2016, Vol. 37
2. 三峡大学电气与新能源学院, 宜昌 443002;
3. 中国地质大学(武汉)资源学院, 武汉 430074;
4. 三峡大学(武汉)生物与制药学院, 宜昌 443002
, XIAO Shang-bin1
, ZHANG Cheng2,3 , ZHANG Wen-li4 , XIE Heng4 , LI Ying-chen1 , LEI Dan1 , MU Xiao-hui1 , ZAHNG Jun-wei1
2. College of Electrical Engineering & New Energy, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
3. Faculty of Earth Resources, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China;
4. College of Biotechnology & Pharmaceutical Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China
甲烷(CH4)是大气中含量仅次于二氧化碳(CO2)的重要温室气体，在大气中虽然只有10 a的留存时间，但其红外吸收能力却是CO2的20~30倍[1~3].大气CH4浓度在经历了20世纪90年代前后10多年相对稳定的时期后，2007年以来再次开始增加，然而导致大气CH4浓度变异的原因并不明了，这种不确定性也导致了应用气候模型预测未来气候变化情景的不确定性[4, 5].已有研究表明，湿地是最重要的大气CH4源，其贡献约占全部CH4释放量的20%~40%.湖泊、堰塘和水库面积约为地球表面的3%，其中天然湖泊和堰塘的面积约4.2×106 km2，水库面积约2.6×105 km2，农用堰塘约7.7×104 km2[6].目前，CH4的排放研究主要集中在海洋、湖泊、稻田和大型水库[7~10]，很少涉及到那些面积较小、水深较浅、且自然地理特征复杂多样的浅水池塘.而这些池塘通常因泥炭丰富具有较高的CO2和CH4排放量[11, 12]，其在全球的面积/数量以及在全球碳循环中的重要性可能被严重低估[6, 13, 14].如位于亚热带气候的宜昌，至2016年已经建成水库中大型2座、中型23座、小型409座，而建成堰塘多达约8.27万口.由于化肥在农业领域的使用，导致上个世纪全球尺度上可供初级生产利用的N和P分别增长了2倍和4倍[15].在21世纪，水体富营养化进一步扩展为全球性的问题[16~19]，特别是在热带发展中国家更为明显[20]，这为CH4的产生提供了更多的内源有机质.同时，水体富营养化促进了水体氧消耗和沉积物的厌氧降解[21, 22]，从而有利于甲烷产生.本研究通过对宜昌地区5个富营养化池塘进行为期一年的CH4通量观测，通过了解浅水池塘CH4的年释放特征及其差异性，以期为系统认识小型浅水湿地碳循环提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域概况这5个池塘位于湖北省宜昌市西陵区，属于亚热带季风性湿润气候，区内年平均降雨量为1 100~1 300 mm，年平均日照时数为1 538~1 883 h，年平均气温为16.9℃[23]，水体总氮(TN)、总磷浓度(TP)分别为2.0~3.0 mg·L-1和0.02~2.30 mg·L-1.这5个池塘的自然地理特征见表 1.
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表 1 观测池塘的基本自然地理属性 Table 1 Features of physical geography of five ponds |
1.2 现场监测与水质分析
分别于2014年11月至2015年10月对宜昌地区5个池塘进行了为期一年的CH4通量原位观测实验，采样频率为每月一次，中下旬进行实验采样，每次采样从上午09:00左右开始，按照1号池塘、2号池塘、3号池塘、4号池塘、5号池塘依次进行.实验期间采用哈希多参数水质检测仪(DataSonde5，美国)现场测定水温(T)、pH和溶解氧，便携式气象站(YGY-QXY，中国)现场测定风速、气温和气压，并采取表层水样两瓶(一瓶加酸保存).将样品瓶放入恒温箱保存，野外实验结束后带回实验室放入冰箱中保存，并在一周内进行水质指标分析[24]，水质指标分析参考文献[24].
采用密闭式静态通量箱-温室气体分析仪(DLT-100，美国)系统观测水-气界面CH4通量.该通量箱底部中通、不透明，表层为隔热材料，以减少光线和热量对CH4的影响，体积43.30 L，底面积0.096 m2(直径为0.35 m，高度为0.45 m).通量箱内顶部装有2个小风扇，以使箱体内的气体混合均匀. DLT-100具有高分辨率、高精度的特点，能以1Hz的频率连续、实时地观测通量箱内CH4浓度.已有研究人员利用其进行了相关分析[25~28].本研究每个观测点的通量观测持续15 min左右，一个点观测完后将箱体提起让箱体内气体与外部环境气体充分交换混合，再进行下一个点的观测.每个池塘有两个不同的观测点.
