2017, Vol. 38
2. 南京信息工程大学大气环境与装备技术协同创新中心, 南京 210044
, HU Ning1,2 , LIU Shou-dong1,2
, WANG Shu-min1,2 , GAO Yun-qiu1,2 , ZHAO Jia-yu1,2 , ZHANG Zhen1,2 , HU Yong-bo1,2 , LEE Xu-hui1,2 , ZHANG Guo-jun1,2
2. Collaborative Innovation of Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
甲烷(CH4)是仅次于CO2的重要的温室气体[1].尽管大气中CH4含量比CO2少，但其全球增温潜势是CO2的28倍[2].自工业革命以来，全球大气中的CH4含量(以摩尔分数计，下同)从0.7×10-6增加到了1.9×10-6，并以每年20%的速度持续增长[3].
在全球范围内，交通CH4的排放量微不足道[4].但在城市尤其是交通繁忙的地区，CH4排放量甚至达到了区域CH4排放量的30%[5]. 2000年以后，全球天然气车辆(natural gas vehicle，NGV)迅速增加，目前NGV已达到2 233.5万辆[6]；我国NGV保有量也从1999年的不足1万辆增长到441.1万辆，居世界前列[6, 7].有研究指出，不足汽车保有量1%的天然气出租车的CH4排放量高达机动车总排放量的23.42%[8].这说明NGV的增加将进一步加剧城市交通CH4排放.
现有CH4排放量主要估算方法是IPCC排放清单方法(IPCC Greenhouse Gas Inventories，IPCC方法)，该方法给每种类别的排放源指定一个排放系数，再根据各排放源的活动数据统计CH4的排放量，是一种“自下而上”的估算方法.但是这种方法应用到城市交通方面存在很大的困难.与CO2不同，我国机动车CH4排放的相关研究较少，目前所使用的CH4排放系数大多是由MOBILE或COPERT等模型计算得到的[9, 10]，这些模型是基于欧美国家车辆的尾气排放标准和交通数据资料建立并验证的，与我国车辆排放实况有所不同[8, 11].其次，不同燃料类型机动车的CH4排放系数差别很大[12, 13]，受车型、车龄和行驶状况等的影响，这个差距会更大[11, 14, 15].这些原因均导致城市CH4排放量的计算结果不够准确.
CH4和CO2这两种气体都是惰性气体，在大气扩散过程中基本不发生化学反应，因此大气CH4和CO2浓度变化量的比值(即大气ΔCH4:ΔCO2值)保留着排放源的信号[16].对于某个特定的排放源来说，大气ΔCH4:ΔCO2值相对稳定[17]，可以间接地反映排放源的排放特征.大气浓度观测法就是利用大气ΔCH4:ΔCO2值，由不确定性比较小的CO2作为示踪气体，间接地估测这种痕量气体的排放情况[18~21].这是一种“自上而下”的方法，不仅可以减小IPCC方法在城市尺度上不确定性[16, 22]，还可以反映城市尺度机动车的CH4排放特征.
南京是长三角地区的第二大城市，人口约821.61万.南京又是重要的综合性工业生产基地，是温室气体排放的高强度地区之一，碳排放总量位居江苏省第二位[23].其次，南京的天然气出租车和公交车发展迅速，目前几乎所有的出租车和33.6%的公交车以天然气作为车辆能源.因此，南京城市交通CH4的排放特征研究十分必要.本研究在南京城区3条交通主干道及长江隧道内开展车载移动观测试验，高频率在线观测大气CH4和CO2浓度，分析南京交通CH4浓度和大气ΔCH4:ΔCO2值的时空变化特征，以期为城市尺度温室气体排放清单的编制提供参考，也可为城市节能减排政策措施的制定提供依据.
1 材料与方法 1.1 车载移动观测试验车载移动观测试验先后开展了2次.第1次观测于2014年10月17、18、20、23日在城市三条交通主干道上进行(见图 1)，观测路线贯穿了南京的整个主城区，包括鼓楼区、玄武区、建邺区、秦淮区和雨花台区.其中10月18日为周六，其余均为工作日. 3条交通主干道观测同步进行，每天观测5个时段，观测车辆出发时间分别为06:00、07：30、11：30、17：30、22:00(06:00、07：30、11：30、17：30、22:00时段)，每次观测的持续时间约40 min.第2次观测于2015年9月11日在长江隧道内往返进行，在07：25~08:00观测车辆往返2次、在22：40~22：55往返1次，单程时间约4~6 min.试验期间，观测车辆尽量保持匀速行驶，行驶速度控制在30 km·h-1左右. GPS (Garmin GPSMAP 62SC)记录观测路线的经纬度和长度，摄像头安装在观测车辆的前方，实时录制附近的车流状况.
