2017, Vol. 38
2. 国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室, 北京 100084
2. State Environmental Protection Key Laboratory of Sources and Control of Air Pollution Complex, Beijing 100084, China
PM2.5又称细颗粒物，是指空气动力学当量直径小于等于2.5 μm的颗粒物.大气中的PM2.5有诸多危害，不仅能危害人体健康，也会降低城市能见度，甚至影响气候变化[1, 2].随着我国社会经济的快速发展，以PM2.5污染为代表的区域复合大气污染问题逐渐显现并日益加剧，这在京津冀地区尤为显著.根据我国环境保护部公开的数据[3]，2015年京津冀地区PM2.5年均观测浓度达到77 μg·m-3，远超环境空气质量二级标准设定的35 μg·m-3的限制，污染之严重程度位居我国三大经济圈(京津冀、 长三角、 珠三角)之首，在全国74个新标准第一阶段监测实施城市中，2015年空气质量最差的10个城市中有7个位于京津冀地区[3].由此可见，京津冀地区大气污染状况十分恶劣，治理该地区PM2.5污染问题已迫在眉睫.
大气PM2.5的形成涉及多种前体物，且不同前体物对PM2.5生成的贡献存在较大差异，因此不同的排放组成下导致的PM2.5生成量不同.不仅如此，PM2.5污染是综合了各类复杂的物理化学作用的结果，导致PM2.5浓度与其前体物排放之间呈现显著的非线性关系[4, 5].这主要体现在单位减排量带来PM2.5浓度的减少与排放的物种组成、 减排幅度以及排放的空间分布密切相关.京津冀地区聚集众多产业，且各行业排放的物种组成以及时空分布特征存在较大差异，这导致地区内各行业部门对区域PM2.5浓度的影响十分复杂.因此，如何量化评估不同行业部门减排对区域PM2.5污染改善幅度的相对大小，从而为京津冀地区PM2.5污染治理制定有效的排放控制策略，是当今决策者和管理者面临的重大科学问题.
现有研究中，一般以部门来源解析结果来表征不同部门对大气污染贡献的相对大小.目前，对于行业部门来源解析最常用的是受体模型法[6~14]，其原理是通过观测采样确定不同部门排放污染物以及目标区域大气污染的组成特征，通过多种分析方法确定各部门对目标区域污染形成的贡献.但由于该方法通常假设各化学组分间不发生化学反应，并认为各地区污染物组成彼此线性无关，导致对颗粒物二次生成的解析有所欠缺[15]，并且无法反映排放的时空差异以及难以区分排放特征相近行业的贡献，因此其解析结果具有较大不确定性.以CMAQ(community multi-scale air quality)和CAMx(comprehensive qir quality model with extensions)为代表的三维空气质量模型源解析方法，通过对大气污染过程的再现，能够实现对颗粒物二次组分及具有不同排放特征的来源进行更为可靠地解析.由于模拟方案设置的灵活性，三维空气质量模型可以反映出例如单位减排量贡献等更为细致的来源解析结果，而这是受体模型方法所无法实现的.近年来，随着计算机运算能力的提升，空气质量模型方法逐渐被用于颗粒物的部门来源解析，但研究多针对个别城市开展[16~20]，目前缺少针对排放特征复杂的城市群的研究.
本研究采用CMAQ模型，定量分析了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排对区域大气PM2.5污染改善的贡献，并结合单位减排量贡献大小，识别出了冬夏两季对该地区PM2.5浓度影响较为显著的部门，以期为优化京津冀地区PM2.5污染治理的排放控制策略提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 CMAQ本研究采用的模式系统包括两部分: WRFv3.7(weather research and forecasting model)和CMAQ/2D-VBS(two-dimensional volatility basis set).WRF是由美国国家大气研究中心(NCAR)开发的中尺度气象预报模型，可为空气质量模型提供气象场输入数据.CMAQ是美国第三代多尺度多污染物空气质量模式，能够再现和模拟大气污染形成过程中的迁移、 沉降等物理作用以及光化学反应、 多相分配等化学过程，是研究中应用最为普遍的空气质量模式.Zhao等[21]将二维挥发性区间模型嵌入到默认版本的CMAQv5.0.1模型中，开发了CMAQ/2D-VBS模拟系统.模拟结果表明[22]，改进后的系统显著改善了对PM2.5中有机组分低估的问题，因而将比一般CMAQ模型表现出更高的准确性.
