环境科学  2017, Vol. 38 Issue (3): 993-1001   PDF    
引用本文
余葱葱, 赵委托, 高小峰, 程胜高, 黄庭, 尹伊梦, 赵珍丽. 电镀厂周边地表水中重金属分布特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2017, 38(3): 993-1001.
YU Cong-cong, ZHAO Wei-tuo, GAO Xiao-feng, CHENG Sheng-gao, HUANG Ting, YIN Yi-meng, ZHAO Zhen-li. Distribution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Surface Water Around Electroplating Factories[J]. Environmental Science, 2017, 38(3): 993-1001.
电镀厂周边地表水中重金属分布特征及健康风险评价
余葱葱1 , 赵委托2 , 高小峰3 , 程胜高1 , 黄庭1 , 尹伊梦1 , 赵珍丽1     
1. 中国地质大学(武汉)环境学院, 武汉 430074;
2. 核工业二〇三研究所环境工程与评价中心, 咸阳 712000;
3. 东京大学大学院工学系研究科, 东京 113-8656
收稿日期: 2016-07-25; 修订日期: 2016-10-18
基金项目: 中央高校新青年教师科研启动基金项目（CUGW140908）；国家自然科学基金项目（41072023，41402312）
作者简介: 余葱葱(1992~),女,硕士研究生,主要研究方向为环境风险评价与管理,E-mail:cugycc2015@163.com
通讯联系人, E-mail:weituo2006@126.com; E-mail:chengsg@cug.edu.cn
摘要: 选取东莞市麻涌镇、沙田镇、虎门镇、长安镇和大岭山镇为研究区域，对区域电镀厂周边30个地表水样中8种重金属（包括Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和类重金属As、Hg）进行测定，运用多元统计分析法和人体健康风险评价模型研究地表水中重金属分布特征和健康风险.结果表明，地表水中Cr、Pb最大浓度和Hg平均浓度超过《地表水环境质量》（GB 3838-2002）Ⅲ类水质标准，Cr、Cu、Hg、Ni、Zn和Pb含量均呈现出雨季高于旱季.多元统计分析表明，Cd、Cr、Cu、Ni和Zn主要来源于周边电镀企业污染，Pb和Hg受交通污染源影响较大，As与自然源有密切关系.地表水体健康风险评价结果表明，重金属污染对儿童威胁大，经饮水途径暴露的健康风险比皮肤接触途径大2~3个数量级.此外，Cr和As致癌风险高于最大可接受风险水平（5.0×10-5 a-1）；非致癌性重金属健康风险大小呈现出Pb > Ni > Cu > Hg > Zn，风险水平在10-10~10-7 a-1，低于最大可接受风险水平2~5个数量级.
关键词: 电镀厂      地表水      重金属      多元统计分析      健康风险评价     
Distribution Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Surface Water Around Electroplating Factories
YU Cong-cong1 , ZHAO Wei-tuo2 , GAO Xiao-feng3 , CHENG Sheng-gao1 , HUANG Ting1 , YIN Yi-meng1 , ZHAO Zhen-li1     
1. School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China;
2. The Center of Environmental Engineering and Assessment, No. 203 Research Institute of Nuclear Industry, Xianyang 712000, China;
3. Graduate School of Engineering, University of Tokyo, Tokyo 113-8656, Japan
Abstract: To investigate the distribution characteristics and the human health risks of heavy metals in surface water samples, 30 samples were collected around electroplating factories of Machong, Shatian, Humen, Changan and Dalingshan towns in Dongguan city, 8 heavy metals(As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb and Zn) contents were measured and analyzed by using multivariate statistical analysis method and human health risk assessment model. The results showed that the maximum concentrations of Cr, Pb and the average concentration of Hg exceeded Environmental Quality Standards for Surface Water(GB 3838-2002, Grade Ⅲ), the concentrations of Cr, Cu, Hg, Ni, Zn and Pb during rainy season were all higher than that those during dry season. Multivariate statistical analysis indicated that Cd, Cr, Cu, Ni and Zn mainly originated from the contaminated electroplating factories, Pb and Hg were mainly affected by the traffic sources, and As was significantly correlated with natural sources. Health risk assessment result of surface water indicated that heavy metal pollution would lead to high health risks especially for children, and the health risks of heavy metals through drinking pathway were 2-3 orders of magnitude higher than the values caused by dermal contact pathway. Moreover, carcinogenic risks caused by Cr and As were higher than the maximum allowance levels (5×10-5 a-1), and non-carcinogenic risks of the heavy metals (10-10-10-7 a-1) decreased in the order of Pb > Ni > Cu > Hg > Zn, which were 4-5 orders of magnitude lower than the maximum allowance levels.
Key words: electroplating factories      surface water      heavy metals      multivariate statistical analysis      health risk assessment     