|
底图为百度卫星图像，红线为行车路线，1、2和3表示道路1、道路2、道路3，A、B、C表示典型路段新街口、红山街和陵园路 图 1 南京城区CH4浓度观测线路示意 Fig. 1 Image of the observation route of CH4 concentration in urban region of Nanjing |
试验采用便携式CO2/CH4/H2O分析仪(型号915-0011，Los Gatos Research, Mountain View, CA, USA)以1Hz的采样频率沿途观测大气CH4和CO2浓度.这是目前世界上最先进的同时测量CH4、CO2和H2O的仪器，可直接输出CH4和CO2干空气浓度，测量精度为：CO2浓度 < 0.1×10-6, CH4浓度 < 0.6×10-9.分析仪连接内径1/4英寸的特氟龙管作为采气管，伸到天窗外距地面2.5 m处，采气管末端安装过滤器(Swagelok，USA)和漏斗，防止大颗粒污染物和雨水进入分析仪.为了控制数据误差，每次观测前利用高纯N2和浓度为490×10-6的CO2标准气体对分析仪进行1次零值和标准值的校准.
1.2 背景大气CH4浓度的观测大气CH4的背景浓度观测在南京信息工程大学校园内进行.观测仪器为同位素气体分析仪(型号G1101-i，Picarro，Sunnyvale，CA，USA)，该仪器采用基于波长扫描光腔衰荡光谱(WS-CRDS)技术，利用在线标定系统可以保证长期观测的精度.仪器放置在距地面高约34 m的气象楼观测室，通过伸到窗外的采气口进行气体采集.后向轨迹分析表明，正午CH4浓度的贡献区与南京城市区域相当，午夜的CH4浓度的贡献区主要落在南京及邻近省份[24].
2 结果与讨论 2.1 交通主干道上大气CH4浓度的变化特征大气CH4浓度的变化不仅取决于源、汇强度，还受制于光化学汇的日变化和边界层高度的调节等多重因素影响[25, 26].因此，本研究利用主干道的大气CH4浓度与背景大气CH4浓度的差值(ΔCH4浓度)来消除背景大气CH4浓度波动的影响，反映出主干道上机动车的CH4排放特征. 图 2是不同主干道上、不同时间的ΔCH4统计结果.结果显示，除10月23日道路1的22:00时段ΔCH4浓度为负值(-0.11×10-6)以外，其他主干道上的大气CH4浓度均大于背景大气CH4浓度(ΔCH4浓度为0.31×10-6~2.09×10-6).可见，主干道交通是城市CH4的重要排放源.
|
上标表示方差分析的显著水平袁其中小写字母表示5%显著水平, 大写字母表示1%显著水平 图 2 交通主干道上的大气CH4浓度与背景大气CH4浓度差值(ΔCH4)的统计结果 Fig. 2 Bar graph of mean ΔCH4 concentration on the traffic main road |
不同主干道上ΔCH4分布的结果显示(图 2)：ΔCH4值的空间变异性非常大，两两之间的差异均达到0.01显著水平.其中道路1是一条南北方向、贯穿城市中心的主干道，它的ΔCH4浓度的平均值最高，为1.26×10-6(±0.32×10-6).道路3与道路1几乎平行，是南京市主城区一条快速城市道路的辅路，它的ΔCH4浓度的平均值在所有观测路段中最低，为1.01×10-6(±0.30×10-6).道路2为东西走向，东段位于钟山风景区、西段临近长江，它横贯东西与道路1交叉在城市中心--新街口，这条道路的ΔCH4浓度平均值介于道路1和道路3之间，为1.16×10-6(±0.30×10-6).
不同时间主干道上ΔCH4变化的结果显示(见图 2)：ΔCH4平均浓度的日变化呈现倒“W”型.高值出现在早晚交通高峰时期，分别为1.30×10-6±0.23×10-6和1.33×10-6±0.36×10-6.最小值出现在夜间22:00时段，为0.80×10-6±0.30×10-6.这明显不同于本底站[25, 27]的单峰型或“U”型分布特征.其次，ΔCH4平均浓度的周变化是工作日明显高于周末.其中，工作日的ΔCH4浓度平均值为1.20×10-6±0.16×10-6，周末的ΔCH4浓度平均值为1.01×10-6±0.22×10-6，两者相差0.28×10-6~0.45×10-6.上述结果表明，主干道上的大气CH4浓度极大受交通状况的影响.