1.3 计算方法水-气界面气体交换通量是指单位时间内单位面积上气体的浓度变化量，正值表示水体向大气排放气体，负值表示水体吸收大气中的气体.当通量箱内没有气泡或者只有很少的气泡时，箱体里CH4的浓度就会随着时间的变化逐渐上升或者下降，使时间-气体浓度曲线呈现直线趋势.在这种情况下，笔者直接用Lambert等[29]给出的简单线型回归方法计算气体释放速率和通量，即采用以下公式计算水-气界面温室气体通量:
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(1) |
式中，F为水-气界面CH4通量[mg·(m2·h)-1]，k为在观测时间内通量箱内CH4浓度随时间的变化率(10-6·min-1)，F1为μL·L-1到μg·m-3的转换系数(CH4为655.47)，F2为min与h的转换系数(60)，V为通量箱在水面时箱体内的气体体积(m3)，A为水上部分通量箱的面积(m2)，F3为μg到mg的转化系数(1 000).
当有气泡进入箱体时，箱体内气体(主要是CH4)浓度就会急剧上升，利用DLT-100高频采样的优势，可以计算出冒泡浓度.结合图 1说明具体方法:先对一段相对长且稳定的直线段，即AB，进行线性拟合，得到CH4扩散浓度与时间的变化方程；再根据此方程计算观测时间末，即C点处CH4的扩散浓度；观测时间末D点处CH4的实测浓度与C点处拟合的CH4的扩散浓度的差值即为观测时间内的冒泡浓度.
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图 1 有气泡进入通量箱时CH4浓度随时间变化示意 Fig. 1 Changes of CH4 concentration with time in the presence of bubbles |
观测期间水温最低6.34℃，最高30.90℃，平均水温18.4~20.5℃(表 2).水体基本处于中性或弱碱性，最小pH 6.95，最大pH 9.61，平均值7.95~8.86.溶解氧变化较大，在1.68~22.28 mg·L-1之间波动，平均值6.19~13.75 mg·L-1.叶绿素a变化最大，最小7.1mg·m-3，最大高达553.6 mg·m-3，均值99.0~317.6 mg·m-3.变异系数值显示，一年中各观测点pH变化很小，而水温、溶解氧和叶绿素a的差异相对较大，这与季节变化有关，响应于地球的自转和太阳辐射.
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表 2 观测期间水温、pH、溶解氧和叶绿素a情况1) Table 2 Water temperature, pH, dissolved oxygen and chlorophyll a during the observation period |
观测期内气温、气压和风速的变化情况见表 3，由表可知，最小气温为6.0℃，最高气温为41.7℃，平均气温17.7~27.2℃(表 3).年内气压变化很小，最小为986.9 hPa，最大为1 024.2 hPa，均值1 002.6~1 005.5 hPa.观测期内风速很小，大多数情况处于无风状态(因此变异系数较大)，最大风速仅0.65 m·s-1，平均风速0.06~0.28 m·s-1.气温和气压的变化响应于地球的自转和公转以及太阳辐射.
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表 3 观测期间主要气象因子1) Table 3 Main meteorological factors during the observation period |
2.2 扩散通量
图 2是1号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化情况，2015年10月CH4扩散通量值异常，舍去，因此1号池塘只有11个有效数据.从中可以看出，观测期间1号池塘处于排放状态，排放量在0.028~0.196 mg·(m2·h)-1范围内变化.其中，2015年5月和2015年8月的CH4排放量较大，分别为0.196 mg·(m2·h)-1和0.166 mg·(m2·h)-1，其余9个月的CH4排放量均在0.10 mg·(m2·h)-1以下. CH4是微生物在厌氧条件下分解沉积物中的有机质的产物，而温度对微生物活性具有重要影响[30, 31]，因此温度是决定CH4产量的重要因素.监测指标显示2015年5月和2015年8月1号池塘在观测期间具有较高的水温和气温，产CH4微生物的活性也相应较高.