东莞市近几十年来凭借地处珠江三角洲“黄金地段”区位优势，迅速实现由农业社会向工业社会转变，成为全球重要工业制造基地之一[1].电镀厂是东莞市常见企业，日常生产过程中产生大量含有重金属废水、 固体废物和废气[2]，重金属具有持久性、 隐蔽性、 不可降解性等特点，排放到环境后不断迁移、 转化最终进入并累积于水体、 空气和土壤中，直接或间接地危害着人体健康[3, 4].地表水体中微量重金属人体暴露途径主要包括饮水、 皮肤接触等，低剂量、 长期暴露会对人体造成伤害[5]，因此，研究电镀厂周边地表水环境中重金属分布特征，评价潜在人体健康风险具有重要意义.目前，王若师等[6]、 李祥平等[7]、 Achary等[8]采用美国环保署(USEPA)推荐的健康风险评价模型分别对东江流域、 广州市主要饮用水源地、 孟加拉湾西南海岸等不同地表水体中重金属污染进行了初步健康风险评价，在健康风险评价模型的基础上，周荣喜等[9]引入多属性决策理论，陈耀宁等[10]构建了三角随机模型，祝慧娜等[11]构建了基于区间数的健康风险模糊综合评价模型对区域水环境进行了更深入的健康风险研究.

近年来，电镀厂周边环境污染问题越来越受到重视，已有研究者对电镀厂附近水体沉积物[12]、 空气[13]、 土壤[13~16]及农作物[16]中重金属含量、 分布及潜在健康风险进行了较多研究，但是关于电镀厂排放重金属对周边地表水环境影响研究较少.本研究通过调查东莞市5镇(麻涌镇、 沙田镇、 虎门镇、 长安镇和大岭山镇)电镀厂周边地表水中8种重金属(包括Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb、 Zn和类重金属As、 Hg)含量和分布特征，采用USEPA推荐的健康风险评价模型评估地表水重金属潜在健康风险水平，以期为区域地表水重金属污染水质目标管理和人群健康保障提供依据.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

东莞市位于广东省中南部、 珠江口东岸，地势东南高、 西北低，地貌以丘陵台地、 冲积平原为主[17].主要河流有东江、 石马河和寒溪河等，其中东江自东向西贯穿北界，通过大盛、 麻涌、 漳澎和泗盛围等4个口门汇入狮子洋，寒溪河和石马河自东南往西北注入东江.自然土壤主要为砂页岩和花岗岩发育的赤红壤及山地地区的黄壤.研究区企业分布密集，电镀厂数量多达50余家，企业周边分布着麻涌河、 狮子洋、 金河涌、 四甲架河、 茅洲河、 东引河和黄沙河等，区域雨季为4～9月，其中4～6月为前汛期，7～9月为后汛期.

1.2 样品采集与处理

研究30个采样点于电镀厂排污口上下游约500 m、 河道平直和水流平缓处(3~29号采样点分别位于同一排污口上、 下游)，2015年1月(冬季、 旱季)，2015年4月(春季、 雨季)，2015年7月(夏季、 雨季)和2015年11月(秋季、 旱季)采集地表水样品，地理位置和采样点见图 1.样品采集后立即用0.45 μm滤膜过滤，向水样中加HNO3酸化使其pH≤2，运回实验室置于冰箱中保存(4℃，避光).采用AFS-230E双道原子荧光光度计(北京海光仪器公司)和Tekran2500CVAFS(加拿大)分别检测水样中As和Hg含量，采用ICP-MS(7500a，美国Agilent公司)检测水样中Cd、 Cr、 Cu、 Ni、 Pb和Zn含量，每个水样设置2个空白样和3个平行样.经检验，待测元素相对误差(RE)均小于±20%，相对标准偏差(RSD)均低于15%，符合USEPA要求(RSD＜30%).

图 1 研究区地理位置及采样点示意 Fig. 1 Location of the study area and sampling sites

1.3 研究方法 1.3.1 饮水途径健康风险评价模型
(1)
(2)
(3)

式中，Ric为致癌物质i经饮水途径所致平均个人年健康风险，a-1； SF为致癌物质经饮水途径摄入的致癌强度系数，kg·d·mg-1； Rin为非致癌物质i经饮水途径所致平均个人年健康风险，a-1； RfD为非致癌物质经饮水途径日均摄入的参考剂量，kg·d·mg-1； Di为重金属i经饮水途径的单位体重日均暴露剂量，kg·d·mg-1； 76.49为广东省人均期望寿命，a； IR为日平均饮水量，L·d-1； ci为重金属i的质量浓度，mg·L-1； BW为人均体重，kg.

