2017, Vol. 38
2. 中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室, 贵阳 550081
2. State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550081, China
筼筜湖位于厦门岛西南部，原是一座天然的港湾(筼筜港)，与厦门西海域相通，用作母港码头，后围海造田，并于1971年筑起浮屿到东渡的西堤，从此成为基本封闭的半咸水湖、 城中湖，仅有一个四孔节制闸在涨落潮期间完成部分海水与湖水的交换.20世纪90年代之前，环湖数十万居民的生活污水及数百家工厂的工业废水未经处理直接排放入湖，致使水体污染严重[1].近年来，当地政府对筼筜湖陆续进行了截污、 清淤筑岸等工程，水质和生态环境得到改善[1, 2].但筼筜湖仍接纳了大量的点、 面污染物，湖泊沉积物污染日益严重[3].且筼筜湖内蟹类体内的Pb、 Cd含量已超标[2].因此，对筼筜湖沉积物中金属元素污染水平的研究具有重要意义.
筼筜湖沉积物金属元素污染的研究多考察Cu、 Pb、 Zn、 Cr、 Ni、 Mn、 Ag、 Hg、 Cd、 As和Se元素含量及污染大小[4~6]，而对元素赋存形态和生态风险的研究较少.本文分析了筼筜湖表层沉积物中15种金属元素(Li、 V、 Cr、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Rb、 Sr、 Cd、 Ba、 Pb、 U、 Fe、 Mn)的含量、 空间分布特征及赋存形态，并用潜在生态风险指数法和次生相与原生相分布比值法对其潜在生态风险和污染状况进行评价，以期为筼筜湖金属元素污染防治提供一定参考.
1 材料与方法 1.1 样品采集与处理研究区域为筼筜湖，因挖淤填出白鹭洲、 白鹭岛两个湖心岛，由西向东被湖滨中路、 湖滨东路分为外湖、 内湖、 干渠3部分，水域面积1.65 km2，平均深度2.5 m，东西方向水域长度约6 km.沿湖周边为厦门市政治文化繁华区，分布着大量的居民区、 宾馆酒店和商务金融办公建筑等.
2015年10月采集了10个位点的表层沉积物(见图 1).用干净的采样器取表层0~5 cm的沉积物，置于干净的自封袋中，密封、 贴标签，并做现场描述记录.样品运回实验室后置于-20℃保存24 h以上.用冷冻干燥机进行干燥，然后置于自然风中用干净的木棒将沉积物捣碎，并去除贝壳、 碎石等杂物，过2 mm尼龙筛，再用玛瑙研钵研磨，过63 μm尼龙筛，筛下样装入自封袋密封保存，备用.
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图 1 厦门筼筜湖表层沉积物采样点分布示意 Fig. 1 Surface sediment sampling sites in Yundang Lagoon |
沉积物中的总碳(TC)用TOC分析仪(Multi N/C2100，德国)测定.CaCO3的测定: 参考Loring等[7]的方法并修正.金属元素总量的测定依据GB/T 14506.30-2010《硅酸盐岩石化学分析方法 第30部分: 44个元素量测定》，用ICP-MS(Elan DCR-e，美国PerkinElmer公司)测定沉积物中Li、 V、 Cr、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Rb、 Sr、 Cd、 Ba、 Pb、 U元素含量.Fe和Mn的含量用AAS测定.测定的RSD<5%.分析过程中，同时测定试剂空白溶液.并用近岸海洋沉积物成分分析标准物质(GBW 07314)进行质量控制，各元素的回收率均在国家标准参比物质的允许范围内.
金属元素形态分析采用改进的BCR四步提取法[8]，提取液用ICP-MS测定.BCR提取四态(弱酸溶态F1、 可还原态F2、 可氧化态F3和残渣态F4)之和的回收率在70%~130%之间.
1.3 数据处理采样图及地统计学分析使用ArcGIS 10.2软件，聚类分析采用SPSS 16.0软件.其他作图使用GraphPad Prism 6软件.
2 结果与讨论 2.1 理化参数筼筜湖表层沉积物的主要理化参数如图 2所示.
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图 2 筼筜湖表层沉积物中的主要理化参数 Fig. 2 Main physico-chemical parameters in the surface sediments of Yundang Lagoon |
TC的含量范围是15.8~59.7 g·kg-1，平均含量30.2 g·kg-1，从外湖到干渠呈先降低再增加趋势.CaCO3的质量分数范围是0.5%~8.5%，平均值3.0%，在Y7位点出现最高值.
