2017, Vol. 38
2. 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心, 南京 210023;
3. 江苏省物质循环与污染控制重点实验室, 南京 210023;
4. 云南省环境科学研究院, 中国昆明高原湖泊国际研究中心, 昆明 650000
, LI Shuai-dong1 , JIANG Jun-wu1 , SHEN Yin-yin1 , HUANG Chang-chun1,2,3
, HUANG Tao1 , YANG Hao1 , YU Yan-hong4 , LUO Yu4
2. Jiangsu Center for Collaborative Innovation in Geographical Information Resource Development and Application, Nanjing 210023, China;
3. Jiangsu Provincial Key Laboratory of Materials Cycling and Pollution Control, Nanjing 210023, China;
4. Kunming China International Research Center for Plateau Lake, Yunnan Institute of Environmental Science, Kunming 650000, China
沉积物是湖泊营养盐的重要储蓄库[1]，在整个湖泊的氮循环中起着至关重要的作用.氮元素是造成湖泊水体富营养化的重要限制性因子，显著影响着湖泊生态系统的生产力水平, 已成为国际全球变化问题研究的热点之一[2~4].湖泊沉积物氮具有多种存在形态，不同氮存在形态表现出不同的地球化学行为，也决定着其在湖泊生态系统中起着不同的地球化学功能[5].沉积物中氮的研究最早开始于80年代，其形态可以分为总氮、有机氮、氨氮以及硝氮.硝氮及氨氮是沉积物中较为活跃的部分，最易于释放到上覆水，促进滇池水体富营养化；有机氮则是湖泊沉积物中氮素的主要存在形式，在还原条件下经矿化作用形成可交换态的氨氮，增强沉积物氮向水体的释放能力.
滇池位于云贵高原中部，是典型的浅水型高原湖泊，也是我国污染最为严重的3个湖泊之一，已被列为“三湖三河”的重点治理对象[6, 7].在近40年来，由于经济的快速发展以及人口的急剧增加，滇池氮负荷日益增强，水体富营养化严重，蓝藻水华频繁暴发[8]，严重危害人类身体健康.朱元荣等[9]采用连续分级提取法研究滇池8个沉积柱, 将沉积物氮分为5种形态，且各形态相对比例为残渣态氮>强氧化剂可提取态氮>离子交换态氮>弱酸可提取态氮>强碱可提取态氮；李辉[10]的研究得出滇池沉积物总氮在平面上具有南部>北部>中部的特征；王书锦等[11]对洱海湿地干湿季沉积物污染风险差异性进行评价，结果表明沉积物氮污染水平干季高于湿季.现阶段对于滇池沉积物氮的研究主要集中于氮的形态组成以及分布特征，而对沉积物氮的沉积埋藏特征还未见有报道.本文对滇池沉积物进行氮形态分析和210Pb定年，研究了滇池沉积物氮的时空分布特征，同时讨论了滇池百年来沉积物氮污染情况与时空埋藏特征，以期为滇池内源氮负荷问题的解决提供依据.
1 材料与方法 1.1 样品采集2014年7月在滇池布设6个沉积柱采样点位，由北向南各采样点分别靠近明通河(DC-26)、宝象河(DC-24)、洛龙河(DC-19)、大河(DC-14)、柴河(DC-11)、古城河入湖口(DC-10)(图 1).使用重力采样器采集6个柱状沉积物，采样器直径为8.3 cm，DC-14长为60 cm，其余采样器长度均为50 cm.样品采集后立即运回实验室-50℃冷藏保存，所有沉积柱均以1 cm间隔切样，将样品置于密封袋中冷冻干燥后分析备用.环滇池采集26个湖水样，并对总氮含量进行分析(送至云南省环境科学研究院).
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图 1 滇池沉积柱采样点分布示意 Fig. 1 Location of sampling sites in Dianchi Lake |
本实验对沉积物总氮、氨氮、硝氮、有机氮这4种氮形态进行分析.沉积物总氮(TN)采用过硫酸盐消化法[12]进行测定，氨氮采用ISO 7150/1-1984水杨酸-次氯酸盐分光光度法[13]进行分析，硝氮经酸化后(1+11 HCl)利用紫外分光光度计直接测定；有机氮(TON)为总氮与氨氮和硝氮的差值.实验所用分析仪器为岛津公司生产的UV-3600紫外分光光度计.
