2017, Vol. 38
随着我国工业化和城市化的快速推进，加之大气活性物质的大量排放，使得我国主要城市群[1~3]在夏秋季节都面临严峻的臭氧(O3)污染[4, 5]，2015年5~9月全国重点城市和城市群以O3为首要污染物的天数远超过细颗粒物(PM2.5)[6].有研究表明，VOCs主导了城市区域O3污染的主要化学反应过程[7]，是对流层O3生成的重要前体物；也是二次有机气溶胶(SOA)的重要前体物之一[8]；同时，一些大气VOCs组分还会对人体健康造成危害，我国部分城市的毒性VOCs物种浓度已远超出美国环保署健康环境浓度标准[9].城市区域各类人为活动如机动车尾气、燃料燃烧、有机化学品的生产使用等过程造成的排放使得城市大气中的VOCs来源极为复杂，且多为有毒有害物质.建立VOCs排放清单，掌握区域大气VOCs排放特征，对开展区域大气复合污染形成过程及污染控制对策研究具有重要意义[10].
国内外学者针对VOCs排放特征开展了一系列研究，在VOCs来源识别、估算方法、排放系数、源特征等方面开展了大量的研究.目前国内VOCs排放清单的编制通常采用“自上而下”的方法，依据宏观统计数据估算一定区域范围内不同部门VOCs排放总量[11, 12]，建立的清单不能准确反映区域VOCs的排放特征，难以有效支撑污染防治策略制订.长株潭城市群包括长沙、株洲、湘潭三市，是长江中游城市群的重要组成部分，近年来，长株潭地区O3污染日益严重，是全国大气复合污染最严重的区域之一.本研究基于长株潭城市群各类统计数据和其他相关调查资料，利用排放系数法，采用“自下而上”与“自上而下”相结合的方法，详细估算了2014年长株潭城市群人为源VOCs排放清单，并对VOCs排放清单进行空间分配，在此基础上根据最大增量反应活性(MIR)和气溶胶生成系数法(FAC)得到各类污染源的O3和SOA的生成潜势，旨在为长株潭城市群的大气污染防治提供可靠依据.
1 材料与方法 1.1 研究范围与估算方法根据长株潭地区的产业特点，参考国内外相关研究成果，将VOCs的人为来源分为生物质燃烧源、化石燃料燃烧源、工艺过程源、溶剂使用源、移动源和存储运输源.研究区域为长沙、株洲、湘潭三市所辖23个区县.以2014年为研究年份，采用排放系数法进行估算，计算过程用公式概括为：
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(1) |
式中，i为区县，j为排放源，k为技术类型，E为排放量，EF为排放系数，A为活动水平.
1.2 活动水平 1.2.1 生物质燃烧源生物质燃烧源包括作为燃料使用的秸秆、薪柴等生物质燃料燃烧和作为废弃物处置的生物质露天焚烧.生物质燃烧源的活动水平包括生物质燃料使用量和生物质露天焚烧量，生物质燃料的使用量采用区县环保局调研得到的生物质锅炉燃料年使用量，秸秆露天焚烧量根据各类农作物产量[13]及谷草比[14]测算各类农作物秸秆产生量，再根据燃烧比例、燃烧效率等得到秸秆露天焚烧量.
1.2.2 化石燃料燃烧源化石燃料是由碳氢化合物及其衍生物组成的燃料资源，包括煤、石油、天然气、液化石油气等.化石燃料燃烧源活动水平为工业、商业、居民生活等部门的燃料消费量，工商业燃料消费量来自《2015湖南统计年鉴》，主要工业企业燃料消费量来自环境统计数据，居民生活燃料消费量根据《湖南能源统计年鉴2005-2010》中数据外推获得.
1.2.3 工艺过程源工艺过程源是有机化学、无机化学、食品和农业、木材加工等排放VOCs的工业生产过程.具体集中在机械设备及电子制造业、包装印刷业、木材加工及家具制造业、石油炼制和石油化工业、非金属矿物制品业、食品制造业、化学原料及化学制品制造业、涂料制造业、金属冶炼业、炼焦业、造纸和纸制品业等制造业分类中.各行业排放量计算所需要的产品产量数据主要来自于环境统计数据.
