2016, Vol. 37
2. 北京科领奈尔环境科技有限公司, 北京 100083;
3. 上海市环境科学研究院, 上海 200233
, CHENG Zhen1
, ZHU Wen-fei1 , ZHANG Qiang2 , LOU Sheng-rong3 , QIAO Li-ping3 , YAN Nai-qiang1
2. Beijing Clean Air Environmental Technologies Co., Ltd., Beijing 100083, China;
3. Shanghai Academy of Environmental Sciences, Shanghai 200233, China
高浓度大气细颗粒物(PM2.5，空气动力学当量直径小于或等于2.5 μm的颗粒物)污染易导致能见度下降、影响气候变化并威胁人体健康，是我国当前最为严重并亟待解决的环境问题之一[1~7].应用在线监测仪器如微量振荡天平法颗粒物分析仪TEOM (Tapered Element Oscillating Microbalance)1450F、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪SMPS (Scanning Mobility Particle Sizer Spectrometers)和在线气溶胶及气体检测系统MARGA (Monitor for AeRosols and Gases in ambient Air)等开展PM2.5质量浓度、数浓度及化学组分等理化性质监测，是研究PM2.5污染特征及成因、来源的主要途径[8~12].通常，PM2.5经由采样管从采样口输送至监测仪器，理想采样过程应保证PM2.5质量浓度、数浓度和化学组分等性质在采样管中不发生改变.然而，受重力沉降、扩散沉降和湍流惯性沉降等机制影响，颗粒物在采样管中不可避免发生损失，将直接或间接影响仪器测量结果[8, 13~20].在环境保护部2013年发布的《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统技术要求及检测方法》(HJ 653-2013)中，明确要求采样管内颗粒物输送效率应大于或等于97%[21].因此，在布置PM2.5在线监测仪器采样管时应对管路内输送损失情况进行评估，以免损失程度过大导致测量结果不能真实反映大气颗粒物的理化性质.
采样管内颗粒物输送损失量可通过实验测量或数值计算两种方式进行评估[8, 20, 22, 23].实验测量方式一般应用气溶胶发生装置及气溶胶浓度在线检测仪器，通过测量采样管进、出口颗粒物浓度得出管路内颗粒物损失量[8, 20].实验测量方法准确度高，但灵活性较差，且对实验仪器精确度要求较为苛刻.数值计算方式主要应用经过实验验证且准确度较高的理论或经验公式估算颗粒物损失量.与实验测量相比，数值计算虽然存在可接受范围内的误差[8, 22, 23]，但可在设计阶段对不同的管路参数变化做出快速响应.从应用角度出发，数值计算比实验测量方式更适用于测量仪器采样管路设计，因此本研究基于数值计算方式估算采样管内PM2.5输送效率.
目前，研究者针对颗粒物输送效率数值计算方法开展了不少研究，基于实验测量或理论分析，Heyder等[15]和Schwendiman等[16]分别提出了层流、湍流态倾斜管路内颗粒物在重力沉降下的输送效率计算公式；Gormley等[17]给出了受扩散沉降机制作用的颗粒物损失计算公式；Lee等[18]探究了湍流惯性沉降机制作用下的颗粒物输送效率计算公式；Pui等[19]基于实验测量结果给出了与雷诺数无关的弯管处颗粒物输送效率计算方法.在此基础上，AeroCalc[6]、Particle Loss Calculator[22]和核设施取样管路颗粒物损失计算软件[23]等工具的开发实现了管路内颗粒物全程输送损失快速分析的功能，但其计算结果仅针对单粒径颗粒物，无法对PM2.5整体损失进行分析.从大气颗粒物测量角度出发，笔者更关注PM2.5整体质量浓度、数浓度等在采样管中的传输损失量.因此，本研究基于单粒径颗粒物输送效率经典计算公式，结合典型城市大气颗粒物粒径谱分布，对常规在线PM2.5监测仪器采样管在不同管径、管长和弯管条件下的PM2.5输送效率进行数值计算，并根据计算结果对采样管路布置提出建议，以期对大气颗粒物在线测量的管路布置提供参考.
