2017, Vol. 38
2. 黄河文明传承与现代文明建设河南省协同创新中心, 开封 475004
2. Collaborative Innovation Center on Yellow River Civilization of Henan Province, Kaifeng 475004, China
多环芳烃(PAHs)是一类广泛存在于环境中，具有强烈“三致”特点的持久性有机污染物[1].环境中的PAHs除少量来源于自然源排放外，大部分来源于人类活动过程中有机物的不完全燃烧或高温热解[2].美国环保署(US EPA)将16种PAHs[萘(Nap)、苊(Acy)、苊烯(Ace)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、二苯并[a, h]蒽(DBA)、苯并[ghi]苝(BghiP)、茚并[1, 2, 3-cd]芘(IcdP)]列为优先控制污染物[3].环境PAHs已成为环境科学研究的热点之一.
地表灰尘是环境PAHs重要的“源”和“汇”[4].在各种外力(如风力、车流、流水等)作用下，地表灰尘中的PAHs会重新悬浮到空气中或进入水体，造成次生污染[5].灰尘PAHs可通过手-口误食、呼吸吸入和皮肤接触等暴露途径进入人体，危害健康.国内外学者针对城市地表灰尘、街道灰尘、室内灰尘中PAHs的含量[6, 7]、污染[8, 9]、来源[10]、生态风险和健康风险[11~13]等方面开展过大量研究，并取得重要进展，但迄今为止针对驾校地表灰尘(驾校灰尘) PAHs的研究却鲜见报道.
由于驾校学员驾车速度慢、档位低、频繁启停车辆等，燃料不完全燃烧现象比较严重，所以驾校灰尘中的PAHs除受外源性输入影响外，主要与汽车尾气的排放密切相关.驾校学员学习时间较短，暴露灰尘PAHs所致的健康风险不甚明显，但教练员工作时间长，可能存在一定的健康危害.本文以河南省某市29所驾校为研究对象，在灰尘PAHs含量测定的基础上，对驾校灰尘PAHs的含量、组成、来源进行分析，应用终生致癌风险增量模型对不同暴露情景下(在驾校工作5 a、10 a和20 a)的健康风险进行评价，旨在维护教练员身体健康，为城市环境PAHs综合防治提供依据.
1 材料与方法 1.1 样点布置与样品采集于2015年2月采集河南省某市29所驾校的灰尘样品，各驾校建校时间、面积、教练车数量、建校前土地利用状况及周围环境信息见表 1.
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表 1 采样驾校基本情况1) Table 1 Basic questionnaire of driving-schools |
采集样品前10 d和采样期间均无降水.每个驾校范围内，在柏油或水泥等不透水地面上随机布设30~50个子样点.在各个子样点上，首先用塑料簸箕和毛刷清扫出灰尘50 g左右；然后将各子样放在一起，均匀混合，仔细挑拣出植物残体、烟头和石砾等；最后按“四分法”舍弃多余样品，保留500 g样品，装入聚乙烯塑料袋中.
1.2 样品处理与PAHs测定 1.2.1 样品处理在实验室，样品经冷冻干燥后，用玛瑙研钵研磨，全部通过60目尼龙筛，存放于4℃冰箱中待测.
1.2.2 PAHs萃取与净化称取灰尘样品15.000 g，与适量硅藻土混合均匀后填入22 mL萃取池.以正己烷-丙酮混合液(色谱纯，体积比为1：1)作提取剂，用快速溶剂萃取仪(ASE-350型，美国戴安)萃取PAHs.用全自动固相萃取仪(Preval SPE 304型，北京普立泰科)对萃取液中的PAHs进行净化.先将萃取液经氮吹仪(温度50℃)浓缩至2 mL，加入5 mL丙酮-正己烷混合液(色谱纯，体积比为1：9)与5 mL正己烷进行两次活化；然后取3 mL活化后的萃取液装入Florisil固相萃取柱，用5 mL丙酮-正己烷混合液淋洗；最后用氮吹仪将收集液吹至近干，用正己烷定容至1 mL待测.
