2017, Vol. 38
甲烷 (CH4) 和氧化亚氮 (N2O) 是两种常见的非二氧化碳温室气体，其温室效应分别是二氧化碳的25倍和298倍[1]，即在低排放量的情况下也会对大气环境造成较大威胁.城市污水生物处理过程中会产生甲烷和氧化亚氮.根据调查，2000~2009年我国氧化亚氮的排放量逐年增加[2]，污水厂进水中总氮负荷中约有7%转化为一氧化氮和氧化亚氮[3].随着各国日益严格的环境标准，污水处理量逐年增加，因此调查和控制污水处理厂生物处理过程中温室气体的释放具有重要意义.
甲烷主要在有机物的去除过程中产生，主要发生在氧化还原电位较低的区域 (缺氧区或厌氧区).经过发酵产酸菌、产氢产乙酸菌和产甲烷菌等一系列微生物依次作用，复杂有机物最终被氧化成甲烷和二氧化碳.氧化亚氮主要在生物脱氮过程中产生，主要发生在硝化阶段和反硝化阶段.在硝化阶段，氧化亚氮主要是来源于羟胺 (NH2OH) 氧化和硝化菌的反硝化过程，此外硝酰基 (NOH) 的非生物反应、好氧反硝化菌的存在与异养菌的硝化等几个过程也会造成氧化亚氮的产生[4~7].氧化亚氮是反硝化阶段的中间产物，其进一步还原受阻时就会造成氧化亚氮的逸出排放，可能的原因有两种：①氧化亚氮还原酶 (Nos) 受到抑制，如pH、溶解氧等因素均会限制其活性，造成氧化亚氮的积累；②某些反硝化系统中没有Nos，如荧光假单胞菌 (Pseudomonas fluorescens) 等，对于这些反硝化菌，其最终产物就是氧化亚氮[8, 9].根据报道，硝化阶段是氧化亚氮产生和释放的主要阶段；在反硝化阶段，只要保证反硝化正常进行的条件，氧化亚氮的产生和释放是可以完全避免的.由于污水处理工艺的不同，如曝气方式、水力停留时间等运行参数不同，脱氮过程中优势微生物种群不同，这就造成了氧化亚氮的产生和释放量的不同.
近年来各国学者对污水处理过成中温室气体产生的相关问题进行了大量研究[10~13]，但这些报道主要集中研究单一污水处理工艺温室气体释放情况，对不同污水处理工艺温室气体排放差异及其原因的研究有限.本研究选取我国污水处理常见工艺——氧化沟工艺 (西安市第三污水处理厂，Orbal氧化沟工艺) 和A/A/O工艺 (西安市第四污水处理厂，A/A/O工艺) 对其甲烷和氧化亚氮的释放量进行测定，比较不同污水生物处理工艺对非二氧化碳温室气体释放的影响，并探讨了溶解氧、温度与温室气体释放量之间的关系，为污水处理厂温室气体产生和释放的研究提供基础资料，对研究污水处理厂温室气体减排措施，并对研发新的污水处理工艺具有重要的实践意义.
1 材料与方法 1.1 污水处理厂概况和试验布置西安市第三污水处理厂 (三污) 位于西安市东部，总投资2.62亿元，服务面积约为21 km2，日处理能力为15万m3(二期工程部分运行).进水主要是来自纺织、印染、机械加工等行业的工业废水 (占55.3%) 和生活污水，进水水质复杂，各项指标波动范围大[14, 15].西安市第四污水处理厂 (四污) 位于西安市北郊，总投资4.19亿元，服务面积约为45 km2，日处理量为25万m3(一期工程)[16]，污水来源主要为生活污水和工业废水，生活污水与工业废水的比例约为4 :6.两个污水处理厂采用的处理工艺是目前我国比较常见的处理工艺，其基本情况见表 1.
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表 1 两个污水处理厂基本情况/mg·L-1 Table 1 Basic information of the two WWTPs/mg·L-1 |
西安市第三污水处理厂采用Orbal氧化沟工艺，相当于一系列完全混合反应器的串联，根据其特点，共布设采样点4个[图 1(a)]，其中厌氧选择池中采样点1个，氧化沟外沟、中沟、内沟各设采样点1个，采样点位于曝气转盘上游.西安市第四污水处理厂主要生物处理工艺为A/A/O工艺，属于推流式反应系统，因此取样点应按照水流方向布设.缺氧段、厌氧段各布设1个，好氧段布设3个，共5个采样点[图 1(b)].
