2017, Vol. 38
伴随着工业化和城市化程度的加剧, 环境污染物被大量排放且污染范围不断扩大.以PM2.5为主要污染物的城市大气环境日益恶化, 已经成为不容忽视的重大环境问题.它不仅能直接进入人体呼吸器官, 危害到人类健康[1, 2], 还对城市大气能见度等环境造成巨大影响[3, 4].PM2.5化学组成和物理属性较为复杂的特征决定了其来源广泛, 既有污染源的一次排放, 也有气-粒转化形成的二次颗粒物[5~8].它们是PM2.5产生的根源, 不利的气象因素则是PM2.5产生的诱因.在污染源一定的条件下, 污染物的扩散、稀释、积累和清除主要取决于气象条件[9~13].
国内关于PM2.5的研究主要集中在京津冀、长三角和珠三角地区[14~17], 这些研究侧重于关注区域PM2.5污染特征及其影响因素, 很少分析各因素对PM2.5污染的相对贡献率.本文选择常州市作为研究对象, 利用2014年12月至2015年11月常州市区6个国控监测站(安家、常工院、城建学院、市监测站、潞城和武进监测站)的大气污染物浓度数据, 探讨常州市区四季空气PM2.5的污染特征, 引入相对湿度、温度、大气压、风速、混合层高度、风向等气象因子, 通过建立增强回归树模型, 对空气PM2.5含量进行模拟和验证, 分析PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散对全年PM2.5污染的影响特征和贡献率，以期为城市大气污染治理提供科学依据和决策参考.
1 材料与方法 1.1 研究区概况常州(31°09′N~32°04′N、119°08′E~120°12′E)地处长江中下游平原.地势以平原和丘陵为主.位于中纬度欧亚大陆东岸, 气候属于典型的北亚热带海洋性气候, 春末夏初时多有梅雨发生, 夏季炎热多雨, 冬季湿润阴冷, 常年主导风向为东南偏东风向.常州作为长三角经济圈中的重要组成城市, 经济发达, 城市工业化率达到70%左右[18], 汽车保有量居全国前列.常州空气质量方面较差, 大气环境污染问题较为严重.
1.2 数据来源与处理常州市区6个国控空气质量监测站的污染物浓度逐时数据来自于www.pm25.in,通过在线云采集平台获取.数据收集时间范围为2014年12月至2015年11月.各监测站位置分布见图 1.安家位于新北区安家镇郊区, 靠近江宜高速公路；常工院位于飞龙中路东段, 所在位置裸地较多；城建学校位于怀德中路和长江中路交界处, 附近居民区众多；市监测站位于劳动中路、丽华北路、中吴大道和青洋中路所围区域, 工厂企业较多；潞城位于龙城大道和大明路交界处, 靠近丁塘河湿地公园, 周围也遍布一定数量的工厂企业；武进监测站位于淹城春秋乐园内, 周围人口机动车流量稠密.地面气象3 h间隔监测数据(温度、相对湿度、大气压、风速、风向和降雨量)从www.rp5.ru得到.混合层高度和太阳辐射强度利用NOAA/ARL开发的HYSPLIT 4.9模型计算得到.
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图 1 常州市区国控空气质量监测站分布示意 Fig. 1 Distribution of state-controlled air quality monitoring stations in urban area of Changzhou |
在分析PM2.5与气态污染物和气象因子等影响因素关系方面, 一般采用主成分分析、相关性分析等多元统计分析方法[19, 20], 但是这些方法往往会忽略自变量之间多重共线性以及因变量和自变量之间可能存在复杂关系的问题, 导致模型误差变大, 分析结果也很难解释.