沉积物定年采用210Pb测年法[14]，测定仪器为美国EG & GORTEC公司生产的高纯锗探测器. 210Pb半衰期为22.3年，是百年尺度内测定沉积物年代很好的元素，在当前湖泊沉积速率的研究中得到广泛的应用[15, 16].通过对沉积物样品中210Pbex比活度进行分析，采用210Pb CRS计年模式计算各分层沉积物年代，结果如图 2.
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图 2 滇池沉积柱210Pb比活度与年份结果 Fig. 2 Age and 210Pb specific activity in sediments of Dianchi Lake |
滇池沉积物TN含量高，为1 263.68~7 155.17 mg·kg-1，其含量随时间逐渐增加(图 3)，各采样点TN含量从90年代后期开始均维持在高污染水平. 1899~2013年大河入湖口沉积物TN含量由402.30 mg·kg-1增加至4 473.18 mg·kg-1；柴河、宝象河及洛龙河入湖口沉积物TN变化特征相似，1985年后TN含量均快速增加；明通河入湖口沉积物TN含量从1906~1995年快速增加，其后含量较为稳定.古城河入湖口沉积物TN变化经历了4个阶段：1889~1967年TN含量较低且缓慢增加，1967~1986年快速增加，由2 222 mg·kg-1迅速增加到5 239 mg·kg-1，1986~2009年沉积物TN含量增幅较小，维持在5 300~6 000 mg·kg-1间，2009年以后TN含量再次呈现快速的增加.
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图 3 滇池沉积物总氮垂向分布特征 Fig. 3 Vertical distribution of TN in sediment of Dianchi Lake |
沉积物中TON为主要存在形态，含量为255.80~5 644.25 mg·kg-1，占总氮平均质量分数为91.26%，宝象河入湖口沉积物TON所占比例最高达95.67%，古城河入湖口最低为86.93%.各采样点沉积物TON含量分别为431.29~5 789.23 mg·kg-1(DC-10)、595.52~2 567.97 mg·kg-1(DC-11)、255.80~2 989.82 mg·kg-1(DC-14)、293.96~2 848.27 mg·kg-1(DC-19)、569.00~3 565.43 mg·kg-1(DC-24)、297.78~2 752.41 mg·kg-1(DC-26). TON在垂向上的分布与TN具有相似特征，随时间增加含量逐渐升高.
2.1.2 沉积物无机氮垂向分布特征本研究将滇池沉积物中无机氮分为氨氮及硝氮，是沉积物中最活跃的氮组分，也是优先被浮游植物利用的氮形态.沉积物氨氮含量为9.20~146.50 mg·kg-1，硝氮为10.00~144.00 mg·kg-1，占总氮平均质量分数分别为4.77%、4.04%，与卢少勇等[17]的研究结果类似.各样点硝氮及氨氮垂向分布特征如图 4.沉积物氨氮含量随时间逐渐降低，在宝象河入湖口略有不同.宝象河入湖口沉积物氨氮含量在1887~1993年含量逐渐增加，1993年后氨氮含量逐渐降低，这可能与宝象河的大力治污有关[18]；除柴河及古城河入湖口外，各采样点沉积物硝氮含量随时间缓慢升高.古城河入湖口沉积物硝氮在1889~1945年含量逐渐降低，在1945以后含量略有升高；柴河入湖口沉积物硝氮含量在1860~1988年保持稳定，1988年后则逐渐降低.
