环境科学  2016, Vol. 37 Issue (11): 4179-4186   PDF    
引用本文
陈诗文, 袁旭音, 金晶, 李正阳, 许海燕 . 西苕溪支流河口水体营养盐的特征及源贡献分析[J]. 环境科学,2016, 37(11): 4179-4186.
CHEN Shi-wen, YUAN Xu-yin, JIN Jing, LI Zheng-yang, XU Hai-yan . Characteristics and Pollution Source Analysis of Nutrients in Tributary Outlets of Xitiaoxi Watershed[J]. Environmental Science,2016, 37(11): 4179-4186.
西苕溪支流河口水体营养盐的特征及源贡献分析
陈诗文 , 袁旭音 , 金晶 , 李正阳 , 许海燕     
河海大学环境学院, 南京 210098
收稿日期: 2016-05-24; 修订日期: 2016-06-18
基金项目: 国家自然科学基金项目（41372354）；科技部国际科技合作专项（2012DFA60830）；江苏高校品牌专业建设工程项目
作者简介: 陈诗文(1991~),女,硕士研究生,主要研究方向为水污染控制,E-mail:15295527102@163.com
通讯联系人, 袁旭音,E-mail:yxy_hjy@hhu.edu.cn
摘要: 支流是干流营养物质的重要贡献源，也是流域水污染控制的关键区域.为探明西苕溪营养物质来源，有效控制该流域的水质污染，对西苕溪支流河口水质的时空变化特征及营养盐的输出通量进行了分析，利用PMF源解析模型对西苕溪10条典型支流的污染源贡献进行了定量解析.结果表明，中下游支流的TN、TP浓度高于上游支流，枯水期TN、TP浓度均值是4.25 mg·L-1和0.11 mg·L-1，丰水期对应浓度均值为3.15 mg·L-1和0.09 mg·L-1，枯水期高于丰水期，其时空变化较显著；支流水体的氮磷形态组成各不相同，反映支流流经区域周围土地利用的差异.污染源解析结果显示，影响西苕溪支流营养盐的污染源有农田径流、养殖废水和生活污水三类，在丰水期和枯水期，上游支流营养盐中农田径流的贡献率是40%和35%，中游养殖废水贡献率是33%和30%，而枯水期的生活污水则比丰水期贡献较多营养盐.因此，在整治改善西苕溪流域水质时，应考虑营养物的时空变化特点和支流周边环境.
关键词: 营养盐      时空变化      PMF方法      支流      西苕溪     
Characteristics and Pollution Source Analysis of Nutrients in Tributary Outlets of Xitiaoxi Watershed
CHEN Shi-wen , YUAN Xu-yin , JIN Jing , LI Zheng-yang , XU Hai-yan     
College of Environment, Hohai University, Nanjing 210098, China
Abstract: The input of tributary is the important source of nutrients to the main stream, and it is the key area for water pollution control of watershed. In order to explore the sources of nutrient and seek the effective measures to control the river pollution, the spatial and temporal variations of aquatic parameters and the output of nutrient flux in the tributary outlets of Xitiaoxi watershed were analyzed. The quantitative analysis concerning the contribution of pollution sources from 10 typical tributaries was carried out, using the PMF analytical model. The results showed that the TN and TP concentrations were higher in the middle and lower reaches. In the temporal scale, the concentrations of nutrients in the dry season were higher than those in the wet season. In the dry season, average concentrations of TN and TP were 4.25 mg·L-1 and 0.11 mg·L-1, respectively, compared to the corresponding values of 3.15 mg·L-1 and 0.09 mg·L-1 in wet season. Because of the differences of surrounding lands, the sources of nitrogen and phosphorus forms were various. The results of PMF(Positive Matrix Factorization) method identified the three nutrient sources as agricultural source, aquaculture source and municipal source. In different seasons and river reaches, the contribution rates of three sources were different. Agricultural source contributed nutrient largely to the tributaries in the upstream reaches, and the aquaculture source was the main contributor in the middle reaches, while the municipal source contributed more nutrient in the wet season than in the dry season. Therefore, to better improve water quality of Xitiaoxi watershed, the surrounding environment of tributary and the characteristics of nutrients in spatial and temporal variations should be considered.
Key words: nutrient      spatial and temporal variations      PMF method      tributary      Xitioaxi watershed     

随着工农业的发展，营养盐可以利用不同途径进入水体中，而氮磷浓度不断增长，将导致河湖水质的恶化[1, 2]，因此分析流域水体营养盐状况是管理流域环境的必要步骤. 通常情况下，流域支流的分布面积较广，它们接纳了流域的大量营养盐，这些营养盐最终汇入干流[3, 4]. 西苕溪属于太湖的补给水系，其水量大约占苕溪流域总入湖量的50%，其中支流对干流具有较大的贡献，因此，研究不同支流河口氮磷的时空分布和来源特点，分析支流氮磷营养盐对干流的贡献，可为西苕溪的水环境变化提供基础数据，为太湖流域水环境治理提供相关依据.