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图 2 1号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化 Fig. 2 CH4 annual flux across the water-air interface of pond 1 |
2号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化情况见图 3，从中可以看出其CH4扩散通量在0.011~0.222 mg·(m2·h)-1之间变化，均为正值，说明在观测期间2号池塘处于排放状态. 2014年12月2号池塘在观测期间的水温和气温虽然较低，但其CH4扩散通量较大，为0.165 mg·(m2·h)-1，这是由于水面有浮游植物覆盖的原因. 1992年的Tucurui水库研究中，水面有浮游植物的区域释放的CH4量是开阔水域的1056倍[32]；1995年的Varzea湖研究中，有浮游植物覆盖的水面的CH4释放量是开阔水域的3.25倍[33]. 2015年9月2号池塘的CH4释放量最大，其水温和气温也较大，并且温差(气温与水温差值的绝对值)最大. 2015年10月的CH4释放量最小，但其Chl-a浓度最高，达553.60 mg·m-3. Chl-a浓度上升，藻类光合作用强度增强，O2产生量增加，水中溶解氧浓度也相应变大，产CH4微生物活性减弱，CH4产量减小，对应的CH4释放量也减少.
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图 3 2号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化 Fig. 3 CH4 annual flux across the water-air interface of pond 2 |
图 4是3号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化情况，3号池塘2015年2月换水，2015年8~10月被占用，因此没有这4个月的数据.从中可以看出，3号池塘的CH4释放量呈现先下降、后上升、再下降的趋势，在0.030~0.269 mg·(m2·h)-1范围内变化. 2015年1月的CH4释放量最小，监测指标表明，其气温和水温较低，溶解氧和Chl-a较高.温度较低，产CH4微生物的活性也较低，又处于溶解氧较高的环境，CH4的产量就相应低. 2015年5月CH4的释放量最大，环境因子分析显示对应的风速最大，水温和气温较大.风速较大，水面的波动也相应较大，而较大的水面波动会导致较大的CH4释放量[34].
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图 4 3号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化 Fig. 4 CH4 annual flux across the water-air interface of pond 3 |
图 5是4号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化情况，2015年10月4号池塘被占用，无CH4通量数据.从中可知，4号池塘水-气界面CH4扩散通量的年变化范围为0.006~0.178 mg·(m2·h)-1. 2015年2月的CH4释放量很大，达0.169 mg·(m2·h)-1，是因为其水面有很多浮游植物. 2015年4月、7月和9月的CH4释放量也很大，分别为0.111、0.178和0.162 mg·(m2·h)-1，主要是由于较高的气温和水温引起的[35, 36]. 2015年8月的CH4释放量最小，只有0.007 mg·(m2·h)-1，环境因子分析表明，2015年8月观测期间的温差最大，且其溶解氧和Chl-a的浓度均较大.
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` 图 5 4号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化 Fig. 5 CH4 annual flux across the water-air interface of pond 4 |
图 6是5号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化情况，从中可以看出，5号池塘水-气界面CH4释放量波动较大，在0.012~0.422 mg·(m2·h)-1之间变化. 2014年12月、2015年1月和2015年2月5号池塘的CH4释放量很大，分别为0.381、0.262和0.422 mg·(m2·h)-1，这是由于这3个月5号池塘水面覆盖了很多浮游植物. 2015年6月和2015年9月CH4的释放量较大，分别为0.207 mg·(m2·h)-1和0.193 mg·(m2·h)-1，环境因子分析表明其对应的水温和气温也较高，产CH4微生物的活性也相应较高[37].较低的水温和气温导致了2014年11月5号池塘的CH4释放量很小，只有0.124 mg·(m2·h)-1. 2015年5月、7月以及10月的水温和气温虽然较高，但水体中高浓度的溶解氧和Chl-a营造了一个含氧量较高的环境，使得在厌氧环境中产生的CH4量很少，因此这3个月的CH4的释放量很小，不足0.024 mg·(m2·h)-1.
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图 6 5号池塘水-气界面CH4扩散通量年变化 Fig. 6 CH4 annual flux across the water-air interface of pond 5 |
CH4在水中的溶解度很小，厌氧条件下微生物分解沉积物中的有机质产生CH4，部分CH4气泡在上升到水面的过程中被氧化成CO2[38]，而在浅水区域CH4气泡在被氧化之前就能到达水面，以气泡的方式释放到大气中. Samuel水库[39]的研究表明，水深小于5m的水域的CH4冒泡释放量占整个水库CH4冒泡释放量的96.77%~97.22%.可见浅水水域CH4的释放以冒泡排放为主.在这一年中总共监测到39次明显的冒泡现象，其中1号池塘6次，2号池塘7次，3号池塘7次，4号池塘8次，5号池塘11次. 图 7是一年内水-气界面CH4冒泡总量，从中可知，观测期内CH4冒泡总量最小的是1号池塘，为26.518 mg·(m2·h)-1，最大的是5号池塘，高达156.684 mg·(m2·h)-1. 4号池塘的CH4冒泡量大约只有5号池塘CH4冒泡量的一半，3号池塘的CH4冒泡量是1号池塘CH4冒泡量的1.5倍左右，5号池塘的CH4冒泡量约是2号池塘CH4冒泡量的2.5倍.观测期间，单次CH4冒泡通量最大的高达64.551 mg·(m2·h)-1，最小的仅有0.005 mg·(m2·h)-1，可见CH4冒泡存在高度的差异性.
