环境科学  2017, Vol. 38 Issue (2): 502-509   PDF    
引用本文
付建平, 韩静磊, 于晓巍, 杨艳艳, 尹文华, 冯桂贤, 张素坤, 黄锦琼, 任明忠. 几种可能来源对广东某地空气中二()英的影响[J]. 环境科学, 2017, 38(2): 502-509.
FU Jian-ping, HAN Jing-lei, YU Xiao-wei, YANG Yan-yan, YIN Wen-hua, FENG Gui-xian, ZHANG Su-kun, HUANG Jin-qiong, REN Ming-zhong. Possible Sources of PCDD/Fs in Atmosphere of a Certain District in Guangdong[J]. Environmental Science, 2017, 38(2): 502-509.
几种可能来源对广东某地空气中二()英的影响
付建平 , 韩静磊 , 于晓巍 , 杨艳艳 , 尹文华 , 冯桂贤 , 张素坤 , 黄锦琼 , 任明忠     
环境保护部华南环境科学研究所, 广州 510655
收稿日期: 2016-06-26; 修订日期: 2016-09-07
基金项目: 中央级公益性科研院所基本科研业务费专项（PM-zx703-201607-225）；环境保护公益性行业科研专项（2011467001）
作者简介: 付建平(1983~), 男, 硕士, 助理研究员, 主要研究方向:环境中痕量持久性有机污染物监测与分析, E-mail:fujianping@scies.org
通讯联系人, 韩静磊, E-mail:hanjinglei@scies.org
摘要: 采用高分辨气相色谱法/高分辨质谱法（HRGC/HRMS）对广东某地生活垃圾焚烧厂烟道气及周边环境空气和可能来源的环境空气中17种二英进行了分析.讨论了所有样品中同系物、主要毒性贡献体的特性.并运用主成分和聚类分析法，探究了焚烧厂周边监测点位与焚烧厂排放烟气及可能来源的关系.结果表明周边空气中二英浓度低于焚烧厂烟道气，且不受主导风向的影响.在调查基础上，推断轮胎厂及露天焚烧为可能污染源.轮胎厂二英浓度均低于上风向监测点，露天焚烧空气中二英高于厂界外监测点.对各同类物百分比分析可知，烟道气和所有空气中主要同类物为OCDD、1，2，3，4，6，7，8-HpCDD及1，2，3，4，6，7，8-HpCDF，但空气中同类物还包括OCDF；焚烧厂周边监测点与轮胎厂空气中二英单体百分浓度相似，烟气与露天焚烧中二英单体分布相似.进一步研究表明所有空气样品中单体1，2，3，7，8-PeCDD和2，3，4，6，7，8-HxCDF与总毒性当量浓度的线性相关系数分别为0.95和0.75，相关性较强.主成分分析及聚类分析表明垃圾焚烧厂对周边空气产生影响，轮胎厂对上风向产生影响，露天焚烧对厂界影响较小.
关键词: 二英      生活垃圾焚烧厂      烟道气      轮胎厂      露天焚烧      环境空气     
Possible Sources of PCDD/Fs in Atmosphere of a Certain District in Guangdong
FU Jian-ping , HAN Jing-lei , YU Xiao-wei , YANG Yan-yan , YIN Wen-hua , FENG Gui-xian , ZHANG Su-kun , HUANG Jin-qiong , REN Ming-zhong     
South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Guangzhou 510655, China
Abstract: This paper analyzed 17 polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans (PCDD/Fs) by HRGC/HRMS in the flue gas of a certain municipal solid waste incinerator (MSWI) and its surrounding air and other possible sources in Guangdong. It discussed the feature of homologs and main toxic monomers in all samples. It also investigated the relationship among surrounding area, MSWI and possible sources using principle component analysis (PCA) and cluster analysis. The results showed that the concentration of PCDD/Fs was higher in the flue gas than the ambient air, moreover non-effect suffered by prevailing wind direction. The possible sources might be tyre factory and open burning based on spot survey. The concentration of PCDD/Fs was lower in tyre factory than upwind station, but higher at open burning spot than outdrop monitoring station. The analysis of homologs showed that OCDD, 1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDD and 1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDF were the main materials in the flue gas and air, meanwhile OCDF was also found in atmosphere. There was similar feature of 17 PCDD/Fs between surrounding monitoring station and tyre factory, and the same between flue gas and open burning. The further analysis showed that the linearly dependent coefficients of 1, 2, 3, 7, 8-PeCDD and 2, 3, 4, 6, 7, 8-HxCDF were 0.95 and 0.75, respectively. It showed the strong correlation of two monomers in all ambient air samples. The PCA and cluster analysis showed that MSWI influenced the surrounding air, tyre factory had an impact on upwind station, and open burning had a lower effect on outdrop monitoring station.
Key words: polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans (PCDD/Fs)      municipal solid waste incineration plant      flue gas      tyre factory      open burning      ambient air     