1.3.2 皮肤接触途径健康风险评价模型
(4)
(5)
(6)
(7)

式中，Rdp为致癌物质d经皮肤接触途径所致平均个人年健康风险，a-1； Rdf为非致癌物质d经皮肤接触途径所致平均个人年健康风险，a-1； Dd为重金属d经皮肤接触途径的单位体重日均暴露剂量，kg·d·mg-1； Id为每次洗澡单位面积对污染物d的吸附量，mg·(cm2·次)-1； Asd为人体表面积，cm2； FE为洗澡频率，次·d-1； EF为暴露频率，d·a-1； ED为暴露延时，a； AT为平均暴露时间，a； f为肠道吸附比率； k为皮肤吸附参数，cm·h-1； cd为重金属d的质量浓度，mg·L-1； τ为延滞时间，h； TE为洗澡时间，h.

根据世界卫生组织(WHO)和国际癌症研究机构(IARC)对化学物质致癌性全面评价，本研究测定8种重金属中，致癌性重金属有As、 Cd、 Cr，非致癌性重金属有Cu、 Hg、 Ni、 Pb、 Zn，毒理学特性参数和暴露参数见表 1和表 2[18~21].

表 1 重金属毒理学特性参数 Table 1 Toxicological characteristic parameters of the heavy metals

表 2 重金属暴露参数 Table 2 Exposure parameters of the heavy metals

1.3.3 水环境健康风险评价总体模型

假定每种化学物质对人体健康危害毒性作用呈相加关系，而不是协同或拮抗关系，水环境总体健康危害风险可表示为:

(8)
2 结果与讨论 2.1 电镀厂周边地表水重金属含量及分布特征

根据电镀厂周边地表水重金属全年含量(表 3)，依据《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅲ类标准[22]，As、 Cd、 Cr、 Cu、 Pb和Zn平均值均满足Ⅲ类水质标准，而Hg平均值和最大值分别是标准值的3.50和7.50倍，Cr和Pb平均值虽未超标，但最大值分别超过标准限值3.88和1.03倍.从季节变化看(表 3)，Cr、 Cu、 Hg、 Ni、 Zn，Pb和As、 Cd分别在春季，夏季和冬季最大，Cu、 Ni、 Pb、 Zn和Cr、 Hg分别在秋季和冬季最小，并且Cr、 Cu、 Hg、 Ni和Zn季节平均最大值与最小值相差较大，最大值分别是最小值的2.66、 2.82、 2.63、 2.88和3.61倍.整体看，Cr、 Cu、 Hg、 Ni、 Zn和Pb季节变化表现出一定规律性，雨季含量均高于旱季，可能与雨季地表径流较大有关.

表 3 水质指标的统计描述及环境标准/μg·L-1 Table 3 Statistical description of water quality variables and the environmental guideline of national quality standards for surface waters/μg·L-1

与国内外其它区域地表水相比，研究区地表水Cr和Ni含量普遍高于其他区域，其中Cr含量是巴西Pardo河的81.12倍，Ni含量是西班牙Catalan河的58.06倍.Cu和Hg含量分别低于土耳其Tigris河和西班牙Catalan河，但高于其他区域，其中Cu含量分别超过西班牙Catalan河和巴西Pardo河达113.27和51.13倍.As、 Cd、 Pb和Zn含量均高于西班牙Catalan河、 巴西Pardo河和土耳其Tigris河，介于澜沧江重金属含量之间，其中Pb含量是土耳其Tigris河的79.94倍，Zn含量是西班牙Catalan河的85.22倍.与苏南某电镀厂下游地表水和广西某电镀厂下游地表水重金属平均含量相比，研究区地表水Zn含量是苏南某电镀厂下游地表水的2.75倍，Cd和Pb含量低于广西某电镀厂下游地表水，Cr、 Cu和Ni含量远低于苏南某电镀厂下游地表水和广西某电镀厂下游地表水.