1 数值计算方法本研究采用PM2.5输送效率ηtrans这一指标评价颗粒物在采样管中的输送损失情况. ηtrans即为通过采样管到达监测仪器与采样管入口的PM2.5数浓度或质量浓度之比，该定义与文献[21]一致.在计算中，采样管内单粒径颗粒物全程输送效率为颗粒物在各输送管段、各沉降机制下的输送效率之积[式(1)][8]. PM2.5全程输送效率运用加权平均法求解，加权因子为单粒径颗粒物输送效率，权重为该粒径颗粒物数浓度或质量浓度在PM2.5整体中的占比.其中，颗粒物输送效率计算部分选取文献[15~19]中总结的经典计算公式，颗粒物数浓度分布选用Hobbs[24]提出的城市颗粒物浓度谱.
|
(1) |
|
(2) |
|
(3) |
|
(4) |
式中，dp为颗粒物空气动力学当量直径，单位为μm；n0为某粒径颗粒物数浓度，单位为个·cm-3；m0为某粒径颗粒物质量浓度，单位为μg ·cm-3；ηtube section, mechanism为某管段某机制下某粒径颗粒物输送效率；ηtrans为单粒径颗粒物全程输送效率；ηtrans, number concentration为PM2.5全程数浓度输送效率；ηtrans, mass concentration为PM2.5全程质量浓度输送效率；ρ0为颗粒物密度，取1 000 kg ·m-3.
1.1 单粒径颗粒物输送效率采样管某管段内颗粒物输送效率由各沉降机制下输送效率之积决定.本研究选取重力沉降[15, 16]、扩散沉降[17]、湍流惯性沉降[18]和弯管惯性沉降[19]这4种影响颗粒物输送效率的主要机制为分析对象.同一沉降机制下颗粒物输送效率计算公式的选取与管内气流流态有关，流态划分由管路内气流雷诺数Re决定，Re计算式选取文献[8]中推荐的经典公式.当Re小于2 000时流态为层流，当Re大于4 000时为湍流，其余为过渡态.假定环境大气处于标准状态，雷诺数判别式可简化为式(5).其中Q为仪器流量，单位为L ·min-1；D为管路内径，单位为mm.因此，Q/D < 1.433时，气流为层流状态；当Q/D>2.866时，气流为湍流状态.
|
(5) |
由于各沉降机制下颗粒物输送效率计算方法不是本研究关注重点，故对此不做详细展开，具体计算公式可参见文献[15~19]中对此部分的详细叙述.其中，重力沉降计算公式适用于粒子沉降速度轴向分量低于管中流速的情况.对于流态处于过渡区的颗粒物沉降现象，由于其情况较为复杂并无可借鉴公式，因此本研究不涉及过渡区内颗粒物输送效率的分析.在实际采样过程中，应尽量避免采样管路内气流处于过渡区，颗粒物在此流态下损失情况较为复杂不易估计.此外，本研究所涉及管路均指不锈钢管，管径均指管路内径.
1.2 城市颗粒物浓度谱选用Hobbs[24]提出的城市颗粒物三模态分布[式(6)]作为本研究PM2.5数浓度谱.其中，模态Ⅰ中参数N为9.93×104个·cm-3，dp为0.013 μm，lgσ为0.245；模态Ⅱ中N为1.11×103个·cm-3，dp为0.014 μm，lgσ为0.666；模态Ⅲ中N为3.64×104个·cm-3，dp为0.05 μm，lgσ为0.337.由于0.001 μm以下颗粒物主要以气体分子存在，故选取0.001~2.5 μm粒径段作为研究范围[1, 8].
|
(6) |
常见PM2.5在线监测仪器如TEOM和MARGA等采样流量为16.7 L ·min-1，部分在线仪器如SMPS流量为0.2~5.0 L ·min-1，ELPI (Electrical Low Pressure Impactor, 静电低压撞击器)流量为10.0 L ·min-1[8~12].综合考虑在线仪器流量大小和其分布范围，选取如表 1所示的6组不等间距流量作为分析对象.为了保证本研究所分析管路条件具有代表性且覆盖范围广，根据对实际测量仪器采样管入口管径及管长的调研情况，选取4~14 mm管径、0.5~10.0 m管长作为数值计算参数，具体分布如表 1所示. PM2.5粒径计算范围根据测量仪器可监测范围选取0.001~2.5 μm，以0.001 μm为粒径分布间隔，共计2 499组粒径区间.
|
表 1 采样管输送效率计算参数 Table 1 Numerical computation parameters for transportation efficiency of sampling tube |
2 结果与讨论 2.1 管径对细颗粒物输送效率的影响
管径对于PM2.5输送效率的影响主要体现在其对管路内气流流态的影响. PM2.5在线监测仪器采样流量一般为固定值，因此流态判别指标雷诺数Re[式(5)]大小主要取决于管径.当管内为层流时，主要沉降机制为重力沉降和扩散沉降；管内为湍流时，主要沉降机制为重力沉降、扩散沉降和湍流惯性沉降.气流流态转变时，管路内颗粒物沉降机制类型及数量发生改变，结合颗粒物全程输送效率计算公式[式(1)]可知，当沉降机制数量增加时，由于乘积效应，PM2.5输送效率易大幅度降低.因此，本节从流态类别出发，分析管径变化对PM2.5输送效率的影响程度.