1.2 模型配置本研究选择兰伯特投影坐标系，模拟区域中心坐标为(34°N,110°E)，WRF采用三层网格嵌套，网格分辨率分别为36 km×36 km、 12 km×12 km、 4 km×4 km，第一层网格覆盖了中国的大部分，第二层网格主要包括了京津冀、 山西、 河南、 山东的全部行政区域以及内蒙古的一部分，第三层网格覆盖了整个京津冀地区.模型在垂直方向上将地面到对流层顶划分为14层，方法同先前研究[23].地形和地表类型数据采用美国地质调查局(USGS)提供的数据，第一初猜场选取美国国家环境预报中心(NCEP)的分析资料，水平分辨率为1°×1°，时间间隔为6 h，客观分析采用NCEP ADP地表和高空观测资料.地表参数化方案采用Pleim-Xiu，边界层参数化方案采用Mellor-Yamada-Janjic，积云参数化方案采用Kain-Fritsch，辐射参数化方案采用rrtmg，微物理过程参数化方案采用Morrison double-moment.CMAQ/2D-VBS模型同样采用三层网格嵌套，与WRF网格重合，但四周各少6个网格.图 1给出了模拟采用的网格方案.CMAQ/2D-VBS模型的气相化学机制为SAPRC99，气溶胶机制采用AERO6，气溶胶热力学模型采用ISORROPIA-Ⅱ，外层网格选择默认边界场.为消除初始条件的影响，每个模拟时段提前5个模拟日开始.
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图 1 本研究模拟区域示意 Fig. 1 A diagram of simulation domain in this study |
模型校验时采用的地面观测数据来自中国科学院大气物理研究所在北京市(39.97°N,116.37°E)和河北省香河县(39.76°N,116.95°E)建立的观测站，两站点监测的污染物浓度水平分别作为城区和郊区的代表.
空气质量模型使用的排放清单由两套清单耦合嵌套形成，首先是东亚地区背景排放清单，采用分辨率为0.25°×0.25°的2010年MIX清单[24]； 其次，在MIX清单基础上，对我国清单进行细化，数据来自于由本课题组采用先前研究[25, 26]的方法建立的2012年全国SO2、 NOx、 PM10、 PM2.5、 BC、 OC、 NMVOC和NH3的高时空分辨率排放清单，其中面源排放采用“排放因子法”[27]确定，电厂、 钢铁和水泥行业等大点源排放采用“排放单元法”[27~29]确定.采用MEGANv2.04(model of emissions of gases and aerosols from nature version 2.04)[30]计算自然源分物种的NMVOC排放量.
1.4 模拟方案本研究选取了2012年1月和7月分别作为冬季和夏季的代表，模拟分析冬夏两季京津冀地区主要排放源排放削减对区域PM2.5浓度的影响.研究划分选取了工业、 民用、 交通、 电厂和农业这5个较为重要的部门，考虑到工业部门内涉及子部门较多，本研究进一步对工业部门进行了细分，将其划分成钢铁冶炼、 水泥、 工业锅炉、 炼焦、 石灰砖瓦和化工这6个子部门.本研究采用情景分析法，设置了13个不同的模拟情景，如表 1所示，其中包括1个基准情景和1个所有部门排放同时削减的情景，其余11个情景为对各排放部门或子部门单独减排的情景，且假定减排幅度均为30%.将各减排情景的区域PM2.5浓度模拟结果与基准情景进行比较，可以得到各排放部门减排对PM2.5浓度下降的贡献.
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表 1 本研究模拟情景设置 Table 1 Configuration of simulation scenarios in this study |
1.5 CMAQ/2D-VBS验证
为检验空气质量模型结果的可靠性，本研究根据两个地面观测站的同时期PM2.5逐日观测数据，对CMAQ/2D-VBS系统的基准情景进行了校验.从图 2与表 2的校验结果可以看出，空气质量模型能够较好地再现各站点各时段PM2.5浓度变化趋势.与观测浓度相比，模拟结果的标准平均偏差为-42.4%~4.5%，标准平均误差为35.0%~48.2%，平均分数偏差为-59.4%~7.5%，平均分数误差为37.0%~63.2%，相关系数为0.66~0.85.对照美国环保署发布的指导标准[31]，模型的误差水平可接受，模拟结果较为可靠，可以用于后续的情景分析.
