环境科学  2016, Vol. 37 Issue (11): 4086-4093   PDF    
引用本文
闫雨龙, 彭林 . 山西省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献[J]. 环境科学,2016, 37(11): 4086-4093.
YAN Yu-long, PENG Lin . Emission Inventory of Anthropogenic VOCs and Its Contribution to Ozone Formation in Shanxi Province[J]. Environmental Science,2016, 37(11): 4086-4093.
山西省人为源VOCs排放清单及其对臭氧生成贡献
闫雨龙1 , 彭林1,2     
1. 太原理工大学环境科学与工程学院, 太原 030024;
 2. 华北电力大学环境与化学工程系, 北京 102206
收稿日期: 2016-06-10; 修订日期: 2016-06-28
基金项目: 国家自然科学基金项目（41173002，41373008）
作者简介: 闫雨龙(1986~),男,博士研究生,主要研究方向为大气污染及控制,E-mail:yanyulong@yeah.net
通讯联系人, 彭林,E-mail:penglin6611@163.com
摘要: 根据统计年年鉴中主要的人为挥发性有机物（VOCs）排放源的行业活动水平和文献中查阅到的VOCs排放因子和组分特征，计算了山西省2013年的人为源VOCs的排放量，计算了臭氧生成潜势. 计算结果显示山西省2013年人为源VOCs排放量为72.37万t，最主要的排放行业是工业排放源和移动源，分别占总排放量的36.47%和24.28%；在工业源中，焦炭生产和化学品生产的VOCs排放量分别为19.06万t和3.88万t，分别占工业排放行业总排放量的72.22%和14.72%，是工业排放行业中最大的排放源；2013年山西省各个排放源排放的臭氧前驱VOCs共43.59万t，所产生的臭氧生成潜势总量为176.99万t，对总臭氧生成潜势贡献最大的是移动源、燃烧源和工业排放，分别占总臭氧生成潜势总量的40.35%、26.43%和24.95%. 结果表明：煤化工行业VOCs排放量显示了山西省独特的以煤为主的单一化、重型化的产业结构；机动车保有量快速增长导致了机动车的VOCs排放量巨大；移动源和工业排放源排放的VOCs所产生的臭氧生成潜势巨大. 总之控制山西省的VOCs排放及其带来的臭氧污染应主要关注于控制工业排放和机动车排放.
关键词: 挥发性有机物      山西省      排放清单      煤化工行业      臭氧生成潜势     
Emission Inventory of Anthropogenic VOCs and Its Contribution to Ozone Formation in Shanxi Province
YAN Yu-long1 , PENG Lin1,2     
1. College of Environmental Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China;
 2. School of Environment and Chemical Engineering, North China Electric Power University, Beijing 102206, China
Abstract: Based on the activity levels, emission factors and composition characteristics of VOCs, which was obtained in statistic data and references, the emission amount of anthropogenic VOCs in Shanxi province in 2013 was calculated, and the ozone formation potential of VOCs was studied in this study. The results showed that the emission amount of anthropogenic VOCs in Shanxi province in 2013 was 723700 t, with the major sector of the industrial emission and vehicle emission, accounting for 36.47% and 24.28% of total emission amount, respectively. Coke and chemicals production, the major emission source of VOCs in industrial emission, emitting 190600 t and 38800 t VOCs in 2013, accounting for 72.22% and 14.72% of industrial emission, respectively. The emission amount of ozone precursor VOCs was 435900 t, and the total amount of ozone formation potential in Shanxi province in 2013 was 1769900 t. The sources of the greatest contribution to total ozone were vehicle emission, combustion sources and industrial emission. The results indicated that industrial emission was the major source of VOCs emission, which showed the simplification and heavy industrial structure. The increasing numbers of vehicles led to the huge emission of VOCs in recent years. In conclusion, the main measure of controlling the ozone pollution caused by VOCs emissions was controlling the VOCs emission from industrial emission and vehicle emission.
Key words: VOCs      Shanxi Province      emission inventories      coal chemical industry      ozone formation potential     

挥发性有机物(VOCs)是对流层臭氧光化学反应重要的前体物，能与空气中的其他化合物、 自由基进行反应，能导致空气中的臭氧和其他二次污染物的产生[1, 2]. 而一些VOCs化合物,如1,3-丁二烯和苯等化合物都已经被证明是空气中的毒害污染物，会对人体产生危害[3]. 制定人为源VOCs的排放清单是研究空气中的VOCs浓度分布、 排放治理和总量控制的前提. 目前，我国的VOCs清单编制工作主要采用“自上而下”方法，研究对象集中于国家层面、 经济发达地区或某个特定污染源，对VOCs的防控和区域污染模拟等研究开展极具有意义[4~10]. 对VOCs中的关键组分的排放研究，有利于了解VOCs的环境效应，对了解区域环境的臭氧污染来源和有目的性的管控VOCs排放有重要意义[2, 11].