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图 1 现场采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling points in the two WWTPs |
气体样品采用浮流式表面集气罩收集，气相色谱测定.浮流式表面集气罩类似静态箱[17, 18]，为PVC材质的圆柱体 (ϕ 15 cm，h=10 cm)，顶端有采样口和温度计，使用前检查其气密性.采样时将集气罩沉没在液面下，随着污水生物处理过程中不断产生气体，集气罩中充满气体后，气体样品通过取样口用气体采样袋收集.气体样品在24 h内利用气相色谱仪分析甲烷和氧化亚氮气体浓度[19~22]，同时在采样点周围取水样，根据标准方法测定其中NH4+-N、NO2--N、NO3--N、COD、SS和VSS等.
1.3 释放速率和释放因子计算温室气体释放速率定义为单位时间内释放的温室气体量，是表征温室气体释放的重要指标.在曝气区，释放速率 (EGHG, aero) 的表达式如下：
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(1) |
式中，EGHG, aero为曝气区温室气体释放速率 (kg·d-1)；Qair为生物曝气池曝气量 (m3·d-1)；cGHG, aero为温室气体样品浓度 (g·m-3).
非曝气区 (三污氧化沟各沟道及四污缺氧区和厌氧区) 的温室气体排放速率 (EGHG, non-aero) 计算方法如下：
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(2) |
式中，EGHG, non-aero为非曝气区温室气体释放速率 (kg·d-1)；Vgas为一定时间内浮流式表面集气罩中收集的气体总体积 (m3)；Δt为浮流式表面集气罩进行气体收集的时间 (d)；Anon-aero为非曝气区表面积 (m2)；ASEFIC为浮流式表面集气罩横截面 (m2).
排放因子 (wGHG) 定义为单位进水排放非二氧化碳温室气体的量，是对比不同工艺温室气体排放的重要指标.其计算方法如下：
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(3) |
式中，wGHG, influent为按污水厂每天进水量计算的温室气体排放因子 (kg·m-3)；Qinfluent为污水处理厂每天进水量 (m3·d-1)；EGHG为温室气体释放速率 (kg·d-1).
1.4 最大比产甲烷活性 (SMA) 与辅酶F420污泥最大比产甲烷活性 (specific methanogenic activities, SMA) 采用血清瓶试验法[23].试验期间每隔2 h测定气体中甲烷浓度，根据式 (4) 计算SMA.
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(4) |
式中，4为甲烷的COD当量；μmax CH4为最大比产甲烷活性[mg·(g·d)-1](以COD计)；
污泥中辅酶F420采用紫外分光光度法[24].
1.5 氨氧化速率和亚硝酸盐氧化速率氨氧化速率 (AUR)、亚硝酸盐氧化速率 (NUR) 采用间歇试验法，测定起始浓度为40 mg·L-1，温度为20℃.
2 结果与分析 2.1 污水厂非二氧化碳温室气体排放为了获得数据能较准确地反映两个污水厂非二氧化碳温室气体的排放情况，对两个污水处理厂非二氧化碳温室气体排放进行一年的监测.
两个污水厂甲烷的排放情况见图 2.三污甲烷的释放总量 (以CH4计，下同) 为26 542~66 518 kg·a-1，释放因子为每m3进水717~1 822 mg.四污甲烷的释放总量为11 746~30 540 kg·a-1，释放因子为每m3进水129~335 mg.根据西安市人均综合用水定额[150 L·(人·a)-1]和两个污水厂的处理量，两个污水厂甲烷的人均释放因子分别为39.81~99.77 g·(人·a)-1和7.05~18.33 g·(人·a)-1.对比两个污水厂甲烷的释放情况可以看出，夏季 (6~8月) 甲烷释放量高于冬季 (12月~次年2月)，而三污的甲烷释放量高于四污.
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图 2 甲烷释放速率历时 (逐月) 变化 Fig. 2 Monthly variation of CH4 release rate of the two WWTPs |
两个污水厂氧化亚氮的释放情况见图 3.三污氧化亚氮释放总量 (以N2O计，下同) 为1 613~28 063 kg·a-1，释放因子为每m3进水29.47~51.99 mg，氧化亚氮人均释放因子为1.61~2.85 g·(人·a)-1；四污的氧化亚氮释放总量为3 425~5 953 kg·a-1，释放因子为每m3进水37.54~65.23 mg，人均释放因子为2.06~3.57 g·(人·a)-1.对比两个污水处理厂氧化亚氮的释放情况，夏季 (6~8月) 温度高时氧化亚氮的释放量要高于冬季 (12月~次年2月) 温度低时的释放量，且四污氧化亚氮的释放量高于三污.