二英(polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans，PCDD/Fs)是一类具有长距离迁移性、生物毒性的持久性有机污染物.自二英在城市生活垃圾焚烧烟气及飞灰中被发现后，已受到广泛关注.环境中二英主要是人类在生产或生活中无意识产生的.目前已确定的二英排放源主要集中于废物焚烧、高温热源、水泥生产、冶金、炼焦过程及其他化学工业源等[1~4].含氯废物焚烧、庭院垃圾及露天焚烧也能释放二英[5~7].另一种可能来源--废旧轮胎做燃料利用或再生加工排放的二英也备受关注. Conesa等[8]研究表明在水泥炉窑中使用轮胎作燃料时，PCDD/Fs的含量随轮胎投加量增加而有所增加. Aylón等[9]研究了废旧轮胎热解过程释有少量PCDD/Fs释放出来，但其毒性当量浓度相对较低.

虽然二英的产生源广泛，但不同来源对二英的贡献有所不同.有研究报道指出, 2006年江苏省城市固体废物焚烧排放的二英约占总排放量的13.41%，仅次于再生有色金属和炼钢排放[10]. Zhang等[11]研究指出，所研究的6个不同露天焚烧源向空气中释放的二英达3.0~650 ng·kg-1.如此大量的二英释放到环境，可能对生态系统造成一定的影响.同时，大气环境作为二英迁移转化的场所，各种排放源释放的二英不仅造成周边区域空气质量下降，还可能对其他区域产生影响.黄文等[12]研究表明，距离某医疗废物焚烧厂1.2 km处环境空气中的二英毒性当量浓度(以TEQ计，下同)为1.48 pg·m-3.余莉萍等[13]研究也表明，距离某电子垃圾焚烧点9 km处环境空气中二英毒性当量浓度为1.31 pg·m-3.上述研究表明，排放源可能对一定距离空气中二英产生影响.

基于以上现状，本研究选取广东某地为研究区域，在生活垃圾焚烧厂周边环境空气采样期间，对生活垃圾焚烧厂排放废气、轮胎加工厂环境空气及露天焚烧环境空气中二英也展开监测，了解该区域可能的二英排放源对周边环境空气的影响.

1 材料与方法 1.1 研究区域

研究区域为城乡结合部，现场调研发现区域内分布着以市政生活垃圾为主的焚烧厂、废旧轮胎加工厂，生活垃圾露天焚烧也是该区域典型的污染源.固定源监测点位于垃圾经炉膛焚烧后出口(前口)和布袋除尘后的烟气排放口(后口)；周边环境空气采样点布设在焚烧厂区(厂区)、距离焚烧厂厂界200 m处(厂界外)、焚烧厂下风向1.2 km处(下风向)、上风向0.8 km处(上风向)、轮胎厂轮胎露天堆放、轮胎翻新厂宿舍2楼、轮胎翻新车间和无固定排放的露天焚烧处.采样点位布置见图 1.