1.2.3 PAHs测定灰尘PAHs含量由气质联用仪(GC-MS，5975C/7890N型，美国安捷伦)测定.色谱条件为：弹性石英毛细管色谱柱HP-5MS (30 m×0.25 mm×0.25 μm)，载气为高纯He，柱前压0.03MPa，流速为1.2 mL·min-1；初始温度60℃，以14℃·min-1升温到280℃，保持14 min至样品完全流出.质谱条件为：EI电离源70 eV，质量范围45~600 u，倍增器电压1 288 V，选择SIM法定量；离子源温度230℃，四级杆温度150℃，传输线温度280℃，离子监测模式为SIM.色谱峰根据NIST08数据库检索，结合标样定性[14].
1.2.4 质量控制实验过程中应用空白实验、平行实验和加标回收实验进行综合质量控制，外标法定量. PAHs标准品购置于美国AccuStandard Inc.，各个PAHs单体的标准曲线回归方程的R2都在0.999以上.空白实验有少量低环PAHs检出，平行实验的标准偏差小于15%，加标回收率在63.5%~89.0%之间，方法检出限在0.01~0.20 ng·g-1之间.
1.3 灰尘PAHs健康风险评价方法 1.3.1 PAHs总毒性当量浓度计算由于不同环数PAHs的毒性差异很大，因此进行健康风险评价时不能直接用PAHs总量(∑PAHs)计算.本文采用毒性当量因子(toxicity equivalent factor, TEF)法，先将各种PAHs单体的浓度统一折算成能够比较的毒性当量浓度(toxicity equivalence concentration, TEC)，然后将各个PAHs单体TEC加和得到某样品PAHs的总毒性当量浓度(total toxicity equivalence concentration, TTEC)[15, 16]，即：
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(1) |
式中，PAHi和TEFi分别为i种PAH单体的实测浓度(μg·kg-1)和毒性当量因子(无量纲).目前，国内外均以BaP的TEF (TEFBaP=1)为参照得到其他PAHs的TEF，其中Nap、Acy、Ace、Fl、Phe、Flu、Pyr的TEF为0.001，Ant、Chr、Bghip的TEF为0.01，BaA、BbF、BkF、IcdP的TEF为0.1，DBA的TEF与BaP相同[17].
1.3.2 PAHs健康风险评价方法用终生致癌风险增量模型(incremental lifetime cancer risk, ILCR)[18]评估驾校教练通过误食、吸入和皮肤接触等途径暴露灰尘PAHs所致的健康风险.各种暴露途径的PAHs致癌风险按下式计算[17, 19, 20].
误食灰尘PAHs的ILCR：
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(2) |
呼吸灰尘PAHs的ILCR：
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(3) |
皮肤接触灰尘PAHs的ILCR：
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(4) |
3种暴露途径的总风险：
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(5) |
式中，TTEC的单位是mg·kg-1，CSF是灰尘PAHs不同暴露途径的致癌斜率因子，CSF摄食、CSF呼吸和CSF皮肤接触分别为7.3、3.85、25 (kg·d)·mg-1 [5, 17]；ILCR误食、ILCR吸入、ILCR皮肤接触分别是手-口误食、呼吸吸入和皮肤接触暴露灰尘PAHs所致的健康风险；CR是上述3种暴露途径的总风险；其他参数的含义及其取值见表 2.根据ILCRs或CR大小可开展健康风险评价：ILCRs或CR＜10-6表示不存在健康风险，10-6＜ILCRs或CR＜10-4表示存在潜在健康风险，ILCRs或CR＞10-4表示存在健康风险[17].
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表 2 终身致癌风险评价模型参数含义及取值[21, 22] Table 2 Definition and values of parameters used in the incremental lifetime cancer risk assessment |
1.4 灰尘PAHs暴露情景设计
教练在驾校工作时间不同，暴露灰尘PAHs的量必然不同，健康风险也会存在差异.本研究设计了在驾校工作5 a (情景1)、10 a (情景2)和20 a (情景3)3种情景，分别计算其灰尘PAHs暴露量及健康风险.