增强回归树(boosted regression tress, BRT)是构建于传统的分类回归树算法(CART)基础之上, 能够通过不断地随机选择和自学习方法产生多重回归树, 进而提高模型的稳定性和预测精度[21~23].在运算过程中多次重复迭代随机抽取一定量的数据, 分析自变量对因变量的影响程度, 剩余数据用来对拟合结果进行交叉验证, 最后对生成的多重回归树取均值并输出[24].其可以在其他自变量取均值或不变的情况下, 计算该自变量与因变量的相互关系[25].BRT最大的优势在于不必要考虑自变量之间的交互作用, 数据可以存在缺省值且数据类型灵活多样, 输出的自变量贡献度和反应曲线比较直观[26], 易于解释, 还可以作为预测模型, 而传统的线性或非线性回归模型在预测方面相对较差[27].目前BRT已在大气污染上有了一定的应用[28, 29], 取得了较好的结果.
将大气污染物浓度数据与地面气象数据按时间进行匹配, 分别探讨不同因子对ρ(PM2.5)的影响差异.模型拟合使用R语言中的gbm包[30]以及Elith编写的BRT方程包[22].设置学习速率为0.005, 每次抽取50%的数据进行分析, 50%用于训练, 并进行10次交叉验证.BRT模型包含13种变量类型(表 1), 其中, ρ(PM2.5)为因变量, 其余均为自变量.风向采用风频表示, 分为16个风向和静风的频率数据, 限于篇幅, 这里不再表示.通过建立增强回归树模型, 得出各因子对ρ(PM2.5)的作用特征及贡献大小, 找出影响其变化的内在因素.
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表 1 BRT模型中的变量信息 Table 1 Variables used to develop the BRT model |
在对PM2.5影响因子分析之前, 先对BRT模型拟合效果进行评估.验证数据集为2015年12月和2016年1月常州市PM2.5污染及影响因子数据.采用标准化平均偏差(NMB)与标准化平均误差(NME)评估模拟结果与观测值的吻合程度, 定义如下：
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(1) |
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(2) |
式中, Cm是模拟值, Co是观测值.
NMB反映的是各模拟值与观测值的平均偏离程度, NME反映的是平均绝对误差, 是两个没有量纲的统计量, 它们越接近0, 表明模拟效果越好, 一般情况下, 如果二者均小于50%, 则认为模型拟合效果较好[31, 32].同时, 使用相关系数R来表征模拟结果与观测值之间相关的程度, 其越接近1, 表明模拟效果越好.
2 结果与讨论 2.1 ρ(PM2.5)污染特征 2.1.1 时间变化特征常州冬、春、夏和秋四季的ρ(PM2.5)平均值分别为89.44、57.06、38.51、45.03 μg·m-3.ρ(PM2.5)日均值季节变化特征显著(图 2), 冬季(1~2月、12月) PM2.5污染最严重, 高浓度污染持续时间较长且整体变化幅度较大, 春季和秋季次之, 夏季污染物浓度相对较低.分析原因是常州冬季会消耗掉大量的化石燃料, 本地污染物排放增多, 随着冷空气的过境, 冷高压控制的本地大气层结较为稳定, 往往会形成逆温层, 不利于空气中污染物的扩散和稀释, 导致污染突出；夏季通常伴随着高气温、强烈的大气对流活动以及较多的降雨量等气象过程, 有助于污染物的清除[33].从ρ(PM2.5)的分布(图 2)可以看出, 一年中ρ(PM2.5)较多集中于0~75 μg·m-3之间, 占到了总天数的79%.超过150 μg·m-3的天数较少, 只占到了总天数的3%, 持续较高的小时ρ(PM2.5)有可能使得PM2.5日平均浓度严重超标.
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图 2 ρ(PM2.5)的逐日变化及ρ(PM2.5)分布 Fig. 2 Daily variation and distribution of ρ(PM2.5) |
图 3为常州市区6个国控监测站的ρ(PM2.5)各季分布趋势, 不同季节不同监测站的ρ(PM2.5)存在差异, 冬季各监测站的ρ(PM2.5)日分布范围与其他季节相比较广, 这可能与各监测站周围污染源情况及各季污染物扩散程度不同有关.整体ρ(PM2.5)分布情况为：冬季, 市监测站>常工院>潞城>武进监测站>城建学校>安家；春季, 常工院>潞城>武进监测站>城建学校>安家>市监测站；夏季, 武进监测站>潞城>市监测站>常工院>安家>城建学校；秋季, 潞城>武进监测站>城建学校>常工院>市监测站>安家.