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图 4 滇池沉积物无机氮垂向分布 Fig. 4 Vertical distribution of inorganic nitrogen in sediment of Dianchi Lake |
由于滇池流域不同的沉积环境以及人为活动的影响，不同的采样点各形态氮表现出不同的分布特征.从表 1可知，TN平均含量为1 266.85~3 642.66 mg·kg-1，呈现DC-10>DC-11>DC-14>DC-24>DC-26>DC-19的特征；南部古城河入湖口TN含量最高，最大值可达7 155.17 mg·kg-1，平均含量为3 642.66 mg·kg-1，中部洛龙河入湖口TN含量最低，平均值为1 263.68 mg·kg-1；各采样点TN含量相差较大，变异系数为0.35，表明滇池沉积物氮含量在空间分布上具有较大差异，整体上呈现滇池南部沉积物TN含量高，北部次之，中部低的特征.
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表 1 滇池沉积物各形态氮含量/mg·kg-1 Table 1 Table 1 Contents of different forms of nitrogen in Dianchi Lake/mg·kg-1 |
沉积物中TON含量高，为1 128.54~2 567.97 mg·kg-1，与TN具有相似的分布特征，与文献[18, 19]的研究结果一致.对沉积物中TN和TON进行相关分析，R2=0.86，表明TN与TON分布具有显著的相似性.位于滇池南部的古城河入湖口与柴河入湖口，沉积物有机氮含量最高，其平均值分别为2 567.97 mg·kg-1和2 388.83 mg·kg-1，滇池中部洛龙河入湖口TON含量较低为1 128.54 mg·kg-1，而滇池北部明通河及宝象河入湖口沉积物TON含量大于中部，分别为1 574.86 mg·kg-1和1 794.38 mg·kg-1，这与沉积物TN分布具有一致性.
2.2.2 沉积物无机氮空间分布特征沉积物中氨氮及硝氮含量低，氨氮平均值为30.30~96.06 mg·kg-1，硝氮为19.92~66.92 mg·kg-1.柴河入湖口沉积物氨氮及硝氮含量相对其他采样点均较高，氨氮含量最高值可达146.50 mg·kg-1，大河入湖口沉积物硝氮含量高，为144.00 mg·kg-1.柴河、大河以及宝象河入湖口沉积物无机氮主要以氨氮形式存在，明通河、洛龙河与古城河入湖口沉积物无机氮主要以硝氮形式存在，这可能与明通河长期接纳昆明城区生活污水有关，而洛龙湖临近斗南花卉市场与蔬菜生产基地，农业面源污染对其N组成具有一定影响.李清光等[20]对滇池流域硝酸盐进行氮氧同位素示踪研究发现，滇池氮氧同位素组成与河流相似，表明生活污水以及农业面源是硝酸盐污染的主要来源.
2.3 滇池沉积物氮埋藏特征 2.3.1 滇池沉积物氮埋藏时间分布特征利用210Pb测年法对沉积物进行定年，最终计算得到各层沉积物对应的沉积速率.滇池沉积物沉积速率平均值为0.092~0.187 g·(cm2·a)-1，随时间变化具有一致的特征，其沉积过程经历了3个阶段，即沉积速率随时间呈现先增加后降低再升高的变化特征.根据测得各分层沉积物氮含量以及定年后所得沉积速率，可求得滇池沉积物氮年平均沉积通量，如图 5.从中可见，滇池沉积物TN具有相同的埋藏特征，总氮埋藏速率随时间增长逐渐加快，其沉积通量最高可达1.287 mg·(cm2·a)-1.根据沉积物中氮沉积通量随时间的变化，估算了1900~2014年滇池沉积物氮埋藏储量，各形态氮储量分别为TN 92 139.15 t、TON 86 745.62 t、氨氮2 929.37 t、硝氮2 464.16 t.进入90年代后，滇池人口与GDP激增，20年间人口增加近一倍[21]，受人类活动影响90年代后TN沉积通量几乎呈直线增长.由表 2可知，滇池沉积物TON与TN沉积通量在90年代前后相差较大，尤其在古城河、柴河、洛龙河增长速率最快，90年代后TN沉积通量分别为90年代前的2.67倍和2.82倍，TN埋藏量可达35 151.89 t；沉积物中硝氮及氨氮沉积通量在90年代前后差异相对较小，沉积通量平均增加0.889 μg·(cm2·a)-1，埋藏量为563.09 t.氨氮沉积通量在90年代后呈现减小趋势，埋藏量为594.37 t.