2 结果与分析 2.1 驾校灰尘PAHs含量与组成从该市29所驾校灰尘16种PAHs的含量(表 3)可见，∑PAHs含量范围为198.21~3 400.89 μg·kg-1，平均为908.72μg·kg-1.灰尘∑PAHs含量最高的驾校是J18(3 400.89 μg·kg-1)，其次是J20(2 443.41 μg·kg-1)和J16(2 379.10 μg·kg-1)；含量最低的驾校是J5(198.21μg·kg-1)，其次是J1(255.76 μg·kg-1)和J7(274.78 μg·kg-1).低环PAHs稍占优势，LMWPAHs占∑PAHs的55.79%，HMWPAHs占∑PAHs的44.21%.不同单体PAHs的平均质量分数为：3环(38.18%)＞4环(24.92%)＞2环(17.61%)＞5环(15.03%)＞6环(4.26%).可见驾校灰尘中以3环和4环PAHs为主，共占∑PAHs的63.10%. LMWPAHs以3环中的Phe和Ant为主，分别占∑PAHs的18.57%和11.04%；HMWPAHs以4环中的Flu为主，占∑PAHs的10.63%.
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表 3 驾校灰尘PAHs组成与含量1)/μg·kg-1 Table 3 Composition and contents of PAHs in driving-school dusts/μg·kg-1 |
与国内外其他城市灰尘PAHs含量对比，本研究的驾校灰尘∑PAHs含量显著高于伊朗德黑兰(330μg·kg-1)街道灰尘[23]，与伊朗伊斯法罕(1 074.58 μg·kg-1)[24]、越南河内(1 500 μg·kg-1)[25]街道灰尘的含量水平相近，低于西安(10 620 μg·kg-1)[26]、重庆(4 204 μg·kg-1)[27]、新乡(3 223 μg·kg-1)[28]、福州(2 884.7 μg·kg-1)[29]和贵阳(1 928.66 μg·kg-1)[30]等城市街道灰尘.
2.2 驾校灰尘PAHs健康风险评价按照式(1)~(5)分别计算得到驾校灰尘PAHs在3种暴露情景下的ILCRs和CR (表 4).由表 4可知，3种情景都是ILCRs皮肤接触＞ILCRs摄入＞ILCRs呼吸.情景1、2、3的平均ILCRs皮肤接触分别占其CR的64.03%、63.97%和64.62%，平均为64.21%；ILCRs摄入分别占其CR的35.97%、36.03%和36.11%，平均为33.04%；呼吸途径可以忽略不计.从全市平均来看，3种情景下的平均CR大小顺序为：情景3(3.71×10-7)＞情景2(4.47×10-7)＞情景1(9.27×10-8)，说明随着驾校教练员的教龄增长，暴露灰尘PAHs所致的健康风险增大.
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表 4 各驾校不同暴露情景下的ILCRs和CR Table 4 ILCRs and CR of PAHs in dusts for different exposure scenes in driving-schools |
从29所驾校灰尘的健康风险(图 1)可见，在情景1和情景2下，所有样点及其平均CR都小于10-6数量级，不存在健康风险；情景3下，样点J11的CR值为1.49×10-6，存在潜在健康风险，其他样点均小于10-6，不存在健康风险.
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图 1 各驾校不同情景下的健康风险 Fig. 1 Average CR of PAHs in dusts from different driving-schools for different scenarios |
之所以驾校J11存在灰尘PAHs健康风险最强，是由于该驾校位于本市的驾考中心和机动车检测中心大院内，且周围有汽车交易市场、汽车修理市场，车流量很大的缘故.驾校J11灰尘∑PAHs含量(1 104.56 μg·kg-1)虽然不是驾校中的最高者，但也超过平均值200 μg·kg-1.更为重要的是，J11灰尘中毒性最强的BaP含量很高，达190.40 μg·kg-1，是各驾校平均值的5.52倍；灰尘BaP含量占∑PAHs的17.24%，远高于各驾校的平均值3.4%.故此，J11灰尘PAHs的TTEC最大(217.90 μg·kg-1)，导致3种暴露情景下的CR都最大，其中情景3达到了潜在健康风险水平.
