2017, Vol. 38
2. 重庆市农业资源与环境研究重点实验室, 重庆 400715;
3. 重庆市固体废物管理中心, 重庆 401117
, ZHANG Ya-hui1 , WANG Yong-min1 , WANG Ding-yong1,2
, XU Feng3 , YANG Xi3 , HE Xiu-qing3
2. Chongqing Key Laboratory of Agricultural Resources and Environment, Chongqing 400715, China;
3. Chongqing Solid Wastes Management Center, Chongqing 401117, China
有研究认为，我国人为活动每年向大气排放的汞约为500~800 t，占全球排汞30%左右[1~5].其中，燃煤是最大的人为汞排放源之一，有研究表明，燃煤所排放的汞占全部人为排放的三分之一以上[6, 7].电力生产作为煤炭消费的最大主体，其燃煤消耗量占到了煤炭消耗总量的一半.因此，燃煤电厂产生的汞排放受到了国内外政府和学者的广泛关注.近年来，国内外学者针对燃煤电厂汞排放和控制等方面进行了较多研究[8~11]，且主要集中在电厂烟气中汞的测试和排放研究. Tang等[8]通过分析燃煤电厂烟气汞实测浓度、输入输出物料的汞量，发现汞主要进入了粉煤灰、脱硫石膏和烟气(分别占总排放量的10.80%~61.5%、32.95%~36.93%、2.77%~52.23%). Wang[12]等分析了我国6个燃煤电厂汞的排放特征，发现进入烟气、脱硫石膏和粉煤灰的汞分别占总排放量的18.62%~72.50%、12.73%~63.19%、4.5%~42.99%.我国是燃煤消耗大国，有研究者对我国燃煤电厂的汞排放量进行了估算.如Tian等[13]对我国2000~2010年燃煤电厂大气汞等有害金属排放的估算表明，我国燃煤电厂大气汞年排放量为118.54 t.惠霂霖等[14]对我国燃煤电厂的物质流向进行了研究，估算出我国燃煤电厂2010年向大气、粉煤灰及脱硫石膏、水体排放的汞分别为101.3、167.4和3.0 t.由于不同燃煤电厂的规模、煤炭消耗量及其汞含量、污控设备及其脱汞效率等有较大差异，使得不同电厂的汞排放与分布特征、大气汞排放因子具有一定差异.
重庆是我国西南地区最大的工业城市，近年来，随着城镇化的快速发展，能源消耗量逐年增加.重庆目前有各类火力发电厂40余家，装机容量超过9 800 MW，电厂燃煤消耗量约2 240万t，约占重庆市燃煤总消耗量的50%.而目前有关重庆地区的燃煤电厂汞排放研究还很缺乏，因此，本文以重庆市两种锅炉类型(循环流化床锅炉和煤粉炉)燃煤电厂为研究对象，分析不同规模电厂焚烧过程输入输出物料汞含量及其排放特征，估算燃煤电厂的大气汞排放因子和排放量，以期为进一步制定详细的区域人为源大气汞排放清单和控制燃煤电厂大气汞排放提供基础数据.
1 材料与方法 1.1 监测对象概况目前，我国燃煤电厂使用的锅炉主要为循环流化床锅炉(CFB)和煤粉炉(PC)两类，所占比例分别为12%和88%[14].其中，循环流化床锅炉电厂几乎均使用静电除尘器(ESP)，煤粉炉电厂主要安装静电除尘器(ESP)和高效布袋除尘器(EF)，分别占93%和7%；我国燃煤电厂脱硫和脱硝设备的安装比例分别为86%和14%，主要工艺分别为石灰石-石膏湿法脱硫(WFGD)和选择性催化还原法(SCR)[14].本研究分别选择两种锅炉类型的燃煤电厂，共调查了4个燃煤电厂.其中，A、B电厂为CFB锅炉，装机容量分别为2台135 MW机组和1台24 MW机组，C、D电厂为PC锅炉，装机容量分别为2台300 MW机组和2台600 MW机组. 4个电厂的基本信息见表 1.
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表 1 燃煤电厂基本信息 Table 1 Basic information of coal-fired power plants |
1.2 样品采集与处理
于2015年1月，分别采集4个燃煤电厂的输入输出物料，其中，输入物料主要为入炉煤和石灰石，输出物料主要为炉渣、粉煤灰和脱硫石膏.入炉煤取自混合后的输煤带，石灰石取自堆场，炉渣取自输渣皮带，粉煤灰取自除尘器采样口，脱硫石膏取自皮带机(见图 1)，采集煤样30 min后再采集灰、渣、石膏样品，每天采集3次，连续采集5 d，测量后取平均值.采样后迅速用聚乙烯样品袋密封，运至实验室冷冻保存.样品经冷冻干燥后研磨过100目筛，然后密封保存备用.
