大农村地区约有140万户居民使用煤炭用于炊事采暖，年耗煤约430万t，约占北京市总用煤量的20%.由于无烟煤点火较为困难，北京市很少有居民使用，民用燃煤中烟煤散煤约占80%，型煤约占20%.

目前北京地区的民用燃煤，很多来自非正规渠道，质量没有保证，居民生活使用的煤炭经常出现劣质煤、高硫煤.市场上的不法商贩恶性竞争，扰乱市场秩序，使得大量不合格煤炭无证销售[4].有研究指出，职责体系不完善、技术规范和标准体系不健全、民用型煤供应体系不完善、监管难度大、政府补贴难以持续成为我国散煤治理的主要难点[5].近几年，研究者针对民用燃煤燃烧烟气开展了大量研究工作，认为民用煤炉黑炭排放因子比工业锅炉高出3个数量级，是黑炭的主要排放源[6~9].民用燃煤废气中一氧化碳 (CO) 的排放量明显偏高[10]，其污染物排放因子是工业燃煤锅炉的100倍之多[11]，采暖季民用燃煤的二氧化硫 (SO2)、氮氧化物 (NOx)、PM10、PM2.5日排放强度约为电力行业的7、1.2、8和5倍[12].家用炉灶中煤燃烧在压煤燃烧模式下排放的挥发性有机物远大于燃烧模式下，苯系物在烟气排放挥发性有机物中所占组成比例较大，该类污染物如果直接排入室内会污染室内空气环境，从而危害居民健康[13].海婷婷等[14]利用全流稀释采样系统对5种不同熟读的煤种燃烧烟气进行分析，得出在民用燃煤的PAHs排放因子的各种影响因素中，煤的地质成熟度起主导作用，不同成熟度的PAHs排放因子差异幅度高达1~2个数量级.家用燃煤炉灶燃烧过程中释放烟气中单环芳烃浓度远超过燃煤电站和生物质燃烧释放烟气中浓度，其单环芳烃以苯和甲苯为主，平均浓度分别达到1 672.3 μg·m-3和1 631.3 μg·m-3[15].

目前北京市民用燃煤煤质、炉具、燃烧方式相比以往均发生了较大变化，已有的研究成果和检测手段不能适用于当前环境管理工作需要，鉴于当前的环境形势及存在的问题，本文将结合北京市当前民用煤使用情况，对其烟气排放特征加以研究，以期为大气源解析研究提供科学依据，并为推进北京空气质量持续改善、加强空气质量管理提供技术支撑.

1 材料与方法 1.1 燃烧实验

选取北京市居民取暖用的主要煤种，型煤 (蜂窝煤、煤球)、烟煤散煤进行燃烧实验.其中，蜂窝煤、烟煤散煤从北京金泰集团有限公司购买，该公司是北京市最大的蜂窝煤生产、供应商，北京市正规渠道销售的蜂窝煤约90%由该公司提供；煤球从北京文新德隆洁净煤有限责任公司购买，该公司是北京市最大的煤球生产、供应商，约占北京市煤球供应量的80%.实验用的煤种煤质检测结果见表 1.

表 1 煤质检测结果 Table 1 Coal quality test results

从表 1可以看出，所选煤种除了煤球的灰分及发热量、烟煤散煤的挥发分指标不符合《低硫散煤及制品》(DB 11/097-2014) 要求外，其余指标均符合该标准要求.煤球的发热量偏低，蜂窝煤及煤球的挥发分含量相对烟煤散煤较低，原因可能为本研究使用的蜂窝煤和煤球一般采用无烟煤和部分添加剂加工而成，所以挥发分含量相对较少.但两者灰分含量相比烟煤散煤要高，均接近30%.

采样系统如图 1所示，由燃烧段、混流段、颗粒物采样段、过滤段、动力段、气态污染物采样和排放段构成.通过大流量风机的引风作用将环境空气与高浓度烟气一同吸入烟气集气罩中，在烟道内混合均匀后，中间段作为监测采样段.

图 1 采样系统示意 Fig. 1 Schematic diagram of the sampling system

为较真实地模拟居民用煤情况，选用市场上常见的家庭用炉，即原煤燃烧炉和蜂窝煤燃烧炉，放置在采样系统的喇叭形烟罩下方，对煤种 (蜂窝煤、煤球、烟煤散煤) 进行燃烧模拟实验，在实验过程中保证煤炭自然燃烧.燃烧前准备待测煤品，称重并做好记录.模拟民用煤实际使用过程：06:00加煤，保持旺火，08:00加煤封火；18:00加煤，保持旺火，22:00加煤封火.