3 讨论 3.1 驾校灰尘PAHs源解析 3.1.1 PAHs特征比值法PAHs不同单体间质量分数的比值可定性分析其来源[9, 27~29].本研究选取BaA/(BaA+Chr)和IcdP/(IcdP+BghiP)进行驾校灰尘PAHs源解析：BaA/(BaA+Chr)＜0.2指示石油源，0.2~0.35指示石油、化石燃料不完全燃烧混合源，＞0.35指示化石燃料不完全燃烧源；IcdP/(IcdP+BghiP)＜0.2指示石油源，0.2~0.5指示化石燃料不完全燃烧源，＞0.5指示煤炭和薪材不完全燃烧源[5, 31].此外，IcdP/(IcdP+BghiP)的均值为0.43±0.20时表示柴油车的排放量较大[32]，柴油车和汽油车排放的BaP/IcdP均值分别为1.0和0.4[33].
从该市29所驾校灰尘BaA/(BaA+Chr)和IcdP/(IcdP+BghiP)分布(图 2)可知，6个驾校灰尘BaA/(BaA+Chr)在0~0.2之间，为石油源；19个驾校在0.2~0.35之间，为石油、燃烧混合源；4个驾校＞0.35，为化石燃料不完全燃烧源.而且，93.10%的驾校灰尘IcdP/(Icdp+BghiP)在0.2~0.5之间，均值为0.41，表明化石燃料不完全燃烧是PAHs的主要来源. 79.31%的驾校灰尘BaP/IcdP在1.02~2.79之间，均值为1.45，更接近柴油车1.0.由此可以得到如下结论：该市驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源，其中柴油车尾气排放贡献较大.
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图 2 不同驾校灰尘中BaA/(BaA+Chr)和IcdP/(IcdP+BghiP)分子比率 Fig. 2 Bivariate plots of BaA/(BaA+Chr) versus IcdP/(Icdp+BghiP) in dusts of different driving-schools |
根据表 1所列29所驾校周围环境状况，大致可将驾校分为3类：一是农田区驾校，周围主要是农田、公路等PAHs来源相对单一的驾校，包括驾校J1~J7、J17，共8所驾校；二是工业区驾校，周围多是工业企业，包括驾校J11、J16、J18~J21、J23~J29，共13所驾校；三是混合区驾校，周围是住宅，空地，农田，文教、行政或公司用地，包括J8~J10、J12~J15、J22，共8所驾校.
农田区驾校可以较好地响应驾校对灰尘PAHs的影响，其他驾校周围的人类活动较复杂，对驾校灰尘PAHs含量均有不同程度的干扰.由农田区驾校灰尘PAHs成分谱(图 3)可知，驾校灰尘以柴油车排放标识物Phe和Ant[32]占绝对优势，其平均含量分别占∑PAHs的15.14%和15.06%；Pyr和BkF的相对含量也较高，占9.02%和7.81%.天然气动力机动车排放标识物为Flu和Nap[34]，其平均含量分别占∑PAHs的11.55%、5.30%.汽油车的排放标识物BaP、IcdP和BghiP等[34]所占的比例均未超过5%.组分特征进一步说明该市驾校柴油车(大卡、皮卡等)对灰尘PAHs排放与积累的贡献最为显著，其次为天然气动力机动车(是目前教练车的主要动力车型)的排放与积累.
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图 3 不同类型驾校灰尘中16种PAHs的成分谱比较 Fig. 3 Component spectra of 16 PAHs in dusts of driving-schools in different regions |
与农田区驾校相比，工业区和混合区驾校灰尘PAHs的成分谱既有相似之处，又有所差异(图 3).三类驾校灰尘PAHs成分谱的趋势基本一致，说明尽管不同类型驾校灰尘PAHs的来源存在差异，但驾校汽车排放仍然占主导地位，PAHs外源性输入或继承性影响处于次要地位.
