2017, Vol. 38
2. 水中典型污染物控制与水质保障北京重点实验室, 北京 100044
2. Beijing Key Laboratory of Aqueous Typical Pollutants Control and Water Quality Safeguard, Beijing 100044, China
多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbon, PAHs)是一类广泛存在于环境中的持久性有机污染物，由于其具有致癌、致畸、致突变等特性引起社会广泛关注[1, 2]. PAHs可能存在于大气、水、土壤、植物甚至动物血液中，然而通常由于土壤中PAHs含量是其它介质的数倍，被视为PAHs的主要承担者[3]，虽然土壤发挥着重要的容纳和净化污染物的作用，但在强烈的环境负荷冲击下，土壤的缓冲净化功能将接近极限，从而对人类的健康造成威胁[4].目前，国内外不少学者对城市不同土地利用类型中土壤PAHs的含量、来源及污染程度做了许多研究，由于不同土地利用类型涉及到的人类活动等不同，其PAHs含量水平、单体组成、来源分布等表现出了明显差异[2, 3, 5~7].本文对正在城镇化进程中的沈抚新城不同土地利用类型表层土壤PAHs污染现状进行了研究，分析其差异性，以期为在城镇化进程中更好地保护土壤系统、保障人类健康、建造绿色环保城市提供一定的理论基础.
1 材料与方法 1.1 研究区域沈抚新城位于辽宁省沈阳、抚顺两个城市之间，是沈阳经济区的中心区域，有良好的地理位置和优越的交通条件.新城地处东经123°55′，北纬41°52′，地势平坦开阔，由北向南渐高，海拔在60~70 m之间，属中温带大陆性气候，常年主导风向为西南风，冬季为东北风，年平均气温为7℃.总规划面积605.34 km2，由沈阳市335.54 km2及抚顺市258.80 km2组成.
1.2 样品采集根据沈抚新城地形状况和土地利用等情况，构建0.01°×0.01°经纬度网格系统进行布点，均匀选取54个样点(耕地29个，林地4个，农村用地8个，城镇用地13个).采样时间为2014年12月，采样点分布见图 1.采集的样品经冷冻干燥，去除其中的石子、树叶及树根等杂质，过100目筛网后于4℃保存，以待后续处理.
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图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites |
准确称取10 g土壤与10 g无水硫酸钠混合，并加入0.2 g铜粉以去除土壤中硫成分，加入100 μL代标(Naphthalene-D8、Fluorene-D10、Pyrene-D10、Perylene-D12)后用150 mL丙酮/正己烷(1：1)索氏萃取24 h.提取液在加入4 mL异辛烷后于旋转蒸发仪上浓缩至2~3 mL，之后过硅胶层析柱，用30 mL二氯甲烷/正己烷(1：1)混合溶液淋洗硅胶柱后，加入提取液，再用120 mL二氯甲烷/正己烷(1：1)混合溶液进行洗脱，洗脱液经旋蒸、氮吹、加内标(Phenanthrene-D10)定容至1.0 mL，最后转移至色谱样品瓶中待测.
PAHs的测定采用Agilent 6890-5975 GC/MS气质联用仪，色谱柱为DB-5MS型柱(30 m×0.1 mm×0.25 μm).升温程序为：起始温度50℃，先以10 ℃·min-1升温至180℃，保持1 min，再以5 ℃·min-1升温至280℃，保持10 min，无分流进样2.0 μL，载气为高纯氦气(99.999%)，流速为1.0mL·min-1，离子源为EI源，进样口温度270℃，用内标曲线法对PAHs进行定量.实验分析了包括16种USEPA优先控制的PAHs在内的共21种PAHs.
1.4 质量控制与质量保证实验过程中9个样品作为一批处理，同时处理1个空白样、1个平行样及1个加标样，分别监测人为影响情况、实验的重视性及方法的回收率，在各代标指示物回收率差异较大时，用指示物对相应实验结果进行校正，本方法中4种代标指示物回收率差异不大，回收范围为82%~126%.
1.5 数据处理利用Excel 2010与Origin 7.5进行数据基本处理，采用Spss 19.0进行主成分分析.
