2016, Vol. 37
2. 三峡大学水利与环境学院, 宜昌 443002;
3. 三峡大学电气与新能源学院, 宜昌 443002;
4. 中国环境科学研究院, 北京 100012;
5. 三峡大学生物与制药学院, 宜昌 443002
, LÜ Xin-biao1 , LONG Li2 , ZHANG Jun-wei2 , MU Xiao-hui2 , LI Ying-chen2 , WANG Sheng-rui4 , ZHANG Wen-li5 , XIAO Shang-bin2
2. College of Hydraulic &Environmental Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
3. College of Electrical Engineering &New Energy, China Three Gorges University, Yichang 443002, China;
4. Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China;
5. College of Biotechnology &Pharmaceutical Engineering, China Three Gorges University, Yichang 443002, China
淡水生态系统释放大量的CO2和CH4，是重要的碳源[1~3]. 近年来，湖泊和水库等的温室气体释放问题受到了普遍关注[4~7]. 然而，极少有研究关注面积小、 水深浅且自然地理特征差异显著的池塘(相当大部分处于富营养化状态)[8~12]. 小型湖泊和池塘通常因有机碳富集而表现为高强度的CO2和CH4释放[13, 14]，它们的数量/面积和在全球碳循环中的作用或地位被严重低估[3, 15, 16]. 因此，通过不同气候条件下对大量浅水池塘的碳通量观测，对于阐明上述问题十分必要.
当前对小水域水-气界面扩散通量的监测，通常采用间接的薄边界层公式[17, 18](thin boundary layer equation，TBLE)和直接的静态通量箱技术[19, 20](static floating chambers，SFC)两种方法. 两种方法各有优缺点，静态通量箱技术使用方便、 成本较低且是直接的通量观测，因而其适用于过程研究，特别是可揭示小尺度范围内气体通量的空间差异性[21, 22]； 但是若观测点较多，该方法存在耗时久的问题. TBLE方法野外省时且操作简单，但是该方法通常低估水-气界面的释放通量[23]. 但TBLE方法计算水-气界面气体通量所得结果的不确定性主要来自于气体交换传输速率k[24].
通常认为k主要受水-气界面靠水一侧的扰动混合状况和强度所控制[25]； 风是湖泊、 水库和海洋环境中的主导因子[26, 27]. 但是水生态系统间存在巨大的差异性，如风在海洋和小型湖泊中的作用不可能完全一样，因而用单一的风速模型来预测所有水生系统的k值可能并不合适[28]. 特别是对于那些在全球各地普遍存在的、 风不同程度地被遮蔽的小型水环境，这种情况尤为突出[15, 19, 29]. 虽然已有研究者涉及低风速气象条件下的气体传输速率[30, 31]，但是对于极低风速或基本无风气象条件下的研究，尚未见有报道. 本研究通过对处于亚热带地区宜昌郊区一个饮用水水库和5个池塘近一年的气体通量及环境因子观测，通过揭示极低风速(小于1 m·s-1)或基本无风条件下小型浅水湿地气体传输速率的年内变异特征及其环境影响因子，并尝试给出定量的拟合公式，以期为类似条件下水-气界面气体通量研究提供参考.
1 材料与方法 1.1 研究区域湖北省宜昌市为亚热带季风性湿润气候，四季分明，水热同季，寒旱同季. 宜昌年平均降雨量为1 100~1 300 mm，年平均日照时数为1 538~1 883 h，年平均气温为16.9℃. 梅子垭水库(30°44′59″N，111°20′49″E)及其周围的5个池塘位于宜昌市西陵区，海拔70~200 m[32]. 水体总氮、 硝态氮、 铵态氮、 总磷以及正磷酸盐的浓度变化范围分别为1.16~18.79、 0.20~2.64、 0.17~9.94、 0.02~3.49、 0.01~2.36 mg·L-1. 研究对象所处的研究区地貌为典型的低山丘陵，属于鄂西山地向江汉平原的过渡地带. 研究对象周围是居民区，以果园种植为主，几乎没有农田，它们的自然地理特征见表 1.
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表 1 梅子垭水库及所观测池塘的基本自然地理属性 Table 1 Features of physical geography of Meiziya reservoir and five ponds |
1.2 现场监测
分别于2014年11月至2015年10月对梅子垭水库及周边5个池塘进行了CH4通量原位观测，每月一次，每月中下旬进行实验采样，每次采样上午09:00左右开始，按照1号池塘、 2号池塘、 3号池塘、 4号池塘、 梅子垭水库、 5号池塘依次进行. 监测了相应的气象因子和水环境因子，其中采用哈希多参数水质检测仪(DataSonde5，美国)现场测定水温、 溶解氧等水质指标，用便携式气象站(YGY-QXY，中国)现场测定风速、 气温和气压. 风速每2 s测量一次，计算时取观测时段的平均值. 每个观测点采取表层水样100 mL注入预先清洗干净并抽真空的集气袋(中国上海钰彦商贸有限公司生产)内，立即加入约4 mL饱和HgCl2溶液以杀死微生物，样品用于水体溶解气体浓度分析. 用于分析水体溶解气体浓度的水样均取两份，室内分析后取平均值. 另外采取两瓶水样，用做叶绿素a和营养盐测定. 所有待测水样均尽快带回实验室进行测定.