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图 2 CMAQ模式PM2.5日均浓度模拟结果与北京、 香河地面观测数据的比较1) Fig. 2 Comparison between CMAQ simulation results and ground observation data for daily-averaged PM2.5 concentration in Beijng site and Xianghe site |
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表 2 CMAQ模式PM2.5日均浓度模拟结果与地面观测数据的比较统计指标 Table 2 Statistical index of the comparison between CMAQ simulation results and ground observation data for daily-averaged PM2.5 concentration |
2 结果与讨论 2.1 京津冀地区主要排放源污染物排放量分析
对于PM2.5污染形成的原因，通常认为气象是外因，排放是内因[32].污染物排放的多少直接决定了区域内PM2.5污染物总量的数量级.因此在计算各类源对污染形成贡献大小之前，本研究首先对目标区域内主要排放源排放量进行分析.图 3(a)为京津冀地区主要排放源污染物排放量，可以看出不同部门之间的排放特征存在明显差异.工业部门除氨外整体排放量高于其他部门，其中SO2、 NMVOC和一次PM2.5排放量更是超过其他部门之和.民用部门各项污染物排放量较为均衡.农业部门是区域内NH3排放的主要来源(贡献90%以上).交通部门的排放特征为较高的NOx和NMVOC排放.电力部门的排放则集中在NOx和SO2.
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图 3 2012年京津冀地区主要排放部门和各工业子部门污染物排放量 Fig. 3 Emissions of pollutants from main emission sectors and industrial sub-sectors in the Beijing-Tianjin-Hebei region in 2012 |
工业部门整体活动水平较高、 部门内子部门种类复杂多样是其各类污染物排放量普遍较高的主要原因.通过图 3(b)对工业部门内各子部门排放量的分析可以发现，不同工业子部门的排放特征差异较大，各类污染物的最大排放量分散在不同子部门，例如工业锅炉贡献了最多的NOx和SO2排放，化工行业贡献了大多数的NMVOC排放，钢铁冶金行业的PM2.5排放最为显著.
2.2 主要排放源减排30%对PM2.5浓度降低效果的分析本研究利用WRF/CMAQ模式分析了冬夏两季京津冀地区各主要排放源排放分别削减30%对区域PM2.5浓度的影响，结果如图 4所示.总的来说，各部门中工业部门减排对区域PM2.5浓度的影响最大，减排30%的贡献为所有部门贡献总和的三分之一左右.其次贡献较多的是民用和农业部门，交通和电厂的减排效果总体不明显.本研究识别出对PM2.5贡献最大两个部门分别是工业和民用部门，这与先前京津冀部分城市的部门解析研究结果[13, 20]相吻合，但多数基于受体模型法的解析结果 [6~10, 14, 33, 34]表明，以燃煤为代表的民用部门排放对PM2.5浓度的贡献大于工业部门，这可能与工业部门排放组成在部门内部存在比较明显的差异化，从而导致受体模型方法对工业源的识别不够准确有关.此外，由于扬尘排放清单的缺失，本研究未考虑扬尘排放的贡献，而受体模型法研究结果反映出扬尘排放的贡献十分重要 [6, 7, 13, 14, 33-35]，因此在后续基于空气质量模型方法的PM2.5浓度模拟研究中，应对扬尘的模拟加以重视和考虑.