2 结果与讨论 2.1 不同土地利用类型土壤多环芳烃含量及组成沈抚新城4种土地利用类型PAHs检测结果见表 1.不同土地利用类型∑PAHs含量不同，城镇用地∑PAHs含量最高，含量范围为184~18 276 μg·kg-1，均值为3 827.08 μg·kg-1；∑PAHs最低值出现在林地，含量范围为303~2 980 μg·kg-1，均值为1 646.33 μg·kg-1.农村用地与耕地表现出中等的∑PAHs含量水平，农村用地的∑PAHs含量范围为151~3 205 μg·kg-1，均值为2 161.44 μg·kg-1；耕地∑PAHs含量范围为230~14 102 μg·kg-1，均值为2 241.97 μg·kg-1.与世界其它地区相比(表 2)，沈抚新城表层土壤∑PAHs含量相对较高.在城镇用地范围内，沈抚新城∑PAHs含量与上海、南京相似(含量皆大于3 000 μg·kg-1)，却远远大于北京地区，甚至是韩国蔚山的25倍.在其它3种土地利用类型范围内，沈抚新城∑PAHs含量皆大于其它地区.
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表 1 沈抚新城不同土地利用类型土壤样品中PAHs含量1)/μg·kg-1 Table 1 Concentrations of soil PAHs in different land uses in Shenfu New City/μg·kg-1 |
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表 2 世界不同地区不同土地利用类型表层土壤∑PAHs含量 Table 2 Concentrations of topsoil PAHs in different land uses from different districts |
不同地区由于气候、地形不同，一定程度上也会引起PAHs的扩散，造成∑PAHs含量的差异[5]，因此沈抚新城与其他地区PAHs含量存在明显差异.而与沈抚新城附近的辽河流域芦苇湿地相比[8]，沈抚新城∑PAHs含量最低的林地甚至也达到了辽河芦苇湿地的2倍，表明林地土壤很可能在城镇化过程受到了PAHs污染.根据土壤PAHs污染标准[9](未污染＜200 μg·kg-1、轻微污染200~600 μg·kg-1、中度污染600~1 000 μg·kg-1、重度污染＞1 000 μg·kg-1)，沈抚新城表层土壤中PAHs已达到重度污染水平，值得引起关注.
从平均值看，不同土地利用类型∑PAHs含量呈现城镇用地>耕地>农村用地>林地的变化趋势，与其他学者研究结果类似[10~12].从单体上看，4种土地利用类型中单体含量最高的为惹烯(Retene)，耕地除外，其惹烯的含量仅次于萘(Naphthalene). 3环的惹烯(Retene)主要来自木材燃烧[13]，其高含量存在与沈抚新城居民冬季取暖方式情况相符合.不同土地利用类型中相似的单体分布规律进一步表明PAHs含量多少会随着土地利用类型变化而变化，但其大致分布规律并无较大差异，即不同土地利用类型PAHs的含量差异主要是人类活动引起的[6].
美国环保署(USEPA)将7种PAHs单体列为人类可能致癌性PAHs[14]，包括苯并[a]蒽(BaA)、苯并[a]芘(BaP)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、(Chry)、二苯并[a, h]蒽(DBA)、茚并[1, 2, 3-c, d]芘(InP).从表 1可以看出，∑7PAHs含量分布同样受土地利用类型影响，最大值出现在城镇用地(均值1 738.19 μg·kg-1，范围85~11 395 μg·kg-1)，最小值出现在林地(均值521.63 μg·kg-1，范围110~1 123 μg·kg-1)，分布规律与∑21PAHs一致，皆表现为城镇用地>耕地>农村用地>林地，进一步表明城镇用地受PAHs污染最为严重.
PAHs由于其难降解、持久存在的特性，在不同土地利用类型中表现出不同的富集规律[22]. 图 2表明，各个土地利用类型中4环PAHs含量皆较高，高环(4~6环) PAHs含量分布规律表现为城镇用地>耕地>农村用地>林地，而低环(2~3环) PAHs在各个土地利用类型中分布规律并不明显.低环(2~3环) PAHs易生物降解，随着时间累积其易于远距离迁移；而高环(4~6环) PAHs难以生物降解、远距离迁移，很容易累积沉淀在源头附近[5, 7]，即高环(4~6环) PAHs主要来自区域内部.城镇用地人类活动相对繁杂，PAHs输入量最大，表现出较高的PAHs含量水平，而林地涉及的人类活动最少，但受大气沉降等的影响，也受到了一定的污染.
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图 2 沈抚新城不同土地利用类型环数分布 Fig. 2 Distribution of soil PAHs with different rings in different land uses in Shenfu New City |
通常来说，高环(4~6环) PAHs主要用来指示燃烧源，包括石油、木材、煤以及生物质的不完全燃烧，低环(2~3环) PAHs则来自石油泄漏[6, 23]. 图 2可以看出，高环PAHs含量皆超过了总量的50%，说明沈抚新城不同土地利用类型中PAHs有相似的来源，以燃烧源为主.