为了探究常见在线监测仪器采样管内气流流态分布情况，选取不同流量及管径组合条件，结合雷诺数判别式[式(5)]，进一步分析了管路内流态变化趋势(图 1).由图 1可知，当仪器流量低于5.0 L ·min-1时，采样管内流态均为层流；当流量大于5.0 L ·min-1且小于10.0 L ·min-1时，管路内流态在管径低于7 mm时易处于过渡区，7 mm以上均为层流；当流量大于10.0 L ·min-1时，管路内3种流态均易存在，且随流量增大湍流态及过渡态比例逐渐增加；当流量为20.0 L ·min-1时，仅当管径为14 mm时管路内流态为层流，管径小于7 mm为湍流，其余条件下管路内流态处于过渡区.由此可见，采样管内气流流态以层流居多，且呈现出随流量增大及管径降低由层流经过渡区转变为湍流的趋势.
|
图 1 流量及管径对气流流态的影响 Fig. 1 Impact of flow rate and tube bore size on flow types of airflow |
《环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统安装和验收技术规范》(HJ 655-2013)中建议采样管竖直安装[25]，故此部分选取长度为1.0 m的竖直采样管进行分析. 图 2为PM2.5数浓度和质量浓度输送效率随流态变化情况.从中可知，层流态采样管内PM2.5数浓度输送效率随采样流量增大而升高，除流量为1.0 L ·min-1外，其余流量条件下输送效率均在97%以上，且当流量大于10.0 L ·min-1时输送效率高于99%，符合文献[21]要求. 图 2中仅有流量16.7 L ·min-1、管径4 mm，流量20.0 L ·min-1、管径4 mm和流量20.0 L ·min-1、管径6 mm 3组管路条件下管内流态处于湍流.其中，流量16.7 L ·min-1、管径4 mm和流量20.0 L ·min-1、管径4 mm管路内PM2.5数浓度输送效率分别为96.60%和96.52%，不仅低于同流量下层流态管路内PM2.5输送效率(>99%)，同时超出文献[21]要求.流态对于PM2.5质量浓度输送效率的影响程度与数浓度有所不同.层流态管路内PM2.5质量浓度输送情况受管径及流量变化影响小，输送效率均高于99%，但湍流态下输送效率受管径影响大，采样管内流量为20.0 L ·min-1时，管径由6mm降至4mm，PM2.5质量浓度输送效率由99.14%降至89.59%，不仅高于文献[21]要求，而且低于同流量下管内为层流态时PM2.5质量浓度输送效率.
|
图 2 流态对竖直管路(L=1 m) PM2.5输送效率的影响 Fig. 2 Impact of flow type on PM2.5 transport efficiency in vertical tube (L=1 m) |
图 2中流量20.0 L ·min-1、管径4 mm管路内PM2.5数浓度和质量浓度输送效率均为最低值，且质量浓度输送效率低于90%，因此对该管路条件下颗粒物在各沉降机制下的输送效率变化情况进一步展开分析(图 3).由图 3可知，重力沉降下颗粒物输送效率为100%，扩散沉降主要影响粒径dp < 0.01 μm颗粒物，湍流惯性沉降主要影响粒径dp>1 μm颗粒物.由于全程输送效率为各机制下输送效率之积，因此扩散沉降和湍流惯性沉降为影响颗粒物沉降的主要机制. PM2.5中dp < 0.01 μm颗粒物数浓度占比为6.73%，质量浓度占比低于0.001%，而dp>1 μm颗粒物数浓度占比为0.16%，质量浓度占比为49.39%，故dp < 0.01 μm颗粒物对数浓度输送情况影响大，而dp>1 μm颗粒物对质量浓度输送情况影响大.根据两种机制所影响颗粒物粒径范围可知，数浓度输送效率主要受扩散沉降机制影响，质量浓度输送效率则主要受湍流惯性沉降机制影响.由此可见，流量20.0 L ·min-1、管径4 mm管路内PM2.5质量浓度输送效率低主要是管内流态为湍流所导致.因此，层流态较湍流态更有利于采样管内PM2.5输送.