近年来，利用水体参数判别污染源的研究时有报道，其中由Paatero等[5]提出PMF模型，是一种新型因子分析方法，在不需测量源成分谱的情况下，利用分解矩阵中数据的标准偏差进行优化，鉴别出源因子，然后分配污染源. 在最近的研究中，很多学者应用PMF模型研究了水体污染物来源，定量地分析污染源对水体的影响[6~9]. 本文针对西苕溪支流河口采集水样，研究相关营养盐指标的时空变化，将测定的水质参数应用PMF模型对营养盐污染源进行定性解析，分析支流营养盐的输出变化以及不同污染源对支流营养盐的贡献，以期为制定改善西苕溪水质的策略提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 研究区域概况

西苕溪流域面积约为2 268 km2，河流干流长约139 km，是太湖的重要补给水系. 它发源于天目山，地势由西南到东北的高度逐步下降. 多年平均气温约为15.5℃，多年平均降水量约为1 465.8 mm，属亚热带季风气候； 径流年际变化较为明显，且与降雨量保持较高一致性[10]. 流域内土地利用类型主要包括耕地、 林地、 草地等，中上游以山地丘陵为主，主要是人工园林、 竹林、 茶园等，下游地区以平原为主，水稻田居多，期间分布各类菜地、 苗木种植地等； 居民区在上游零星分布，中下游相对密集. 研究区域与采样点如图 1所示.

图 1 西苕溪采样点分布示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in Xitiaoxi catchment

1.2 样品采集及分析

为研究支流营养盐输出的特点，采集西苕溪10个支流与干支流汇合处的水样，并在丰水期(7月)和枯水期(12月)进行分批采样. 遵循水样采集操作规范，在每个支流河口附近设置6个采样点，均采集0.5 m以上表层水，以代表支流断面的水质状况. 在样品采集的同时，采用LB70-1C悬杯式流速仪进行流速测定，利用多功能水质检测仪测定温度、 pH、 溶解氧、 COD等水质指标. 采集的水样加酸保存，很快运到实验室，按国家标准方法对水样中氨氮、 硝氮、 总氮、 溶解性磷、 颗粒态磷和总磷指标进行测定[11]. 总氮(TN)采用碱性过硫酸钾氧化法，硝氮(NO3--N)采用紫外分光光度法，氨氮(NH4+-N)采用纳氏试剂法，总磷(TP)和总溶解磷(TDP)采用过硫酸钾氧化法测定.

1.3 PMF源分析方法

PMF方法将污染物浓度矩阵分解成源贡献和源成分谱两个矩阵，利用源贡献矩阵和源成分谱矩阵可以判别污染物的来源，并计算每个来源的贡献率. 此模型中，组合公式表示方法:

输入样品浓度矩阵(X)由 n 个样品的 m 种化合物的浓度组成(n×m)，X矩阵中行是由一个样品中所含有的化学物质浓度构成，列是由每个样品的所含同一种化学物质的浓度. G与F是影响因子矩阵，G系指得分矩阵，即源贡献率矩阵(n×p)，其中p为贡献率； F系指因子负载矩阵，即源成分谱矩阵(p×m)，E代表残差矩阵(n×m)，即X中不确定性部分.

式中，xij、 gik、 fkj分别为实测浓度矩阵、 源贡献率矩阵和源成分谱矩阵的元素，eij是残差矩阵中的元素，通常是输入值与预测值之间的差值； p表示多个不同的源份额. 上述分解问题可以转化为求解Q(G,F)最小值的优化问题.

式中，Sij表示第i个样品中第j种污染物浓度的不确定性，即为X的标准偏差，其他符号含义同前所述. Q(E)是该模型判据之一，只有在其收敛时，该模型才可进一步运行. 模型中数据的不确定性计算方法如下.

当xij≤MDL时:

当xij＞MDL时:

式中，MDL表示的最低检测限； RSD表示浓度值的相对标准偏差.

模型中反复运算矩阵G和F 中的非负值，目的是使Q值达到最小，趋于自由度值. Q robust表示去除离群值计算值，Q theory=n×m-f×(n+m)，n是污染源种类数，m是样品数，f是因子数. PMF模型运算关键一步是确定因子数，当Q robust与Q theory绝对值最接近于零时所对应的因子数是最佳运行因子数.