2.2 金属元素的空间分布筼筜湖表层沉积物中15种金属元素的含量如表 1所示.并运用ArcGIS中的地统计学模块对金属元素含量进行可视化分析，选择反距离权重插值法，作各金属元素含量空间分布(图 3).理化性质和各金属元素的相关性如表 2所示，以分析其对金属元素含量和分布的影响.为进一步分类有相似空间分布或来源的元素，并分类讨论，进行了聚类分析(选择Pearson相关性)，结果见图 4.聚类结果和空间分布情况一致.
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表 1 筼筜湖表层沉积物中金属元素含量统计/mg·kg-1 Table 1 Summary of metal elements concentrations in the surface sediments of Yundang Lagoon/mg·kg-1 |
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图 3 筼筜湖表层沉积物中金属元素含量空间分布 Fig. 3 Spatial distribution of metal elements in the surface sediment of Yundang Lagoon |
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图 4 筼筜湖表层沉积物中金属元素元素的聚类分析结果 Fig. 4 Result of cluster analysis of metal elements in the surface sediments of Yundang Lagoon |
对比中国浅海沉积物背景值[9]，Li、 V、 Cr、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Rb、 Cd、 Ba、 Pb和U元素的平均含量超过背景值，Sr、 Fe和Mn的平均含量均低于背景值.且Cu、 Zn、 Cd、 Pb和U的平均含量分别是背景值的5.0、 3.6、 7.9、 3.3和3.0倍，有明显富集.
根据金属元素空间分布特征及聚类分析结果.第一类元素为Cd、 Cu、 Sr、 Pb、 Zn和U，在不同湖区的含量大致表现为: 外湖>干渠>内湖，且Cd、 Cu、 Sr和Pb元素在外湖(Y3)表现为最高含量，可能有相同污染源.且除Sr外，Cd、 Cu、 Pb、 Zn和U元素在各采样点的含量都超过背景值.TC与Cu、 Cd呈显著正相关.TC的含量分布与该类元素的分布模式相似(图 2)，说明有机质含量是影响该类金属元素分布的主要因素之一.元素Cd、 Pb和Zn一般受人为影响，来自人为源，在多元统计中能归为一类，如张兆永等[10]研究艾比湖中表层沉积物重金属发现，Cd、 Pb、 Hg和Zn在聚类分析和主成分分析结果中都归为一类，主要来自人为源.Cd、 Cu、 Pb和Zn之间也通常表现出显著相关性，说明有一定的同源性[11, 12].
第二类元素Ba.Ba在各采样点的含量范围是353~570 mg·kg-1，平均含量441 mg·kg-1，是背景值的1.1倍.Ba的含量在不同湖区的含量大致顺序为: 外湖>内湖>干渠.
第三类元素为Cr、 Co、 Ni、 V、 Fe、 Li、 Rb和Mn，在不同湖区的含量大致表现为: 内湖>外湖>干渠，且最高含量都出现在Y7位点.如表 2所示，CaCO3与Cr、 Co、 Ni呈显著正相关，分布模式相似.说明沉积物中这些元素可能主要以碳酸盐或与CaCO3沉淀结合在一起的形式存在.而TC与Fe、 Mn和Rb都表现出明显的负相关.
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表 2 筼筜湖表层沉积物中金属元素与理化参数的相关性 1) Table 2 Correlation between metal elements and physico-chemical parameters in the surface sediments of Yundang Lagoon |
2.3 表层沉积物中金属元素赋存形态
筼筜湖表层沉积物中金属元素的赋存形态结果见图 5.考虑到前三态(F1+F2+F3)可表示金属不稳定组分[13]，这些金属元素的前三态之和占总量比例(质量分数)排序为: Cu (78.6%)>Cd (76.3%)>Pb (73.0%)>Zn (72.4%)>Co (60.6%)>Mn (54.8%)>U (50.0%)>Sr (47.2%)>Ni (45.0%)>Fe (38.7%)>Cr (32.9%)>V (27.2%)>Li (26.1%)>Ba (8.4%)>Rb (3.7%).
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图 5 筼筜湖表层沉积物中金属元素各形态所占百分比 Fig. 5 Percentage of fractions of metal elements in the surface sediments of Yundang Lagoon |
Cu在F1、 F2、 F3和F4态的比例分别是2.6%、 59.8%、 16.2%和21.4%.Cu能与有机质结合形成难分解的有机络合物，但也会受到铁锰氧化物吸附作用的影响[14].在本研究中，Cu在F2态中的含量明显高于F3态的含量，说明Cu受铁锰氧化物的影响较大.和Cu相似，Zn元素也主要存在于F2态(49.2%)，其次是F4态(27.6%)、 F1(16.2%)和F3态(7.0%).Pb元素最多存在于F2态(71.2%)，其次是F4态(27.0%)，其他形态之和为1.8%.Cd元素主要存在于F1(42.8%)和F2态(30.7%).在F3态的比例较少，占2.9%，F4态的比例为23.7%.值得注意的是，Cd在F1态的比例最高，其毒性也相对较大.在F1态占的比例高的元素还有Sr，占30.3%.Sr在F4态占52.8%，在F2态和F3态中各占15.8%和0.7%.