图 3为2014年10月20日中午在3条交通主干道上大气CH4和CO2浓度观测结果的时间序列.从中可见，主干道上大气CH4浓度的波动明显，大气CH4和CO2浓度的变化趋势基本一致，CH4浓度的峰值也往往是CO2浓度的峰值.
|
图 3 2014年10月20日11：30时段的交通主干道上大气CH4浓度和CO2浓度的时间序列图 Fig. 3 Time series of CH4 and CO2 concentrations on the traffic main road in the 11:30 period of October 20, 2014 |
为了分析CH4浓度升高的原因，共提取了10个CH4浓度大于4×10-6的时段.由影像资料发现，图 3中⑩正好处于九华山隧道出口附近，旁边4辆公交先后经过移动观测车.南京几乎所有的出租车和约1/3的公交车以天然气为燃料，没有完全燃烧的CH4从尾气中排出，使得以天然气为燃料的机动车尾气的CH4排放强度远高于其他燃料的机动车.而其余90%的CH4峰值都处于红灯或堵车的空挡怠速及刚启动加速时段.这与其他研究者的结果一致，机动车在空挡怠速、刚启动加速或频繁加减速状态下排放气体浓度将升高[28].
为了进一步研究燃料类型对于机动车CH4排放的影响，本研究计算了大气ΔCH4:ΔCO2值.由图 4可见，大气CH4浓度与CO2浓度之间的线性相关关系显著，ΔCH4:ΔCO2值平均为0.009 1.其中，道路1、道路2和道路3的ΔCH4:ΔCO2值分别为0.008 5、0.006 0、0.009 3. ΔCH4:ΔCO2值的日变化呈现明显的U型分布，主要表现为早晚时段的ΔCH4:ΔCO2值较高为0.019 8(06:00)、0.010 7(22:00)；白天ΔCH4:ΔCO2值低且变化幅度较小，分别为0.008 3(07：30)、0.007 8(11：30)、0.008 0(17：30).工作日ΔCH4:ΔCO2值为0.008 0，略低于周末(0.008 9).
|
○、△和☆分别代表道路1、2、3；黑色、红色、绿色、蓝色和粉色分别代表 06:00、07：30、11：30、17：30和22:00时段；空心和实心表示工作日和周末 图 4 交通主干道上的大气CH4浓度、CO2浓度与背景大气浓度的差值(ΔCH4和ΔCO2)的相关关系 Fig. 4 Correlation between mean ΔCH4 concentration and mean ΔCO2 concentration on the traffic main road |
上述结果与李相贤等[29]在广州城市道路观测得到的ΔCH4:ΔCO2值(0.008 45)非常接近.但与MOBILE或COPERT等模型计算的ΔCH4:ΔCO2值(0.000 69~0.001 5)相比[11, 12, 14, 30]，后者明显偏小.显然，由模型计算的CH4排放系数存在明显的低估，这会进一步导致城市机动车CH4排放量的低估.
2.2 隧道内的大气CH4浓度的变化特征隧道是一个相对封闭的特殊环境，可以排除非机动车排放源的影响，因此隧道出口与入口的CH4浓度差(ΔCH4浓度)可以反映出机动车的CH4排放特征. 图 5是长江隧道内CH4和CO2浓度观测结果的时间序列图.
|
图 5 长江隧道内大气CH4浓度与CO2浓度的时间变化序列图 Fig. 5 Time series of CH4 concentration and CO2 concentration in Nanjing Yangtze River Tunnel |
结果可见，由于机动车行驶在隧道内会产生“活塞风”[31]，且隧道内车流方向与“活塞风”方向一致[32]，导致隧道内的CH4浓度呈现从入口到出口逐渐增大的变化趋势，这与其他一些隧道大气成分特征的观测结果一致[33].交通早高峰时段ΔCH4浓度为0.25×10-6~0.38×10-6，高于夜间的ΔCH4浓度(0.21×10-6~0.22×10-6).但是，在07:56:13~07:56:55，CH4浓度出现了一个明显的突变，而此时的CO2浓度却没有异常.根据影像资料判断，这个突变是由于天然气公交车尾气排放所引起的.