|
图 3 Q=20.0 L ·min-1, L=1.0 m, D=4 mm条件下竖直管路颗粒物输送效率 Fig. 3 Transport efficiency of particulate matter in vertical tube (Q=20.0 L ·min-1, L=1.0 m and D=4 mm) |
对层流态竖直采样管进一步分析可知，该方向采样管内颗粒物重力沉降比例为0，仅有扩散沉降作用于颗粒物，由文献[16, 17]中扩散沉降机制计算公式可知，受扩散沉降作用导致的颗粒物损失量大小与管径无关，因此同一流量条件不同管径采样管内PM2.5数浓度和质量浓度沉降比例相同.由图 3分析结果可知，扩散沉降主要作用于粒径小于0.01 μm颗粒物，PM2.5中此范围内颗粒物数浓度占比(6.73%)远高于质量浓度占比(低于0.001%)，因此层流态下竖直管路内PM2.5数浓度输送效率随管径及流量变化的程度大于质量浓度.颗粒物在输送过程中不可避免发生损失，但可通过优化管路参数包括摆放角度、长度等尽量降低各沉降机制对颗粒物的影响.采样管竖直摆放可最大限度降低重力沉降机制的影响，从而通过减少沉降机制数量的方式达到降低PM2.5全程输送损失的目的，且对于层流态采样管路而言，管径可选范围大.
综合分析图 2和图 3可知，与湍流态相比，采样管内流态为层流时，PM2.5数浓度和质量浓度输送效率均易达到文献[21]中的要求.以文献[21]中PM2.5输送效率推荐值为下限即采样管内PM2.5输送效率应大于或等于97%，对于流量为2.5、5.0和10.0 L ·min-1仪器的竖直采样管，管径为4~14 mm均符合要求；流量为16.7 L ·min-1和20.0 L ·min-1仪器建议选择管径大于12 mm的竖直采样管；流量为1 L ·min-1且与颗粒物数浓度性质相关的监测仪器，即使采样管内处于层流态PM2.5数浓度输送效率仍低于97%，实际应用中此类仪器应对采样管路进行调整或校准.
2.2 管长及倾角对细颗粒物输送效率的影响常见PM2.5采样体系中采样管连接采样口与仪器进样口主要有两种方式：①单一连接，即不涉及弯管颗粒物由竖直管路直接输送至仪器；②组合连接，即颗粒物经过由弯管连接的多段管路输送至仪器，一般为竖直管路、弧度为90°弯管与水平管路组合.基于管径部分分析结果，选取表 1中处于层流条件的流量和管径组合分别对竖直管路及水平管路管长对PM2.5输送效率的影响进行分析.
图 4为管长0.5~10.0 m竖直采样管内PM2.5数浓度和质量浓度输送效率变化情况.从中可知，PM2.5数浓度输送效率随管长增加而降低，且降低程度随流量降低而增大.流量为20.0 L ·min-1时，管长由0.5 m增加至10.0 m，PM2.5数浓度输送效率仅降低1.96%，且各长度下输送效率均高于97%，符合文献[21]要求；流量为1 L ·min-1时，随管长增加PM2.5数浓度输送效率降低比例增至11.37%，且仅有管长为0.50m时输送效率高于97%. PM2.5质量浓度输送效率变化趋势与数浓度相似，输送效率随管长增加而降低，但降低幅度存在显著差异，0.5~10.0 m管路内6组流量(1.0、2.5、5.0、10.0、16.7、20.0 L ·min-1)条件下PM2.5质量浓度输送效率均高于99%，随管长增加输送效率降低比例低于0.1%.由此可见，竖直采样管的管路长短主要影响PM2.5数浓度输送效率.
|
图 4 竖直管路管长对PM2.5输送效率的影响 Fig. 4 Impact of vertical tube length on PM2.5transport efficiency |
上述计算结果中，流量1.0 L ·min-1、管径4 mm、管长10.0 m管路条件下PM2.5数浓度输送效率最低.对该条件下颗粒物输送效率变化情况进一步分析(图 5)可知，竖直管路内导致颗粒物损失的机制为扩散沉降，主要影响粒径dp < 0.1 μm颗粒物，此范围内颗粒物数浓度占PM2.5整体的71.99%，质量浓度则占PM2.5整体的0.89%，故数浓度输送效率受管长影响的程度高于质量浓度，且扩散沉降量随流量降低呈指数增加.因此，仪器流量越小，PM2.5数浓度输送效率随竖直管路管长增加而降低的趋势越明显.