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图 4 京津冀地区主要排放源减排30%导致区域平均PM2.5浓度变化值及变化比例 Fig. 4 Change and change ratio of regional-averaged PM2.5 concentration due to 30% emission reductions from main emission sources in the Beijing-Tianjin-Hebei region |
结合上一节各部门污染物排放量分析可以发现，各类排放源减排贡献排序结果与其一次PM2.5排放量排序结果一致，且减排贡献大小与排放量在不同排放源间的变化呈现高度一致性，说明PM2.5浓度对一次PM2.5排放最敏感.工业和民用部门减排贡献较高主要因为其较高的一次PM2.5排放量.农业部门的减排效果主要取决于NH3排放控制，但由于京津冀地区常年处于富氨状态[36]，因此农业部门控制效果不突出.交通部门虽然贡献了较多的NOx和VOC排放，但研究表明[37]，京津冀地区PM2.5浓度对NOx和VOC排放控制不敏感，NOx与VOC排放总量共同削减50%对PM2.5浓度的影响不超过7.1%，而根据本研究计算，交通部门NOx和VOC排放削减30%对各部门总排放量的贡献分别只有10.6%和4.2%.由于污染过程中大气垂直方向扩散作用往往受气象条件抑制[38]，作为高架源的电厂源，其排放的污染物对近地面污染形成的影响很小，因此电厂部门减排效果不显著，这与先前研究[39]结论一致.
对比冬夏两季的减排效果，从浓度降低值来看，工业和农业部门在两季节效果相近.民用部门冬季减排效果明显优于夏季，为冬季贡献最大的部门，这与冬季采暖季民用部门排放量较高直接相关.交通和电厂部门的减排对改善污染的贡献几乎全部体现在夏季，在冬季几乎为零，这与其NOx排放量较高有关.由于京津冀秋冬季整体处于O3的VOC 控制区，NOx小幅减排反而将导致O3、 OH等大气氧化剂浓度上升，进而促进PM2.5中SO42-和NO3-的生成，因此对污染改善呈现负贡献.此外，比较冬夏两季减排对PM2.5浓度减少的比例可以发现，同样减少30%排放，夏季PM2.5浓度降低幅度高于冬季，说明夏季减排总体上相比冬季更有效.
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图 5 不同工业子部门排放削减30%导致京津冀地区PM2.5浓度变化值及变化比例 Fig. 5 Change and change ratio of regional-averaged PM2.5 concentration due to 30% emission reductions from industrial sub-sectors in the Beijing-Tianjin-Hebei region |
针对贡献最大的工业排放源，研究进一步分析了其中各子部门的减排效果.如图 5所示，钢铁冶金行业减排效果最为明显，其贡献占整个工业部门的三分之一左右，其次是水泥行业、 工业锅炉、 炼焦和石灰砖瓦行业，化工行业减排效果不明显.同样可以发现，各部门减排对PM2.5浓度降低的贡献大小与各部门一次PM2.5排放量高度相关，印证了前面的分析.由于工业锅炉排放高度较高，具有和电厂类似的排放特征，因此夏季减排效果同样明显优于冬季.各工业子部门减少相同比例排放在夏季使PM2.5浓度降低的幅度明显高于冬季，说明在夏季控制工业排放将比在冬季更有效.
分析不同排放源减少相同比例排放对PM2.5浓度影响的大小，仅能反映出每类排放源作为一个整体对污染形成的贡献，然而在决策中，决策者更关心的是每类排放源减少相同排放量对应的污染改善程度大小，即单位减排量带来的环境效益.图 6为几类主要排放源以及各工业子部门单位减排量对区域PM2.5浓度的影响.各类排放源单位减排量的贡献特征之间存在明显差异.作为总贡献最大的工业源，其单位减排量略低于民用源，这与其气态前体物排放量较高有关，而工业部门内钢铁冶金、 水泥和炼焦行业单位减排量较高，与总贡献排序结果基本一致.工业源冬季单位减排量贡献小于夏季，其中水泥、 工业锅炉和石灰砖瓦部门的冬季单位减排贡献明显小于夏季，这是由于这些部门的NOx排放量较高，而NOx排放在冬季对PM2.5浓度的贡献为负，原因已在前文说明，工业锅炉近似高架源的性质也使其冬季贡献明显较小.农业源冬季单位减排量贡献高于夏季，这是因为不同季节农业部门排放来源不同，秋冬季以秸秆开放燃烧为主，此时一次PM2.5为主要排放物种，夏季则以化肥施用和畜禽养殖过程排放的NH3为主.因此，农业部门单位减排量在冬夏两季的贡献差异主要来自于一次PM2.5和NH3的单位减排量贡献的差异.由于排放较多NOx，交通和电力部门在冬季呈现较低贡献甚至负贡献，同时也与电力部门排放高度较高有关.民用部门的单位减排量贡献在冬夏两季则较接近.