1.2 样品采集与分析

为了保证烟气流量的测量，采用动力系统排出烟道气，采样系统动力段烟气的工作流速远大于煤燃烧烟气实际排放速率，所以在监测采样段测试的烟气混入了室内数倍的空气，对烟气进行稀释和降温.采样工作是在一间全封闭的装有空气净化系统的实验室进行，以降低室内空气污染物的本底值.

在监测采样段每隔10 min，使用青岛崂应生产的烟尘测试仪测试烟气流速；使用北京雪迪龙公司生产的非分散红外烟气分析仪对烟气温度、无机气态污染物 (CO、SO2、NOx) 浓度进行测试；分别在不同燃烧阶段，用苏马罐采集烟气挥发性有机气体 (VOCs) 样品5个, 使用美国安捷伦公司气相色谱-质谱仪 (GC-MS) 分析VOCs.监测过程涵盖煤炭的整个燃烧阶段.

2 结果与讨论 2.1 无机气态污染物排放特征 2.1.1 排放因子确定

根据烟气污染物单位时间排放量、耗煤量及烟气中SO2、NOx、CO质量浓度，用每消耗1t燃煤产生大气污染量的排放程度表示烟气污染物排放因子.

根据实验检测结果和数据统计分析，最终获得3种民用煤烟气排放因子，见表 2.

表 2 民用燃煤排放因子/kg·t-1 Table 2 Civil coal emission factor/kg·t-1

由表 2可以看出NOx和CO排放因子显示了一定差异，明显看到3种煤炭的CO排放因子最高.燃料的不完全燃烧会产生大量CO，民用燃煤因燃烧效率不高造成CO排放量过高；SO2的排放因子相差不大，这可能与3种燃料的全硫含量较为接近有关.燃烧相同质量的民用煤，烟煤NOx和CO排放因子均高于其它类型煤，烟煤NOx排放因子约是蜂窝煤的5.5倍、煤球的2.4倍；CO排放因子约是蜂窝煤的3.9倍、煤球的2.3倍.可能是燃烧时各煤种的结构、组分含量、密度和燃烧工况差异导致.

对比已有的研究，如表 3所示，研究的年代不同、煤质与燃烧方式不同，导致燃烧后污染物的排放因子差异较大，尤其是CO排放因子相差了100倍以上.

表 3 文献报道的民用燃煤排放因子/kg·t-1 Table 3 Civil coal emission factor in literatures/kg·t-1

姚渭溪等[17]对比了烟煤和烟煤成型为蜂窝煤燃烧实验，发现烟煤成型为蜂窝煤后，采用上点燃的方式可使排污量急剧下降，达到无烟或少烟的目的，由此测得的烟煤蜂窝煤排放因子中CO为36.26 kg·t-1，NOx为0.20kg·t-1，SO2为4.08kg·t-1.但相比本研究使用的无烟煤蜂窝煤测试结果，除了NOx排放因子比本研究略低外，其余结果均高于本研究，可见煤质不同对测试结果影响较大.

周伯俞等[18]测得的蜂窝煤、煤球、烟煤散煤的NOx排放因子较为接近，但相应SO2、CO排放因子差异较大，测得的各种型煤排放系数都低于散煤，指出燃用蜂窝煤比煤球不但节煤10%，还减少污染物的排放量，证明了同为型煤，蜂窝煤优于煤球.相比本研究，SO2排放因子均高于本研究，这可能与北京市对民用燃煤含硫份限值较为严格有关；NOx排放因子均低于本研究，其中蜂窝煤NOx排放因子为0.39kg·t-1，与本研究的0.4kg·t-1比较接近；CO排放因子与本研究差异较大，也可能为各自煤质燃烧方式、测试样品的代表性导致.

王丽涛等[10]引用北京大学2001年《北京市大气污染控制战略研究报告》[19]民用燃煤的CO排放因子为75 kg·t-1，结合其他民用燃料估算了2001年中国大陆民用燃料CO排放量为4 823.64万t，指出居民生活源对CO排放的贡献最大，占总排放量的近1/3.

孙庆贺等[20]采用自下而上的方法对国内NOx的排放因子进行了估算，得出乡村民用燃煤NOx的排放因子为1.88kg·t-1，与本研究NOx平均排放因子最为接近.

孙竹如等[21]利用“黑箱原理”和物料衡算原理，通过测算二氧化硫转化率计算得出民用型煤SO2排放因子为11.54 kg·t-1.该测算方法结果与煤质含硫率呈正相关，与灰渣中含硫率呈负相关.文献[21]中实验用煤含硫率高达0.965%，约是本研究煤质含硫率最高的煤球含硫率的3倍以上.煤中硫的含量及其存在形式不同，转化温度的差异，均会导致硫的不同转化率，从而与本研究结果之间的差异.

