2017, Vol. 38
2. 河北省农林科学院农业资源环境研究所, 石家庄 050051
2. Institute of Agro-resource and Environment, Hebei Academy of Agricultural and Forestry Sciences, Shijiazhuang 050051, China
随着我国规模化畜禽养殖量大幅度增加，畜禽粪便排放量快速增长.据统计，2010年全国畜禽粪便排放总量为22.35亿t[1]，形成污染的畜禽粪便量为2.27亿t，有研究预测，2020年全国畜禽粪便总污染量将大幅增加31%[2].土地利用是畜禽粪便经济高效的处置方式，富含大量有机质和营养元素的畜禽粪便经堆肥处理施用于农田土壤中，可以改善土壤理化性质，增加土壤肥力，提高作物品质[3].但如果施用不合理，畜禽粪肥也会成为农田生态系统中重金属的主要来源. Nicholson等[4]发现英国农田土壤中，畜禽粪肥是仅次于大气沉降的重金属来源.在我国，畜禽粪肥对农田土壤中Cu、Zn的贡献率分别达到69%和51%[5].集约化养殖过程中普遍使用含重金属的饲料添加剂，由于其生物利用度较低，多数重金属随畜禽粪便排出[6, 7]，导致畜禽粪便中重金属含量超标.李书田等[8]发现，我国猪粪中Zn、Cu超标率分别为62.5%和70.0%.长期施用重金属含量过高的畜禽粪肥，使农田土壤重金属污染的环境风险增加. Brock等[9]经过40a长期定位试验发现，施用有机肥后农田土壤中Zn、Cu总量和生物有效性增加，其环境风险也进一步增加. Zhang等[10]发现长期施用畜禽粪肥会增加土壤和地表水中Cu的潜在风险.畜禽粪便带入农田土壤中的重金属存在于有机物中，随有机物分解释放出来并在土壤中积累，被作物吸收，进一步通过食物链危害人体健康[11, 12].
叶必雄等[13]研究发现，长期施用畜禽粪便有机肥，Zn、Hg、As等重金属均存在明显的表层聚集现象.连续17 a施用猪粪导致土壤表层中Cd含量增加17~18.9倍[14].以往人们确定农田土壤中的重金属负荷一般是按土壤耕层中的含量来计算的，研究农田土壤重金属污染也多是集中考虑农田土壤耕层的重金属含量.但畜禽粪肥带入土壤的重金属也会因为耕作、淋溶等因素发生纵向迁移，重金属在土壤剖面中的迁移是表征重金属迁移能力和土壤污染程度最直观的指标之一[15, 16].有研究发现，牛粪、鸡粪集中施用区的Cu、Pb、Cr等重金属存在明显的淋溶下移性[13]，潘霞等[17]研究也发现，施用有机肥后设施菜地和露天菜地土壤Zn含量分别在＞40~60 cm和＞60~80 cm土层出现峰值.科学确定畜禽粪便有机肥安全施用重金属负荷是预防土壤重金属污染的首要任务，研究连续施用畜禽粪便有机肥后，不同重金属在农田土壤剖面的积累和迁移特征，对科学地确定农田耕层的重金属负荷，确保农产品安全具有重要意义.本文通过大田试验，定量研究连续4 a施用鸡粪、猪粪有机肥后不同重金属在土壤剖面中累积和迁移以及生物有效性差异，以期为科学确定农田土壤重金属负荷和农田土壤重金属污染的源头控制提供依据.
1 材料与方法 1.1 供试材料田间试验地点位于河北省农林科学院大河试验站试验田 (38°07′32″N，114°23′00″E)，试验地属于大陆季风性气候，年均温13.3℃，年日照时数2 554 h，年平均降雨量550 mm，土壤类型为黏壤质洪冲积石灰性褐土.试验用猪粪、鸡粪分别选自河北省某集约化养殖场.供试土壤和有机肥基本理化性质和重金属含量见表 1.试验作物为小麦，品种为石新618.