山西省是我国的煤炭资源储存和利用大省，以能源、 冶金为代表的重工业发达. 省内的太原市等地的环境空气中VOCs研究表明，机动车排放、 溶剂挥发、 燃料挥发和工业排放等排放源对城市环境空气质量产生影响[12].目前对山西省人为源VOCs的详细清单编制已有部分研究，但普遍存在分类不完善、 分辨率低的问题[4~7]，且研究中对生成臭氧的VOCs组份的排放量及环境影响尚未明确，这不利于有针对性地控制VOCs排放和研究臭氧污染. 本文将以2013年为基准年，以统计年鉴和文献中的数据为行业活动数据为基础，结合国内外排放因子和组分特征等研究成果，建立山西省的人为源VOCs排放清单和主要组分排放量，并研究不同排放源对臭氧生成的贡献，以期为山西省的VOCs控制提供科学依据，对管控臭氧污染有指导意义.

1 材料与方法 1.1 排放清单的估算方法

按污染源性质的不同，本研究根据VOCs的排放过程和国内其他文献上的分类方法[4~10]，结合山西省的产业特点，将山西省的VOCs人为源划分为燃烧源、 溶剂使用源、 工业排放源、 移动源、 油气储运源和居民生活源六大类，并在每一小类内对VOCs的排放进行了细化小类的研究，具体各行业内的排放源列于表 1.

表 1 各排放源的VOCs排放因子/kg·t-1 Table 1 VOCs emissions factors of various emission sources/kg·t-1

对VOCs排放量估算采用排放因子法，估算公式为:

(1)

式中，Ei代表i类的VOCs排放量； Ai代表污染源i的活动水平； EFi代表排放源i 的排放因子.

1.1.1 各行业的活动水平统计

(1) 燃烧源 本研究中燃烧源主要分为生物质燃烧和化石燃料两类. 生物质燃烧的活动水平是根据农作物产量[13]或森林生物量[8] 和谷草比[14]或燃烧比例[9]计算得出. 化石燃料燃烧的活动水平为各类燃料的消费量，具体数据来源于文献[15].

(2) 溶剂使用源 溶剂使用过程中的活动水平是指溶剂使用量，计算方法是基于涂料、 印刷用溶剂、 胶粘剂等溶剂在各主要应用行业的全国消费水平和不同情境下的使用量增长[16]，再利用分省分配指标得到山西省各行业的涂料消费量[4, 6, 17]，使用的统计数据来源于文献[13, 18, 19]中获取.

(3) 工业排放源 工业排放源的活动水平是指生产工业产品的产量或废物处理量，数据主要来源于文献[18~23].

(4) 移动源本研究将移动源分为道路移动源和非道路移动源. 道路移动源包括摩托车、 轻型客车、 重型客车、 轻型货车、 重型货车等，活动水平是指该类机动车的行驶公里数，由机动车的保有量[18]和机动车单车年均行驶里程[10, 24]进行计算. 非道路移动源主要是指农用机械和工程机械.该类源的VOCs排放量估计主要通过消耗的油品量[14]进行估算.

(5) 油气储运源 本研究中油气储运源是指石油类产品在生产、 运输和销售过程中的VOCs排放源，活动水平是指山西省的该类型油类的消费量，数据来自文献[15].

(6) 居民生活源 居民生活源是指居民在生活过程中的VOCs排放，本研究中对其统计的活动水平主要包括谷物产量、 农药年消耗量和人口数量[18].

1.1.2 排放因子的确定

在使用“自上而下”方法计算VOCs排放清单的研究中，采用的排放因子主要使用的是欧美等发达国家的排放因子数据. 为进一步切合我国的排放实际情况，本研究尽量收集符合我国实际情况的排放因子，我国未进行研究或研究成果未得到广泛使用的排放因子数据将参考国外的排放因子数据和相关研究来选取(表 1).