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图 5 滇池总氮年平均沉积通量 Fig. 5 Annual average TN burial rates in the sediment of Dianchi Lake |
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表 2 90年代前后滇池沉积物氮沉积通量变化 Table 2 Variation of sedimentary nitrogen burial rates before and after 1990s in Dianchi Lake |
2.3.2 滇池沉积物氮埋藏空间分布特征
滇池沉积物沉积速率由南到北分别为0.101、0.106、0.176、0.195、0.194和0.124 g·(cm2·a)-1，百年来滇池沉积物在北部较南部沉积更快，但在洛龙河入湖口具有最大的沉积速率.沉积物各形态氮平均沉积通量空间分布如图 6，从中可知沉积物中TN沉积通量由南向北降低，与沉积物沉积速率空间分布特征相反.大河入湖口沉积最快，明通河入湖口沉积最慢，沉积通量分别为0.419 mg·(cm2·a)-1和0.205 mg·(cm2·a)-1.沉积物有机氮与氨氮空间分布具有相似特征，大河入湖口沉积通量最高，明通河最低，硝氮则在洛龙河沉积通量最高，且北部较南部低.根据同时采集的入滇河流数据分析可得，柴河、大河、宝象河及明通河水体TN平均含量分别为9.14、11.11、4.66和5.53 mg·L-1.滇池南部河流柴河及大河TN含量明显高于滇池北部明通河及宝象河，且各河流水体含氮量从上游到下游逐渐增加，这与沉积物TN的沉积分布特征有显著的相关性；滇池南部属于农业密集区，由于氮肥的使用导致NH4+很容易通过硝化作用转化为NO3-，NO3-容易随地表径流进入湖泊，从而致使南部入湖口沉积物硝氮沉积通量高于北部[22].
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图 6 氮沉积通量空间分布 Fig. 6 Spatial distribution of nitrogen burial rates |
根据美国EPA沉积物总氮评价标准[12]，当沉积物TN>2 000 mg·kg-1时，湖泊处于严重污染状态.滇池自90年代开始，沉积物TN平均含量均大于2 000 mg·kg-1，说明滇池处于严重污染等级.结合王书杭等[23]、王磊等[24]的研究，滇池沉积物TN含量远高于污染同样严重的太湖和巢湖.滇池是典型的高原型静水湖泊，具有水体滞留时间长的特点[25, 26]，外源污染物在进入湖泊后更容易沉积下来，在环境条件发生改变时沉积物中的氮将再次释放到上覆水，这也是滇池较巢湖、太湖氮污染更加严重的原因之一.滇池南部是农业密集区，由于水土流失大量氮肥通过河流进入湖泊，因此滇池南部沉积物呈现高氮含量，与邓伟明等[27]的研究契合.滇池北部紧邻昆明城区，是主城区大量城市污水及工业废水的汇集地，由于城市污水及工业废水中含有大量的有机氮及氨氮，导致滇池北部沉积物氮污染也较为严重.
采集沉积物时，同时采集了26个滇池湖水样，并对其TN含量进行分析，水体TN空间分布特征如图 7.水体总氮污染呈现由北向南逐渐递减的趋势，沉积物总氮污染表现为南部>北部>中部，水体与沉积物总氮污染的分布特征不一致.沉积物与水体总氮污染的差异分布很可能是由沉积物具有“源”和“汇”的双重特性所引起.滇池北部由于受到人类活动影响大于南部，对于沉积物的扰动作用也增大，使得北部沉积物“源”的作用相比南部更加明显，导致水体氮污染增加，这一推论与滇池富营养化状况以及余丽燕等[28]的研究结果一致.