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表 1 供试土壤和有机肥的基础理化性质和重金属含量 Table 1 Basic characteristics and heavy metal contents of tested soil and manures |
1.2 试验设计
试验包括猪粪和鸡粪两种有机肥，每种有机肥设4个施用量，Z1、Z2、Z3、Z4和J1、J2、J3、J4分别表示猪粪和鸡粪的15、30、45、60 t ·hm-2施用量，另设1个常规施肥作为对照处理.每个处理重复3次，共27个小区，每个小区面积为12 m2(3 m×4 m)，各小区随机排列，小区南北向用田埂隔开，东西向用塑料板隔开.为保证各小区小麦产量基本一致，有机肥中N、P按化肥的70%折算，氮磷钾肥施用量按当地习惯确定为N 300 kg ·hm-2，P2O5 150 kg ·hm-2，K2O 90 kg ·hm-2，施用有机肥养分不足时，用尿素、低镉磷肥、氯化钾补足.为了控制施肥方式一致，所有有机肥料和磷、钾采用一次性基肥施用，管理方式同当地习惯.本试验从2011~2014年连续4 a，每年均按以上相同方案施用肥料.
1.3 样品采集与测定(1) 样品采集每年小麦收获后采集土壤样品，土壤样品采集用“S”形多点采样法，采样深度分别为0~15、15~30、30~60、60~90 cm.土样经自然风干后研磨先过1 mm尼龙筛，供pH测定；再用四分法取部分土样过0.149 mm尼龙筛，供土壤重金属全量分析使用.植物样品在小麦收获期采集，用“样方法”采样，每个小区选3个1 m2的样方，将样方内小麦植株收割后，清洗，烘干、粉碎过1 mm尼龙筛，备用.
(2) 样品测定pH用酸度计法测定 (水土比2.5 :1)；有机质含量采用重铬酸钾法；土壤全P采用三酸 (HNO3-HClO4-HF) 消煮，钼锑抗比色法；土壤全N采用半微量凯式定氮法；土壤全K采用三酸消煮，火焰光度法；土壤样品加8 mL优级纯王水，植物样品加8 mL优级纯HNO3，分别经微波消解仪 (美国CEM公司，MARS5) 消煮，用ICP-AES测定Cu、Zn总量，用ICP-MS (美国安捷伦公司ICP-MS7700) 测定Cr、As、Cd、Pb总量.每批样品均加入相应土壤或植株标样 (GSBZ50014-88，GSBZ51001-94，GBW10046) 做质量控制.
1.4 数据分析数据图表采用Excel 2010绘制，显著性差异采用SPSS 20.0分析.
2 结果与分析 2.1 连续4 a施用畜禽粪便有机肥后耕层 (0~15 cm) 土壤pH变化表 2是2011~2014年连续4 a施用畜禽粪便有机肥后耕层土壤pH的变化，可以看出，连续4 a施用猪粪显著降低了耕层土壤pH，并且随施肥量的增加呈逐渐降低趋势.猪粪各处理相比于对照分别降低了0.13、0.22、0.28和0.39个单位.连续4 a施用鸡粪，除15 t ·hm-2处理外，其余均显著降低了耕层土壤pH，分别比对照降低了0.12、0.21和0.35个单位.猪粪处理的土壤pH降低幅度大于鸡粪.有机肥对土壤pH的影响作用会随着施肥时间的增加而更加明显，这是由于畜禽粪便有机肥施入土壤后，在微生物的作用下，分解产生的有机酸在土壤中积累，随着腐解时间的延长pH值降低[18, 19].不同种类的有机肥所含的糖类、纤维素、蛋白质、有机酸等也有差别，对土壤pH产生的影响就会不同.
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表 2 连续4 a施用畜禽粪便有机肥对土壤pH的影响1) Table 2 Topsoil pH value after 4-year application of pig and chicken manure |
2.2 连续4 a施用畜禽粪便有机肥后土壤剖面中Cu、Zn分布
图 1(a)、图 1(b)分别为连续施用猪粪、鸡粪4 a后，土壤剖面中Cu含量的变化情况.从图 1(a)可以看出，连续施用猪粪第4 a后，耕层 (0~15 cm) 土壤Cu含量显著高于对照，且随施肥量增加而增加，不同施肥量之间差异显著；耕层土壤中Cu含量与对照比增加了43.8%~118.6%. 15~30 cm土层中，高用量 (45 t ·hm-2和60 t ·hm-2) 猪粪处理土壤中的Cu含量也显著高于对照，Cu含量增加了24.1%和22.0%.低用量 (15 t ·hm-2和30 t ·hm-2) 处理与对照差异则不显著；30~60 cm土层和60~90 cm土层中，猪粪处理与对照土壤Cu含量差异不显著，表明本试验条件下猪粪带入的Cu主要积累在土壤耕层 (0~15 cm)，但施用量高时也会迁移到亚表层 (15~30 cm).