1.2 臭氧前驱VOCs各组分排放量及其臭氧生成潜势

本研究中按照美国环保署建议，将参与光化学反应并生成臭氧的化合物视为臭氧前驱VOCs，含有29种烷烃化合物、 10种烯烃(含乙炔)、 16种芳香烃化合物、 3种羰基化合物[42]. 本研究中对参与臭氧生成的58种化合物定义为臭氧前驱VOCs，排放量的计算方法如下:

(2)

式中，Eij为第i种源中第j种化合物的排放量，万t；Ei为第i种源中VOCs的排放总量，万t； Pij为第i种源中第j种化合物在VOCs中比例，%. VOCs的组成比例(源谱)是研究VOCs各组分排放量的重要参数. 但在目前的各种研究中该参数不易获取，尤其是在我国污染源排放实测基础上的数据更难查询. 基于此，本研究尽量选取收集符合我国实际情况的组成特征，并参考了国外的污染源排放VOCs的组成比[6, 11, 33, 43, 44].

由于不同臭氧前驱VOCs化合物之间的光化学反应活性差异较大，导致其对臭氧的生成贡献也有较大差异. 为研究排放的不同臭氧前驱VOCs化合物对臭氧生成的贡献，本研究使用臭氧生成潜势(ozone production potential，OFP)的方法来计算.

计算公式如下:

(3)

式中，OFPij为第i种源中第j种化合物的臭氧生成潜势(以O3计)，万t； MIRi为第i种化合物的最大臭氧生成潜势[45]，以O3/VOCs计，g·g-1.

2 结果与讨论 2.1 山西省2013年VOCs的排放清单

山西省2013年人为源VOCs排放量为72.37万t，各类排放源的排放量所占比例如图 1所示. 工业排放源和移动源是山西省VOCs排放的最主要的两个来源，分别占总VOCs排放量的36.47%和24.28%； 其次是燃烧源和溶剂使用源，贡献最低的是居民生活源和油气储运源. 与其他省份相比，山西省2013年人为源VOCs排放量(72.37万t)高于2010年北京市人为污染源VOCs排放量(39.8万t)[4]、 2011年四川省典型人为污染源VOCs排放量(48.2万t)[17]，低于2010年江苏省人为源VOCs排放量(179.20万t)[35]、 2010年江苏省人为污染源VOCs排放量(250.4万t)[4]，与2010年黑龙江人为污染源VOCs排放量(74.5万t)[4]相当.

图 1 山西省各行业VOCs排放所占比例 Fig. 1 Contribution of VOCs emission sources by sectors in Shanxi Province

焦炭生产和化学品生产(含合成氨、 甲醇生产和化学药品生产等排放源)是VOCs排放量最高的工业行业，2013年排放量分别为19.06万t和3.88万t，分别占工业排放行业排放总量的72.22%和14.72%(表 2)，其中焦炭生产是最大的VOCs单一排放源，占VOCs排放总量的22.15%. 医药制造、 烈酒制造、 水泥生产和钢铁生产过程中均也排放了大量的VOCs，年排放量均在1万t以上. 山西省作为我国的焦炭生产量最大的省份，2013年焦炭年产量为9 076.82万t，占当年全国总产量的18.94%[13]. 山西省煤化工行业发达，合成氨和甲醇生产都是煤化工过程中的产物，2013年以合成氨的产量为519.80万t，约占全国9.05%； 煤制甲醇和焦炉煤气制精甲醇的年产量为216万t，约占全国7.52%[21]. 山西省每年因合成氨和甲醇的VOCs排放量为2.46万t和1.29万t，占排放总量的3.40%和1.78%. 以焦炭生产、 化学品生产为代表的工业排放成为山西省主要的VOCs排放源显示了山西省以重工业为主的产业特征. 煤化工行业的高VOCs排放量在之前其他省份的研究中均未发现，这显示了山西省独特的产业特点.