以上元素(Cu、 Zn、 Pb和Cd)在前三态的比例最高，且总量的空间分布也相似(图 3).这几种元素在F2态的含量都相对较高，在缺氧环境下可释放而具有较高潜在危害[15].另外，Cd、 Cu和Zn的平均含F2量分别是背景值的7.9、 5.0和3.6倍，该类元素是影响筼筜湖底质环境的主要元素.
Co、 Ni、 U、 Fe和Mn元素的赋存形态相似，主要存在于F2态和F4态.其中F4态为主要赋存形态，分别占39.4%、 55.0%、 50.0%、 61.3%和45.2%.有研究也表明Co、 Fe和Ni主要存在于F4态[13, 16].这些元素在F2态的含量分别占37.8%、 24.5%、 40.0%、 32.2%和28.9%.这几种元素中除U外，在总量的空间分布上也有相似性(图 3).
Li、 V和Cr主要存在于F4态，分别占74.0%、 72.8%和67.1%.主要形态为F4态的元素还有Rb和Ba，分别占96.3%和91.6%.有其他研究也表明，这些元素主要存在于F4态[17, 18].F4态存在于矿物晶格中，不能被生物所利用.另外，Fe和Mn的含量低于背景值，则Fe、 Mn、 Li、 V、 Cr、 Rb和Ba主要来自自然源.
2.4 表层沉积物中金属元素污染评价 2.4.1 潜在生态风险评价Håkanson[19]在1980年提出潜在生态风险指数(RI)评价方法，该方法不仅能反映沉积物的污染程度，而且还反映沉积物对环境的潜在危害程度.其计算公式如下:
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(1) |
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(2) |
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(3) |
式中，RI是沉积物的综合潜在生态危害指数； Eri为元素i的潜在生态危害系数； Tri为i的毒性响应系数，本研究采用徐争启等[20]的推荐值(Zn=1,V=Cr=2,Co=Ni=Cu=Pb=5，Cd=30)； Ci为污染系数； Cfi为沉积物中i的实测含量； Cni为工业化前i参照水平，本研究采用中国浅海沉积物背景值作为参照值.由于该研究中的元素种类与Håkanson所指的有所不同，因此相应的RI限值需做调整[21]，见表 3.
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表 3 RI与潜在生态风险水平分级 Table 3 Degrees of contamination and potential ecological risk corresponding to the values of Eri and RI |
潜在生态危风险评价结果见表 4.各元素的平均Eri大小排序为: Cd (16)>Cu (10)>Zn (7.1)>Pb (6.7)>Ni (2.5)>V (2.3)>Cr (2.2)>Co (2.0).V、 Cr、 Co、 Ni、 Zn、 Cu、 Cd和Pb的Eri小于40，处于轻微潜在生态危害水平.从RI来看，采样点Y3的RI大于62，处于中等生态风险水平，其他采样点的RI均小于62，处于轻微生态风险水平.各采样点的RI值排序为: Y3 (80.0)>Y10 (61.0)>Y1 (50.1)>Y2 (47.6)>Y9 (46.4)>Y5 (41.4)>Y4 (41.1)>Y8 (41.0)>Y7 (43.7)>Y6 (33.7).根据上述结果，筼筜湖各部分底质的潜在生态危风险水平排序为: 外湖>干渠>内湖.
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表 4 筼筜湖表层沉积物中金属元素潜在生态危害指数评价结果 Table 4 Result of potential ecological risk assessment of metal elements in the surface sediments of Yundang Lagoon |
2.4.2 次生相与原生相分布比值法
陈静生等[22]把存在于原生矿物晶格中的金属称为原生地球化学相，而非残渣相中的金属为次生地球化学相.次生相与原生相分布比值法(RSP)可用于区分金属元素的人为来源和自然来源，进而反映其生物可利用性与化学活性，评价其对环境污染的可能性大小； 次生相的比例越大，金属元素释放到环境的可能性越大，潜在危害也越大[23].