本实验数据采用Origin 8.0和EPA PMF 5.0等软件进行统计分析和画图.

2 结果与讨论 2.1 西苕溪支流河口水质特征的时空变化 2.1.1 西苕溪支流河口的主要水质指标特征

表 1是采集水样数据的统计结果，对照GB 3838-2002地表水水质标准，西苕溪支流的水质总体良好，化学需氧量(COD)、 溶解氧(DO)等均值都达到Ⅲ类水质标准. 参照Ⅲ类水质标准，10条支流的总氮含量大部分均超标； XT04和XT10两条支流部分样品的氨氮超标，约占20%； XT08支流水体总磷只在枯水期时有超标现象，仅占5%； XT06、 XT07部分采样点的DO只在丰水期时略有超标，其余支流的水质指标在不同时期都低于Ⅲ类水质标准.

表 1 西苕溪支流出口的主要水质指标 /mg·L-1 Table 1 Statistics data of main water quality indexes in outlet of Xitiaoxi tributaries/mg·L-1

由表 1分析可知，丰水期NH4+-N和NO3--N含量均值分别为0.66 mg·L-1和1.27 mg·L-1，NH4+-N/TN和NO3--N/TN值分别约为1.1%~46.9%和33.3%~50.4%； 溶解性磷(TDP)含量均值为0.03 mg·L-1，占TP的25.8%~46.1%，颗粒态磷(PP)均值为0.06 mg·L-1，占TP的26.5%~77.5%； 枯水期NH4+-N、 NO3--N浓度均值为0.88 mg·L-1和 2.55 mg·L-1，NO3--N占TN的47.0%~71.7%，TDP含量均值为0.04 mg·L-1，PP均值为0.07 mg·L-1，PP/TP为50.6%~78.5%. 由此可见，西苕溪支流水体的氮磷分别以NO3--N和PP形式为主.

2.1.2 西苕溪不同支流河口营养盐特征的时空变化

根据现有的研究资料，西苕溪支流的氮磷污染物主要来自面源，其中包括农田耕种中肥料的流失、 农村养殖以及居民生活污水等污染源[12]，而这些污染物易随支流水体的地形地貌、 土地利用方式、 水生植物分布等发生变化，进而影响氮磷的含量和形态[13~15].

由表 2可知，无论是丰水期或是枯水期，中下游河段的大部分支流的TN、 TP浓度均较高，其中丰水期的XT06支流和枯水期的XT04支流的TN含量最高. 由于XT06支流附近大多分布农田耕种地，肥料会因农田排水而进入水体，而据相关研究统计，苕溪夏季肥料利用率仅占施肥量的30%~35%[16, 17]； XT04支流附近不仅有林地耕地，也有小型养殖场，产生污染负荷含TN高； 而XT07支流的TN浓度最低，这主要是因为XT07支流附近大多为林地，居民密度较小，产生TN的负荷较小. 丰水期的XT10和枯水期的XT08的TP含量最高，XT10是在湖州境内农村区，家禽养殖和生活污水较多，因集中收集处理率低，使得排放入附近水体的TP浓度偏高[16]，XT08附近有市政污水排放，增加了TP负荷.

表 2 西苕溪支流出口的TN、 TP含量(mg·L-1)和相关比值统计 Table 2 TN,TP contents and related ratio statistics in outlet of Xitiaoxi tributaries

多数支流的TN、 TP含量在枯水期高于丰水期，这是由于枯水期降雨量少、 流量小，水体对氮磷稀释能力减弱； 而且在低温环境下，水体中动植物、 微生物的生物活性及代谢能力降低，对氮磷的消耗能力减弱[18]； 丰水期雨水丰足，一方面氮磷被稀释，另一方面适宜生长的水生生物也吸收了部分氮磷，降低了氮磷的浓度. 进一步对比分析各个支流在两个时期氮磷营养盐含量，XT04支流的TN，XT08的TP含量差别最显著，这是因为在XT04、 XT08两条支流的采样处的河道窄，水流缓，因而河水的流动性差，交换能力较弱，导致氮磷含量受到污染负荷的影响大.

TN/TP(质量比)是水体营养状态的重要影响因素，根据已有的报道，当TN/TP>22~30时，水体中磷为限制因素； 当TN/TP<7~10时，氮为限制因子[19~21]； 参照聂泽宇等[16]的研究，本文采用TN/TP＜7和＞30作为氮限制和磷限制的临界参考值. 如表 2所示，丰水期时TN/TP为19.03~77.21，大部分支流的TN/TP值大于30，说明西苕溪支流入口氮素充足，基本处于磷限制状态； 部分支流如XT07、 XT08、 XT10的TN/TP值介于7和30之间，N和P是共同影响因子，对藻类生长繁殖有利. 这些支流基本位于西苕溪下游地段，营养物的污染负荷较大，在适宜的气候条件下易成为富营养化敏感区[22, 23]. 枯水期除支流XT08的TN/TP值为20.05，其余支流的质量比值均高于30，因此枯水期支流水体基本处于磷限制的状态.