同分异构体比值法也常用来判断PAHs来源，本文采用InP/(InP+BaP)、InP/(InP+BghiP)、Flu/(Flu+Pyr)、Ant/(Ant+Phe)等比值法来进行PAHs来源分析.其中InP/(InP+BaP)＜0.2、InP/(InP+BghiP)＜0.2、Flu/(Flu+Pyr)＜0.4以及Ant/(Ant+Phe)＜0.1时，主要来源为石油源；InP/(InP+BaP)＞0.5、InP/(InP+BghiP)＞0.5、Flu/(Flu+Pyr)＞0.5时, 主要来源为草、木、煤等生物质燃烧源；当0.2＜InP/(InP+BaP)＜0.5、0.2＜InP/(InP+BghiP)＜0.5、0.4＜Flu/(Flu+Pyr)＜0.5时，代表来源为石油燃烧源；另外当Ant/(Ant+Phe)＞0.1时，代表燃烧源[2, 3, 7, 24]. 图 3为4种同分异构体比值，4种土地利用类型的PAHs来源基本一致，包括草、木、煤燃烧，石油燃烧以及石油输入源，其中草、木、煤及石油燃烧等是沈抚新城PAHs输入的主要源头.
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图 3 PAHs同分异构体比值 Fig. 3 Diagnostic ratios of soil PAHs |
然而PAHs单体从排放源到受体介质的迁移、分配等过程中因自身理化性质的差别和外界条件的差异会发生变化，PAHs的生物降解、挥发、大气沉降等不确定因素皆会影响单体比值法的判断[7, 25].由此，简单利用环数分布及分子比值法判断PAHs来源可能会存在偏差，本文同时利用主成分分析进行PAHs来源判断.利用Spss 19.0软件进行主成分分析，得到的分析成分矩阵见表 3.数据处理时采用变化数据提取特征值根大于1的主因子以及结合方差极大旋转的方法，沈抚新城表层土壤中PAHs的3个主成分累积解释了方差变量的96.375%.成分1解释了方差变量的77.081%，其中Acy、Ace、Fl、Dibt、Phe、Ant、Fla、Pyr、BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、Pery、dBaAnt、InP、BghiP的载荷较大，Ace、Fl、Phe、Ant、Fla、Pyr、BaA、Chry、BbF、BkF、BaP通常被看作煤燃烧的指示物，Acy、InP、BghiP是机动车源头的标志物[26, 27]，说明成分1代表煤燃烧与机动车排放源.成分2则解释了方差变量的14.100%，载荷较大的PAHs单体有NaP、MNaP2、MNaP1、Ret，NaP是焦炉燃烧排放源的标志物；除了当地的内部PAHs源头，大气沉降同样会带来土壤中的PAHs[26]，由于成分2主要由低环PAHs确定，而低环PAHs易扩散、向远处迁移，故成分2代表焦炉燃烧与大气沉降源.成分3解释了方差变量的5.194%，主要由NaP确定，故成分3代表焦炉燃烧源.
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表 3 ∑21PAHs主成分分析成分矩阵 Table 3 Matrix of principal component about ∑21PAHs |
综上所述，沈抚新城表层土壤PAHs来源主要为煤燃烧源与交通带来的石油燃烧源，同时还包括大气沉降源，与沈抚新城附近的辽河区域湿地表层土壤来源相似[9]，与沈抚新城冬季供暖、内部交通工具使用等密不可分.因而，要削减城镇化过程中PAHs的含量，必须从两方面入手，一是改善居民燃料使用情况，寻找绿色新能源，削减煤炭使用量；二是重点关注城镇用地，控制交通量、寻找交通工具清洁能源，减少排气口PAHs排放.
2.3 沈抚新城不同土地利用类型土壤多环芳烃人体健康风险评价人们主要通过3种方式暴露于土壤中的PAHs：误食土壤、皮肤接触以及呼吸[24]，因此利用终生癌症风险增量模型(incremental lifetime cancer risk，ILCR)可以评估成人与儿童通过该3种方式暴露于沈抚新城土壤PAHs的健康风险[16]，各暴露途径下的癌症风险计算公式如下[16, 24, 28].
经口直接摄入PAHs污染土壤：
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(1) |
经皮肤接触摄入PAHs污染土壤：
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(2) |
经呼吸摄入PAHs污染土壤：
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(3) |
式中，c土壤指总BaP等量含量，IngR指土壤摄取速率(成人100 mg·d-1，儿童200 mg·d-1)，EF指暴露频率(成人365 d·a-1，儿童180 d·a-1)，ED指暴露年数(成人70 a，儿童6 a)，CF指转化因子(1×10-6 mg·kg-1)，BW指平均体重(成人60 kg，儿童15 kg)，AT指人均寿命(25 550 d)，SA指接触土壤的皮肤面积(成人5 700 cm2，儿童2 800 cm2)，AF土壤指土壤附着因子(成人0.07 mg·cm-2, 儿童0.2 mg·cm-2)，ABS指皮肤吸附系数(0.13)，InhR指呼吸速率(成人20 m3·d-1，儿童5 m3·d-1)，PEF指土壤尘形成系数(1.36×109 m3·kg-1)[24].