RSP法的计算公式如下:
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(4) |
式中，RSP为次生相与原生相比值，反映污染程度； Msec为次生相中金属元素含量(BCR前三态之和)； Mprim为原生相中金属元素含量(BCR残渣态量).1>RSP为无污染，2>RSP>1为轻度污染，3>RSP>2为中度污染，RSP>3为重度污染.RSP法评价的结果见图 6.
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图 6 筼筜湖表层沉积物中金属元素的RSP值 Fig. 6 RSPs of metal elements in surface sediments of Yundang Lagoon |
各元素RSP平均值排序为: Cu (4.95)>Cd (4.78)>Zn (3.20)>Pb (2.80)>Co (1.76)>Mn (1.26)>Sr (1.18)>U (1.11)>Ni (0.92)>Fe (0.66)>Cr (0.55)>V (0.41)>Li (0.36)>Ba (0.09)>Rb (0.04)，其中Cu、 Cd和Zn表现出重度污染，Pb为中度污染，Co、 Mn、 Sr和U为轻度污染，Ni、 Fe、 Cr、 V、 Li、 Ba和Rb为无污染.从采样点来看，各采样点的RSP平均值排序为: Y1 (2.95)>Y3 (2.74)>Y10 (2.65)>Y4 (1.27)>Y9 (1.15)>Y6 (1.12)>Y2 (1.12)>Y7 (1.05)>Y5 (1.02)>Y8 (0.98).筼筜湖在不同湖区的污染水平表现为: 外湖>干渠>内湖.与生态风险评价结果一致.
金属元素对环境的危害不仅与总量有关，更取决于其生物有效性[24, 25].结合潜在生态风险评价结果，Cu、 Zn、 Cd和Pb虽为轻微潜在生态危害水平，但平均含量分别是背景值的5.0、 3.6、 7.9、 3.3和3.0倍，且其前三态之和所占比例较大，生物有效性也较大，因此Cu、 Zn、 Cd和Pb都属于筼筜湖的首要污染物.U和Co表现为轻度污染，轻微潜在生态风险水平，但U的总量是背景值的3倍，其潜在危害不可忽视.Cr和V处于轻微潜在生态风险水平，但其主要存在于F4态，RSP评价结果为无污染.
3 结论(1) Li、 V、 Cr、 Co、 Ni、 Cu、 Zn、 Rb、 Cd、 Ba、 Pb和U元素的平均含量超过背景值，Sr、 Fe和Mn的平均含量均低于背景值.Cu、 Zn、 Cd、 Pb和U的平均含量分别是背景值的5.0、 3.6、 7.9、 3.3和3.0倍.Cd、 Cu、 Sr、 Pb、 Zn和U在不同湖区的含量表现为: 外湖>干渠>内湖.Cr、 Co、 Ni、 V、 Fe、 Li、 Rb和Mn的含量表现为: 内湖>外湖>干渠.
(2) 对于赋存形态，金属元素元素的前三态之和占总量比例排序为: Cu (78.6%)>Cd (76.3%)>Pb (73.0%)>Zn (72.4%)>Co (60.6%)>Mn (54.8%)>U (50.0%)>Sr (47.2%)>Ni (45.0%)>Fe (38.7%)>Cr (32.9%)>V (27.2%)>Li (26.1%)>Ba (8.4%)>Rb (3.7%).Cu以可还原态为主.Zn元素也主要存在于可还原态.Cd元素主要存在于弱酸溶态(42.8%)和可还原态(30.7%).Pb元素主要存在于可还原态(71.2%)，其次是残渣态(27.0%).Co、 Ni、 U、 Fe和Mn元素的赋存形态相似，主要存在于可还原态和残渣态.Li、 V、 Cr、 Rb和Ba主要存在于残渣态.
(3) 各金属元素的平均潜在生态系数大小排序为: Cd (16)>Cu (10)>Zn (7.1)>Pb (6.7)>Ni (2.5)>V (2.3)>Cr (2.2)>Co (2.0).筼筜湖各湖区的潜在生态危风险水平排序为: 外湖>干渠>内湖，元素V、 Cr、 Co、 Ni、 Zn、 Cu、 Cd和Pb处于轻微潜在生态危害水平.采样点Y3处于中等生态风险水平，其他采样点处于轻微生态风险水平.
(4) RSP评价结果显示，Cu、 Cd和Zn表现出重度污染，Pb为中度污染，Co、 Mn、 Sr和U为轻度污染，Ni、 Fe、 Cr、 V、 Li、 Ba和Rb为无污染.与潜在生态风险评价结果相同，筼筜湖各部分的潜在生态危风险水平排序为: 外湖>干渠>内湖.
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