表 2 工业行业的VOCs排放清单×104/t Table 2 VOCs emissions inventory of different sections of industry×104/t

作为移动源中最主要排放源的道路移动源，轻型客车和重型客车是最重要的VOCs排放源，排放量分别占移动源的50.74%和18.38%. 非道路移动源中最主要的排放源是农用汽油机械的排放(年排放量1.58万t). 山西省近些年来的机动车数量迅速增加，从2000年的55.01万辆增长到2013年的317.56万辆，年均增长率为14.44%[18]. 快速增长导致了机动车排放到空气中的污染物量大，对空气质量(尤其是城市环境空气质量)造成了极大影响，是造成城市环境污染的主要问题. 燃烧源排放VOCs最多的源是生物质燃烧排放，占燃烧源排放总量的76.98%，与魏巍[6]在全国的研究比例相一致. 生物质燃烧排放中最主要是薪柴燃烧和野外燃烧，2013年排放VOCs的量分别达到7.73万t和2.38万t. 生物质燃的VOCs烧排放量大的主要原因是广大农村地区的能源结构和生活方式影响. 山西省的主要粮食作物为玉米，大量的秸秆在广大农村地区被焚烧或者作为薪柴在家中用来做饭、 取暖.电力生产排放的VOCs占燃烧源排放总量的13.14%，是VOCs的重要煤炭燃烧排放来源. 丰富的煤炭资源使山西省的发电量一直位居全国前列，2013年全省火力发电共耗煤11 554.8万t，发电量达2 641亿kW·h[15]. 虽然耗煤量巨大，但由于发电过程中煤炭燃烧充分，VOCs排放量只占VOCs排放总量的2.39%. 溶剂使用源中最主要的排放源是木器涂料、 建筑涂料和和其他工业涂料的使用，每个排放源的2013年排放量均超过1万t. 生活排放源中VOCs排放量最大的是谷物干燥过程和家庭溶剂使用，年排放量为1.62万t和1.13万t.

为反映该研究排放清单结果与相关研究之间的差异，选取之前的2000年、 2007年和2010年针对山西省VOCs排放清单的研究与本研究进行对比(表 3所示). 本研究与之前研究最主要的差别体现在燃烧源、 溶剂使用和工业排放的VOCs量明显高于之前研究. 造成本研究排放量较大的原因一方面是因为从2000年至2013年之间各行业的活动水平有逐步的提升； 另一方面是本研究中在对行业分类时更加全面、 分类更细，如考虑了燃烧源中的生活用燃料油、 柴油等污染源的排放，也考虑了生活源中的烹饪、 城乡分开的家用溶剂使用等过程的VOCs排放.

表 3 本研究VOCs排放清单与其他研究的对比×104/t Table 3 omparison of VOCs emission inventory in this study and other studies×104/t

2.2 臭氧前驱VOCs的排放及其臭氧生成

2013年山西省人为源排放的VOCs中含有58种臭氧前驱VOCs化合物共37.99万t，占总VOCs排放量的52.49%. 其中，燃烧源、 溶剂使用源、 工业排放源、 移动源、 油气储运源和居民生活源排放的臭氧前驱VOCs化合物分别为8.16、 3.24、 12.25、 13.70、 0.48和0.16万t，分别占各行业VOCs排放量的61.85%、 30.84%、 46.41%、 77.94%、 57.31%和4.14%. 烷烃、 芳香烃和烯烃是最重要的化合物类别，分别占总臭氧前驱VOCs的44.49%、 29.98%和20.58% (图 2). 苯、 正丁烷、 甲苯和乙烯等化合物是排放量最大的化合物. 其中排放量最大的苯全年排放量达到3.45万t，主要来源是焦炭生产、 生物质燃烧和机动车排放.

图 2 排放量前十的臭氧前驱VOCs Fig. 2 Top abundant ozone precursors VOCs species and percentages of indivdual groups species

2013年山西排放的臭氧前驱VOCs所产生的OFP总量为143.46万t，单位质量的臭氧前驱VOCs生成的OFP为3.78. 在臭氧前驱VOCs中所产生的OFP中，烯烃、 芳香烃、 烷烃和羰基化合物所产生的OFP分别占OFP总量的42.97%、 35.35%、 13.43%和8.25% (图 3). 其中，烯烃由于其具有较大的MIR值，单位质量的烯烃生成的OFP达到7.88，高于羰基化合物(6.30)、 芳香烃(4.45)和烷烃(1.14). 对总OFP贡献最大的是乙烯，其OFP为26.53万t，占总量的18.50%，其次是丙烯(16.27万t，11.35%)，其他如甲苯、 1,2,3-三甲基苯和甲醛等化合物对总OFP的贡献亦均大于5% (图 3).