图 1 采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites

1.2 样品采集 1.2.1 空气样品采集

采样方法参考HJ 77.2-2008，采样前在聚氨酯泡沫上添加13C标记的采样内标后收集气相，石英纤维滤膜收集颗粒相，两相态合并为一个样品.每个样品采集24 h，连续采样3 d；露天焚烧采样以焚烧残渣不再冒烟结束，整个采样期间只监测到1处露天焚烧.

1.2.2 烟气样品采集

烟气采样方法参照HJ 77.2-2008，采样前在树脂筒内加入13C标记的采样内标，每个样品采集2 h，连续采集3个样品.

1.3 样品处理与仪器分析 1.3.1 实验材料

甲苯、正己烷为高效液相色谱级溶剂(美国Heneyweii公司)；二氯甲烷为高效液相色谱级溶剂(德国Merck公司)；弗罗里硅土(美国Fluka公司)；硅胶(德国Merck公司)；碱性氧化铝(美国Sigma公司)；无水硫酸钠、浓硫酸(广州化学试剂公司)；采样内标、提取内标及进样内标(美国Wellingtog公司).

1.3.2 样品前处理

空气样品用甲苯对石英纤维滤膜和聚氨基甲酸酯连续索氏抽提24 h.烟气样品滤筒和树脂也一并用甲苯连续索氏抽提24 h；冷凝水用二氯甲烷分别萃取3次后与抽提液合并.空气和烟气样品在抽提前加入13C标记的提取内标.

1.3.3 样品的净化

样品经多段层析柱净化.层析柱填料从上到下为：2 g无水硫酸钠、40 g酸性硅胶、3 g中性硅胶、4 g碱性硅胶、3 g中性硅胶、3 g中性氧化铝、1 g弗洛里硅藻土、2 g无水硫酸钠.净化前用80 mL正己烷预淋洗层析柱，上样后依次用120 mL正己烷、30 mL正己烷:二氯甲烷混合液(95:5，体积比)洗脱去除干扰物；再用100 mL二氯甲烷继续淋洗脱，洗脱液旋转蒸发至2 mL，最后用高纯氮气吹扫浓缩至50 μL后加入13C标记的进样内标，待仪器分析.

1.3.4 仪器分析

采用HP6890HRGC和AutoSpec Premier HRMS联用分析仪.色谱条件：DB-5MS (60 m×0.25 mm×0.25 μm)色谱柱对17种二英单体进行分离.色谱柱升温程序：初温140℃，保持2 min后以8 ℃·min-1升温至220℃，再以1.4 ℃·min-1升温至260℃后以4 ℃·min-1升温至310℃，保持4 min.无分流进样，进样量1 μL.

质谱条件：分辨率≥10 000；选用EI源，源温300℃，采用选择离子(SIM)测定，电离能为35 eV，离子化电流为600 μA.

1.4 质量保证与质量控制

采用13C同位素内标稀释定量法对环境空气和烟气中二英进行定量.背景干扰以扣除实验空白为准.结果表明，空白实验回收率介于63.4%~118%，OCDD和OCDF是主要干扰物；样品回收率范围：60%~121.3%.环境空气检测限范围：0.009~0.217 pg·m-3, 烟道气检测限范围：0.002~0.022 ng·m-3.

2 结果与分析 2.1 烟道气中二英浓度

从表 1看出，焚烧厂前口烟道气中17种二英平均质量浓度为3.23×104 pg·m-3，平均毒性当量浓度为1.83×103pg·m-3，经布袋除尘后烟道气中二英浓度为854 pg·m-3，平均毒性当量浓度为52.3 pg·m-3，相对于前口，后口二英毒性当量浓度去除率达到97%以上.从结果可以看出，后口烟道气排放二英毒性当量浓度低于我国《生活垃圾焚烧污染控制标准》0.1 ng·m-3标准，且介于Chen等[14]对中国4座不同类型垃圾焚烧厂二英排放结果.调查发现，该生活垃圾焚烧厂采用了活性炭吸附和布袋除尘双重装置对二英进行控制，这说明这些措施对烟气中的二英起到了很好的去除作用.