三类驾校灰尘PAHs成分谱的不同之处表现为，农田区驾校灰尘HMWPAHs占∑PAHs的比重较大，而其他两类驾校LMWPAHs占∑PAHs的比重较大.从图 3可见，以Ant为界，右侧的高环PAHs单体占∑PAHs的比重均表现为农田区驾校＞混合区驾校＞工业区驾校；左侧低环PAHs单体占∑PAHs的比重均表现为工业区驾校＞混合区驾校＞农田区驾校.说明驾校灰尘PAHs外源性输入或继承性影响主要表现在低环PAHs单体上，并且对工业区驾校的影响大于混合区驾校.监测数据表明，工业区驾校灰尘平均Nap (2环)含量占比高达22.74%，尤其是驾校J16、J18、J20的Nap含量分别高达1 188.097、932.65、459.97 μg·kg-1.这些驾校都位于老工业区，周围分布有化肥厂、钢铁厂、汽车配件厂、磷肥厂、炼锌厂等，常年受到燃煤锅炉、焦化等工业活动的影响，导致工业区驾校灰尘Nap含量很高[34~36].混合区驾校灰尘PAHs外源性输入或继承性影响更为复杂，其低环单体的含量与比重低于工业区驾校，而高于农业区驾校.
3.1.3 主成分分析/多元线性回归法先采用主成分分析法(PCA)分别对上述三类驾校数据进行因子分析，然后根据PAHs各组分载荷高低来研究它们的来源，最后通过多元逐步线性回归分析(MLR)获得各主要来源的相对贡献率.从3类驾校灰尘PAHs数据均可提取出3个因子.工业区和农田区驾校的因子1，混合区驾校的因子2较相似，中低环组分Nap、Acy、Ace、Fl、Phe、Ant、Flu、Pyr等有较高的载荷，根据前文所述各类源的特征指示物，判定农田区驾校因子1和混合区驾校因子2为天然气/柴油动力车排放源，工业区驾校因子1为混合源；农田区与工业区驾校因子2，混合区驾校因子3较相似，BaP、IcdP和BghiP代表了汽油车的特征指示物，故将其判定为汽油车排放源；工业区和农田区驾校因子3，混合区因子1较相似，BaA、BkF、BbF和BaP等代表了燃煤焦化等的特征指示物，故将其判定为炼焦/燃煤排放源、燃煤源、燃煤源.
三类驾校灰尘PAHs主成分的回归方程分别为：Z农田=0.355F1+0.107F2+0.167F3，Z工业=0.347F1+0.104F2+0.004F3，Z混合=0.283F1+0.282F2+0.056F3.农田区驾校灰尘PAHs的柴油/天然气动力车排放源、燃煤源和汽油车排放源的贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%.工业区驾校的混合源比例较高，达76.26%，这是由于该区工业活动复杂、柴油货车流量大、紧邻加油加气站等导致的；汽油车和炼焦/燃煤排放源的比例分别为22.85%和0.89%.混合区驾校的燃煤源比例与柴油/天然气动力车排放源相当，分别占45.57%和45.41%，汽油车排放源比例很低，只占9.02%，这可能是混合区驾校多靠近交通要道与居民区，居民冬季燃煤取暖有较大贡献所致.
3.2 不同驾校灰尘PAHs含量和健康风险差别原因不同驾校灰尘PAHs含量与健康风险的差别可能与建校时间、周围环境状况、建校前的土地利用状况、教练车密度及车型等多种因素有关.工业区、混合区和农田区驾校灰尘∑PAHs含量均值表现出依次递减趋势，分别为1 306.06、787.77和383.98 μg·kg-1，情景3的CR均值分别为4.81×10-7、3.81×10-7、1.83×10-7，说明驾校周边环境对其灰尘PAHs含量和健康风险具有很大影响.