由表 2可知，相对于丰水期，枯水期时XT04 支流的NH4+-N/NO3--N值下降最多，XT06上升最多. 主要是由于枯水期时XT04的NH4+-N浓度减少，XT06的NH4+-N浓度升高. 由于XT04附近养殖活动较为密集，枯水期时鱼虾养殖减少，鱼虾饵料投加量减少，产生的NH4+-N负荷量就相应减少，而且枯水期水量少，水流缓慢，水体中部分NH4+-N会逐步沉积于沉积物表层，导致水体中NH4+-N量降低[24]； XT06附近有采砂运输船航行，沉积物中累积的NH4+-N易受到扰动向水体释放，从而导致其含量上升[25]. 相对于丰水期，枯水期时XT03支流的TDP/PP值降低幅度最大，XT08支流的值增加最多，其中 XT03的TDP浓度减少，XT08的TDP浓度升高，PP浓度均有上升，但XT03增加较多. XT03支流附近较多的农田沟渠，是截留和转化农业非点源污染物的重要场所[26]，冬季施肥量减少，径流中的TDP也明显降低[27]. XT08周围以林地为主，且采样点处的河面有较多的水生植物，部分PP被植物吸收而导致TDP/PP的升高，而较少的降雨量也会减轻林地对TDP的削弱[28, 29]. 综上所述，西苕溪不同支流在不同时期的营养盐特征与土地利用和水文条件密切相关.

2.2 西苕溪支流营养盐输出通量

支流营养盐的输入影响苕溪干流营养盐总体负荷，进而将影响太湖的水质状况. 将支流视作营养盐排放通道，这些营养盐输出负荷反映了支流对干流的贡献. 计算公式为: 营养盐通量(g·s-1)=营养盐浓度(mg·L-1)×流量(m3·s-1)，计算得到的结果如图 2所示. 丰水期这些支流TP总的输出通量为8.72g·s-1，TN的输出通量为294.44g·s-1； 枯水期TP的总输出通量是3.86g·s-1，TN的输出通量为146.35g·s-1，因而枯水期的营养盐输出大体上只有丰水期的一半. 对比分析发现，无论是丰水期还是枯水期，XT10支流的TN、 TP通量均显著高于其他支流，这主要是与该采样点位于湖州市内，城镇区居多，较多含氮磷元素的生活污水直接排放进入附近支流，使得水体中氮磷营养元素累积，浓度偏高，加之该处河面较宽，流量较大，约有93.2 m3·s-1； 而XT07、 XT08 支流的TN、 TP输出通量均较低，由于支流位于苕溪弯道处，水中有大型水生植物，使得支流流速较小(经现场测定: XT07、 XT08流速为0.04 m·s-1和0.05 m·s-1，其他支流流速均在0.07 m·s-1以上，XT01、 XT05、 XT10流速分别是0.37、 0.13、 0.19 m·s-1)从而减少了流量.

图 2 西苕溪支流营养盐通量 Fig. 2 Nutrient flux of tributaries in Xitiaoxi River

以流量Q为自变量，分别以TP、 TN浓度为因变量做回归性分析，结果如图 3所示，TP、 TN输出与流量均为显著正相关，而TP在两个不同时期输出量与流量的相关性弱于TN与流量之间的相关性. 王晓燕等[30]曾在研究中指出，降雨及地表径流能够补充氮素，而磷素在自然界中的迁移速率远弱于氮素，且在迁移过程中易被截留，通常易以颗粒态形式流失.由苕溪水质数据分析可知，水体中TP主要是以PP为主，因此流量与TP的相关性相对弱于TN.

图 3 西苕溪支流TN、 TP输出量与流量的线性回归图 Fig. 3 Correlation analyses between TN,TP and flow in Xitiaoxi tributaries

2.3 西苕溪支流营养盐的源贡献分析

采用PMF模型对水质参数赋予3~6个因子进行模拟计算. 当污染源因子数为3时(F1~F3)，模型拟合条件最优. 根据主要污染物对各因子的贡献，可以基本确定典型的污染源； 然后，根据不同污染源对支流水体的贡献份额，可以分析不同支流污染源贡献的时空差异[19].