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图 1 连续施用猪粪、鸡粪4 a后土壤剖面Cu、Zn含量 Fig. 1 Distribution of Cu, Zn in soil profiles after 4-consecutive year application of pig and chicken manure |
从图 1(b)可以看出，连续施用鸡粪第4 a后，中高用量 (30、45和60 t ·hm-2) 鸡粪显著增加了耕层 (0~15 cm) Cu含量，增加幅度分别为29.7%、37.0%和48.5%，不同施肥量之间差异显著. 15~90 cm土层中，鸡粪处理和对照的Cu含量无显著差异.鸡粪带入土壤中的Cu主要积累在土壤耕层，与猪粪处理相比，鸡粪中带入的Cu向下迁移的幅度小.
图 1(c)、图 1(d)分别为连续施用猪粪、鸡粪4 a后，土壤剖面中Zn含量的变化.从图 1(c)可以看出，连续施用猪粪4 a后，土壤剖面0~90 cm土层中Zn含量各处理之间均无显著差异.鸡粪处理则不同，由于鸡粪中Zn含量很高，连续施用鸡粪4 a后，中高用量 (30、45和60 t ·hm-2) 鸡粪显著增加了耕层 (0~15 cm) Zn含量[图 1(d)]，增加幅度为239%~456%，不同施肥量之间差异显著. 15~30 cm和30~60 cm土层中，60 t ·hm-2鸡粪处理的土壤中Zn含量也显著高于对照，增加幅度分别为65.1%和23.3%.这表明本试验条件下连续4 a施用鸡粪，60 t ·hm-2用量显著增加了0~60 cm土层中Zn含量，30 t ·hm-2和45 t ·hm-2用量只显著增加了土壤耕层 (0~15 cm) Zn含量，15 t ·hm-2用量对Zn含量影响不显著，60 t ·hm-2用量鸡粪中Zn已经迁移至30~60 cm的土层，30 t ·hm-2和45 t ·hm-2处理鸡粪中Zn积累在土壤耕层.
以耕层 (0~15 cm) 土壤中Cu、Zn净增加量占4 a累计有机肥Cu、Zn带入量计算Cu、Zn在耕层土壤的积累率.猪粪带入的Cu在耕层土壤中的积累率达到了76.4%~119%，部分处理积累率大于100%，说明耕层土壤中Cu含量除了猪粪带入，还存在如大气沉降等其他来源，Hou等[20]研究表明大气沉降对我国长江三角洲地区农田土壤中Cu贡献率有35%左右.鸡粪带入的Cu在耕层土壤中的积累率达到了72.1%~88.7%，猪粪带入Cu在耕层土壤中积累率高于鸡粪.猪粪带入的Zn在耕层土壤中的积累率为14.2%~20.4%，鸡粪带入Zn在耕层土壤中的积累率达到了63.9%~78.9%，鸡粪带入土壤的Zn在耕层的积累率显著高于猪粪.董同喜等[21]研究也表明，华北地区农田土壤中的重金属主要来源于畜禽粪便，其次是大气沉降.
2.3 连续4 a施用畜禽粪便有机肥后土壤剖面中Cd、Cr、As、Pb含量变化表 3是连续4 a施用猪粪有机肥后土壤剖面中Cd、Cr、As、Pb含量变化情况.从中可见，连续4 a施用猪粪显著增加了耕层土中Cd的含量，且随施用量增加而增加，各用量处理下，耕层Cd含量比对照增加了28.2%~44.9%；15~30 cm土层中，Cd含量随猪粪施用量的增加而显著降低，各用量处理下，比对照组降低了18.9%~32.3%.施用猪粪对30~90 cm土层的Cd含量无显著影响.
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表 3 连续4 a施用猪粪后土壤剖面中Cd、Cr、As、Pb含量1)/mg ·kg-1 Table 3 Distribution of Cd, Cr, As, Pb in soil profiles after 4-consecutive year application of pig manure/mg ·kg-1 |
连续4 a施用猪粪对耕层土壤Cr含量无显著影响，但显著降低了15~30 cm土层中Cr含量，比对照组降低了21.5%~41.2%，且随有机肥施用量的增加而降低.施用猪粪对30~90 cm土层中Cr含量没有显著影响.