表 1 烟道气及各环境空气中二英含量分布1) Table 1 Concentration of PCDD/Fs in flue gas and environmental air

进一步分析发现，垃圾焚烧厂前口烟道气中PCDFs与PCDDs比值为1.02，而后口烟道气PCDFs与PCDDs比值为0.700.有研究表明，若PCDFs/PCDDs>1，“从头合成”(De novo)反应占优势，若PCDFs/PCDDs < 1，前驱物反应占主导地位[15].据此可以判断，前口烟气二英以“从头合成”为主，后口烟气二英以前驱物反应生成为主.

2.2 周边环境空气中二英浓度

从表 1可以看出，焚烧厂周边环境空气中二英平均质量浓度介于22.8~50.7 pg·m-3，平均毒性当量浓度介于0.352~0.953 pg·m-3.质量浓度结果显示，厂界外最大，上风向次之，下风向较小、厂区最小，这说明焚烧厂所排放二英不受主导风向影响，焚烧厂周边可能存在其他的污染源.从毒性当量浓度监测结果看，厂区二英浓度较低，上、下风向以及厂界二英浓度较高，且超过日本环境空气质量标准0.6 pg·m-3，总体高于刘劲松等[16]对国内某垃圾焚烧厂周边环境空气中二英的监测结果.这说明除厂区外，其余3个监测点位可能受其他源影响.从表 1还可以看出，焚烧厂周边环境空气中PCDFs与PCDDs比值均小于1，这说明，周边环境空气中二英可能受焚烧厂影响.从上述分析可知，焚烧厂周边环境空气除可能受到排放烟气影响，还可能受其他的污染源影响.因此，结合前期实地调查，初步推断轮胎厂和露天焚烧为可能影响源.

2.3 轮胎厂环境空气中二英浓度

对轮胎厂的调查发现，轮胎厂空气中二英平均质量浓度介于11.6~21.2 pg·m-3，平均毒性当量浓度介于0.267~0.464 pg·m-3，未超过日本空气质量标准.轮胎厂主要对轮胎进行堆放、拆解、打磨和翻新.目前，还未见轮胎厂环境空气中二英的研究报道.但通过与Li等[17]对电子垃圾拆解行业周边空气二英(0.909~48.9 pg·m-3)结果比较，轮胎厂三处监测点二英均处于较低水平.从表 1可以看出，轮胎翻新厂浓度高于露天堆放和宿舍二楼监测点，且轮胎厂区所有监测点PCDFs与PCDDs比值小于1.本研究发现，轮胎厂与较近的上风向点相比，空气中二英浓度是轮胎厂的2~3倍.这说明轮胎厂对上风向的污染贡献率较低，轮胎厂是否对周边环境空气产生影响需进一步分析.

2.4 露天焚烧环境空气中二英浓度

露天焚烧空气中二英质量浓度为40.9 pg·m-3，毒性当量浓度为0.834 pg·m-3，超出日本环境空气质量标准.这与Wevers等[18]研究生活垃圾露天焚烧排放二英结果(0.683 pg·m-3)差别较大.从表 1可以看出，该结果高于离露天焚烧最近的厂界外监测点.这只能初步说明，露天焚烧可能是环境空气中二英的贡献源.通过进一步对比发现，露天焚烧与厂区监测点环境空气中PCDFs和PCDDs比值较接近，这说明露天焚烧与焚烧厂区环境空气二英分布比较一致.

表 2列举了部分国内外生活垃圾焚烧厂烟道气及周边空气中可能的二英的含量水平.通过对比发现，本研究焚烧厂烟道气排放浓度较低，周边环境空气中二英浓度处于中低水平.同时本研究露天焚烧所排放二英与有关研究结果相近.