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A、B电厂无脱硝装置 图 1 燃煤电厂流程及采样点示意 Fig. 1 Flow chart and sampling locations in tested power plants |
样品总汞含量参照美国EPA7473方法[15]，采用DMA-80固体样品汞直接分析仪测定.质量控制采用土壤成分分析标准物质GBW07405(GSS-5)进行，其标定值为0.29×10-6 mg·kg-1，测定值与标准值的相对偏差为5%.每批次测定均设置3个平行样品，平行样品测定结果的相对标准偏差均小于10%.
2 结果与讨论 2.1 不同燃煤电厂输入物料汞含量4个燃煤电厂的输入物料均为煤和石灰石.入炉煤均为重庆本地原煤和外地煤炭按一定比例混合而成，4个电厂入炉煤汞含量存在一定差异(图 2)，A、B、C、D厂分别为(215.75±2.42)、(245.33±5.89)、(80.77±6.39)和(266.83±4.71)μg·kg-1.其中，A、B和D电厂的入炉煤汞含量均较高，与我国燃煤平均汞含量相当[16, 17]，高于Tang等[8]对4个电厂的入炉煤测试结果(23.30~43.27 μg·kg-1).而C电厂的入炉煤汞含量明显低于我国平均值[16]，也低于王圣等[9]测得我国6个燃煤电厂的入炉煤中汞含量(139.19~220.00 μg·kg-1).
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图 2 燃煤电厂原料汞含量 Fig. 2 Mercury contents of input materials in power plants |
石灰石是燃煤电厂的另一原料，刁星等[18]采用原子荧光光谱法对5个燃煤电厂的入炉煤及石灰石进行分析，入炉煤汞含量为0.06~0.24 mg·kg-1，石灰石中未检出汞.本试验分析结果表明，A、B、C这3个电厂的石灰石汞含量较低，分别为(14.96±0.76)、(6.75±0.38)、(19.53±1.65)μg·kg-1，而D电厂的石灰石含量高达(75.67±2.56)μg·kg-1，是其它3个电厂的4~12倍.
2.2 不同燃煤电厂输出物料汞含量燃煤电厂的输出物料主要为炉渣、粉煤灰、脱硫石膏和烟气. 4个燃煤电厂的炉渣汞含量分别为(3.29±0.26)、(2.73±0.33)、(9.16±1.78)和(183.94±8.05)μg·kg-1(图 3). A、B、C电厂的炉渣汞含量较低，D电厂的炉渣汞含量较高.燃煤锅炉中的温度超过1 000℃，一般情况下，大部分汞在煤炭燃烧过程被释放出来，少部分残留在底渣中.炉渣中汞含量较高可能是由于原煤的性质、燃烧工况等因素的影响.
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图 3 燃煤电厂输出物料汞含量 Fig. 3 Mercury contents of output materials in power plants |
4个电厂的粉煤灰汞含量具有较大差异，分别为(1 055.43±5.89)、(1 314.06±10.12)、(54.42±2.33)和(395.33±9.69)μg·kg-1.从图 3中可以看出，循环流化床锅炉燃煤电厂(A、B电厂)排放的粉煤灰中汞含量明显高于煤粉锅炉燃煤电厂(C、D电厂)，可见A、B电厂的除尘设备脱汞效率较好.可能是循环流化床相比煤粉炉更易获得颗粒态汞(Hgp)[19, 20]，飞灰能吸附烟气中的大量的汞[21, 22]，进入锅炉的汞主要富集在飞灰中而被除尘器捕集.
4个燃煤电厂的脱硫石膏汞含量分别为(37.24±2.42)、(12.60±0.85)、(312.72±4.75)和(1 057.65±16.58)μg·kg-1. A、B两个电厂的脱硫石膏汞含量明显低于C、D两个电厂，这与4个电厂的粉煤灰汞含量正好相反，这主要是由于A、B电厂中大量的汞在除尘设备中被去除，而C、D电厂脱硫设备去除了较多的汞，因而脱硫石膏中汞含量较高.脱硫设备在去除SO2等污染物的同时，对烟气中的汞也有脱除效果，WFGD温度相对较低，有利于Hg0的氧化和Hg2+的吸收.由于采样条件和采样设备的限制，未对电厂的烟气汞排放进行监测，因此，本研究采用质量平衡模型[17]对不同电厂向大气中排放的汞进行估算.
2.3 燃煤电厂汞的来源和去向根据燃煤电厂各物料的汞输入输出量及汞的迁移特征，建立质量平衡计算公式如下：
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(1) |
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(2) |
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(3) |
式中，Hg输入、Hg输出分别代表燃煤电厂汞的输入及输出量(g·d-1)，Hg煤、Hg石灰石代表入炉煤和石灰石的汞输入量(g·d-1)，Hg炉渣、Hg脱硫石膏、Hg粉煤灰、Hg烟气分别代表燃煤电厂产生的废物汞排放量(g·d-1).