|
图 5 Q=1.0 L ·min-1, L=10.0 m, D=4 mm条件下竖直管路颗粒物输送效率 Fig. 5 Transport efficiency of particulate matter in vertical tube (Q=1.0 L ·min-1, L=10.0 m and D=4 mm) |
图 6为管长0.5~10.0 m水平采样管内PM2.5数浓度和质量浓度输送效率变化情况.从中可知，水平管路内PM2.5数浓度输送效率随管长增加而降低，整体变化趋势与竖直管路(图 4)基本相同，即流量越小PM2.5输送效率随管长降低的程度越显著.同一流量、管径及管长条件下水平管路内PM2.5数浓度输送效率均略低于竖直管路，降低量在0.31%以内，这一现象说明改变管路方向为水平或竖直对PM2.5数浓度输送效率影响较小.对于PM2.5质量浓度，同一流量条件下输送效率随管长增加而降低，降低程度受流量与管径共同影响，流量与管径比值越小降低程度越显著.流量20.0 L ·min-1、管径14 mm管路条件下Q/D值最大，管长由0.5 m增加至10.0 m时，PM2.5质量浓度输送效率降低2.33%；流量1.0 L ·min-1、管径4 mm管路条件下Q/D值最小，质量浓度输送效率降低高达12.59%.从应用角度来说，管路Q/D值越大，质量浓度输送效率随管长增加而降低的比例越小，越有利于灵活改变管路设计方案.
|
图 6 水平管路管长对PM2.5输送效率的影响 Fig. 6 Impact of horizontal tube length on PM2.5 transport efficiency |
与竖直管路计算结果一致，流量1.0 L ·min-1、管径4 mm、管长10.0 m管路条件下PM2.5输送效率最低，对此条件下颗粒物输送效率变化情况进一步分析(图 7)可知，dp < 0.1 μm和dp>1 μm为颗粒物主要损失区域，依据前述此范围内颗粒物质量浓度和数浓度在PM2.5占比情况，dp < 0.1 μm主要影响数浓度输送效率，dp>1 μm主要影响质量浓度输送效率.其中，dp>1 μm范围内颗粒物发生损失由重力沉降导致，依据文献[15]中重力沉降计算公式，颗粒物输送效率与Q/D值呈正相关，因此质量浓度输送效率随管长增加的降低程度与管径和流量有关.
|
图 7 Q=1.0 L ·min-1, L=10.0 m, D=4 mm条件下水平管路颗粒物输送效率 Fig. 7 Transport efficiency of particulate matter in horizontal tube (Q=1.0 L ·min-1, L=10.0 m and D=4 mm) |
竖直管路与水平管路内颗粒物受扩散沉降影响程度相同，唯一区别在于重力沉降仅影响水平管路内颗粒物输送.对比竖直管路(图 5)和水平管路(图 7)内颗粒物输送效率可知，水平管路较竖直管路增加dp>1 μm这一损失范围，该范围颗粒物质量占比大，因此水平管路内质量浓度输送效率明显低于竖直管路；另一损失区域dp < 0.1 μm主要受扩散沉降影响，扩散沉降机制与管路倾角无关，且该区域颗粒物数浓度占比大，因此竖直管路和水平管路内PM2.5数浓度输送效率基本相同.
整体来说，同一流量、管径条件下竖直管路内PM2.5输送效率高于水平管路，减小管长可以提高PM2.5输送效率.若以文献[21]中所要求颗粒物输送效率应在97%及以上为限，与PM2.5数浓度有关的采样仪器，无论是竖直管路还是水平管路，流量为20.0 L ·min-1和16.7 L ·min-1时，管长范围为0.5~10.0 m时均符合要求；流量为2.5、5.0和10.0 L ·min-1时，建议管长不超过6.0 m；流量为1.0 L ·min-1时，管长应不超过0.5 m.与质量浓度有关的采样仪器，若采用竖直管路，管长范围为0.5~10.0 m时均符合要求，若采用水平管路，则应根据Q/D值大小来选择，当Q/D>1.0时，管长范围为0.5~10.0 m均符合要求；0.5<Q/D < 1.0时，建议管长不超过5.0 m；Q/D < 0.5时，建议管长不超过2.0 m.
2.3 弯管对细颗粒物输送效率的影响弯管一般用于连接两段不同方向的采样管路，在PM2.5采样体系中一般采用弧度为90°的弯管连接水平采样管段和竖直采样管段.弯管处气流方向发生改变，由于惯性作用，颗粒物会在弯管处发生沉积. 图 8为层流态弯管内PM2.5数浓度和质量浓度输送效率随弯管数目变化情况.从中可知，弯管内为层流时，PM2.5数浓度输送效率和质量浓度输送效率在不同流量及管径条件下均在99%以上，且随弯管数目增加输送效率降低比例低于1%. 图 9为湍流态弯管内PM2.5数浓度和质量浓度输送效率变化情况.从中可知，湍流态弯管内PM2.5数浓度输送效率均在99%以上，符合文献[21]要求. PM2.5质量浓度输送效率变化情况则与数浓度存在明显差异，流量16.7 L ·min-1、管径4 mm，流量20.0 L ·min-1、管径4 mm，流量20.0 L ·min-1、管径6 mm这3组条件下弯管内PM2.5质量浓度输送效率均在97%以下，其中流量20.0 L ·min-1、管径4 mm，流量20.0 L ·min-1、管径6 mm弯管内输送效率分别为85.21%和87.33%，且随着弯管数目增加，输送效率显著降低，弯管数为4时，流量20.0 L ·min-1、管径4 mm弯管内PM2.5质量浓度输送效率低至55%.