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图 7 滇池水体总氮空间分布 Fig. 7 TN spatial distribution in the water of Dianchi Lake |
滇池氮污染是造成滇池水质恶化的一个重要原因，滇池水体从60年代至90年代水质条件已从Ⅱ类下降为Ⅴ类甚至劣Ⅴ类[29].滇池环境的急剧恶化与昆明市人口的增长以及快速的经济发展密切相关，滇池流域占云南省土地面积的0.7%，却创造了全省GDP的24%[18, 21].近50年来滇池沉积物氮污染逐渐加重，从20世纪90年代开始滇池总体上都处于严重污染状态(图 2)，同样位于云贵高原的洱海，其沉积物氮污染也是从20世纪70年代开始形成并在20世纪90年代后逐渐加剧[30].查询昆明市1970~2010年统计年鉴，分析结果显示昆明市地区生产总值自70年代开始不断攀升，尤其从1990年后其生产总值几乎呈直线增长，这与滇池氮污染的形成时间是契合的.从80年代中期开始，滇池流域第一产业所占比值逐渐降低，农业发展十分迅速，以农业为主的非点源污染所占比例加大[31].如图 8所示，从2000~2013年昆明市氮肥施用量大大增加，农业生产中化肥的施用对滇池氮污染的贡献也逐渐增大.
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图 8 昆明市2000~2013年氮肥施用情况 Fig. 8 Nitrogenous fertilizer application from 2000 to 2013 in Kunming City |
湖泊沉积物中氮来源丰富，其外源主要有土壤侵蚀、大气沉降及人为排放[32]，内源主要是湖内生物的排泄废物以及各种动植物残体，不同的氮来源造成了滇池沉积物氮在空间及时间上的不同埋藏特征.城镇生活点源是滇池最大的污染源，占沉积物氮来源的72.7%[33]，滇池北部紧邻昆明市主城区，受人为扰动影响大于南部，从而造成了滇池沉积物沉积速率由南到北逐渐增加的特征.自改革开放以来，昆明市的经济快速发展，城市化进程加快，随经济的快速发展，滇池水体从20世纪70年代呈现富营养化，沉水植物开始死亡，藻类开始生长[34]，90年代后富营养化加剧，同时滇池沉积物N的埋藏速率也逐渐增加，氨氮作为最易被藻类吸收利用的无机氮被大量消耗，从这一时期开始其沉积速率逐渐下降而相反地有机氮沉积则逐渐增加.
滇池沉积物沉积速率呈现由南向北逐渐增加的特征，而沉积物中氮的埋藏速率则表现为由南向北逐渐降低，说明沉积物沉积的快慢与沉积物中氮沉积的快慢没有绝对的正相关关系，这可能与沉积物的来源以及沉积物所处的环境条件有关.从图 9可以看出，1991年后昆明市工业废水排放量逐渐降低，工业来源的氮沉积得到控制，2000年后，工业排放以及降雨量均降低，然而滇池沉积物氮的埋藏却在2000年后快速增加，这期间环境条件的变化起着十分重要的作用.有研究表明温度的增加将促进生物生长并延长其生长期[35~37]，根据气象数据滇池流域年平均气温逐年升高，这将提高滇池生物生产力水平同时促进氮的沉积.滇池沉积物氮埋藏是一个十分复杂的过程，外部人为活动对氮的沉积有很大贡献，而内部各种生物活动对氮埋藏过程的促进作用也是不可忽视的，尤其是对于有机氮.生物能迅速吸收利用无机氮以及水体12%~72%的溶解有机氮[38]，导致水体中的氮最终以有机氮形式随生物体残骸及排泄物沉积埋藏.因此，在今后应加强生物对沉积物氮埋藏的影响研究.
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图 9 昆明市历年降雨量及工业废水排放量 Fig. 9 Annual rainfall and industrial wastewater discharge in Kunming City |
(1)滇池沉积物氮含量高，有机氮为主要赋存形态，滇池沉积物有机氮与总氮含量均表现为滇池南部>北部>中部的空间分布特征.
(2)滇池沉积物氮百年来埋藏速率逐渐增加，沉积通量最高值为1.287 mg·(cm2·a)-1，TN埋藏量可达92 139.15 t，内源氮负荷问题日益严重.
(3)滇池沉积物处于严重氮污染状态，氮污染在70年代逐渐形成，至90年后期开始加剧，内源氮污染的治理需要进一步加强.
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