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图 6 京津冀地区主要排放源及工业子部门单位减排量的区域PM2.5浓度变化值 Fig. 6 Change of regional-averaged PM2.5 concentration per ton emission reduced from main emission sources and industrial sub-sectors in the Beijing-Tianjin-Hebei region |
本研究评估主要排放源贡献的减排幅度为30%，然而从技术可行性以及减排成本的角度看，很显然不同排放源减排30%的难易程度不同.为了进一步探究具有操作性的减排对策，研究估算了京津冀地区各主要排放源2020年相比2012年的各物种最大减排潜力.最大减排潜力的确定方法是首先预测未来经济发展和服务量需求的增长潜力，并假定将出台严苛的可持续能源政策，预测出2020年的能源消费量，其次假定现有效率最高的末端控制技术得到最大限度利用，据此估算2020年各污染物排放量相对于2012年变化的百分比，即得到各污染物的“最大减排潜力”.图 7为本研究推算的2020年主要排放源分物种最大减排潜力，由于NH3排放预测存在较大不确定性，因此未将其考虑在内.
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图 7 2020年京津冀地区主要排放源分物种最大减排潜力 Fig. 7 Maximum emissions reduction potentials of main emission sources in the Beijing-Tianjin-Hebei region in 2020 |
前文分析结果表明，工业部门减排对PM2.5污染改善的效果最明显，故从削减同等幅度排放考虑，应首先重点控制工业排放.虽然减排潜力反映出2020年工业源NMVOC减排30%缺少一定可行性，但PM2.5污染的敏感排放物种为一次PM2.5，一次PM2.5的主要来源是工业源，因此应将该物种作为工业源控制重点，再辅以NOx、 SO2和NMVOC的多种前体物协同控制.具体到工业部门内，钢铁冶金、 水泥和炼焦行业同时具有较高的总贡献和单位减排量贡献.结合减排潜力的估算，工业源中应重点控制钢铁冶金行业的一次PM2.5、 NOx和SO2排放、 水泥行业的一次PM2.5和NOx排放控制以及炼焦行业的一次PM2.5、 SO2和NMVOC控制，其中水泥行业NOx排放应放在夏季控制.除工业源外，还应大力控制民用源排放.与工业排放控制不同的是，民用源应进行多污染物的协同减排，且应将重点放在冬季采暖时期，以期获得更好的减排效果.
3 结论(1) 研究利用WRF/CMAQ模式考察了冬夏两季京津冀地区主要排放源减排30%对改善区域PM2.5浓度的效果.研究使用的排放清单和空气质量模型配置能够较好地模拟出地面监测站点的PM2.5浓度及其变化趋势，模型误差符合要求，模型的准确性和可靠性可接受.
(2) 工业源减排对PM2.5浓度的影响最大，其次是民用源和农业源，交通源和电厂源贡献较小.除民用源冬季减排效果明显好于夏季外，各排放源夏季减排比冬季更有效，交通源和电厂源冬季贡献可忽略不计.工业部门内钢铁冶金行业减排效果最明显，其次是水泥、 工业锅炉、 炼焦、 石灰砖瓦和化工行业.各排放源贡献大小与其一次PM2.5排放水平高度相关.
(3) 工业源单位减排量贡献低于民用源，其中水泥、 工业锅炉和石灰砖瓦行业其夏季贡献明显高于冬季.农业源的单位减排量贡献在冬季十分显著.交通和电厂源单位减排量贡献较小.
(4) 从同等幅度减排考虑，应将工业源作为控制重点，首先控制其一次PM2.5排放，再进行NOx、 SO2和NMVOC的协同控制.具体而言，应重点控制钢铁冶金行业的一次PM2.5、 NOx和SO2排放、 水泥行业的一次PM2.5和NOx排放控制以及炼焦行业的一次PM2.5、 SO2和NMVOC控制，水泥行业NOx排放控制应放在夏季.民用源排放应着重在冬季采暖期控制.
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