驾校建校前的土地利用方式对当前驾校灰尘PAHs含量和健康风险也具有很大影响.在29所驾校中，除J18和J20的前期土地利用分别是三轮车厂和汽车配件厂，J13是某倒闭的公司场地之外，其他驾校的前期土地利用基本上都是农田或村庄(表 1).本研究表明，驾校J18灰尘的PAHs含量是所有驾校中的最高者，为3 400.89 μg·kg-1，其毒性当量浓度是57.70 μg·kg-1；驾校J20灰尘的∑PAHs含量和毒性当量浓度分别是1 104.57μg·kg-1和217.90 μg·kg-1.从图 1可见，驾校J18和J20在3种情景下的健康风险也是比较高的.
驾校的建校时间、教练车密度与其灰尘PAHs含量和健康风险的相关分析发现，彼此之间并没有显著正相关(P＜0.05).其原因可能是由于影响驾校灰尘PAHs含量与健康风险的因素众多，建校时间和车辆密度只是较为重要的驾校内部因素，除此之外主要与驾校周围环境状况和前期土地利用状况密切相关.如前所述，如果驾校周围有工业企业，那么企业排放的PAHs可通过空气迁移，以干湿沉降形式降落在驾校区域，增加其外源性PAHs的输入；如果驾校建校前是工业废弃地，那么前期工业场地会残留一定量的PAHs.这些外源性或继承性PAHs的影响往往会对驾校灰尘PAHs造成很大的影响.
4 结论(1)该市29所驾校灰尘∑PAHs含量范围在198.21~3 400.89 μg·kg-1之间，平均值为908.72μg·kg-1.单体PAHs含量较高的是萘、菲、蒽、荧蒽，含量最低的是二苯并[a, h]蒽.低环PAHs所占比例稍占优势，LMWPAHs占∑PAHs的55.79%，HMWPAHs占∑PAHs的44.21%.
(2)随着驾校教练员的教龄增长，暴露灰尘PAHs所致的健康风险增大.在情景1(在驾校工作5 a)和情景2(在驾校工作10 a)下，29所驾校暴露灰尘PAHs的平均CR都小于10-6，不存在健康风险；在情景3(在驾校工作20 a)下，除驾校J11存在潜在健康风险外，其他样点均不存在健康风险.皮肤接触灰尘是最主要的PAHs暴露途径，其占总风险的64.21%；其次是误食途径，占总风险的33.04%；吸入途径可忽略不计.
(3)该市驾校灰尘PAHs主要来源为化石燃料不完全燃烧源和混合源，农田区驾校灰尘柴油/天然气动力车排放源，燃煤源和汽油车排放源贡献率分别为56.44%、26.55%和17.01%，工业区驾校混合源、汽油车和炼焦/燃煤排放源比例分别为76.26%、22.85%和0.89%，混合区驾校燃煤源、柴油/天然气动力车排放源和汽油车排放源的比例分别为45.57%、45.41%和9.02%.
(4)驾校灰尘PAHs除来自驾校本身的PAHs排放外，还与驾校周围环境状况和建校前期土地利用方式密切相关.驾校周围环境的外源性PAHs输入或者前期土地利用的PAHs残留，往往会对驾校灰尘PAHs含量与组成造成很大的影响.农田区驾校灰尘HMWPAHs占∑PAHs的比重较大，而其他两类驾校LMWPAHs占∑PAHs的比重较大.
(5)驾校空气中的气态和吸附态PAHs经呼吸进入人体也是比较重要的暴露途径，但因本文的研究对象是驾校灰尘，并未测定涉及空气中的气态和吸附态PAHs含量，因此健康风险评价结果会低于实际风险水平.今后应进一步开展驾校空气中的气态和吸附态PAHs含量测定，连同其灰尘一起进行综合风险评价.
致谢: 河南大学2011级环境专业本科生郭溪香、马延豪、张洋同学参加了样品采集，2012级环境专业本科生卢二超、张孝帅同学对灰尘PAHs的测定给予了帮助，在此一并表示感谢！| [1] | Durant J L, Busby Jr W F, Lafleur A L, et al. Human cell mutagenicity of oxygenated, nitrated and unsubstituted polycyclic aromatic hydrocarbons associated with urban aerosols[J]. Mutation Research/Genetic Toxicology, 1996, 371(3-4) : 123–157. DOI: 10.1016/S0165-1218(96)90103-2 |
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