施用猪粪对土壤剖面中As、Pb含量的影响规律与Cr类似.耕层土壤中As、Pb含量均无显著影响，但连续4 a施用猪粪显著降低了15~30 cm土层中As、Pb含量，且各用量下分别比对照降低了23.0%~28.2%和23.3%~44.4%.施用猪粪对30~90 cm土层中As、Pb含量无显著影响.
由以上结果可知，连续4 a施用猪粪显著增加了土壤耕层Cd含量，主要是猪粪中的Cd积累在土壤耕层中，这与Wu等[14]的研究一致.连续4 a施用猪粪后耕层下面的15~30 cm土层中Cd、Cr、As、Pb含量显著降低，这可能是因为耕层有机肥分解后的可溶性有机质、有机酸使亚表层土壤中重金属发生淋溶，导致亚表层的重金属含量显著降低. Kaschl等[22]采用土柱试验研究发现，施用污泥堆肥后，原土壤中Cu、Ni、Zn等重金属明显向下淋溶，在石灰性土壤上作用更为突出.
表 4是连续4 a施用鸡粪有机肥后土壤剖面Cd、Cr、As、Pb的分布情况.从中可见，当鸡粪施用量超过15 t ·hm-2时，连续4a施用鸡粪显著增加了耕层土中Cd含量，各用量处理比对照组增加了19.9%~80.8%.施用鸡粪也显著降低了15~30 cm土层中Cd含量，分别比对照组降低了18.9%~23.8%，但不同鸡粪用量间差异不显著.施用鸡粪对30~90 cm土层中Cd含量无显著影响.
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表 4 连续4 a施用鸡粪后土壤剖面中Cd、Cr、As、Pb含量/mg ·kg-1 Table 4 Distribution of Cd, Cr, As, Pb in soil profiles after 4-consecutive year application of chicken manure/mg ·kg-1 |
与猪粪不同，连续施用鸡粪显著增加了耕层土中Cr的含量，且随施用量的增加而增加，分别比对照组增加了40.4%~163%，这主要是由于鸡粪中Cr含量较高所致.施用鸡粪也显著降低15~30 cm土层中Cr含量，比对照降低了20.6%~55.7%，但各不同施用量处理间差异不显著.连续施用鸡粪对30~90 cm土层中Cr含量无显著影响.
As在土壤剖面中的分布规律与Cd类似，鸡粪施用量超过15 t ·hm-2时，连续4 a施用鸡粪显著增加了耕层土中As含量，各用量处理比对照增加了11.8%~22.0%.连续施用鸡粪也显著降低15~30 cm土层中As含量，比对照降低了23.0%~28.5%，各鸡粪用量处理间无显著差异.施用鸡粪对30~90 cm土层中As含量也无显著影响.
Pb在土壤剖面中的分布也与Cd类似，鸡粪施用量超过15 t ·hm-2时，连续4 a施用鸡粪耕层土中Pb含量显著增加，各用量处理比对照组增加了80.3%~95.0%. 15~30 cm土层中，鸡粪处理也显著降低了该土层中Pb含量，比对照降低了17.5%~25%，各鸡粪用量处理间无显著差异.施用鸡粪对30~90 cm土层中Pb含量无显著影响.
由以上结果可知，连续4 a施用鸡粪，用量超过15 t ·hm-2时，耕层土壤中Cd、Cr、As和Pb含量均显著增加，本试验条件下，畜禽粪肥带入的Cd、Cr、As和Pb主要积累在了耕层土壤中，耕层中这些重金属积累施用鸡粪比施用猪粪更明显.连续4 a施用鸡粪，亚表层 (15~30 cm) 土壤中Cd、Cr、As和Pb含量也均显著降低，其可能原因与施用猪粪类似.
2.4 连续4 a施用畜禽粪便有机肥后小麦秸秆中重金属含量表 5为连续4 a施用畜禽粪便有机肥后，小麦秸秆中重金属的变化.从中可见，连续4 a施用猪粪，秸秆中Cu含量显著增加，比对照组增加了17.3%~82.1%；猪粪用量超过15 t ·hm-2时，秸秆As含量随猪粪用量的增加也显著增加，比对照增加了32.9%~44.2%.施用猪粪对小麦秸秆中Zn、Cd、Cr、Pb含量无显著影响.连续4 a施用鸡粪后，15、45和60 t ·hm-2鸡粪处理分别使小麦秸秆Zn含量显著增加了120%、190%和350%，与对照相比，鸡粪处理对秸秆中其他重金属含量无显著影响.