由地表水重金属在采样点堆积情况(图 2)和重金属年均浓度空间分布特征(图 3)可知，重金属含量变化范围为88.98μg·L-1(14号采样点)～2 769.68μg·L-1(16号采样点)，平均值544.29μg·L-1.Cu、 Ni、 Zn含量变化幅度较大，贡献率远高于其他元素，其中贡献率最大采样点分别为11、 24、 30号，平均贡献率最大是Zn(31.76%)，其次为Ni(23.40%)和Cu(20.40%).5个镇中，地表水重金属年均浓度大小顺序呈现出虎门镇(1 084.12μg·L-1)＞大岭山镇(934.82μg·L-1)＞沙田镇(503.33μg·L-1)＞长安镇(355.02μg·L-1)＞麻涌镇(107.30μg·L-1)，Cr、 Cu、 Hg、 Ni、 Pb含量分布规律比较相似，高含量区主要位于虎门镇和沙田镇，以15、 16号采样点处最为突出，而As、 Cd、 Zn年均浓度分别在沙田镇、 长安镇、 大岭山镇最高，最大浓度值分别出现在25、 28、 30号采样点.

图 2 各采样点重金属四季平均总含量堆积 Fig. 2 Total mean concentrations in four seasons of heavy metals in the sampling sites

图 3 重金属年均浓度在各镇的空间分布特征 Fig. 3 Spatial distribution characteristics of annual average concentrations of heavy metals in towns

将排污口上、 下游采样点重金属浓度进行对比，排污口上游9、 11、 22、 24号采样点和下游10、 12、 23、 25号采样点重金属浓度相差较大，下游采样点重金属浓度分别是上游的2.51、 1.24、 3.29、 1.40倍，主要是下游采样点Cr、 Cu、 Hg、 Ni、 Zn含量高于上游，其中10号采样点Cr、 Cu、 Ni含量分别是9号采样点的2.62、 5.98、 7.95倍，12、 25号采样点Hg含量分别是11、 24号采样点的3.84、 3.70倍，23号采样点Zn含量是22号采样点的10.87倍.由此可见，电镀厂建设对周边地表水中重金属的分布产生了一定影响.

2.2 地表水重金属的多元统计分析 2.2.1 相关性分析

相关性分析表明(表 4)，As与其他元素之间无显著相关性； Cd、 Cr、 Cu、 Ni和Zn之间呈极显著相关，其中Cu和Ni相关系数最高(0.980)，说明Cu和Ni关系最为密切，含量受彼此影响较大； Hg仅与Pb之间存在显著相关性，而Pb还与Cr、 Cu、 Ni之间存在极显著相关性.由此判断，Cd、 Cr、 Cu、 Ni和Zn具有一定同源性，Pb一部分来源可能与Hg相同，一部分来源可能与Cr、 Cu、 Ni相同，As来源与其他元素不同.

表 4 重金属的相关关系矩阵1) Table 4 Correlation matrix of the heavy metals

2.2.2 主成分和聚类分析

通过对监测数据进行检验，得到KMO和Bartlett值分别为0.737和0.00，说明适合对重金属元素进行主成分分析[31].按照因子筛选原则，提取累积方差达81.548%的2个成分作为主成分(表 5)，主成分1占方差51.057%，包括Zn、 Ni、 Cu、 Cr和Cd等重金属，贡献率分别为92.4%、 90.7%、 85.6%、 78.6%和72.5%； 主成分2包括Pb和Hg，贡献率分别为98.4%和71.5%，占方差30.491%.将金属元素进行分类，主成分1及主成分2元素各为一类，而As由于适中的矩阵载荷单独为一类.

表 5 重金属的主成分因子载荷 Table 5 Factors matrix of the heavy metals in principal component analysis

聚类分析结果(图 4)与相关性分析和主成分分析基本一致，将重金属元素分为三类: Cr、 Cu、 Ni、 Cd和Zn为一类，Hg和Pb为一类，As单独聚成一类.

图 4 地表水重金属聚类分析 Fig. 4 Clustering tree of the heavy metals in surface water

Cr、 Cu、 Ni、 Zn在7、 8、 11、 12、 15、 16、 18、 19号采样点含量较高(图 2)，主要是上述采样点集中在电镀企业密集的虎门镇和沙田镇，周边分布着28家电镀厂.一般来说，Cd、 Cr、 Cu、 Ni和Zn等重金属是电镀行业特征污染物[32]，可认为主成分1中元素主要来源于周边电镀企业.研究区地表水Pb和Hg污染较普遍，尤以虎门镇最为严重，含量较高地方与城市主干道相邻.Pb常被作为机动车污染源标志性元素[33]，蔡立梅等[34]发现东莞市农田土壤中Pb和Hg污染较显著，在虎门镇存在明显积累现象，Pb来源与公路网密集以及机动车辆急剧增加有关，说明主成分2中元素主要来源于道路交通.As分布特征相比其他元素分布比较均匀(图 2、 图 3)，在采样点和城镇间含量差异相对其他元素较小，其在空间分布上无明显规律，认为As与自然源有密切关系，主要受区域地质背景控制.