采用密闭式静态通量箱-温室气体分析仪(DLT-100，美国)系统测量水-气界面CH4通量. 该通量箱底部中通、 不透明，表层为隔热材料，来减少光线和热量对CH4的影响，体积43.30 L，底面积0.096 m2(直径为0.35 m，高度为0.45 m). 通量箱内顶部装有2个小风扇，以使箱体内的气体混合均匀. DLT-100具有高分辨率、 高精度的特点，能以1 Hz的频率连续、 实时地监测待测气体中CH4浓度[33~35]. 本研究每个观测点的通量观测持续15 min左右，每个池塘有两个观测点.
1.3 实验室分析水质指标分析参考文献[36]，采用纳氏试剂光度法测量氨氮，紫外分光光度法测硝酸盐氮，过硫酸钾氧化-紫外分光光度法测总氮，钼锑抗分光光度法测正磷酸盐，过硫酸钾法测总磷，丙酮提取法测叶绿素a[36].
采用顶空平衡技术分析水体溶解气体浓度. 实验室内将200 mL高纯氮(99.99%)注入用以分析水体溶解气体浓度的气袋，然后放置超声波清洗仪中超声10 min左右，静置24 h使得待测气体两相平衡[37]，随后抽取气袋内的气体，用装配离子化火焰检测器(FID)的FL GC9790Ⅱ型气相色谱仪(福立，中国)测定CH4的浓度cgas，N2做载气，流速20 mL·min-1，TDX-O2柱分离，柱温90℃，检测器温度250℃. 表层水体溶解气体浓度cw采用下式计算[38]:
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(1) |
式中，cgas (mol·L-1)为气相色谱仪监测得到的结果，即平衡后气袋内气相部分中的气体浓度，β为Bunsen系数(L·L-1·atm-1)，R为普适气体常数[8.31 J·(mol·K)-1]，T为室温(K)，22.356为气体的摩尔体积(L·mol-1)，Vgas和Vliq分别为气袋内水样体积和注入氮气的体积(L).
1.4 水-气界面通量与气体传送输运速率计算由于所观测的池塘水深很浅，冒泡释放十分普遍并存在季节差异性. 当通量箱内没有气泡或者只有很少的气泡时，箱体里CH4的浓度就会随着时间的变化逐渐上升或者下降，使时间-气体浓度曲线呈现直线趋势. 在这种情况下，本研究直接用Lambert等[39]给出的简单线型回归方法计算CH4释放量，即公式(2)计算:
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(2) |
式中，F为水-气界面CH4通量[mg·(m2·h)-1],k为在观测时间内通量箱内CH4浓度随时间的变化率(10-6·min-1)，F1为ppm到 μg·m-3的转换系数(CH4为655.47)，F2为min与h的转换系数(60)，V为通量箱在水面时箱体内的气体体积(m3)，A为水上部分通量箱的面积(m2)，F3为 μg到mg的转化系数(1 000).
当有较多气泡进入箱体时，箱体内气体(主要是CH4)浓度就会急剧上升，利用DLT-100高频采样的优势，可以通过差值法计算出冒泡浓度[35].
TBLE方法计算某气体水-气界面通量(F)的公式为:
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(3) |
式中，k 为气体交换输运速率(gas transfer velocity)(cm·h-1)，cw为该气体在表层水体中的浓度(mol·L-1)，csat为该气体相对于上方空气而言平衡时表层水体中的浓度(mol·L-1). cw 和csat均可直接或间接测定.
水面10 m高处的风速由下式计算(U10)[40]:
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(4) |
式中，Uz是水面z(m)处的风速，即实测风速，C10为风在10 m高处的表面拖曳系数(1.3×10-3),kc为von Karman常数 (0.41)，z为便携式气象站距离水面的高度(m).
公式(3)中的csat根据亨利定律[41]计算:
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(5) |
式中，cg 为上覆大气中的气体浓度(mol·L-1)，R为普适气体常数[8.31 J·(mol·K)-1]，T为温度(K)，kH为亨利常数，kHθ为298.15 K时的亨利常数，ΔsolnH/R=-d(ln kH)/d (1/T) 和 Tθ=298.15 K.
在利用公式(3)计算k值时，仅考虑扩散通量(冒泡通量不计入). 为了便于不同气体间和不同水温条件下的对比，采用下式按Schmidt数为600对气体传送输运速率进行标准化(Sc=600,温度为20℃是对CO2而言)[42]:
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(6) |
式中，kg,T 和Scg,T 分别为给定气体在相应温度下的气体输运速率和 Schmidt 数，本研究利用Wanninkhof[43]提出的方法计算Sc，由于所有的风速均小于＜3.7 m·s-1，本文中n=2/3[44].