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表 5 连续4 a施用畜禽粪肥对小麦秸秆中重金属含量的影响/mg ·kg-1 Table 5 Effect of pig and chicken manure on the heavy metals concentration of wheat straw /mg ·kg-1 |
2.5 连续4 a施用畜禽粪便有机肥后小麦籽粒中重金属含量
表 6为连续4 a施用畜禽粪便有机肥后，小麦籽粒中重金属的变化.从中可见，猪粪用量超过15 t ·hm-2时，小麦籽粒Zn含量显著降低，比对照组降低了13.7%~37.0%.当猪粪用量达到60 t ·hm-2时，小麦籽粒As含量显著增加，其余用量无显著影响.施用猪粪对小麦籽粒中Cu、Cd、Cr、Pb含量无显著影响.
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表 6 连续4 a施用畜禽粪肥对小麦籽粒中重金属含量的影响/mg ·kg-1 Table 6 Effect of pig and chicken manure on the heavy metals concentration of wheat grain/mg ·kg-1 |
连续4 a施用鸡粪后，小麦籽粒中Cu、Cd含量显著降低，分别比对照组降低了32.6%~41.9%和42.2%~52.2%，这可能是由于畜禽粪便有机肥增加了土壤中有机结合态重金属含量，降低了交换态及铁锰氧化物结合态所占比例，重金属的生物有效性降低，导致作物吸收减少[23, 24].籽粒Zn含量随鸡粪施用量的增加而增加，且当施用量为45、60 t ·hm-2时显著高于对照组，小麦籽粒Cr含量也显著增加，比对照组增加了36.2%~60.1%，并且超过食品安全国家标准 (GB 2762-2012)，这与鸡粪中Zn、Cr含量很高有关，施用鸡粪显著增加了耕层土壤中Zn、Cr含量，进而增加了小麦籽粒对Zn、Cr的吸收.施用鸡粪对小麦籽粒中As、Pb含量无显著影响.
2.6 小麦收获对不同畜禽粪便有机肥带入重金属的累计携出量及携出率以小麦籽粒和秸秆中重金属含量与单位公顷收获量的生物量乘积计算小麦每年收获携出重金属的量，4 a总和计算4 a累计携出量.由表 7可知，小麦籽粒对Cd、Cr、As和Pb的累计携出量低于小麦秸秆，而籽粒对Cu、Zn的累计携出量高于秸秆.小麦收获对Cu、Zn、Cr的累计携出量较大，猪粪处理下最大累计携出量分别为0.259、1.282和0.204 kg ·hm-2，鸡粪处理下为0.218、4.173和0.168 kg ·hm-2，且Zn的累计携出量随鸡粪施用量的增加而增加，这可能与鸡粪中的Zn含量很高有关.小麦收获对Cd、As、Pb的累计携出量较低，猪粪处理下最大累计携出量分别为0.003 4、0.014 3和0.085 kg ·hm-2，鸡粪处理下为0.003 1、0.012 5和0.084 kg ·hm-2.
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表 7 连续4 a施用畜禽粪便有机肥后小麦收获重金属累计携出量及累计携出率1) Table 7 Removal amount of heavy metals by wheat and the cumulative removal rate of heavy metals after 4-consecutive year application of pig and chicken manure |
以小麦收获4 a累计重金属携出量占有机肥4 a累计重金属输入量的百分比表示畜禽粪便有机肥带入重金属的累计携出率.猪粪、鸡粪处理下，15 t ·hm-2用量下的累计携出率最高，且随施用量的增加而减小.猪粪处理小麦收获对Cu、Zn、Cd、Cr、As、Pb累计携出率分别为0.46%~1.7%、1.02%~3.94%、0.41%~1.62%、1.38%~4.96%、0.34%~1.37%、1.12%~5.61%，小麦收获对As携出率最低，这可能是因为在旱地条件下，砷易以五价砷的形态存在，五价砷较三价砷的附着能力强，移动性弱，生物有效性也较低[25].鸡粪处理小麦收获对Cu、Zn、Cd、Cr、As、Pb累计携出率分别为0.85%~3.38%、0.39%~1.02%、0.42%~1.58%、0.11%~0.58%、0.77%~2.60%、0.23%~0.81%.本试验条件下小麦收获对各种重金属4 a累计携出率均不超过6%，且除Cu外，施用鸡粪小麦收获对其他重金属携出率均小于施用猪粪处理.