隧道内的大气CH4浓度与CO2浓度的相关分析表明，隧道内的ΔCH4:ΔCO2值明显低于交通主干道，仅为0.000 47~0.001 44.从日变化来看，白天的ΔCH4:ΔCO2值为0.000 47~0.000 79，低于夜间的ΔCH4:ΔCO2值(0.001 07~0.001 44).该结果是Popa等[17]在瑞士公路隧道内观测得到的ΔCH4:ΔCO2值(0.000 046)的18倍以上，这表明我国的机动车排放标准要远远低于欧美国家.
2.3 影响城市道路CH4时空分布的因素为了进一步分析影响城市道路大气CH4浓度时空分布的因素，本研究选择了商业中心道路(新街口)、普通城市道路(红山街)、风景区道路(陵园路)和城市隧道(长江隧道)这4种典型路段(图 6).这4个典型路段的车流量差异显著，平均车流量新街口(57.5辆·min-1)>红山街(31.8辆·min-1)>陵园路(8.6辆·min-1), 长江隧道为11.8辆·min-1.从燃料类型看，长江隧道内以汽油为燃料的私家车居多，观测期间共出现6辆出租车，1辆公交车，分别占总车流量的3.0%和0.38%.而主干道路段上的天然气出租车占车流量的比例在0~44.62%范围内.对这4个典型路段的ΔCH4浓度、ΔCH4:ΔCO2值与车流量及天然气出租车占车流量比例进行相关分析，结果见图 6所示.
|
○、△、☆、□分别代表红山街、新街口、中山陵和长江隧道；黑色、红色、绿色、蓝色和粉色分别代表 06:00、07：30、11：30、17：30和22:00时段；空心和实心表示工作日和周末 图 6 典型路段ΔCH4浓度、ΔCH4:ΔCO2与车流量、出租车占车流量比例的关系 Fig. 6 Relationship between ΔCH4, ΔCH4:ΔCO2 and traffic volume, taxi/traffic volume on the typical road |
首先，ΔCH4浓度与车流量的相关系数达到0.68，达到0.01的显著水平，但与出租车占车流量的比例不相关.这说明，相比较于燃料类型，车流量是造成城市交通大气CH4浓度时空差异的主要因素. ΔCH4浓度与车流量的关系为y=0.016x+0.42.由此推测，车流量每分钟增加10辆，道路上的大气CH4浓度将增加0.16×10-6.其次，尽管ΔCH4:ΔCO2值与车流量的关系不显著，但ΔCH4:ΔCO2值与天然气出租车占车流量的比例的相关系数达到0.65，P < 0.01.可见，机动车燃料类型的差异是导致大气ΔCH4:ΔCO2值变化的主要原因，天然气类型的机动车会加大交通CH4的排放强度. ΔCH4:ΔCO2值与出租车占车流量比例的关系式为y=0.000 21x+0.003 5.由此推测，天然气车的ΔCH4:ΔCO2值为0.024 3，与何立强等[8, 12, 13]的实测结果(0.003 3~0.082 7)一致，是汽油车ΔCH4:ΔCO2值的20余倍.目前，南京市天然气车的比例为0.936%，若忽略天然气车，南京城市交通CH4排放量将会被低估5%左右；如果天然气车的比例继续升高，低估将更加严重.
3 结论(1)城市交通是CH4的重要排放源，主干道上的CH4平均浓度均大于背景大气CH4浓度.受交通状况的影响，ΔCH4浓度的空间变异性非常大；ΔCH4浓度的日变化呈现倒“W”型，工作日的ΔCH4浓度高于周末.
(2)隧道是一个相对封闭的特殊环境，可以排除非机动车排放源的影响.由于机动车行驶在隧道内会产生“活塞风”，因此隧道内的CH4浓度总是从入口到出口逐渐增大.
(3)大气CH4浓度与CO2浓度之间线性相关.交通主干道上的ΔCH4:ΔCO2值平均为0.009 1；日变化呈现明显的U型分布，早晚高、白天低；工作日略低于周末.隧道内的ΔCH4:ΔCO2值明显低于交通主干道，仅为0.000 47~0.001 44，且白天低于夜间.