2.3 电镀厂周边地表水重金属健康风险评价

由地表水重金属经饮水和皮肤接触途径引起的平均个人年健康风险结果可知(表 6)，研究区电镀厂周边地表水的金属致癌风险较高，成人和儿童总致癌风险分别在3.25×10-6～5.24×10-3 a-1和6.08×10-6～1.11×10-2 a-1.由致癌性重金属经饮水和皮肤接触途径引起的平均个人年健康风险以Cr最大，As次之，Cd最小.Cr和As平均个人风险值高于国际辐射防护委员会ICRP(International Commission on Radiological Protection)推荐的最大可接受风险水平5.0×10-5 a-1，而Cd低于最大可接受风险水平.重金属经皮肤接触途径引起的致癌风险(7.13×10-9～1.33×10-5 a-1)小于饮水途径(3.24×10-6～1.11×10-2 a-1)，与杜维等对长江武汉段水体经饮水、 皮肤接触途径造成的健康风险研究结果相似[35].

表 6 地表水重金属经饮水和皮肤接触途径引起的平均个人年健康风险/a-1 Table 6 Average personal annual health risks caused by the heavy metals via drinking and dermal contact pathways in surface water/a-1

非致癌性重金属经饮水和皮肤接触途径引起的平均个人年健康风险大小表现为Pb＞Ni＞Cu＞Hg＞Zn，对人体健康危害个人年均风险水平集中在10-10～10-7 a-1，不会对暴露人群构成明显危害.研究中，成人总非致癌风险(1.48×10-10～5.90×10-8 a-1)小于儿童总非致癌风险(2.77×10-10～1.10×10-7 a-1)，说明儿童是比成人更加敏感风险受体，受到重金属危害更大，此结果与祝慧娜等对湘江长株潭段水环境Cd、 As、 Hg、 Pb的健康风险研究结果一致[11].

重金属经饮水途径引起的平均个人年健康风险(1.48×10-10～1.11×10-2)比皮肤接触途径(3.27×10-13～1.33×10-5)大2～3个数量级，表明饮水是主要暴露途径.就风险水平而言，非致癌性重金属风险水平比致癌性重金属小4～5个数量级，与王若师等学者研究结果一致[6].因此，地区地表水环境金属健康风险主要来自致癌性重金属，Cr和As应作为风险决策管理重点.

各个镇健康总风险大小顺序为虎门镇＞沙田镇＞长安镇＞麻涌镇＞大岭山镇，风险值均高于最大可接受风险水平，其中虎门镇、 沙田镇总风险较高可能与区域密集电镀企业向地表水环境中排放了Cd、 Cr、 Cu、 Ni和Zn等重金属有关.大岭山镇地表水重金属年均浓度仅低于虎门镇(图 3)，其中Zn含量远高于其他区域，Cr、 As含量低于其他区域，大岭山镇健康总风险最小可能与Zn具有较低毒性参考剂量和Cr、 As具有较大致癌强度系数有关.

3 结论

(1) 依据《地表水环境质量》(GB 3838-2002)Ⅲ类标准，研究区电镀厂周边地表水重金属Cr、 Hg、 Pb浓度均有超标现象，其中Cr、 Pb最大值和Hg平均值超过标准限值，而As、 Cd、 Cu和Zn均未超标.从季节变化看，Cr、 Cu、 Hg、 Ni、 Zn和Pb含量均呈现出雨季高于旱季.

(2) 空间分布表明，地表水中Cu、 Ni、 Zn变化幅度较大，贡献率远高于其他元素，平均贡献率最大是Zn(31.76%)，其次为Ni(23.40%)和Cu(20.40%).Cr、 Cu、 Hg、 Ni、 Pb含量分布规律较相似，高含量区主要位于虎门镇和沙田镇.

(3) 多元统计分析表明，研究区地表水Cd、 Cr、 Cu、 Ni和Zn主要来源于周边电镀企业污染，Pb和Hg受交通污染源影响较大，As受人为活动干扰较轻，与自然源有密切关系.

(4) 健康风险评价表明，电镀厂周边地表水重金属的健康风险大小依次为Cr＞As＞Cd＞Pb＞Ni＞Cu＞Hg＞Zn，儿童比成人更容易受到重金属污染威胁，经饮水途径暴露健康风险比皮肤接触途径大2～3个数量级.致癌性重金属Cr和As平均个人风险值高于ICRP推荐最大可接受风险水平，而Cd低于最大可接受风险水平； 非致癌性重金属对人体健康危害风险水平集中在10-10～10-7 a-1，比致癌性重金属的风险水平小4～5个数量级.Cr和As应作为风险决策管理优先控制对象.

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