表 2 部分国家或地区生活垃圾焚烧厂排放烟气以及周边环境空气中二英研究情况1) Table 2 Comparison of PCDD/Fs in flue gas and environmental air among some countries or districts

3 烟气与空气中二英同系物分析 3.1 烟气与空气中二英指纹特征

烟道气与所有环境空气中二英同类物分布特征见图 2.从图 2(a)可见，烟道气中二英以OCDD、1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDD及1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDF为主，质量分数分别为34.8%±8.3%、17.2%±0.9%和12.1%±1.4%.这与Zhong等[25]对某垃圾焚烧厂烟道气中二英调查结论基本一致.同样，烟道气中PCDFs除1, 2, 3, 7, 8, 9-HxCDF、1, 2, 3, 4, 7, 8, 9-HpCDF和OCDF外，包括所有PCDDs单体在内，同系物浓度都随着氯原子数增加而增大.上述分析说明高氯代二英比低氯代二英在烟道气中稳定. 图 2(c)中生活垃圾露天焚烧二英排放特征与图 2(a)烟道气二英排放特征十分相似.进一步实地调查发现，该垃圾焚烧厂周边绝大部分生活垃圾都被集中焚烧处理，少部分垃圾被随意进行露天焚烧.这说明，对于同类型的生活垃圾来说，露天焚烧与集中焚烧所排放的二英都以这4种单体为主.

图 2 烟道气与空气中二英同系物指纹分布 Fig. 2 Profiles of PCDD/Fs in flue gas and environmental air

同样从图 2(b)可见，焚烧厂周边环境空气中二英分布主要以OCDD、1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDD，1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDF以及OCDF为主，该分布特征与现有研究[26~28]对某垃圾焚烧发电厂周边环境空气中二英研究结论基本一致.其中OCDD质量分数范围为(44.0±5.1)%~(68.8±15.4)%.有研究报道指出，在空气中，OCDD占总浓度的30%~60%.结合图 2(b)可知，OCDD在厂区监测点的质量浓度较其他几个点位低，但质量分数值最大；厂界外OCDD质量浓度最大，但质量分数值较低.其余3种主要单体质量浓度和质量分数分布相似.除几种主要单体外，其余单体百分比随氯原子数增加变化不大，这与烟气和露天焚烧分布特征不一致.说明还存在其他对环境空气的源.

轮胎厂二英同类物分布见图 2(d)，从中可见，OCDD、1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDD，1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDF以及OCDF为轮胎厂空气中主要单体.这与焚烧厂周边环境空气这几种主要单体的分布模式一致.同样，除主要单体外，其余单体质量分数随氯原子增加变化不大.这与焚烧厂周边环境空气中二英分布具有相似的分布特征.但同样不能说明轮胎厂对周边环境空气中造成一定影响，仍需进一步分析.

3.2 空气中主要毒性贡献体相关性

根据本研究空气中17种二英同系物浓度与对应的国际毒性当量因子(international toxicity equivalence factor, I-TEF)乘积所得到的毒性当量浓度结果可知，所有空气样品中PCDFs的主要毒性贡献体是2, 3, 4, 7, 8-PeCDF和2, 3, 4, 6, 7, 8-HxCDF，毒性贡献率范围分别为：(10.3±1.5)%~(30.8±1.1)%和(4.5±2.0)%~(9.5±1.3)%.该两种主要单体与总毒性当量浓度相关性分析如图 3(a)所示，2, 3, 4, 7, 8-PeCDF和2, 3, 4, 6, 7, 8-HxCDF的线性相关系数分别为0.28和0.75.同样，所有空气中PCDDs主要贡献体是1, 2, 3, 7, 8-PeCDD和1, 2, 3, 6, 7, 8-HxCDD，毒性贡献范围分别为：(7.0±5.2)%~(13.4±6.0)%和(8.5±2.7)%~(31.7±2.9)%.这两种单体与总毒性当量浓度相关性分析如图 3(b)所示，线性相关系数分别为0.95和0.37.以上分析可知，1, 2, 3, 7, 8-PeCDD和2, 3, 4, 6, 7, 8-HxCDF在本研究区域空气中与总毒性当量浓度具有较强的相关性.