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图 3 常州各监测站ρ(PM2.5)季节变化 Fig. 3 Seasonal changes of ρ(PM2.5) in each monitoring station of Changzhou |
安家监测站位于郊区农田区域附近, 周围无明显污染源, 因此四季ρ(PM2.5)较低；市监测站冬季ρ(PM2.5)较高, 这是因为附近存在大面积裸地, 容易引起灰尘, 北部和东部方向分布有化工厂等污染源, 在主导风向作用下(图 4), 污染物会扩散至此；常工院监测站所处位置同样为裸地, 冬季和春季ρ(PM2.5)受灰尘影响较大, 而夏季降雨较多, 可以缓解这一情况, 故ρ(PM2.5)较低；位于居民文教区的城建学校监测站周围污染源较少, ρ(PM2.5)相对较低；潞城监测站位于常州市经济开发区, 污染企业众多, 四季ρ(PM2.5)相对较高；武进监测站设在淹城春秋乐园内, 虽然植被覆被较高, 但其隶属于商业、交通、居民和文教混合区, 且南面有工业园区, 污染物排放较多, 四季PM2.5污染均较为严重, 另外夏季偏南风较多(图 4), 容易受到来自工业园区的污染物影响, 这也是该监测站夏季ρ(PM2.5)最高的主要原因.
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图 4 2014年12月至2015年11月四季风频 Fig. 4 Wind frequency diagram of different seasons in Changzhou from December 2014 to November 2015 |
BRT模型在R中经过5 150次运算达到最优.训练数据的相关性为0.981, 交叉验证的相关性为0.957.基于验证数据集的模拟结果也发现, 模拟值与观测值(图 5)的相关性达0.967, 标准化平均偏差(NMB)为1.80%, 标准化平均误差(NME)为10.41%.可见基于BRT的拟合与验证效果较好.
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图 5 日均ρ(PM2.5)模拟值与观测值对比 Fig. 5 Comparisons of predicted vaues and observated values of daily mean ρ(PM2.5) |
运用BRT分析了各类影响因子对常州市区全年ρ(PM2.5)日均值差异的相对贡献率(图 6), 图形上面给出了各因子对ρ(PM2.5)日均值差异的贡献率, 曲线表示各因子在其它因子取均值时, ρ(PM2.5)与该因子的数量关系.由于不同类别因子对ρ(PM2.5)的贡献存在很大的差异, 为了能够整体上分析影响ρ(PM2.5)变化的成因, 本文依据因子之间不同的属性特征, 将它们分成四类, 分别对四类影响因子以及类别内各因子的贡献率差异进行对比和分析.
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图 6 ρ(PM2.5)日均值与各影响因子之间的关系 Fig. 6 Relationships between daily values of ρ(PM2.5) and different affecting factors |
对常州市区ρ(PM2.5)日均值差异贡献率最大的影响因子是PM10(23.4%), 且呈正相关.PM10主要来自于自然过程和人类活动中的一次排放, 表明一次排放的波动性对研究区空气PM2.5污染日变化的影响最大.
2.3.2 气态污染物CO对PM2.5污染贡献率居气态污染物之首(8.8%), 相关研究也发现CO与PM2.5具有很强的相关性[34], 由于CO主要来自于汽车尾气以及化石燃料的不充分燃烧, 说明这些排放源是PM2.5的重要来源之一.O3对PM2.5的贡献率相对较高(7.2%)且呈正相关, 这是因为O3是光化学反应的主要产物, 这一反应过程中大气氧化性较强, 有利于二次颗粒物的形成, 尤其是夏季.SO2和NO2对PM2.5污染的贡献率分别为6.2%和5.8%, SO2与NO2等气态污染物是PM2.5的重要前体物, 它们二次形成的气溶胶也是造成PM2.5污染严重的重要原因, 从图 6中发现, 它们与ρ(PM2.5)的数量曲线波动性均较大, 关系较为复杂.
