2016, Vol. 37
2. 南京理工大学环境与生物工程学院, 江苏省化工污染控制与资源化重点实验室, 南京 210094
2. Jiangsu Key Laboratory of Chemical Pollution Control and Resources Reuse, School of Environmental and Biological Engineering, Nanjing University of Science and Technology, Nanjing 210094, China
焚烧法作为一种新型城市垃圾处理技术，因其减容性好、无害化程度高, 能源利用率高等优点，成为城市垃圾主要的处理方式[1].焚烧飞灰是垃圾焚烧过程中产生的二次污染物, 其产量约为垃圾焚烧量的0.5%~3%[2].由于焚烧飞灰中含有高浓度的重金属，具有浸出毒性，已被我国列为危险废弃物(GB 5085.3-2007)，必须予以安全处置[3].
近年来，国内外对生活垃圾焚烧飞灰的研究大多集中在重金属浸出特性和水泥固化两个方面[4, 5]，Tian等[6]研究了城市生活垃圾焚烧飞灰特性及重金属浸出毒性，为焚烧飞灰的无害化处理提出了合理化建议，Chiang等[7]通过连续提取法(sequential extraction procedure, SEP)与修改后的TCLP (toxicity characteristic leaching procedure)浸出浓度进行对比发现这两种方法的浸出百分比非常相似，表明pH值对重金属的浸出有很大影响.由于TCLP法对实验环境条件要求较高，它的测定结果很容易因实验条件的变化而受影响，Ghosh等[8]研究表明在固体废弃物填埋条件下，TCLP毒性浸出方法可能低估了砷的渗滤毒性，欧盟采用EN12457/1-4标准来作为不同类型废物填埋的入场判别方法，相对TCLP，以去离子水作为浸取剂的欧盟标准反应更温和，更能反映实际情况.然而现有研究尚未对富含重金属的焚烧飞灰进行全面的风险评估，为解决现有方法不能提供足够保守结果的问题，研究人员推荐采用模拟人体消化吸收的方法，测试污染物中能够溶解于胃肠系统的重金属含量[9~11]，弥补现有标准方法的不足.
目前，国际上广泛应用的体外消化方法有SBET (simple bioaccessibility extraction test)、PBET (physiologically-based extraction test)、SGET (simple gastrointestinal extraction test)和UBM (the unified bioaccessibility method).这些体外消化方法大多应用于评估土壤中重金属的污染[12~15]，有关生活垃圾焚烧飞灰的体外模拟实验数据的报道相对较少.本研究选择TCLP和EN12457-2(EN)两种广泛应用的毒性鉴别标准与PBET法对垃圾焚烧飞灰各粒径中重金属浸出进行分析，以期为垃圾焚烧飞灰的污染控制和可能产生的毒害效应分析提供科学依据.
1 材料与方法 1.1 实验材料实验分析使用的垃圾焚烧飞灰来源于河南省郑州市某生活垃圾焚烧厂，在垃圾焚烧厂稳定运行期间，对全年不同月份产生的飞灰进行多点采集，混合均匀后密封避光贮存, 于60℃下烘干24 h作为实验样品备用.将干燥后的焚烧飞灰分别过50、70、150、400、800目标准筛网，根据其对应尺寸将飞灰分为18~38、38~106、106~212、212~300 μm，并测定不同粒径飞灰的质量分数，计算其粒径分布及筛下累积分布.
1.2 实验方法 1.2.1 飞灰主要成分和重金属元素分析焚烧飞灰是高温过程中形成的以钙、硅、铝等化合物为主要成分的非均质材料，采用日本理学公司生产的X射线荧光光谱仪(XRF)测定飞灰的主要成分.实验样品研磨后过200目筛，在105℃下烘干24 h后用ZSX100e型X射线荧光光谱仪进行测定.不同粒径焚烧飞灰中矿相采用德国Bruckner公司的X射线衍射仪(D8 Advance)进行定性分析.
重金属含量的测定采用MDS-6G型微波消解仪消解样品，准确称取飞灰样品，置于聚四氟乙烯消解罐中，按5:3:1比例依次加入HNO3、HF和HClO4.在微波消解仪中消解2 h后，移至电热板加热去除残留HF，蒸发至近干后加入2%HNO3稀释，过滤后用ICP-MS分析测试.
样品分析全过程采用标准物质SRM 1633c (coal fly ash)进行质量控制，回收率为86.7%~112.26%，为保证仪器稳定，每10个样品后测定一次标样.