|
图 8 层流态条件下弯管对PM2.5输送效率的影响 Fig. 8 Impact of bend in laminar flow on PM2.5 transport efficiency |
|
图 9 湍流态条件下弯管对PM2.5输送效率的影响 Fig. 9 Impact of bend in turbulent flow on PM2.5 transport efficiency |
流量20.0 L ·min-1、管径4 mm弯管内PM2.5质量浓度输送效率最低，但数浓度输送效率高达99%，因此对该条件下弯管内颗粒物输送效率变化情况进一步展开分析(图 10).由图 10可知，颗粒物损失主要集中于dp>0.3 μm范围，该粒径范围内颗粒物质量浓度占比为87.30%，数量浓度占比为4.15%，因此弯管湍流惯性沉降机制主要影响颗粒物质量浓度输送，导致湍流态弯管内PM2.5质量浓度损失明显，但数浓度基本无变化.
|
图 10 Q=20.0 L ·min-1, D=4 mm, θ=90°条件下弯管颗粒物输送效率 Fig. 10 Transport efficiency of particulate matter at bend of tube (Q=20.0 L ·min-1, D=4 mm, θ=90°) |
尽管从数值分析角度考虑，弯管仅对湍流状态下PM2.5质量浓度输送效率有较大影响，其余情况下输送效率可高于97%.但Von等[22]发现弯管处PM2.5损失量计算结果小于实际测量结果，这一偏差可能是由于在弯管内颗粒物流态不仅由雷诺数决定，还与弯管形状例如曲率半径等因素有关.此外，颗粒物全程输送效率为弯管输送效率与其他管段输送效率之积，增设弯管不可避免会降低整体输送效率.基于以上分析，为提高采样管路内PM2.5输送效率，在管路内流态为湍流时，应尽量减少弯管的使用数量.
2.4 其他影响因素颗粒物在采样管路内输送，除受重力沉降、扩散沉降等主要机制影响外，还会发生静电沉降和热迁移沉降.静电沉降是由于带电颗粒物在采样管内受库仑力或镜像力作用而发生沉降，由于采样管路内电场分布情况无法估计，因此较难对静电沉降损失进行定量计算.目前，颗粒物静电沉降的研究主要针对单极荷电颗粒物，如Liu等[26, 27]发现0.03 μm氯化钠气溶胶荷电量为1时，在流量1.0 L ·min-1、管长3.0 m、管径7.94 mm聚氯乙烯材质管路内静电输送效率低至88%，当采用导电采样管如铜管、不锈钢管时可以降低静电沉降影响.若采用绝缘管路输送单极荷电粒子，其静电沉降量可能高于其他沉降机制.尽管大气颗粒物带电量较低，电荷分布总体处于玻尔兹曼平衡状态，但仍应在实际采样体系中通过采用导电材质管路，尽量降低静电损失.热迁移沉降是由于采样管路内存在温度梯度，例如采样管管壁温度低于管内温度，导致颗粒物由高温处向低温处移动产生沉降[28, 29]. Von等[22]研究表明，对于大气颗粒物采样，采样管管壁与管内温度差在40℃以内时，热迁移损失量可忽略不计.此外，当采样管管路突然收缩或扩张时，颗粒物也会由于惯性作用产生沉降，但考虑到PM2.5输送管路一般不会涉及此情况且相关计算公式适用范围过窄，因此本研究未对此进行分析.
3 结论(1) 管径选取应以保证管内气流处于层流流态为原则.与湍流态相比，采样管内流态为层流时易满足HJ 653-2013中PM2.5输送效率应大于或等于97%的要求.仪器流量为20.0 L ·min-1且采样管内为层流时，PM2.5输送效率高于99%，而湍流时低至90%.对于流量为2.5、5.0和10.0 L ·min-1仪器的竖直采样管路，管径为4~14 mm时均符合HJ 653-2013要求；16.7 L ·min-1和20.0 L ·min-1仪器建议选择管径大于12 mm的竖直采样管；流量为1.0 L ·min-1且与颗粒物数浓度性质相关的监测仪器，即使采样管内处于层流流态，PM2.5数浓度输送效率仍低于97%，实际应用中此类仪器应对采样管路进行调整或校准.