1.2.4 溶剂使用源溶剂使用源包括有机溶剂使用过程中排放VOCs的污染源，主要的排放过程包括农药使用、表面涂层、染色过程等.其中，建筑涂料根据文献[12]建立了内墙涂料、外墙水性涂料与外墙溶剂型涂料使用量与建筑竣工面积的关系，染色过程中油墨消费、干洗剂消费活动水平数据来自《2015湖南统计年鉴》，农药使用量的数据来自《2015湖南农村统计年鉴》，汽车喷涂与其他涂层以及染料消费量活动水平均来自环境统计数据.
1.2.5 移动源移动源主要包括机动车等道路移动源和飞机、内河船舶、工程机械、农业机械等非道路移动源.道路移动源活动水平信息包括不同车龄和不同排放标准的分车型的机动车保有量，不同车型的年平均行驶里程，非道路移动源的活动水平包括飞机起飞着陆循环次数和其它非道路移动源的汽油和柴油消费量.机动车保有量信息来自环境统计数据，机动车年均行驶里程数据引用文献[15]的成果，非道路移动源活动水平数据主要来自《2015湖南统计年鉴》和《2015湖南农村统计年鉴》.
1.2.6 储存运输源储存运输源主要指油品的储存和运输过程中的排放，活动水平是油库或加油站油品的年销售量，该数据由各区县环境保护局调研提供.由于数据获取有限，本研究没有涉及各区县城区范围以外的民营加油站.
1.3 排放系数本研究中各类污染源的排放系数主要引用《大气挥发性有机物排放清单编制技术指南(试行)》，部分行业排放系数来自文献调研.
1.4 物种排放量计算总结选取国内外已有的各种污染源成分谱测试分析结果，对长株潭地区的VOCs进行物种分配，从而实现对O3和SOA生成潜势的估算，VOCs源成分谱如表 1所示.溶剂使用源中除涉及到涂料使用的行业外，其余的行业均认为与印刷行业排放成分谱相同，工艺过程的各行业均采用了相同的源成分谱.
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表 1 VOCs源成分谱来源 Table 1 Summary of VOCs source profiles |
1.5 臭氧生成潜势估算方法
臭氧生成潜势(ozone formation potentials，OFP)代表VOCs物种在最佳反应条件下对O3生成的最大贡献，OFP是综合衡量VOCs物种的反应活性对O3生成潜势的指标参数，该指标被广泛地用于评估VOCs在某一地区O3生成中的作用[24, 25]，其计算公式表示为：
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(2) |
式中，OFPi为VOCs物种i的OFP值；Ei为该VOCs物种的排放量或浓度；MIRi为该VOCs物种在O3最大增量反映中的O3生成系数，本研究采用Carter最新更新的MIR数据[26].将不同污染源中的各VOC物种的OFP值加和，即获得该污染源总臭氧生成潜势.
1.6 二次有机气溶胶生成潜势估算方法二次有机气溶胶(SOA)是由人类活动或者天然源直接排放的有机前体物在大气中经过一系列的氧化、吸附、凝结等过程后的产物，采用气溶胶生成系数法来估算SOA的生成潜势，计算公式如下：
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(3) |
式中，VOC0为某种VOCs的排放量或排放浓度；FAC和FVOCr分别是该VOC物种的气溶胶生成系数和参与反应的系数.将不同污染源中的各VOC物种的SOAp值加和，即得到总SOA生成潜势.本研究的FAC和FVOCr数值主要来源于Grosjean的研究结果[27].
2 结果与讨论 2.1 长株潭城市群人为源VOCs排放清单长株潭城市群人为源VOCs排放清单如表 2所示，从中可以看出，长株潭地区工艺过程源排放的VOCs最大，为35.88 kt，占VOCs排放总量的31.62%，其次为溶剂使用源、移动源和生物质燃烧源，分别为28.72、22.13和12.38 kt，各占排放总量的25.31%、19.50%和10.91%.而化石燃料燃烧源、存储运输源和废弃物处理源排放量较小，分别为8.01、5.60和0.76 kt，共占总排放量的9.74%.
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表 2 长株潭地区人为源VOCs排放量 Table 2 Anthropogenic VOCs emissions of different sectors in Chang-Zhu-Tan area |
工艺过程源涉及的行业较多，建材生产排放量比重较大，陶瓷、水泥、玻璃、砖瓦等建材行业的排放总量占总排放量的23.83%，占工艺过程源排放量的75.34%，此外，钢铁和化工的排放量也占有很大比例.溶剂使用源中，建筑涂料和工业涂层是主要排放源，排放量分别为17.18 kt和8.06 kt.移动源中道路机动车的排放量远大于非道路移动源.生物质燃烧源中，生物质露天焚烧的排放量为11.26 kt，远大于生物质燃料.化石燃料燃烧源中工业燃煤的排放量最大，为5.66 kt，存储运输源VOCs排放量为5.60 kt，也都占有较大的比例.