陈建华等[22]选用蜂窝煤，验证了不同燃烧工况排放因子，根据工况排放因子和相应工况在实际使用中所占的时间比例按加权计算的方法得出蜂窝煤SO2、NOx、CO的综合排放因子分别为1.47、0.50、78.05kg·t-1.除了CO排放因子与本研究差异较大之外，其余两个排放因子与本研究一致性较好.

赵斌等[23]、李瑞芃等[24]、田贺忠等[25]在对国内、外排放因子进行分析对比之后，直接引用了大量能反映国内状况的排放因子用于研究工作中.张琦等[26]采用箱式稀释采样系统，从燃料点火开始到燃料燃尽结束，测试了12种常见民用煤，得出煤球、烟煤散煤SO2排放因子分别为3.23kg·t-1、4.36kg·t-1，相比本研究要偏高，NOx排放因子相比本研究偏低.其余研究人员[27, 28]，由于煤质不同、燃烧方式等方面的差异，给出的相应排放因子与本研究差异较大，其中环境保护部《民用煤大气污染物排放清单编制技术指南》(试行)[29]给出的型煤、烟煤散煤排放因子中除CO与本研究相差较大外，其余排放因子与本研究有较好的一致性.

煤燃烧是一个复杂的化学过程，涉及到高温分解、键裂、煤焦油形成以及进一步热氧化等诸多过程[30, 31].上述研究表明，民用燃煤在不同燃烧阶段排放因子有很大区别，此外煤质组成、采样测试方法等也会对结果造成较大影响.

2.1.2 排放清单估算

按照2014年北京地区采暖季大约消耗430万t民用煤计算，其中型煤 (蜂窝煤和煤球) 占比约为20%，烟煤散煤占比约为80%.结合本实验所得的SO2、CO和NOx的排放因子，估算了2014年型煤、烟煤散煤燃烧排放的气态污染物SO2、CO和NOx的总量，如表 4所示.

表 4 2014年民用燃煤污染物排放清单/万t Table 4 Inventory of pollutant discharge of civil coal in 2014/104 t

根据表 4计算结果可知：在2014年民用燃煤燃烧产生的污染物中，烟煤散煤对民用燃煤NOx、CO的贡献均超过了90%，SO2贡献接近80%.赵文慧等[32]基于2013年北京市环境保护局燃煤散烧调查结果进行耗煤量的估算，采用虞江萍等[33]给出的SO2、NOx的排放因子，分别为3.52kg·t-1、1.88kg·t-1，再通过计算得出2013年北京市平原区居住平房燃煤消耗产生的SO2、NOx排放量分别为1.42万t、0.76万t.将本研究获得的数据与文献[32]对比发现，文献[32]估算的2013年SO2排放量是本研究实测SO2总排放量的2倍多，NOx排放量低于本研究相应结果.原因可能为文献[32]引用的排放因子为2005年数据，而本研究为最新的实测数据；文献[32]研究的是北京市平原区范围，不包含首都功能核心区，而本研究范围覆盖北京市全市区.

2.2 烟气挥发性有机物VOCs排放特征 2.2.1 VOCs的含量及分类

将3种煤在不同的燃烧阶段烟气进行取样与检测，共检出103种VOCs，主要为烷烃类、烯烃类、卤代烃、芳香烃、含氧有机物，各燃烧阶段排放的VOCs种类及各类所占质量分数如表 5所示.烟煤散煤仅检测了点火阶段及旺火阶段VOCs排放情况.

表 5 VOCs种类及各类所占百分比 Table 5 Types and percentages of VOCs

将每一种煤燃烧排放的各类VOCs物种的排放浓度除以总的VOCs排放浓度，归一化得到各物种的质量分数，各物种的分布关系如图 2所示.

图 2 煤种燃烧VOCs排放物种分布 Fig. 2 VOCs species distribution from coal combustion

各煤种不同燃烧阶段排放浓度较高的物质分类如表 6所示.

表 6 排放浓度较高的物质 Table 6 Substances with relatively high emission levels

从表 5和图 2可以看出，蜂窝煤和煤球燃烧后烟气中氯代烃含量较高，而烟煤散煤燃烧后氯代烃相对含量较低.刘泽常等[34]在研究煤中氯在燃烧过程中的释放特性和机制讨论时指出，中国煤中氯含量一般较低，一般为0.01%~0.05%，本研究未对煤质中氯的含量进行分析，所以此种现象可能为煤质本身氯含量较高所致，也可能添加了其他含氯化合物导致.对于蜂窝煤和煤球在加工过程中会添加20%左右的黄泥作为粘结剂，也可能为粘结剂的成分中含有一定量的含氯化合物造成氯代烃含量较高.