图 3 OFP生成量前十的臭氧前驱VOCs化合物及各种类化合物的生成比例 Fig. 3 Top 10 OFP producing ozone precursors VOCs species and percentages of individual groups species

表 4为各行业的排放源的OFP生成情况. 对总OFP贡献最大的是移动源，生成的OFP 达到57.89万t，对总OFP的贡献达到40.35%. 由于机动车大量集中在城市地区，其对人口密集的城市地区造成的臭氧污染等环境影响应该引起重视. 燃烧排放的臭氧前驱VOCs生成的OFP占总OFP的26.43%，仅次于移动源. 其中，最主要的两个OFP来源是生物质燃烧和电力燃煤排放的臭氧前驱VOCs生成的，OFP分别为31.24万t和2.93万t. 虽然生物质燃烧排放的臭氧前驱VOCs生成的OFP较大，但其主要发生在偏远农村或者荒山地区，对人口密集的城市地区的环境影响有限. 工业排放的臭氧前驱VOCs生成的OFP达到24.95万t，其中最主要的排放源是焦炭生产(OFP达到23.56万t，占工业排放生成OFP的65.81%). 一般来讲，为方便焦炉煤气的使用多将焦化厂建在城市周边，其对城市环境造成的影响较大. 电力生产排放、 工业燃烧排放、 建筑涂料、 合成革制造、 木器涂料、 化学品生产、 钢铁业生产、 油品挥发等源排放的臭氧前驱VOCs生成的OFP也均超过1万t，对环境产生的影响应引起重视.

表 4 各排放源排放的臭氧前驱VOCs的OFP生成量×104/t Table 4 OFP production of ozone precursors VOCs from individual emission source×104/t

2.3 不确定性研究

在对山西省的VOCs排放清单和臭氧前驱VOCs组分排放量估算过程中，可能会出现不确定性的因素主要有: ①活动水平数据选取: 本研究中选取的活动水平数据均来自于相关的统计年鉴，但部分数据只能找到国家水平，需要通过“分省分配指标”进行处理，有少数行业数据来源于相关研究的预测，从而使活动水平的不确定性大大增强[4, 6]； ②排放因子选择的不确定性: 本研究中所用的排放因子数据大多来自于国外的相关研究，但国内外的生产工艺与污控技术差异大，排放实际情况有较大差别，这就造成了使用对VOCs的排放清单估计过程中的不确定性较大[2, 4, 6]； ③臭氧前驱VOCs源谱的不确定性: 本研究使用的VOCs源谱来源于国内、 国外的多项研究，污染源排放臭氧前驱VOCs的实际情况可能由于活动水平、 生产技术、 污控技术等原因导致排放的VOCs组分特征差异较大[11, 46]. 解决上述不确定性的主要方法除了要不断细化分行业统计数据外，还需要建立适合我国国情的排放因子数据库和源谱数据库.

3 结论

(1) 山西省2013年人为源VOCs排放量约为72.37万t，工业排放源和移动源是最主要的两个来源，分别占总VOCs排放量的36.47%和24.28%. 工业源中焦炭生产和化学品生产是VOCs排放量最高的行业，排放量分别为19.06万t和3.88万t. 移动源中最主要排放源是轻型客车和重型客车，分别占移动源的50.74%和18.38%.

(2) 58种臭氧前驱VOCs化合物人为源排放共37.99万t，占总VOCs排放量的52.49%. 其中苯、 正丁烷、 甲苯和乙烯等化合物是排放量最大的化合物. 排放量最大的苯全年排放量达到3.45万t，占臭氧前驱VOCs排放量的9.08%.

(3) 人为排放的臭氧前驱VOCs所产生的OFP总量为143.46万t，对总OFP贡献最大的化合物是乙烯和丙烯等，分别占18.50%和11.35%； 移动源和工业排放源排放的VOCs所产生的臭氧生成潜势巨大，分别占总OFP的40.35%和24.95%.

(4) 丰富的煤炭资源和行业特点导致煤化工行业的VOCs排放量很高，机动车保有量快速增长导致了机动车的VOCs排放量巨大； 工业排放源和移动源VOCs排放量巨大导致了其产生巨量的臭氧生成潜势，从而会对环境造成影响；控制环境大气中的臭氧污染应加强工业排放源和移动源的VOCs排放控制.

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