其中BaP等量含量的计算公式[12]：
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(4) |
式中，ci为第i种PAHs的含量，μg·kg-1；TEFi为第i种PAHs的毒性当量因子，各个PAHs单体毒性当量因子见表 4，TEQBaP是基于BaP的毒性当量(μg·kg-1). CSF指致癌斜率因子，CSF误食土壤、CSF皮肤接触、CSF呼吸分别为7.3、25、3.9(mg·kg-1·d-1)-1[16, 24, 28].
经计算得，城镇用地、农村用地、林地以及耕地的BaP等量含量均值(范围)分别为425.74 μg·kg-1(20.00~2 816.49 μg·kg-1)、142.57 μg·kg-1(6.57~231.67 μg·kg-1)、121.15 μg·kg-1(31.96~271.77 μg·kg-1)、191.46 μg·kg-1(9.06~2 101.19 μg·kg-1)，生活在城镇用地的人们存在最大的健康风险，其次是耕地、农村用地及林地，与总含量分布规律一致. BaP等量含量安全值为700 μg·kg-1[5]，城镇用地内15.4%的样品高于安全值，耕地内有3.4%的样品高于安全值，说明部分城镇用地及耕地已经受到了一定PAHs的污染.
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表 4 PAHs单体毒性当量因子 Table 4 Toxic equivalency factor (TEF) of PAHs |
表 5为ILCR模型运算出不同土地利用类型内成人与儿童分别于不同暴露途径下的风险水平，无论是哪种暴露途径，成人与儿童在4种土地利用类型内的风险水平从高到低都表现为城镇用地>耕地>农村用地>林地.当癌症风险水平处于10-6~10-4之间时表明有潜在的健康风险，当癌症风险水平高于10-4时表明存在很高的潜在健康风险[24].沈抚新城内4种土地利用类型内无论是成人或是儿童，其通过呼吸暴露于土壤PAHs中的风险皆低于10-6，几乎不存在风险，而通过土壤误食及皮肤接触途径暴露于土壤PAHs的风险处于10-6~10-4之间，存在一定的潜在健康风险.儿童通过3种途径暴露的致癌风险皆低于成人，而成人与儿童通过3种途径暴露的致癌风险大小顺序为皮肤接触>土壤误食>呼吸.
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表 5 终生癌症风险评价 Table 5 Health risks with incremental lifetime cancer risk (ILCR) |
本次采样时期为冬天，低温不利于土壤内PAHs向大气中迁移扩散，因此通过呼吸途径暴露的致癌风险比较低，处于安全值范围内.且由于冬天的严寒条件，相对于成人来说，儿童极少会到户外运动，儿童群体接触土壤PAHs的概率极低，因此儿童的暴露健康风险低于成人.总之，无论是从BaP等效当量含量还是从致癌风险考虑，沈抚新城在城镇化过程中还是存在一定的健康风险，尤其是城镇用地，表现出最高的风险水平，值得引起高度关注.
3 结论(1)相比于其它地区，沈抚新城内不同土地利用类型内∑PAHs含量处于较高污染水平，城镇用地∑PAHs含量最高，平均含量为3 827.08 μg·kg-1，最低值出现在林地，平均含量为521.63 μg·kg-1，不同土地利用类型∑PAHs含量高低表现为城镇用地>耕地>农村用地>林地.
(2)不同土地利用类型表层土壤主要富集了4~6环PAHs，高达总PAHs含量的50%以上；通过同分异构体比值法与主成分分析得知，4种土地利用类型PAHs有着相似的来源，主要为煤燃烧源与交通带来的石油燃烧源，同时还包括一定的大气沉降源.
(3)根据BaP等效当量含量对沈抚新城不同土地利用类型PAHs进行风险评价，结果表明，沈抚新城内PAHs风险水平处于较低水平，但城镇用地与耕地仍有部分样品超过了安全值.
(4)运用ILCR模型进行癌症风险评价，人们最易通过皮肤接触途径暴露于土壤PAHs中，成人表现出较高的风险水平，整个沈抚新城表现出潜在的健康风险，仍需要引起关注.
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