(4)影响南京城区道路大气ΔCH4浓度的主要因素是车流量.车流量每分钟增加10辆，道路上的大气CH4浓度将增加0.16×10-6.影响大气ΔCH4:ΔCO2值的主要因素是天然气车占车流量的比例，天然气车的ΔCH4:ΔCO2值为0.024 3.目前，南京市天然气车的比例为0.936%，忽略天然气车，南京城市交通CH4排放量将会被低估5%左右.
| [1] | 乐群, 张国君, 王铮. 中国各省甲烷排放量初步估算及空间分布[J]. 地理研究, 2012, 31(9) : 1559–1570. Le Q, Zhang G J, Wang Z. Preliminary estimation of methane emission and its distribution in China[J]. Geographical Research, 2012, 31(9) : 1559–1570. |
| [2] | 刘建功.气候变化背景下中国自然湿地生态系统甲烷排放的时空变化[D].杨凌:西北农林科技大学, 2015. |
| [3] | Thomas G, Zachariah E J. Ground level volume mixing ratio of methane in a tropical coastal city[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2012, 184(4) : 1857–1863. DOI: 10.1007/s10661-011-2084-9 |
| [4] | Nam E K, Jensen T E, Wallington T J. Methane emissions from vehicles[J]. Environmental Science & Technology, 2004, 38(7) : 2005–2010. |
| [5] | Nakagawa F, Tsunogai U, Komatsu D D, et al. Automobile exhaust as a source of 13 C-and D-enriched atmospheric methane in urban areas[J]. Organic Geochemistry, 2005, 36(5) : 727–738. DOI: 10.1016/j.orggeochem.2005.01.003 |
| [6] | 萧芦. 天然气汽车和加气站数量及天然气消费量分国别统计[J]. 国际石油经济, 2015(6) : 94–96. Xiao L. Quantity and natural gas consumption of natural gas vehicles and gas stations by country[J]. International Petroleum Economics, 2015(6) : 94–96. |
| [7] | 张沛. CNG汽车是天然气利用的重要发展途径[J]. 石油与天然气化工, 2008, 37(1) : 23–26. Zhang P. Developing way of using natural gas by CNG vehicle[J]. Chemical Engineering of Oil & Gas, 2008, 37(1) : 23–26. |
| [8] | 何立强, 胡京南, 解淑霞, 等. 2010年中国机动车CH4和N2O排放清单[J]. 环境科学研究, 2014, 27(1) : 28–35. He L Q, Hu J N, Xie S M, et al. CH4 and N2O emission inventory for motor vehicles in China in 2010[J]. Research of Environmental Sciences, 2014, 27(1) : 28–35. |
| [9] | Cai H, Xie S D. Temporal and spatial variation in recent vehicular emission inventories in China based on dynamic emission factors[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2013, 63(3) : 310–326. |
| [10] | 李伟, 傅立新, 郝吉明, 等. 中国道路机动车10种污染物的排放量[J]. 城市环境与城市生态, 2003, 16(2) : 36–38. Li W, Fu L X, Hao J M, et al. Emission inventory of 10 kinds of air pollutants for road traffic vehicles in China[J]. Urban Environment & Urban Ecology, 2003, 16(2) : 36–38. |
| [11] | 蔡皓, 谢绍东. 中国不同排放标准机动车排放因子的确定[J]. 北京大学学报(自然科学版), 2010, 46(3) : 319–326. Cai H, Xie S D. Determination of emission factors from motor vehicles under different emission standards in China[J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2010, 46(3) : 319–326. |
| [12] | 何立强.中国机动车温室效应污染物排放清单及其削减潜力研究[D].北京:中国环境科学研究院, 2014. |
| [13] | 何立强, 宋敬浩, 胡京南, 等. 轻型汽油车CH4和N2O排放因子研究[J]. 环境科学, 2014, 35(12) : 4489–4494. He L Q, Song J H, Hu J N, et al. CH4 and N2O emission factors of light-duty gasoline vehicles[J]. Environmental Science, 2014, 35(12) : 4489–4494. |
| [14] | 曾雪兰, 李红霞, 程晓梅, 等. 佛山市机动车尾气排放清单及特征分析[J]. 环境污染与防治, 2013, 35(11) : 51–55. Zeng X L, Li H X, Cheng X M, et al. Study on traffic exhaust emissions and characteristics of Foshan city[J]. Environmental Pollution & Control, 2013, 35(11) : 51–55. |
| [15] | 姚志良, 王岐东, 王新彤, 等. 典型城市机动车非常规污染物排放清单[J]. 环境污染与防治, 2011, 33(3) : 96–101. Yao Z L, Wang Q D, Wang X T, et al. Emissions inventory of no-regulated pollutants for motor vehicles in typical cities[J]. Environmental Pollution & Control, 2011, 33(3) : 96–101. |
| [16] | Shen S H, Yang D, Xiao W, et al. Constraining anthropogenic CH4 emissions in Nanjing and the Yangtze River Delta, China, using atmospheric CO2 and CH4 mixing ratios[J]. Advances in Atmospheric Sciences, 2014, 31(6) : 1343–1352. DOI: 10.1007/s00376-014-3231-3 |