2.3.3 气象因子温度对PM2.5污染的影响在气象因子中最大, 贡献率达到9.8%.随着温度的升高, ρ(PM2.5)整体呈下降趋势, 但是在5℃和10℃之间有一个峰值, 另外还发现其与ρ(PM2.5)的数量曲线变化特征和SO2的较为类似.这是因为温度对不同污染物之间的转化和二次污染物的形成起到主导作用[35].当温度升高到10℃左右时, 大气垂直对流作用会加剧, 有利于污染物扩散和稀释, 因此ρ(PM2.5)开始下降.
大气压对ρ(PM2.5)的贡献率为6.7%, 随着气压的升高, ρ(PM2.5)呈现先上升再下降的趋势.气压的大小与天气情况有着密切的关系, 地面上高气压地区一般为天气晴朗, 风速较大, 并伴有空气的上升运动, 颗粒物扩散和稀释能力增强, 因子ρ(PM2.5)相对较低, 地面上低气压地区一般为阴雨天, 大气湿度较大, 空气有下降运动[36], 不利于污染物向上扩散, ρ(PM2.5)相对较高.
相对湿度对PM2.5的贡献率为6.8%, 呈正相关.当相对湿度在50%~70%之间时, ρ(PM2.5)随着相对湿度的增大而明显升高, 在相对湿度达到80%时, ρ(PM2.5)达到最大值, 之后ρ(PM2.5)有所下降, 这是由于当相对湿度较小时, 污染物表面吸附力不足, 不易凝聚沉降, 相对湿度增大使得污染物表面富含水分, 有利于颗粒物粒径增大并在空气中滞留(若不发生沉降)[12], ρ(PM2.5)增大.当相对湿度大于80%时, 通常是雨天, 颗粒物容易被降雨冲刷下洗而大量沉降, 相对湿度对颗粒物呈清除作用[35].
混合层高度对ρ(PM2.5)的影响在气象因子中相对较大(5.8%), 且呈负相关, 其与温度对ρ(PM2.5)的数量曲线具有极其相似的变化规律.这是因为混合层高度是湍流特征不连续界面的高度[37], 即空气污染物可以上升的最大高度, 它表征了污染物在垂直方向被热力湍流稀释的范围, 与温度等气象因子密切相关[38].混合层高度越大, 污染物越容易在垂直方向上稀释；反之, 混合层高度越大, 污染物容易聚集在近地层, 导致污染物浓度上升.
太阳辐射强度对ρ(PM2.5)的贡献率为3.9%, 太阳辐射强度越大, ρ(PM2.5)越低.这是因为当太阳辐射强度逐渐增大时, 地表温度上升地也相对较快, 近地表空气随之加热, 温度层结是递减的, 此时的大气处于不稳定状态, 污染物可以随着气流的运动被扩散出去, 这种情况通常出现在夏季, 而当地面辐射冷却时, 近地表气温会下降, 形成逆温层, 大气处于稳定状态[36], 非常不利于污染物的扩散, 尤其是冬季.
2.3.4 区域输送及扩散风速和风向反映区域输送及扩散对ρ(PM2.5)日变化的影响.本研究中风速对ρ(PM2.5)日变化的贡献率为3.2%, 整体呈负相关, 风速越大, ρ(PM2.5)越低.风速主要影响污染物水平扩散和稀释的速度.当风速较大时, 大气流动加强, 扩散加快, 可以有效稀释并降低大气污染物浓度, 而静风或者风速小时, 大气水平流动能力减弱, 大气污染物容易聚积[39, 40].