1.2.2 重金属浸出毒性采用美国环保署(EPA)的毒性特性浸出标准方法(TCLP)，并依据浸取剂选取标准[16]，确定飞灰样品所采用的标准浸取液为pH=2.88±0.05的醋酸溶液.试样与浸取剂按固液比为1:20混合后，室温23℃±2℃下，以(30±2) r·min-1的转速，浸取时间为18 h.欧盟标准EN12457/1 -4是废物和淤泥进入不同填埋场的标准实验方法，实验包括4个程序，浸取实验采用EN12457-2标准方法，以去离子水为浸取剂，固液比1:10，室温20℃±2℃下浸取24 h.收集全部滤液，过0.45 μm滤膜，2% HNO3稀释后用ICP-MS分析测试.
1.2.3 焚烧飞灰中重金属化学形态分析逐级提取程序(SEP)是目前应用最为广泛的重金属形态分析方法，实验中采用Tan等[17]改进的Tessier方法[18]对焚烧飞灰中重金属进行连续提取，每个样品平行测定两次, 同时做空白实验.具体步骤如表 1所示.
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表 1 逐级提取程序 Table 1 Experimental parameters of SEP test |
1.2.4 模拟消化液提取方法
PBET法由Ruby等[19]1993年提出，此次实验采用Intawongse等[20]的方法，实验中所用胃蛋白酶、胰酶、胆盐、碳酸氢钠、柠檬酸、苹果酸、乳酸和乙酸等药品均来自美国Sigma-Aldrich公司.
人工配置的模拟胃消化液包含胃蛋白酶，柠檬酸盐，苹果酸盐，乳酸，乙酸等有机酸，用盐酸(优级纯)调节pH值为1.3.向模拟反应器分液漏斗中加40 mL模拟胃液，以固液比1:100加入飞灰0.4 g，在反应开始0.5 h，1 h时分别取2 mL反应液，0.45 μm滤膜过滤，2%硝酸稀释后测定重金属在胃阶段的可给量；同时加入2mL胃液，保持反应液体积不变，用饱和NaHCO3溶液透析袋调节pH至7. 0，加入胰酶、胆盐来模拟小肠阶段，反应2 h，4 h后取2 mL提取液过滤，2%硝酸稀释后测定重金属在肠阶段的可给量.整个过程在恒温水浴下保持37℃，同时连续通入氩气来维持厌氧环境和模拟胃肠的蠕动.
2 结果与讨论 2.1 焚烧飞灰中粒径分布由图 1可知, 飞灰粒径近似呈正态分布.其中粒径在38~106 μm范围内的飞灰含量最高, 占总量的58.7%, 而粒径大于250 μm的飞灰含量则不足1.6%，粒径小于150 μm占飞灰总量的90%以上，如此细微颗粒极易飞散到大气中，造成环境的污染，故微粒逸散问题需要特别留意.
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图 1 飞灰粒径分级曲线 Fig. 1 Distribution of particles with different size in fly ash |
采用X射线荧光光谱(XRF)分析得到不同粒径垃圾飞灰的主要化学成分，由表 2可知，飞灰的主要成分为CaO、SiO2和Al2O3，总含量约占55%；而常量金属氧化物MgO、Fe2O3、Na2O、K2O约占16%. CaO较多集中在大粒径飞灰中，而SiO2在小粒径飞灰中含量最高，这与图 2的XRD测定结果中SiO2含量相一致.
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表 2 不同粒径级别飞灰颗粒中主要元素化学成分/% Table 2 Major element contents in different size fractions of fly ash/% |
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1.NaCl; 2.KCl; 3.K2O; 4.SiO2; 5.CaCO3; 6.Al2O3; 7.Fe2O3; 8.CaSO4; 9.Ca9Si6O21H2O; 10. Ca3Si2O7; 11.CaAl4O7; 12.Mg2Al6Ti7O25 图 2 不同粒径垃圾焚烧飞灰的XRD分析 Fig. 2 XRD analysis of various size fractions of MSWI fly ash |
不同粒径飞灰的矿相具有一定差异，各粒径飞灰中含有大量钙和硅的化合物以及碱金属氯化物.部分重金属的结晶在小粒径飞灰上富集较多，由于高温烟气中的气态重金属在低温时冷凝形成金属晶相，这些冷凝的重金属被附着于比表面积较大的飞灰颗粒上.飞灰的这种矿物相组成表明小粒径下重金属更易浸出.
2.3 焚烧飞灰重金属总量分析由表 3可知，除Ni含量随飞灰粒径变化不明显之外，其它重金属的含量随粒径分布具有相似的规律.小于300 μm粒径的飞灰中，Zn、Cu和Pb等重金属随着粒径的减小对重金属的富集量逐渐增加，由于飞灰粒径小而比表面积大，这样更容易富集高浓度重金属.而实验中As和V两种重金属的含量呈现相反的规律. 表 3还可看出，焚烧飞灰中含有大量重金属，其组成与我国土壤背景值(GB 15618-1995)进行比较，可以看出重金属在焚烧飞灰中有很强的富集性，显示了飞灰对生态环境的潜在影响.