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图 7 CH4冒泡通量 Fig. 7 CH4 bubble emissions |
同时，CH4冒泡排放表现出明显的季节变化规律(图 8):秋季(12月~次年2月)最大，夏季(3~5月)和春季(6~8月)次之，冬季(9~11月)最小.秋季CH4冒泡排放量为136.594 mg·(m2·h)-1，是冬季CH4冒泡排放量[23.147 mg·(m2·h)-1]的5.90倍.夏季和春季CH4冒泡排放量介于两者之间，分别为121.727 mg·(m2·h)-1、84.567 mg·(m2·h)-1.夏季和秋季的CH4冒泡量很高，冬季的CH4冒泡量很低，这是因为夏季和秋季温度较高，直接刺激产甲烷菌的活性使其趋于活跃[35]，大幅度增加了CH4的产量，从源头上促进CH4释放[40]；同时水温也能对气泡的形成产生影响，有研究表明[41]，水温较高的沉积物中CH4的累积量大于扩散量，最终导致CH4过饱和从而形成气泡.
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图 8 CH4冒泡通量季节性变化 Fig. 8 Seasonal variation of CH4 bubble emissions |
表 4是一年中5个池塘水-气界面CH4释放情况.从中可以看出，5个池塘CH4平均扩散通量较小，在0.075~0.151 mg·(m2·h)-1之间波动，低于洞庭湖、鄱阳湖水-气界面CH4扩散通量，高于巢湖、洱海水-气界面CH4扩散通量[42].但平均冒泡通量很大，最小的为4.420 mg·(m2·h)-1，是最大平均扩散通量的30倍左右，高于Samuel水库[0.083~2.912 mg·(m2·h)-1]和Tucuru水库[0.021~1.250 mg·(m2·h)-1][39]的CH4冒泡释放量. 1号池塘CH4的扩散通量较小，其冒泡通量也较小，但2号池塘的CH4扩散通量小，而冒泡通量却较大，可见CH4扩散通量与冒泡通量之间没有必然的联系. CH4释放总量都很大，最大的高达17.560 mg·(m2·h)-1，最小的也有4.495 mg·(m2·h)-1，远远高于鄱阳湖星子湿地的CH4释放量，同时这在一定程度上说明了不同的浅水池塘在CH4释放量上存在着较大的差异. 5个池塘CH4冒泡通量均占CH4总通量的98%以上，有的甚至高达99.31%.说明在浅水水体中，CH4主要以冒泡排放方式进入大气.
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表 4 水-气界面CH4年释放情况/mg·(m2·h)-1 Table 4 CH4 annual flux across the water-air interface/mg·(m2·h)-1 |
为了能够与其他淡水水域进行比较，本研究统计了一些不同淡水水域CH4释放通量的基本情况(如表 5).从表 5中可以看出，美国Olentangy湿地的CH4释放量较大，年排放量达7.76~13.01 mg·(m2·h)-1(植被湿地具有较高的累积生产力)，但仍然小于本文研究区域的CH4释放量.长江口盐沼泽地、闽江河口湿地、洞庭湖、三峡水库巴东段以及国外一些湖泊、水库的CH4释放量明显低于本研究区域，并且洞庭湖、洱海和美国西部的Shasta水库还是CH4的部分汇.长春市城市湖泊的CH4释放量变化范围较大，为0.05~7.29 mg·(m2·h)-1，相差7.24 mg·(m2·h)-1，同时长春市城市湖泊也属于浅水水域，并且部分也是富营养化水体.这些都直接或间接说明了浅水池塘具有较高的CH4释放量.
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表 5 不同淡水水域CH4释放通量 Table 5 CH4 flux of different fresh waters |
3 结论
(1) 宜昌地区这5个浅水池塘的CH4均处于排放状态，且冒泡通量很大.
(2) 在浅水水域中，冒泡排放对释放量有着决定性作用，忽略CH4的冒泡排放会造成CH4释放量的严重低估.本实验中CH4单次最大冒泡通量高达64.55 mg·(m2·h)-1，CH4冒泡量占CH4释放总量的98.98%.
(3) CH4冒泡排放在时间和空间上都存在着很大的差异，探讨其规律需要全方位、长时间的观测研究，即在不同水深、靠近岸边和远离岸边的地方进行长时间观测研究.
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