3 讨论 3.1 连续施用畜禽粪便有机肥土壤剖面中重金属的积累与迁移集约化养殖场畜禽粪便有机肥中较高的重金属含量是影响其安全利用的重要因素，科学确定农田土壤的重金属负荷是从源头上防治土壤重金属污染，保障农产品和生态环境安全的重要手段.本研究表明，畜禽粪便有机肥带入土壤中的Cu、Zn在耕层土壤的积累率很高，猪粪带入的Cu在耕层土壤中的积累率达到了76.4%~119%，鸡粪带入Cu、Zn在耕层土壤中的积累率分别为72.1%~88.7%和63.9%~78.9%，但仍有一定比例的Cu、Zn迁移到了耕层下面的土层.有机肥施用量越高，向下迁移的越深. 60 t ·hm-2猪粪处理Cu迁移到了15~30 cm土层；60 t ·hm-2鸡粪处理Zn迁移至30~60 cm土层.本试验条件下畜禽粪便有机肥带入的Cd、Cr、As、Pb没有明显迁移到耕层以下土层，但畜禽粪便有机肥的施用造成了次表层土壤中Cd、Cr、As、Pb的淋溶.有研究表明，土壤中Cu、Zn、Cd存在一定程度的垂直迁移的能力[17]. Cd的迁移能力最强，Pb、Zn、Cr、Cu和As的潜在迁移能力依次减弱[26].本试验中Cr、Pb、As以及Cd均没有产生明显的向下迁移现象，潘霞等[17]研究也有类似结果.除了与所施用有机肥中这些重金属元素含量较低有关，还可能因为本研究试验用土为黏壤土，有研究表明土壤中重金属的运移与土壤质地有关，土壤黏粒越多，对重金属的吸附作用就越强，阻滞作用越明显，进而降低了重金属的迁移能力[27].
施用到土壤中的猪粪、鸡粪分解时会产生大量可溶性有机质 (DOM) 和有机酸[28]，这些分解产物会影响重金属的存在形态和土壤颗粒对重金属的吸附[29]，提高重金属的溶解度和移动性，使其更易向土壤下层迁移.本研究中施用猪粪、鸡粪有机肥显著降低了耕层土壤的pH. Schwab等[18]的研究表明，土壤中的有机酸会通过降低土壤pH来增强重金属的迁移能力[19].另外，其它环境因素如强降雨或频繁灌溉时，结构孔隙和作物根孔造成的水分优势流也会加剧重金属向下迁移[30]. Sterckeman等认为[15]，影响重金属垂直迁移距离的因素有：表层重金属含量、土壤pH、氧化还原电位和有机碳含量，表层重金属含量越高，pH越低，其向下的迁移距离会越大，氧化还原电位、有机碳含量与重金属的迁移距离也呈正相关.本研究发现，猪粪、鸡粪带入土壤的Cu、Zn迁移能力存在差异，这是由于试验施用的鸡粪Zn含量远远高于猪粪，施用鸡粪后耕层土壤的Zn积累量高于猪粪处理，表层土壤重金属含量与重金属垂直迁移距离有关[15]，因此，本研究中鸡粪带入的Zn在土壤剖面中向下迁移至30~60 cm土层，而猪粪带入的Zn没有发生明显的向下迁移现象；本试验中猪粪中Cu含量高于鸡粪，贾武霞等[31]研究发现，猪粪中水溶态Cu含量占总量的30.47%，这部分Cu极易随雨水的淋洗发生迁移，EDTA提取态Cu为35.96%，说明猪粪中的Cu与鸡粪相比具有更高的生物有效性，在环境中的移动性也更大，因此，猪粪中的Cu迁移至15~30 cm土层，而鸡粪中的Cu未发生明显的向下迁移现象.
定量化研究畜禽粪便有机肥中重金属在土壤剖面中的积累和迁移，对确定农田土壤耕层重金属污染负荷具有重要价值.本研究表明高用量猪粪、鸡粪会分别使Cu、Zn向深层土壤迁移，则耕层土壤的Cu、Zn环境容量会增加.因此，确定农田土壤重金属负荷时，应考虑施用的不同畜禽粪便有机肥中重金属在土壤剖面中的迁移特征和迁移量.