(2) 管长对PM2.5输送效率的影响程度与监测仪器类别和管路摆放倾角有关.同一流量、管径条件下竖直管路内PM2.5输送效率高于水平管路，减小管长可以提高PM2.5输送效率.与数浓度有关的采样仪器，无论是竖直管路还是水平管路，流量为1.0 L ·min-1时，建议选择管长不超过0.5 m的采样管；流量为2.5、5.0和10.0 L ·min-1时，建议选择管长不超过6.0 m的采样管；流量为16.7 L ·min-1和20.0 L ·min-1时，管长为0.5~10.0 m时均符合HJ 653-2013要求.与质量浓度有关的采样仪器，若采用竖直管路，管长为0.5~10.0 m时均符合HJ 653-2013要求；若采用水平管路，则应根据Q/D值大小来选择，当Q/D>1.0时，管长为0.5~10.0 m时均符合要求；0.5 < Q/D < 1.0时，管长应不超过5.0 m；Q/D < 0.5时，管长应不超过2.0 m.
(3) 弯管内气流为湍流态时，PM2.5质量浓度输送效率较低.弯管弧度为90°时，流量20.0 L ·min-1、管径4 mm，流量20.0 L ·min-1、管径6 mm的湍流态弯管处，PM2.5质量浓度输送效率分别为85.21%和87.33%.从提高PM2.5全程输送效率的角度考虑，管路内为湍流时，建议减少弯管的使用数量.
| [1] | Seinfeld J H, Pandis S N. Atmospheric chemistry and physics: from air pollution to climate change (2nd ed.)[M]. Hoboken: John Wiley & Sons, 2012: 350-393. |
| [2] | Szopa S, Balkanski Y, Schulz M, et al. Aerosol and ozone changes as forcing for climate evolution between 1850 and 2100[J]. Climate Dynamics, 2013, 40(9-10) : 2223–2250. DOI: 10.1007/s00382-012-1408-y |
| [3] | Kan H D, Chen R J, Tong S L. Ambient air pollution, climate change, and population health in China[J]. Environment International, 2012, 42 : 10–19. DOI: 10.1016/j.envint.2011.03.003 |
| [4] | Madrigano J, Kloog I, Goldberg R, et al. Long-term exposure to PM2.5 and incidence of acute myocardial infarction[J]. Environmental Health Perspectives, 2013, 121(2) : 192–196. |
| [5] | Cheng Z, Luo L N, Wang S X, et al. Status and characteristics of ambient PM2.5 pollution in global megacities[J]. Environment international, 2016, 89-90 : 212–221. DOI: 10.1016/j.envint.2016.02.003 |
| [6] | Kulkarni P S, Baron P A, Willeke K. Hoboken: John Wiley & Sons[J]. Aerosol measurement: principles, techniques, and applications (3rd ed.), 2011 : 69–103. |
| [7] | Sioutas C. Evaluation of the measurement performance of the scanning mobility particle sizer and aerodynamic particle sizer[J]. Aerosol Science and Technology, 1999, 30(1) : 84–92. DOI: 10.1080/027868299304903 |
| [8] | Charron A, Harrison R M, Moorcroft S, et al. Quantitative interpretation of divergence between PM10 and PM2.5 mass measurement by TEOM and gravimetric (Partisol) instruments[J]. Atmospheric Environment, 2004, 38(3) : 415–423. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2003.09.072 |
| [9] | Maricq M M, Podsiadlik D H, Chase R E. Size distributions of motor vehicle exhaust PM: a comparison between ELPI and SMPS measurements[J]. Aerosol Science and Technology, 2000, 33(3) : 239–260. DOI: 10.1080/027868200416231 |
| [10] | 程萌田, 潘月鹏, 王辉, 等. 大气PM2.5中水溶性离子在线观测技术的应用研究[J]. 环境科学, 2013, 34(8) : 2943–2949. Cheng M T, Pan Y P, Wang H, et al. On-line measurement of water-soluble composition of particulate matter in Beijing[J]. Environmental Science, 2013, 34(8) : 2943–2949. |
| [11] | 程念亮, 李云婷, 张大伟, 等. 2013年1月北京市一次空气重污染成因分析[J]. 环境科学, 2015, 36(4) : 1154–1163. Cheng N L, Li Y T, Zhang D W, et al. Formation mechanism of a serious pollution event in January 2013 in Beijing[J]. Environmental Science, 2015, 36(4) : 1154–1163. |
| [12] | 李令军, 王占山, 张大伟, 等. 2013~2014年北京大气重污染特征研究[J]. 中国环境科学, 2016, 36(1) : 27–35. Li L J, Wang Z S, Zhang D W, et al. Analysis of heavy air pollution episodes in Beijing during 2013~2014[J]. China Environmental Science, 2016, 36(1) : 27–35. |