2.3.1 燃煤电厂汞的来源根据4个燃煤电厂输入物料(煤和石灰石)消耗量和汞含量、输出物料(炉渣、脱硫石膏和粉煤灰)产生量和汞含量，结合公式(1)~(3)计算得到输入、输出物料的总汞量，如表 2和图 4所示. 4个电厂的入炉煤汞输入量均占主要部分，石灰石带入的汞量远小于煤带入的汞量，4个电厂的入炉煤汞输入量占总输入汞量的比例均高于97%. D电厂由于装机容量和燃煤消耗量最大，且燃煤汞含量也最高，其汞输入量高达(1 595.64±9.60) g·d-1.
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表 2 燃煤电厂中汞的输入输出量/g·d-1 Table 2 Mercury input and output of power plants/g·d-1 |
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图 4 燃煤电厂汞的来源和去向 Fig. 4 Source and destination of mercury in power plants |
根据公式(1)~(3)，计算得到输出物料(固体废物和烟气)汞的排放量，如图 4所示. 4个电厂排放的汞主要进入了固体废物，分别占总排汞量的96.05%、93.73%、82.59%和73.86%.其中，A、B电厂中汞的去向主要是粉煤灰，分别占总排放量的94.75%和92.83%，与文献[23, 24]的研究结果相近；其次是烟气，分别占3.95%和6.27%；进入炉渣和脱硫石膏的汞量较少，均低于1%，与樊保国等[25]的研究结果相近(0.10%~0.90%). C、D电厂中汞的去向与A、B电厂有较大差异. C电厂(装机容量为2×300 MW)中的汞主要进入了脱硫石膏，其排汞量约为60.76%，其次是粉煤灰和烟气，分别占21.13%和17.41%. D电厂(装机容量为2×600 MW)中汞的主要去向为粉煤灰，约为46.18%，其次是烟气和脱硫石膏，分别占26.14%和24.11%.而樊保国等[25]对300 MW和600 MW的2个PC锅炉电厂(污控设施为SCR+ESP+WFGD)汞排放特性进行了测试，2个电厂排放的汞主要进入了飞灰(分别为85.1%和69.17%).
4个电厂的汞脱除率分别为96.05%、93.72%、82.46%和72.89%. A、B电厂明显高于C、D电厂，这可能与4个电厂的锅炉类型、装机容量、除尘效率等因素有关.惠霂霖等[14]调查发现，ESP的去除效率受锅炉类型的影响较大，使用流化床锅炉的ESP平均脱汞效率明显高于煤粉炉，相比煤粉炉，循环流化床更易获得颗粒态汞(Hgp)[19, 20].有研究发现，电厂发电负荷越高时，除尘、脱硫设备运行水平相对较好，脱除烟气中的汞相对较多[9].本研究也发现了此现象，A、B电厂的发电负荷高于C、D电厂，其汞脱除率也更高.
有研究表明，燃煤电厂进入水体中的汞较少，约为2%左右[14].陈敏敏等[24]对我国12个省16家电厂的32台机组进行了监测，发现新鲜水、煤泥废水、冲灰废水及其他废水中的汞含量极低，多为无法检出.本试验中，由于B、D电厂未采集到脱硫工艺水及废水样品，A、C电厂的废水排放量也较少，因此未考虑向废水排放的Hg.
2.4 燃煤电厂大气汞排放 2.4.1 大气汞排放因子由于汞在大气中可进行长距离传输而受到广泛关注，燃煤电厂向大气排放的汞也是国内外学者研究的重点内容之一.为进一步分析重庆市燃煤电厂大气汞排放特征，对4个电厂的汞排放因子进行分析.由于本研究未采集烟气汞进行分析，因此采用质量平衡模型对大气汞排放因子进行估算. Wang等[12]的研究结果发现通过烟气汞实测浓度和输入输出物料汞含量估算的质量平衡率能达到86.5%~116.1%，可见质量平衡模型具有较高的精度和可靠性.大气汞排放因子采用王圣等[9]和Wang等[12]的计算方法分别进行计算，公式如下：
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(4) |
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(5) |
式中，EF电为以单位发电量计算的大气汞排放因子，μg·(kW·h)-1；EF煤为以单位煤炭消耗量计算的大气汞排放因子(以Hg/coal计)，mg·t-1；Hg烟气为电厂大气汞排放量，kg·d-1，EG电为电厂的发电量，MW·d-1；M煤为电厂的煤炭消耗量，t·d-1.