| [17] | Popa M E, Vollmer M K, Jordan A, et al. Vehicle emissions of greenhouse gases and related tracers from a tunnel study:CO:CO2, N2O:CO2, CH4:CO2, O2:CO2 ratios, and the stable isotopes 13 C and 18O in CO2 and CO[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(4) : 2105–2123. DOI: 10.5194/acp-14-2105-2014 |
| [18] | Lee X, Bullock Jr O R, Andres R J. Anthropogenic emission of mercury to the atmosphere in the northeast United States[J]. Geophysical Research Letters, 2001, 28(7) : 1231–1234. DOI: 10.1029/2000GL012274 |
| [19] | Hsu Y K, VanCuren T, Park S, et al. Methane emissions inventory verification in southern California[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(1) : 1–7. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2009.10.002 |
| [20] | Wang Y, Munger J W, Xu S, et al. CO2 and its correlation with CO at a rural site near Beijing:implications for combustion efficiency in China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(18) : 8881–8897. DOI: 10.5194/acp-10-8881-2010 |
| [21] | Bakwin P S, Hurst D F, Tans P P, et al. Anthropogenic sources of halocarbons, sulfur hexafluoride, carbon monoxide, and methane in the southeastern United States[J]. Journal of Geophysical Research, 1997, 102(D13) : 15915–15925. DOI: 10.1029/97JD00869 |
| [22] | Bun R, Hamal K, Gusti M, et al. Spatial GHG inventory at the regional level:accounting for uncertainty[J]. Climatic Change, 2010, 103(1-2) : 227–244. DOI: 10.1007/s10584-010-9907-5 |
| [23] | 肖翔.江苏城市15年来碳排放时空变化研究[D].南京:南京大学, 2011. http://www.oalib.com/references/19350799 |
| [24] | 杨栋.南京市和长三角CH4人为排放量估算研究[D].南京:南京信息工程大学, 2013. |
| [25] | 欧向军, 薛丽芳. 瓦里关大气CH4浓度变化及其潜在源区分析[J]. 科技导报, 2000, 18(8) : 27–30. Ou X J, Xue L F. Analysis of changes in Waliguan atmospheric CH4 concentration and its potential source region[J]. Science & Technology Review, 2000, 18(8) : 27–30. |
| [26] | 张芳.大气CO2、CH4和CO浓度资料再分析及源汇研究[D].北京:中国气象科学研究院, 2011. |
| [27] | 方双喜, 周凌晞, 许林, 等. 我国4个WMO/GAW本底站大气CH4浓度及变化特征[J]. 环境科学, 2012, 33(9) : 2917–2923. Fang S X, Zhou L X, Xu L, et al. CH4 concentrations and the variation characteristics at the four WMO/GAW background stations in China[J]. Environmental Science, 2012, 33(9) : 2917–2923. |
| [28] | Maness H L, Thurlow M E, Mcdonald B C, et al. Estimates of CO2 traffic emissions from mobile concentration measurements[J]. Journal of Geophysical Research, 2015, 120(5) : 2087–2102. |
| [29] | 李相贤, 高闽光, 徐亮, 等. 基于OP-FTIR法监测城市交通排放CO、CO2、N2O和CH4气体[J]. 红外技术, 2011, 33(8) : 473–476. Li X X, Gao M G, Xu L, et al. Monitoring of transport gases CO/CO2/N2O and CH4 emissions in urban area by OP-FTIR[J]. Infrared Technology, 2011, 33(8) : 473–476. |
| [30] | Cai H, Xie S D. Estimation of vehicular emission inventories in China from 1980 to 2005[J]. Atmospheric Environment, 2007, 41(39) : 8963–8979. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2007.08.019 |
| [31] | 张浩.城市地下道路污染物排放与扩散特性反问题研究[D].北京:北方工业大学, 2015. |
| [32] | 陈玉远, 甘甜. 自然通风在城市道路隧道中的应用研究[J]. 隧道建设, 2012, 32(3) : 350–354. Chen Y Y, Gan T. Study on application of natural ventilation in highway tunnels in urban areas[J]. Tunnel Construction, 2012, 32(3) : 350–354. |
| [33] | Zhang Y L, Wang X M, Li G H, et al. Emission factors of fine particles, carbonaceous aerosols and traces gases from road vehicles:recent tests in an urban tunnel in the Pearl River Delta, China[J]. Atmospheric Environment, 2015, 122 : 876–884. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2015.08.024 |