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图 3 氧化亚氮释放速率历时 (逐月) 变化 Fig. 3 Monthly variation of N2O release rate of the two WWTPs |
两个污水处理厂非二氧化碳温室气体的二氧化碳当量比较情况如图 4所示.从中可以看出，三污的二氧化碳当量[每m3进水40.31 g (以CO2计)]高于四污[每m3进水21.51 g (以CO2计)]，表明从非二氧化碳温室气体释放角度考虑，A/A/O工艺更具优势.
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图 4 两个污水处理厂二氧化碳排放当量比较 Fig. 4 CO2 equivalent of the two WWTPs |
通过测定两个污水处理厂活性污泥的最大产甲烷活性及辅酶F420的浓度发现，三污活性污泥在3种不同基质下的最大产甲烷活性均比四污活性污泥高 (图 5).而三污活性污泥的辅酶F420浓度为0.019 2 μmol·g-1，四污为0.013 4 μmol·g-1.最大产甲烷活性与辅酶F420的结果均可说明三污活性污泥的产甲烷活性高于四污，因此可解释三污甲烷排放量高于四污.
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图 5 两个污水处理厂污泥最大产甲烷活性 Fig. 5 SMA of the two WWTPs |
对比两个污水处理厂活性污泥的氨氧化速率和亚硝酸盐氧化速率 (见表 2) 可以发现两个污水处理厂的氨氧化速率基本接近而亚硝酸盐氧化速率相差较大.三污的亚硝酸盐氧化速率接近氨氧化速率，这表明亚硝酸盐可以被快速氧化，处理系统不会发生亚硝氮积累.四污亚硝酸盐氧化速率仅是按氧化速率的一半，说明四污的处理系统容易发生亚硝氮积累.而亚硝酸盐的浓度与氧化亚氮的产生有着密切的联系[25].亚硝酸盐的累积不但造成硝化阶段的反硝化的增强[26]，还会降低反硝化速率，造成一氧化氮和氧化亚氮的积累[27]，进而造成氧化亚氮释放量升高.
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表 2 两个污水处理厂的硝化速率 Table 2 Nitrification rate of the two WWTPs |
2.4 温室气体释放的影响因素
试验过程中发现温室气体的排放量随温度和曝气区溶解氧的变化而变化.为探究温室气体释放量与溶解氧、温度的变化关系，以A/A/O工艺为例进行研究.
2.4.1 溶解氧的影响试验期间四污厌氧区和缺氧区的溶解氧浓度相对稳定，因此这两个区域甲烷与氧化亚氮的释放量相对稳定.在好氧区，随着溶解氧浓度的变化，甲烷、氧化亚氮的释放量变化范围较大 (图 6).甲烷释放量随着溶解氧浓度的升高而增大，线性相关系数为0.70.因为水中溶解性甲烷会随着曝气溢出，溶解氧越高曝气强度越大，溢出的溶解性甲烷越多.而氧化亚氮释放量随溶解氧浓度的升高减小，相关系数为0.65.这是由于当好氧池中溶解氧浓度较低时 (<2mg·L-1)，活性污泥中部分硝化菌 (Nitrosomonas europaea) 会进行反硝化反应导致氧化亚氮释放量增加[4]；并且较高的溶解氧可抑制亚硝氮的积累，进而减小氧化亚氮的释放量.本研究得出的溶解氧浓度与甲烷、氧化亚氮释放量的关系趋势与王金鹤[5]的研究一致.
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图 6 好氧区甲烷、氧化亚氮释放速率与溶解氧的关系 Fig. 6 Relationship between CH4, N2O release rate and dissolved oxygen concentration in oxic tanks |
甲烷与氧化亚氮的释放量随水温的升高而增加，出现夏季的释放量明显大于冬季的情况，因此有必要探讨温度对污水处理过程中温室气体释放量的影响.由图 7可知甲烷、氧化亚氮释放速率和污水温度有较显著的相关性 (R2=0.85，R2=0.79).甲烷释放量随温度升高而升高是因为产甲烷菌的活性随着基质温度的升高而增加[28].这一变化关系与王金鹤[5]和亓鹏玉等[29]的研究结果相同.氧化亚氮释放量随水温升高而增加是由于一定温度范围内温度越高氨氧化速率越快，亚硝氮积累率也越高[30].但氧化亚氮释放量与水温的变化关系与王金鹤[5]和张婷婷等[31]的研究结果相反，与郭宁等[30]和王亚宜等[32]的研究结果相同.这说明温度对氧化亚氮释放量的影响机制较为复杂，还需进一步的研究.