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表 3 不同粒径焚烧飞灰中重金属元素的含量/mg·kg-1 Table 3 Heavy metal content in various size fractions of fly ash/mg·kg-1 |
2.4 重金属浸出毒性分析
重金属浸出毒性是评价垃圾焚烧飞灰对环境危害的主要指标，由图 3可知，TCLP实验中，Cu、Pb和Zn的浸出量随着飞灰粒径的增大先增大后减小，在粒径106~212 μm内Cu和Pb的浸出量最高，而Zn的最大浸出量在粒径38~106 μm，随着飞灰粒径的增大，重金属As和V的浸出量增大，实验表明细微颗粒的飞灰中重金属更容易浸出.在各种重金属中Zn的浸出量最高，Cu、V、As和Pb浸出相对较低；以欧盟标准进行实验中，Cu和Pb的浸出量随着飞灰粒径的增大而减小，表明粒径越小更易浸出，As和V的浸出量随着粒径的增大而增大，浸出量较高的重金属主要集中在粒径18~38 μm和212~300 μm的飞灰颗粒上.
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图 3 不同粒径飞灰重金属浸出量 Fig. 3 Leaching content of heavy metals in various size fractions of MSWI fly ash |
由图 3浸出结果可知，Cu、Zn、As、V和Pb在醋酸溶液中的浸出量明显高于其在去离子水中的浸出量，尤其是Zn、Cu和Pb，这是因为飞灰中的部分重金属以可交换态和碳酸盐结合态存在，而pH值的变化对飞灰中重金属的浸出也有显著影响[21]. Zhou等[22]的研究指出，重金属浸出量与其结合形式有关，垃圾焚烧的过程中，不易挥发的金属通常以氧化物形式凝结成飞灰颗粒中，而Zn和Pb等易挥发金属容易凝结在颗粒表面[23]，这就导致了Zn和Pb的浸出量远远高于其他重金属.
焚烧飞灰中重金属形态直接影响其浸出行为与在环境中的迁移转化，图 4实验结果表明，Zn和V在各级粒径下的浸出总量最高，Cu、Pb和Mn的浸出量次之，Cd和As的总浸出量最少.随着粒径的减小，其碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态比例增加, 残渣态的比例减少，表明较小粒径下，其环境潜在风险增加. TCLP实验中Cu的浸出量与可交换态比例相似，说明了Cu在环境中相对稳定.
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图 4 不同粒径焚烧飞灰重金属形态分布 Fig. 4 Different particle size distribution of heavy metals speciation in fly ash |
TCLP结果中Zn的浸出量远大于欧盟标准实验结果，提取液酸性环境下飞灰中大量碳酸盐结合态中的Zn被洗脱下来，进而增加了在TCLP中浸出量，As和V的可交换态含量较高，易发生重金属的释放和迁移，从而危害生态系统.
2.5 各粒径焚烧飞灰中重金属生物可给性从表 4可知，不同粒径焚烧飞灰中重金属的浸出量在肠胃模拟阶段存在显著差异，Cu、Zn和Pb的浸出量具有随着粒径增大而增加的趋势，粒径212~300 μm下其最大生物浸出量分别为335、3270和339 mg·kg-1.胃肠消化液对As和V的提取效果在各粒径中也存在显著差异，而两种金属最大生物浸出量出现在粒径106~212 μm，浸出量分别为16.8 mg·kg-1和35.4 mg·kg-1.这些结果表明，不同粒径飞灰中重金属的提取效果与飞灰性质及颗粒粒径有关，飞灰中占比重较大的是细微颗粒，对重金属有较强的固持力，这与飞灰中具有较大的比表面积等特性有关[24].飞灰颗粒的比表面积越大，与重金属的接触面积越大，吸附能力越强，当粒径增大后，Cu、Pb和Zn的生物可给量也随之增大.而飞灰中As和V的生物可给性规律并不明显，影响不同粒径飞灰中As的生物可给性因素不仅包括比表面积，还可能包括As与飞灰的结合形态，Wragg等[25]的研究表明在土壤中铁锰氧化物结合的As可给性较低.
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表 4 PBET法中重金属浸出含量/mg·kg-1 Table 4 Heavy metal leaching content of physiologically based extraction test/mg·kg-1 |
从表 4还可知，Cu、Zn和Pb在小肠消化阶段浸出量明显高于胃液，即进入肠液后的重金属的可接受性增加.这表明PBET法中肠液并没有降低飞灰中重金属的溶解度，相反一定程度促进了飞灰中Cu、Zn等金属的进一步溶解.反应到4 h后，Cu、Pb等重金属的浸出量呈现一定下降趋势.部分溶解态金属产生沉淀.而飞灰中As和V在肠液中提取量均低于在胃液中的浸出量，这表明As和V进入小肠阶段发生了沉淀，从而降低了其生物可接受性.