3.2 连续4 a施用畜禽粪便有机肥对小麦吸收重金属的影响农产品质量安全受到越来越多的关注，人类对农产品的要求已经从温饱转变为粮食安全和营养健康的更高要求.本研究结果显示，高用量猪粪处理显著增加了小麦籽粒中As含量，鸡粪显著增加了Zn、Cr含量，且Cr含量超过食品安全国家标准 (GB 2762-2012).可见长期施用高量畜禽粪便有机肥会增加农产品可食部位重金属含量，由此引发的粮食安全问题值得关注. Lipoth等[32]通过5~7a的野外试验发现长期施用猪粪，Cd的生物有效性增加，小麦和大麦体内Cd含量也增加.此外，还有研究表明畜禽粪便农用提高了土壤中Cd、Cu、Zn的溶解性，水溶态Cd含量和小麦籽粒Cd含量有显著线性相关关系[33, 34]，增加了粮食安全风险.连续4 a施用猪粪使小麦籽粒中Zn含量最高降低了37%，施用鸡粪使小麦籽粒中Cu、Cd含量最高降低41.9%和52.2%.这可能是由于当有机肥中这些重金属含量较低时，施用有机肥后，土壤有机质含量大大增加，这些有机质的官能团对这些少量的重金属的吸附能力较强，与重金属络合形成更为稳定的络合物，从而降低重金属的生物有效性[35].但当有机肥中这些重金属含量很高时可能就会是相反的结果.也有研究表明，施用畜禽粪便有机肥后，有机结合态重金属含量显著增加，水溶态和可交换态含量降低，即有效态含量显著降低[23].这可能也是本试验中施用猪粪、鸡粪显著降低小麦籽粒重金属含量的一个原因.连续4 a施用猪粪、鸡粪有机肥，小麦秸秆中Cd、Cr、As、Pb含量高于籽粒，而Cu、Zn相反，说明除Cu、Zn外，小麦秸秆对同一种重金属的富集能力大于小麦籽粒，与其他研究结果一致[36, 37].由于Cd、As、Pb等重金属更易在秸秆中富集，因此秸秆再次利用时应慎重考虑.
集约化养殖场猪粪、鸡粪中Zn、Cu等含量较高，是由于为了促进畜禽生长、治疗控制疾病，Zn、Cu、Cd等重金属微量元素被广泛添加到动物饲料中[38]，而畜禽对微量元素的利用率低，大部分随畜禽粪便排出体外.合理施用畜禽粪便有机肥是保证粮食作物安全的重要途径，在农业生产中应尽量避免一次性大量施用或者长期连续施用畜禽粪便有机肥.此外，由于畜禽粪便有机肥中的重金属主要来源于饲料中的添加剂，控制添加剂中重金属含量也是需要关注的问题.
4 结论(1) 本田间条件下连续4 a施用猪粪和鸡粪，猪粪带入的Cu、Zn在耕层土壤中的积累率分别达到76.4%~119%和14.2%~20.4%，鸡粪带入Cu、Zn在耕层土壤中的积累率分别达到72.1%~88.7%和63.9%~78.9%.连续施用高量鸡粪Zn迁移到了30~60 cm土层，连续施用高量猪粪Cu迁移至15~30 cm土层.
(2) 连续4 a施用猪粪显著增加了土壤耕层中Cu、Cd的含量，连续施用鸡粪显著增加土壤耕层Cu、Zn、Cd、Cr、As、Pb含量，对耕层以下土层中的Cd、Cr、As和Pb含量没有显著影响.畜禽粪便带入的Cd、Cr、As、Pb主要积累在土壤耕层.
(3) 连续4 a施用猪粪，显著降低小麦籽粒中Zn含量，显著增加了小麦秸秆中Cu、As含量.连续4 a施用鸡粪显著降低小麦籽粒中Cu、Cd含量，显著增加Zn、Cr含量，显著增加了小麦秸秆中Zn含量. 4 a小麦收获累计对有机肥带入重金属的携出率小于6%.小麦籽粒对Cu、Zn的累积携出量大于秸秆，而Cd、Cr、As、Pb相反.有机肥施用量越高，小麦收获对有机肥带入重金属的携出率越低，在土壤中积累率越高.
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