从表 6可以看出相对来说，各煤种在点火阶段及封火阶段产生的VOCs种类较多，旺火阶段VOCs种类较少.烟煤以烯烃及烷烃居多，尤其是旺火阶段，其烯烃及烷烃占比超过了80%，各煤种在旺火阶段含氧有机物产生的种类相对较少.晏蓉等[35]在研究煤燃烧排放有机污染物实验时发现，脂环烃含量随着烟气燃烧温度升高而降低，且种类数和含量在几种有机物中都属最少.王杰等[36]在研究大同煤在不同温度下快速热解反应时指出，在较高温度下，脂环烃开始发生开环反应，可以生成乙烯、丁烯或丁二烯，由此也可解释在旺火阶段.煤炭燃烧充分，含氧有机物种类产生得较少.Feng等[37]对5种成熟度不同的煤种 (4种烟煤和1种无烟煤) 以蜂窝煤形式燃烧产生的烟气进行采集，检出了20种VOCs和20种羰基化合物，其中甲醛、乙醛和芳香烃化合物在烟煤烟气检测中浓度较高，烟煤燃烧后可产生大量的煤焦油，而煤焦油与此类VOCs排放浓度有直接关系，而本研究蜂窝煤中原料主要为无烟煤，燃烧后烟气中煤焦油含量相对来说要低.

2.2.2 VOCs在不同燃烧工况下释放情况

对比分析了不同燃烧阶段烟气中VOCs排放情况 (封火阶段烟煤散煤VOCs样品未检测)，如表 7所示，在3种煤质燃烧过程中点火和封火阶段VOCs排放浓度相对较高，烟煤点火阶段VOCs浓度最高，达到32.8 mg·m-3，是蜂窝煤VOCs排放浓度的30倍之多，煤球次之.旺火阶段VOCs排放浓度最低.各阶段VOCs排放因子为点火阶段最高，封火阶段次之.

表 7 不同燃烧阶段VOCs释放情况 Table 7 VOCs release in different stages of combustion

煤中挥发分含量是影响煤燃烧排放有机污染物总量的一个重要因素.范志威[38]指出，煤燃烧过程中有机污染物排放量和煤种挥发分含量具有极强的相关性 (相关系数R2达到0.999).有机污染物排放总量随着挥发分含量的增加而增加，其原因可能是因为煤中挥发分含量越高，在高温燃烧条件下产生的有机自由基数量也越大，从而导致燃烧排放的有机污染物总量也越多.Bond等[39]对烟煤的采样实验也发现，封火燃烧造成的污染比大火燃烧高出2~8倍.上述研究结论可以解释本研究实验中，烟煤散煤挥发分含量最高，因此其VOCs含量及排放因子也相对较高.旺火阶段燃烧温度最高，有机物分解得最充分，排放出来的VOCs相对较低，封火阶段煤炭燃烧缺氧，燃烧不充分，有机物不能充分分解，VOCs排放量相对旺火阶段要高.

3 结论

(1) 确定了3种散烧民用煤 (蜂窝煤、煤球、烟煤) 燃烧排放的无机气态污染物的排放因子.在充分燃烧的条件下，蜂窝煤、煤球、烟煤气态污染物SO2排放因子分别为1.50、1.91、1.62kg·t-1；NOx排放因子分别为0.420、0.901、2.20kg·t-1；CO排放因子分别为22.4、37.3、87.3kg·t-1.燃烧排放的NOx和CO的排放因子顺序关系为：烟煤＞煤球＞蜂窝煤.

(2) 获得了北京市2014年3种散烧民用煤燃烧排放的气态污染物的排放清单.烟煤散煤排放的SO2超过了0.55万t，NOx超过了0.75万t，CO超过了29万t，其对民用燃煤NOx、CO的均贡献超过了90%，SO2贡献接近80%.

(3) 各煤种在点火阶段及封火阶段产生的挥发性有机物种类较多，旺火阶段挥发性有机物种类较少，尤其是含氧有机物.

(4) 3种煤质燃烧过程中点火和封火阶段VOCs排放浓度相对较高.烟煤点火阶段VOCs浓度最高，达到32.8 mg·m-3，煤球次之；旺火阶段VOCs排放浓度最低.各阶段VOCs排放因子为点火阶段最高，封火阶段次之.

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北京市民用燃煤烟气中气态污染物排放特征
梁云平 , 张大伟 , 林安国 , 马召辉 , 邬晓东