| [13] | Chang K N, Chen Y K, Huang S H, et al. Penetration of charged particles through metallic tubes[J]. Journal of Aerosol Science, 2012, 48 : 10–17. DOI: 10.1016/j.jaerosci.2012.01.006 |
| [14] | Kumar P, Fennell P, Symonds J, et al. Treatment of losses of ultrafine aerosol particles in long sampling tubes during ambient measurements[J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(38) : 8819–8826. DOI: 10.1016/j.atmosenv.2008.09.003 |
| [15] | Heyder J, Gebhart J. Gravitational deposition of particles from laminar aerosol flow through inclined circular tubes[J]. Journal of Aerosol Science, 1977, 8(4) : 289–295. DOI: 10.1016/0021-8502(77)90048-9 |
| [16] | Schwendiman L C, Stegen G E, Glissmeyer J A. Report BNWL-SA-5138[R]. Richland: Battelle Pacific Northwest Laboratory, 1975. 1-5. |
| [17] | Gormley P G, Kennedy M. Diffusion from a stream flowing through a cylindrical tube[A]. In: Proceedings of the Royal Irish Academy. Section A: Mathematical and Physical Sciences[C]. Dublin: Royal Irish Acadamy, 1949. 163-169. |
| [18] | Lee K W, Gieseke J A. Deposition of particles in turbulent pipe flows[J]. Journal of Aerosol Science, 1994, 25(4) : 699–709. DOI: 10.1016/0021-8502(94)90011-6 |
| [19] | Pui D Y H, Romay-Novas F, Liu B Y H. Experimental study of particle deposition in bends of circular cross section[J]. Aerosol Science and Technology, 1987, 7(3) : 301–315. DOI: 10.1080/02786828708959166 |
| [20] | 何启梅, 王启燕, 高鸿恩, 等. 气溶胶在采样管中的沉积特性研究[J]. 环境科学与技术, 2011, 34(6) : 119–121. He Q M, Wang Q Y, Gao H E, et al. Deposition of aerosol particles in sampling pipe[J]. Environmental Science & Technology, 2011, 34(6) : 119–121. |
| [21] | HJ 653-2013, 环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统技术要求及检测方法[S]. |
| [22] | Von Der Weiden S L, Drewnick F, Borrmann S. Particle loss calculator-a new software tool for the assessment of the performance of aerosol inlet systems[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2009, 2(2) : 479–494. DOI: 10.5194/amt-2-479-2009 |
| [23] | 卢正永, 张志龙, 李爱武, 等.气溶胶取样管道粒子损失的计算软件[A].见:中国核学会辐射防护学会、中国环境学会核安全与辐射环境专业委员会.全国放射性流出物和环境监测与评价研讨会论文汇编[C].杭州:中国核学会辐射防护学会、中国环境学会核安全与辐射环境专业委员会, 2003. 261-270. |
| [24] | Hobbs P V. Aerosol-cloud-climate interactions[M]. San Diego: Academic Press, 1993: 1-31. |
| [25] | HJ 655-2013, 环境空气颗粒物(PM10和PM2.5)连续自动监测系统安装和验收技术规范[S]. |
| [26] | Liu B Y, Pui D Y H, Rubow K L, et al. Electrostatic effects in aerosol sampling and filtration[J]. Annals of Occupational Hygiene, 1985, 29(2) : 251–269. DOI: 10.1093/annhyg/29.2.251 |
| [27] | Liu B Y H, Pui D Y H. Electrical neutralization of aerosols[J]. Journal of Aerosol Science, 1974, 5(5) : 465–472. DOI: 10.1016/0021-8502(74)90086-X |
| [28] | Romay F J, Takagaki S S, Pui D Y H, et al. Thermophoretic deposition of aerosol particles in turbulent pipe flow[J]. Journal of Aerosol Science, 1998, 29(8) : 943–959. DOI: 10.1016/S0021-8502(98)00004-4 |
| [29] | Montassier N, Boulaud D, Renoux A. Experimental study of thermophoretic particle deposition in laminar tube flow[J]. Journal of Aerosol Science, 1991, 22(5) : 677–687. DOI: 10.1016/0021-8502(91)90020-I |