2.2 长株潭地区人为源VOCs排放的地域分布长株潭地区VOCs各污染源的排放量地域分布情况见表 3，其中醴陵市各污染源VOCs排放总量为16.58 kt，显著高于长株潭地区的其他区县，占长株潭地区排放总量的14.61%，另外长沙县、岳塘区的排放量也较高，在9 kt以上，宁乡县、浏阳市、望城区、天元区、石峰区的排放量在5 kt以上，其余区县均在5 kt以下.
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表 3 长株潭地区各区县人为源VOCs排放量统计 Table 3 VOCs emissions of different cities in Chang-Zhu-Tan region/kt |
图 1列出了长株潭各区县污染源的VOCs排放分担率.溶剂使用源排放量靠前的区县依次为长沙县、天元区、雨花区、岳麓区、雨湖区和宁乡县，均超过1.5 kt，除宁乡县，溶剂使用源均为以上县区最主要的人为VOCs排放源.醴陵市、岳塘区、浏阳市、石峰区和望城区的工艺过程源VOCs排放量较大，均占当地VOCs排放总量的40%以上，其主要排放行业分别为陶瓷生产、钢铁冶炼、陶瓷生产、玻璃制造和水泥生产.移动源排放的VOCs差别不大，雨花区排放量最大，为1.65 kt.相对于郊区，移动源排放的VOCs对中心城区的贡献更大，特别是长沙市，移动源排放量约占中心城区排放总量的37.98%.宁乡县生物质燃烧源排放的VOCs最多，为1.76 kt，生物质燃烧源排放VOCs贡献率较大的区县主要是湘潭县、韶山市和湘乡市.化石燃料燃烧源排放的VOCs较少，仅有石峰区的排放量达到了1.15 kt，占其排放总量的21.90%，其他区县排放量均不到1 kt.存储运输源和废弃物处理源的排放量都很小，排放量最高的分别为芙蓉区和望城区，其排放量分别仅为0.68 kt和0.47 kt.
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图 1 长株潭城市群各区县人为源VOCs排放分担率 Fig. 1 Spatial distribution of anthropogenic VOCs in Chang-Zhu-Tan region |
本研究基于长株潭地区污染源空间分布表征数据，建立了3 km×3 km的长株潭地区网格化人为源VOCs排放清单.工业点源根据排放源的经纬度直接分配到网格中，农业源按照农田分布、移动源按照道路分布、生活源按照城镇人口分布、其它的溶剂使用源按照GDP分布数据进行空间分配.基于上述方法得到长株潭地区2014年人为源VOCs排放的空间分布，如图 2所示.从中可以看出，长株潭地区的人为源VOCs排放主要分布在中心城区，城区外主要沿交通干线分布，部分大型点源所在网格排放量也相对较大.
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图 2 长株潭地区人为源VOCs排放空间分布特征 Fig. 2 Spatial distribution of anthropogenic VOCs in Chang-Zhu-Tan region |
排放清单估算分析过程中不确定性主要包括活动水平数据的缺失和排放系数的本地化程度不足等.本研究中，除工业涂层外其他溶剂使用源活动水平数据根据宏观统计数据推算，不确定性较大；工业涂层和工艺过程源的活动水平数据来自环境统计数据，不确定性较小；移动源中道路机动车的活动水平来自环境统计数据，但无法获取分车型和分排放标准数据，不确定性相对较大，非道路移动源的活动水平根据宏观统计数据推算，也存在较大的不确定性；生物质燃烧源的活动水平数据来自统计年鉴，但秸秆焚烧、利用比例等难以获取，不确定性较大；化石燃料燃烧源中工业燃煤活动水平来自环境统计数据，不确定性较小，民用燃煤根据历年能源年鉴推算，存在较大的不确定性；存储运输源的活动水平数据来自基层调研，不确定性较小.排放系数主要来自《大气挥发性有机物排放清单编制技术指南(试行)》，除工业源由于原料和产品差异导致不确定性偏大外，其它源类排放系数的不确定性较小.
本研究采用Monte Carlo方法对主要人为排放源及总的排放清单不确定性的进一步分析，如表 4所示.