图 3 环境空气中主要毒性贡献体与总毒性相关性分析 Fig. 3 Correlation analysis between main homologs and total toxic concentration in air

4 烟气与空气中二英源解析

运用主成分分析法分析焚烧厂烟道气、周边环境空气、轮胎厂空气以及露天焚烧空气中二英毒性当量浓度之间的内在联系，可以进一步判断不同产生源之间的相关性.从图 4可见，本研究各介质中17种二英单体由主成分1(77%)和主成分2(17%)解释了相互之间的变化规律.可以看出，除上风向、厂界监测点位的空气中二英受焚烧厂烟道气影响较小外，厂区和下风向监测点位均受到焚烧厂排放烟气的影响，这与前面的分析基本一致.从主成分1分析，轮胎翻新车间、露天堆放和轮胎厂宿舍二楼与距离较近的上风向监测点位二英分布变化较小，这说明轮胎厂与上风向监测点位可能存在相互影响.同样，露天焚烧对厂区空气监测点也产生一定影响，这与前面分析结果一致.

图 4 烟道气与空气中二英主成分分析 Fig. 4 PCA analysis of PCDD/Fs between flue gas and environmental air

进一步对焚烧厂排放烟气与周边环境空气中17种二英单体毒性当量浓度的聚类分析(图 5)可见，所有介质中二英的分布特征主要分为两类：第一类是焚烧厂后口排放烟气与厂区、下风向、露天焚烧和宿舍二楼环境空气分布一致；第二类是露天堆放、翻新车间、厂界外及上风向分布一致，这与主成分分析结果一致.

图 5 烟道气与空气中二英聚类分析 Fig. 5 Cluster analysis of PCDD/Fs between flue gas and environmental air

通过上述主成分与聚类综合分析可知，垃圾焚烧厂对厂区、下风向及露天焚烧环境空气中二英产生一定影响，而对上风向、厂界外及轮胎厂影响较小.露天焚烧对厂界外监测点影响较小，而对厂区监测点产生一定影响.轮胎厂对距离较近的上风向监测点影响较大.

5 结论

(1)垃圾焚烧厂烟道气二英毒性当量浓度为52.3 pg·m-3，高于焚烧厂周边环境空气二英毒性当量浓度0.352~0.953 pg·m-3；焚烧厂周边环境空气二英不受主导风向影响，可能存在其他的污染源.对可能的污染源调查发现，轮胎厂空气中二英毒性当量浓度为0.267~0.464 pg·m-3，低于上风向监测点，其污染贡献还需进一步分析.露天焚烧空气中二英毒性当量浓度为0.834 pg·m-3，高于厂界外监测点，是可能的污染源.

(2)所有样品中二英同系物分析发现，烟气以OCDD、1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDD及1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDF为主，所有空气样品中同类物以OCDD、1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDD、1, 2, 3, 4, 6, 7, 8-HpCDF和OCDF为主，且焚烧厂周边监测点位与轮胎厂空气中二英同系物分布情况相似，垃圾焚烧烟道气与露天焚烧空气中二英同系物分布相似.

(3)所有空气样品中主要贡献单体为2, 3, 4, 7, 8-PeCDF、2, 3, 4, 6, 7, 8-HxCDF、1, 2, 3, 7, 8-PeCDD和1, 2, 3, 6, 7, 8-HxCDD，对应的线性相关系数分别为0.28、0.75、0.95和0.37.这说明所有空气样品中1, 2, 3, 7, 8-PeCDD和2, 3, 4, 6, 7, 8-HxCDF具有更强的线性相关性.

(4)主成分分析和聚类分析表明垃圾焚烧厂可能对周边环境空气产生一定影响，轮胎厂对上风向影响较大，露天焚烧对较近的厂界外监测点影响较小.

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