根据公式(4)，计算得到4个电厂的EF电分别为4.66、17.21、7.29、29.47 μg·(kW·h)-1(表 3)，均低于于丽新等[26]对辽宁某300 MW电厂的研究结果[38.72 μg·(kW·h)-1].王圣等[9]对国内某6个燃煤电厂进行现场测试，算出的大气汞排放因子为14.09~56.08 μg·(kW·h)-1，且发现汞排放因子与电厂装机容量及发电负荷呈负指数关系，而本试验未发现此现象.根据公式(5)，计算得到4个电厂的EF煤分别为8.55、15.41、14.32、71.77 mg·t-1，Wang等[12]采用实测方法对6个PC锅炉电厂的EF煤进行了计算，其中装有ESP+WFGD的电厂EF煤为25~75 mg·t-1，装有SCR+ESP+WFGD的电厂为11 mg·t-1，而装有ESP+CFB-FGD+FF的电厂EF煤为131 mg·t-1.本研究发现，A、B电厂(CFB锅炉)汞排放因子与C电厂(PC锅炉)相当，但明显低于D电厂(PC锅炉).装有ESP+WFGD+炉内固硫的电厂EF煤低于Wang等[12]的相同污控设施电厂(Wang等调查的电厂均为PC锅炉)，而装有SCR+ESP+WFGD的电厂EF煤均高于Wang等[12]调查的相同污控设施电厂.这可能是与电厂的锅炉类型、原煤汞含量、发电负荷及污控设备等因素有关.
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表 3 不同燃煤电厂汞排放因子比较 Table 3 Mercury emissions factors of four power plants |
2.4.2 大气汞排放量估算
根据质量平衡计算公式，估算4个燃煤电厂排入大气中的汞量分别为22.67、6.13、48.41、429.17 g·d-1(表 3).刁星等[18]对5个装机容量为300~600 MW的燃煤电厂汞排放特征进行了研究，发现5个电厂烟气汞排放量为97.27~348.57 g·d-1. A、B、C电厂的大气汞排放量远低于刁星等[18]的研究结果，D电厂大气汞排放量较高，约为其他3个电厂的9~71倍. D电厂年发电量最高，燃煤消耗量也最大，且其煤中汞含量也是4个电厂中最高的，达到(266.83±4.71)μg·kg-1，因此，其大气汞排放量较高.根据4个电厂的大气汞排放因子和年发电量，计算得到4个电厂的大气汞年排放量分别为8.27、2.24、17.67、156.65 kg.
不同模型估算结果均存在不确定性，各有优缺点.刁星等[18]采用质量平衡模型、修正因子模型和烟气计算模型对燃煤电厂的汞排放量进行了估算，发现采用烟气计算模型比其他2种模型的估算结果偏高. Tang等[8]、Wang等[12]分别对燃煤电厂烟气汞实测浓度、输入输出物料汞含量进行了分析，并进行了质量平衡分析，其质量平衡率分别达到80.0%~110.0%和86.5%~116.1%，表明质量平衡模型具有较高的可靠性.本研究采用质量平衡模型参数均来自实际测定结果，原料的来源、消耗量及浓度变化、燃烧工况、采样分析过程的误差等方面可能使得质量平衡模型估算结果存在不确定性.因此，还需进一步研究建立相对准确的电力行业大气汞排放估算模型.
总体来说，燃煤电厂的汞排放与煤种及其消耗量、煤中汞含量、锅炉类型、除尘和脱硫设备等密切相关[9, 18].本研究发现，重庆的几个燃煤电厂中粉煤炉型燃煤电厂汞排放较高，需要重点控制大型煤粉炉型的燃煤电厂大气汞排放.同时，为减少燃煤电厂的汞排放量，应改善燃煤机组的能效，提高除尘、湿法脱硫等烟气净化设备的汞去除效率.此外，由于燃煤电厂产生的粉煤灰及脱硫石膏中的汞含量较高，且常用来进行二次利用，如粉煤灰可用来生产水泥和制砖，脱硫石膏可用于制备水泥缓凝剂及墙体材料等，这些利用过程也会产生汞的释放进入大气环境[14].因此，还需要关注燃煤电厂固体废物利用过程的二次汞排放问题.
3 结论4个燃煤电厂的汞主要来自原煤，排放的汞主要进入了固体废物，A、B电厂中的汞主要进入了粉煤灰(92.83%~94.75%)，C、D电厂中的汞主要分别进入了脱硫石膏(60.76%)和粉煤灰(46.18%). 4个电厂的汞脱除率为72.89%~96.05%，使用循环流化床锅炉的电厂高于煤粉炉电厂. 4个电厂的大气汞排放因子(EF电、EF煤)分别为4.66~29.47 μg·(kW·h)-1和8.55~71.77 mg·t-1，大气汞年排放量为2.24~156.65 kg.燃煤电厂的汞排放与电厂的锅炉类型、煤的消耗量、发电负荷、污控设备及除尘效率等因素有关.
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