风向对ρ(PM2.5)的总贡献率为12.6%, 表明外来污染物对研究地区ρ(PM2.5)有较大的贡献.图 7为全年16种风向和静风状态下对应的ρ(PM2.5).E、ENE、ESE、NNE、NW、NNW、SSW和S风向频率与ρ(PM2.5)呈负相关, E、ENE、ESE和NNE风向为常州全年的几个主要风向(图 4), 这些风向的气流多来自海洋, 较为清洁, 有利于污染物的稀释, 对应的ρ(PM2.5)相对较低(图 7)；NW、NNW、SSW和S风向频率较低(图 4), 气流携带的污染物较少, 本身的扩散作用可能更为明显.NE、WNW、SSE、SE、W、SW、WSW和N风向频率与ρ(PM2.5)呈负相关, NE、WNW、W、SW、WSW和N风向的气流可能会将江苏北部、安徽南部及南京等地区的污染物携带至此, 加剧研究地区PM2.5污染, SSE和SE对应的ρ(PM2.5)较高(图 7), 表明无锡、苏州及浙江境内的外源输送影响也相对较大.静风(C)对ρ(PM2.5)的贡献率为0.6%, 数量关系曲线呈正相关.静风天气下, 污染物不易扩散, 其频率越高, PM2.5污染越严重.冬、春和秋四季静风频率分别占到了14%、13%和13%(图 4), 比例相对较高, 另外全年静风状态下的ρ(PM2.5)均值为所有风向中的最高, 达到67.95μg·m-3, 说明本地污染源的影响也较为严重.
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图 7 不同主导风向条件下ρ(PM2.5)比较 Fig. 7 The ρ(PM2.5) in different prevalent wind directions |
综上所述, 常州市区PM2.5污染状况是多因子共同作用的结果.一次源是常州市区PM2.5的主要来源.气态污染物作为PM2.5的重要前体物, 也在一定程度上影响常州市区的空气质量.不同气象因子对ρ(PM2.5)的影响特征和贡献率差异显著.PM10、气态污染物、气象因子和区域输送及扩散4种影响类型对ρ(PM2.5)日均值差异的贡献率分别为23.4%、28%、36.2%和12.6%, 可见在对ρ(PM2.5)日均值差异的影响上, 气象因子>二次形成>一次源>区域输送及扩散.区域输送及扩散方面, 东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向周边城市的污染物输送会对研究地区PM2.5污染状况产生较大的负面影响.此外, 本地源污染对PM2.5影响相对也较为严重.
3 结论(1)常州市区各监测点ρ(PM2.5)日均值具有明显的季节变化规律, 冬季PM2.5污染最为严重且持续时间较长, 夏季污染最轻.ρ(PM2.5)集中在0~75μg·m-3之间的天数占到了全年的79%, 超过150μg·m-3的天数只占到了3%.
(2)采用增强回归树分析方法模拟了研究区ρ(PM2.5)日均值与PM10、气态污染物和气象因子之间的关系, 取得了较好的验证效果.研究区ρ(PM2.5)日均值差异主要受到气象因子变化的影响, 一次源、二次形成和区域输送及扩散也有着显著的影响.
(3)对ρ(PM2.5)日均值差异贡献率大于5%的因子从大到小依次为PM10、温度、CO、O3、相对湿度、大气压、SO2、NO2、混合层高度.总体上, ρ(PM2.5)日均值与PM10、相对湿度、CO和O3正相关, 与温度、混合层高度和SO2负相关, 与大气压和NO2关系较复杂.
(4)在区域输送及扩散方面, 东南风向、偏西风向和偏北风向等上风向的气流输送会促进ρ(PM2.5)升高, 从而加剧PM2.5污染；偏东风向等上风向的气流输送则有助于PM2.5的稀释和扩散, 从而缓解PM2.5污染.此外, 静风条件下, 本地源对PM2.5污染状况影响较为严重.
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