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表 4 长株潭地区人为源VOCs排放清单不确定性 Table 4 Uncertainties of anthropogenic VOCs emission inventory in Chang-Zhu-Tan region |
总体而言，估算过程中不确定性的主要来源为活动水平数据的选取和排放系数的选取.从Monte Carlo模拟结果来看，工艺过程源、生物质燃烧源的不确定度较高，溶剂使用源和存储运输源的不确定度较低.工艺过程源是由于行业类别过多，不同行业原料和产品差别较大，生物质燃烧源是由于秸秆焚烧、利用比例差异较大造成的.
2.5 长株潭地区人为源挥发性有机物的环境影响 2.5.1 臭氧生成潜势通过MIR计算，长株潭地区人为源排放的挥发性有机物的OFP总量为375.33 kt.其中，溶剂使用源的OFP占总量的27.28%，其次是移动源和工艺过程源，分别占OFP总量的24.53%和21.04%.与各类排放源的VOCs排放贡献相比，溶剂使用源和移动源的OFP超过了工艺过程源，成为前两大源类，各类污染源的OFP情况如图 3所示.
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图 3 各类人为源生成的OFP总量与O3生成能力 Fig. 3 Total OFP and O3 generative capacity of anthropogenic VOCs |
各人为源排放单位质量VOCs造成的OFP可以用来判断该污染源的臭氧生成能力的大小[25]，其中生物质燃烧源的臭氧生成能力最高，为4.54 t·t-1，其次是移动源和溶剂使用源，分别为4.16 t·t-1和3.57 t·t-1，其他四类排放源的臭氧生成能力相对较弱，均低于3.5t·t-1.对比各类排放源的OFP与O3生成能力比较可以发现，溶剂使用源、移动源和工艺过程源对长株潭地区O3的生成贡献较大，生物质燃烧源的O3生成能力最高，这四类排放源对于O3生成具有重要的作用.
2.5.2 SOA生成潜势采用气溶胶生成系数法估算SOA生成潜势往往会导致其计算结果偏低[28, 29]，因此，本研究主要利用SOA生成潜势的相对高低来评价各类人为源对SOA的影响[30].长株潭地区人为源排放的VOCs对SOA生成潜势贡献总量为335.76 t.各污染源对应的SOA生成潜势排序不同于OFP的排序，其中溶剂使用排放源贡献的SOA生成潜势比例最大，为35.35%，其次是移动源和工艺过程源，分别为28.40%和17.06%，其它源类由于VOCs的排放量低，其SOA生成潜势贡献量均低于9%，各类人为源SOA的生成潜势情况如图 4所示.
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图 4 各类人为源的SOA生成潜势总量与生成能力 Fig. 4 Total SOA formation potentials and generative capacity of anthropogenic VOCs |
与OFP类似，各类人为源排放单位质量VOCs造成的SOA生成潜势大小可以用来判断该污染源的SOA生成能力，其中移动源的SOA生成能力最强，其次为溶剂使用源、化石燃料燃烧源和存储运输源.通过以上分析可以得出长株潭地区溶剂使用源和移动源对SOA的生成影响最大，贡献率和生成能力均是各类污染源中最强的.此外化石燃料固定燃烧源和存储运输源的SOA生成能力较强也应受到足够的重视.
3 结论(1)2014年长株潭地区典型人为源VOCs的总排放量为113.49 kt，其中工艺过程源、溶剂使用源、移动源、生物质燃烧源、化石燃料燃烧源、存储运输源和废弃物处理源排放量分别为35.88、28.72、22.13、12.37、8.01、5.60和0.76 kt.
(2)陶瓷、水泥和钢铁为最主要的工艺过程源排放行业，其VOCs排放量分别为15.60、7.11、6.05 kt；建筑涂料和工业涂层是长株潭地区最主要的溶剂使用源排放行业，其VOCs排放量分别为17.18 kt和8.06 kt.
(3)醴陵市各人为源VOCs排放总量为16.58 kt，长沙县和岳塘区的VOCs排放量在9 kt以上，宁乡县、浏阳市、望城区、天元区、石峰区的排放量在5 kt以上，其余区县均在5 kt以下.
(4)长株潭地区各人为源VOCs的OFP总量为375.33 kt.溶剂使用源、移动源和工艺过程源的OFP分别占总量的27.28%、24.53%和21.04%，生物质燃烧源的O3生成能力最强.长株潭地区人为源排放的VOCs对SOA生产潜势中，溶剂使用源贡献比例最大为35.35%，其次为移动源和工艺过程源，贡献率分别为28.40%和17.06%，SOA生成能力方面，移动源最强.
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