2.3.1 西苕溪支流的污染源解析

由表 3可知，丰水期时因子1中，TN比TP贡献率大，其中硝态氮(NO3--N)比铵态氮(NH4+-N)所占比例高，达55.8%，COD负载贡献率达到了38.32%，DO的负载更是高达67.8%，初步判断该污染源是以NO3--N为主且携带部分有机物的含氮污染源，符合农田径流的基本特征[31]. 在因子2中，TP、 PP、 TDP的贡献率均高于其他参数，分别为51.94%、 45.32%、 41.54%，COD负载贡献率为39.28%，可初步判定该源是以磷和较高COD为主的污染源，而区域内畜禽、 水产养殖废水的排放符合此特点. 分析因子3可知，TP、 TN均有较高的负载贡献，其中NH4+-N和PP也是主要负载形态，而DO贡献率很小，表明该污染源有较多的有机物，而生活污水基本符合此特点. 对比枯水期的因子组成可知，其基本的载荷贡献组合与次序类似于丰水期因子组成，表明枯水期的污染源组成与丰水期是相同的，只是贡献的份额出现差异.

表 3 西苕溪支流水质参数的主成分分析/% Table 3 Primary component analysis of aquatic parameters for Xitiaoxi tributaries/%

2.3.2 不同污染源对支流污染负荷的贡献分析

从图 4可以看出，丰水期农田径流对XT01、 XT02、 XT03等支流营养物的相对贡献率比较大，分别高达60.33%、 74.11%、 54.60%. 这3条支流均位于安吉县，以耕地(水田、 旱地、 菜地等)和林地(茶园、 果园、 桑园等)为主，化肥的使用增加了营养盐的输出[32]； 同时，这些支流区域以山区为主，居民区相对少，养殖污染源和生活污染源相对少. 养殖废水在 XT05、 XT06、 XT07、 XT08支流的营养物贡献率较高，其中对XT07、 XT08支流的贡献率达到65%以上. 上述支流主要分布在安吉、 长兴的村庄，相对远离城市，水产畜禽养殖业较为集中，饲料和畜禽粪便均增加了营养物的排放，提高了水体中的营养盐[33, 34]，尤其是池塘的高强密度的养殖方式，更易造成环境污染. 一些国外学者对流域的相关研究表明[35]，含磷物质通常以颗粒态形式进入水体，夏季尤为突出，比例高达90%； 国内学者在研究三峡水库农业面源磷素污染时发现[4]，输入水体的总磷中颗粒态远远高于其他形态，与本研究污染源解析结果一致. 生活污水的排放对XT04、 XT09、 XT10支流营养物的相对贡献率较大，其中对XT10支流达到了45.00%. 由于XT04支流河口位于安吉县递铺镇，XT09、 XT10支流大多地处湖州市和吴兴区，周围是居民居住区，居民生产生活造成的市政污水大量排放进入水体，增加附近水体营养盐负荷.

图 4 各污染源对不同支流营养物负荷的贡献率 Fig. 4 Contribution rates of each pollution source to nutrient discharge of different tributaries

枯水期支流的污染源组成稍不同于丰水期，总体上农田径流对上游的支流贡献率下降，养殖废水对中游的支流贡献率下降，而生活污水则对靠近城市的XT09、 XT10支流的贡献率上升. 通常苕溪流域农林耕作施肥时间多集中于丰水期，枯水期施肥相对少； 而在枯水期水产畜禽基本属于收获期，养殖所用饲料产生的污水就大大减少，减少了营养盐的排放； 生活污染源受季波动影响较小，排放污染量与丰水期差别不大，但由于农田径流和养殖废水在枯水期的贡献比例均有所下降，相应地增加了生活污染源的贡献率.

3 结论

(1) 西苕溪支流水体水质总体良好，大多数水质指标优于Ⅲ类水质，但总氮指标明显超标. 无论是丰水期还是枯水期，上游支流的污染相对较轻，中下游支流的营养盐浓度均升高，而多数支流在枯水期的营养盐含量高于丰水期.

(2) 不同支流的营养盐形态组分不尽相同，一方面反映了污染源组成和土地利用的差异，另一方面也与支流水文条件相关，因此要减少支流营养盐的输出，需要结合区域环境与土地利用进行环境保护与治理.

(3) 污染源解析结果表明，农田径流对西苕溪流域上游支流贡献率较大，养殖废水主要影响中下游支流，生活污水对下游段支流贡献最大. 农田径流与养殖废水对支流的影响在枯水期时略有减轻，但生活污水贡献率升高. 结合支流的营养状态，采取有针对性的水质保护措施，是改善西苕溪流域水质的必要内容.

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