2 结果与讨论某些观测点在观测时段内频繁冒泡使得甲烷扩散难以识别和计算，本文剔除了此部分数据及其他实验误差等引起的明显不符合实际的数据，下文的分析中共使用数据58组(1号池塘10组，2号池塘12组，3号池塘8组，4号池塘9组，5号池塘10组，梅子垭水库9组).
2.1 气象因子表 2列出了观测期间的主要气象因子. 从中可以看出，风速总体很小(实际上大多数时候风速低于笔者所用仪器的检测限或基本无风)，平均风速约为0.19 m·s-1，最大风速仅0.75 m·s-1. 相对气温和风速而言，变异系数(CV)指示出年内气压变化较小，最小为986.4 hPa，最大为1 024.2 hPa，且呈现为明显的季节性变化特征.
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表 2 观测期间主要气象因子1) Table 2 Main meteorological factors during the observation period |
2.2 水环境因子
一年的观测期内水温和溶解氧的情况见表 3. 变异系数值表明，年内各观测点间的溶解氧差异不大，而水温的差异则相对较大. 梅子垭水库的溶解氧高于1号池塘和2号池塘，低于3号池塘、 4号池塘和5号池塘，但其标准差和变异系数均小于这5个池塘，说明梅子垭水库的溶解氧相对于这5个池塘而言比较稳定.
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表 3 观测期间水温和溶解氧情况 Table 3 Water temperature and DO during the observation period |
2.3 水-气界面通量
图 1是一年中水-气界面CH4的平均通量. 从中可知，5个池塘水-气界面CH4通量均大于梅子垭水库水-气界面CH4通量. 其中，5号池塘最大，为0.007 mmol·(m2·h)-1，大约是梅子垭水库的2.3倍. 所有观测点的水-气界面扩散通量值均不高，其原因在于绝大部分CH4是以冒泡方式释放的. 野外观测过程中，肉眼的观察和DLT-100温室气体分析仪实时监测的通量箱内气体浓度变化均发现频繁的冒泡发生. 同一气候条件下的野猪林池塘，在夏季超过90%的CH4是以冒泡方式释放[35].
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图 1 水-气界面CH4平均通量 Fig. 1 Mean CH4 flux across the water-air interface |
表 4为一年观测期内气体传输速率k600的统计. 可知，观测年内气体传输速率在 0.20~1.99 cm·h-1，平均值约为0.50 cm·h-1，这与笔者先前在同一气候带观测的结果类似[35]，但是低于Crusius等[30]对于低风速条件下的湖泊观测结果. 需要指出的是，Crusius等[30]报道的观测时间段内，风速仍然远大于本研究观测时的情形. 迄今为止，尚未有与本文报道的气象条件类似、 极低风速下气体传输速率的研究报道.
众所周知，通常表层水温与气温间存在显著的相关性，而气温高低同样影响气压条件，因此本文仅用表层水体温度和风速U10来建立k600的回归方程(表 5). 本研究的监测数据覆盖一年，
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表 4 气体传输速率k600 Table 4 Gas transfer velocityk600 |
即经历了12个月不同季节的变化； 每次野外采样从早至晚，即各点的采样时间也不固定. 为了降低不确定性，本研究采用Guérin等[26]的方法，按照数值间距为0.1将k600进行深度平均(bin-averaged)，对深度平均后k600的回归精度明显提高(表 5).
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表 5 k600与风速(U10)和水温(Tw)间的关系函数1) Table 5 Relationship between k600 and weed speed (U10),water temperature |
表 5的结果表明，在极低风速或基本无风的条件下，用表层水体温度和风速可以很好地表达甲烷气体在水-气界面的传输速率. 低风速条件的对流冷却对于湖面的气体交换有极大的贡献[30, 45]； 笔者先前基于池塘水-气界面通量昼夜性变化的观察也表明，夜晚降温导致水体垂向上湍流混合增大了气体的传输速率[35]. 此外，由于一年监测期间水温和气温变幅分别达24.6℃和35.7℃，大的温度差异同时导致气体在水体中溶解度的显著变化，而气温及与其密切相关的气压(表 6)则影响气体分子的扩散速率.
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表 6 深度平均后的k600及各个环境因子间的相关系数1) Table 6 Correlation coefficients among bin-averaged k600 and main environmental factors |
3 结论
气体传输速率是利用薄边界层理论计算水-气界面气体通量的关键环境因子. 本文以宜昌饮用水水库梅子垭水库和周邻5个富营养化池塘为对象的研究表明，通常受屏蔽的小型水体，或基本无风或风速极低条件下的水体，气体传输速率可由表层水温和风速来表达. 利用表层水温和风速指标两个参数的双二次项模型和二次项加幂函数模型，回归结果与原始数据和对k600进行深度平均(bin-averaged)后的数据均存在极显著性关系.
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