Cu、Zn和Pb等金属在进入pH值增加的小肠阶段溶解度不一定降低，甚至出现增加趋势. Sialelli等[26]的研究表明不同污染物中Cu在模拟肠液中的溶解度要略高于胃消化液，有学者研究认为Cu与胃蛋白酶形成了Cu2+的复合物，进入肠液阶段其能继续保持溶解[27]，而Pb和Zn都是两性金属，较高的pH值可能导致了飞灰中Pb和Zn的进一步浸出[28]，因而在小肠模拟阶段Pb和Zn的生物可给量继续上升，由此表明，pH值并不是影响重金属溶解度的唯一因素.随着时间增加，Cu、Pb和Zn在碱性较强的肠液阶段溶解度下降，部分溶解态金属产生沉淀，导致生物浸出量降低，而胃消化产物中的溶解态As和V进入肠液后，因pH值的增加导致溶解度降低，其生物浸出量出现降低趋势，这与Pelfrêne等[29]的研究结果一致.
2.6 不同浸出方法毒性浸出分析如图 5可知，不同粒径焚烧飞灰的浸出实验中，采用欧盟标准中重金属的浸出量远低于TCLP和PBET，这说明浸取剂的种类和pH值对飞灰重金属的浸出具有较大影响[30, 31].由图 4的SEP和图 5可知，Zn在TCLP和PBET中浸出量与可交换态和碳酸盐结合态所占百分比非常相似，较低pH值在一定情况下促进了重金属的浸出. Cu和Pb在TCLP中浸出量与可交换态所占比例相似，而PBET中Cu和Pb的浸出量远远大于其他浸出方法，说明胃肠消化液促进了飞灰中Cu和Pb的进一步溶解，由于小肠阶段pH值的变化影响，PBET中As和V的浸出量均低于TCLP和EN标准下重金属浸出量.对于含有大量碱性物质和重金属的焚烧飞灰，浸取过程中大量碱性物质与酸中和后pH值变化较大，进而影响了重金属的浸出.当浸取液呈酸性时，飞灰中重金属大量被浸出，飞灰呈现较高浸出毒性；当浸取液呈中性时，飞灰中部分重金属如As和V因吸附而产生沉淀；当浸取液呈碱性时，Pb和Zn等两性金属形成可溶性的氢氧根离子配合物而出现大量浸出.
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图 5 TCLP、EN、PBET (1 h)和PBET (4 h)这4种标准下重金属浸出量对比 Fig. 5 Leaching content comparison between TCLP, EN, PBET (1 h) and PBET (4 h) |
不同毒性鉴别方法得到的评价结果具有显著差别，从而说明了单一毒性浸出标准并不能准确地评价飞灰的危害性，处置环境的不同其浸出毒性可能表现出明显的差异性，为了对焚烧飞灰进行综合的风险评价，必须建立适用于焚烧飞灰的综合评价体系，减少焚烧飞灰对环境的潜在危害.
3 结论(1) 焚烧飞灰的主要组成元素为Ca、Si、Al、Mg、Fe、Na和K.飞灰粒径近似正态分布，58.7%的飞灰粒径分布在38~106 μm，粒径小于150 μm的焚烧飞灰占总量的90%以上，所以在飞灰堆放时应特别注意微粒逸散问题.
(2) 重金属元素总量分布与飞灰粒径大小表现出明显的相关性，重金属总量表现出向小颗粒富集趋势.焚烧飞灰中Zn含量最大，V和Cu等重金属次之.而大部分重金属都以残渣态为主，Zn和V等金属醋酸可提取态含量较高，具有一定的潜在危险性.
(3) TCLP和EN实验说明，As和V的浸出量随飞灰粒径的增大呈逐渐增加的趋势，Cu、Pb和Zn在TCLP中随飞灰粒径的增大呈先增加后降低的趋势，而在EN实验中浸出规律并不明显，PBET实验表明在人体的肠胃阶段飞灰中大量的碳酸盐结合态重金属转化为可溶性离子释放到环境中.
(4) 本研究中4种不同鉴别标准方法对生活垃圾焚烧炉中飞灰的重金属浸出量存在显著差异，PBET实验中焚烧飞灰的生物可给量显著高于美国EPA的TCLP和欧盟的EN12457-2，特别是在中性和弱碱性条件，因此结合飞灰的特性及实际处置环境，建立一种飞灰浸出毒性综合评价体系，降低焚烧飞灰对环境的潜在风险.
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