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图 7 甲烷、氧化亚氮释释放速率与水温的关系 Fig. 7 Relationship between CH4, N2O release rate and wastewater temperature |
影响污水处理过程中非二氧化碳温室气体释放的因素有很多，从试验数据来看，主要是温度、曝气方式和溶解氧浓度.此外，微生物的种群结构、水力停留时间、C/N等工艺参数也会影响温室气体的释放.
从两个污水处理厂甲烷和氧化亚氮释放的历时变化中可以看出，在夏季温度较高时，温室气体释放量比较大，而在冬季，由于温度下降，温室气体释放量明显降低.这是由于水温影响产甲烷菌及硝化菌的活性，从而影响温室气体的产生和释放.
不同的曝气方式会对生物处理单元中溶解氧的浓度造成影响，而溶解氧的浓度也会影响甲烷和氧化亚氮的释放[33, 34].溶解氧对甲烷的产生具有明显的抑制作用，低溶解氧浓度有利于甲烷的产生、释放，因此厌氧区是甲烷的主要释放源.硝化阶段的溶解氧不足会引起硝化菌的反硝化，造成氧化亚氮的产生和释放[4, 35].若溶解氧浓度过高，反硝化过程可能受到抑制，也会造成氧化亚氮的产生和释放[4, 36].
亚硝酸盐浓度对温室气体的释放也有影响，亚硝酸盐浓度较高时，污水处理系统中ORP值上升，抑制甲烷的产生.有研究表明，抑制甲烷产生的亚硝酸盐浓度阈值为8 mg·L-1[37, 38].而亚硝酸盐的浓度与氧化亚氮的产生和释放有直接联系.亚硝酸盐浓度的增加会导致硝化过程中氨氧化菌反硝化作用的增强，该过程会将亚硝酸盐还原为N2O[26]；在反硝化期间高浓度的亚硝酸盐会导致反硝化速率降低并造成一氧化氮和氧化亚氮的积累[27]，进而引起氧化亚氮释放量的升高.
系统中亚硝酸盐的浓度还与污泥中微生物种群结构直接相关，由于AOB和NOB数量比的差异，造成了两种工艺中氨氧化速率和亚硝酸盐氧化速率的不同，造成了不同系统中亚硝酸盐的浓度差异.已经有研究指出[39]，在Orbal氧化沟污泥中，参与硝化过程的两类主要细菌氨氧化细菌 (AOB) 和亚硝酸盐氧化细菌 (NOB) 的数量相当，而在A/A/O工艺中，AOB的数量约为NOB的两倍，且优势菌属Nitrosomonas europaea已经被证实能够进行反硝化，而硝化菌的反硝化过程会产生氧化亚氮.
4 结论西安市第三污水处理厂 (Orbal氧化沟工艺) 每m3进水释放甲烷1 181 mg (以CH4计)、氧化亚氮36.20 mg (以N2O计)，西安市第四污水处理厂 (A/A/O工艺) 每m3进水释放甲烷209 mg (以CH4计)、氧化亚氮54.64 mg (以N2O计).两个污水处理厂非二氧化碳温室气体的二氧化碳当量分别为每m3进水40.31 g (以CO2计，三污) 和21.51 g (以CO2计，四污).对比两个污水处理工艺，Orbal氧化沟工艺的温室气体释放量高于A/A/O工艺，因此从非二氧化碳温室气体释放角度考虑，A/A/O工艺更具优势.影响污水厂非二氧化碳温室气体产生释放的主要因素是温度、曝气方式和溶解氧浓度.此外，活性污泥的产甲烷活性和亚硝酸盐氧化速率也是影响甲烷及氧化亚氮释放的重要原因.
致谢: 本试验的现场采样工作由西安市第三、第四污水处理厂工作人员协助完成，在此表示感谢.| [1] | IPCC. IPCC Fourth Assessment Report:Climate Change 2007[R]. Cambridge:Cambridge Cambridge University Press, 2007. |
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