2016, Vol. 37
2. 中国科学院流域地理学重点实验室, 南京 210008
2. Key Laboratory of Watershed Geographic Sciences, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China
随着农药、化肥的广泛使用以及大范围的工业、交通排放和城市扩张，我国土壤重金属污染的问题日益严重，威胁到生态环境和人体健康.土壤作为陆地生态系统的重要组成部分[1]，为作物的生长提供必需的水分和养分，但是土壤重金属的污染会导致重金属在作物各部位中大量富集，抑制作物的生长[2, 3]并通过食物链迁移到动物和人体内[4, 5].小麦是我国重要的粮食作物，种植面积约为2 000万hm2，人们所消费的农作物中小麦占30%[6].然而，近年来，农田土壤重金属污染造成小麦籽粒重金属含量严重超标对农产品质量安全造成严重隐患[7].因此，在土壤重金属污染日益严重的背景下，研究农作物(小麦)对重金属的吸收、迁移和积累具有重要的现实意义.
植物吸收重金属是一个复杂的物理、化学和生物过程，会受到植物的种类、土壤的性质(有机质含量、黏粒含量、 pH值和CEC等)、重金属种类和含量等的影响[8, 9].植物吸收农药以及有机污染物的模型被广泛使用[6, 10]，但由于重金属来源的多源性和迁移转化的复杂性，国内外关于植物吸收、迁移重金属的研究相对较少.不同重金属在作物体内的迁移能力差异很大，有研究表明，水稻和小麦中Cd、 Cr的迁移能力最强，易于向地上部迁移，并在籽实中积累；Zn、 Cu的迁移能力居中；而As、 Pb的迁移能力最弱，大部分积累在根部，难于向地上部迁移，Pb进入根部后很快在根部淀积而失去活性，导致在根组织中累积的主要是Pb的沉淀作用[11, 12].大多数植物吸收的重金属主要积累在根系而在地上部的含量较低[13]，小麦各部分对Cd、 Pb和As等重金属的吸收呈现根>茎/叶>籽粒的规律.重金属在土壤-作物系统中的吸收、迁移和积累过程，是研究土壤重金属临界负荷的重要组成部分.本文研究了重金属在土壤-作物系统中的吸收、迁移和积累过程，建立作物吸收重金属的模型，并且将模型分析得到的植物吸收重金属的数据与实际实验所测得的数据对比，探讨模型的精确性.本文研究的作物吸收重金属模型可以用于完善土壤重金属临界负荷研究模型[14]，提高模型的精确量化，并且可以通过有效的控制重金属的排放，来防范人类粮食途径的危害与风险发生.
1 材料与方法 1.1 研究区概况本研究选取苏南经济快速发展的昆山地区为研究区(图 1).昆山市位于北纬31°06′~31°32′，东经120°48′~121°09′, 地处上海与苏州之间，位于江苏省东南部，行政区划属苏州，市域总面积927.68 km2.昆山市处于长江三角洲太湖平原，河网密布，地势平坦，北部为低洼圩区，中部为半高田地区，南部为濒湖高田地区.昆山属北亚热带南部季风气候区，气候温和湿润，四季分明，雨量充沛，年平均气温17.6℃，年平均降水量1 200.4 mm.昆山经济发达，城市化率高达75.1%，2006~2011年连续6年位列中国百强县第一.
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图 1 昆山市区位图与样点分布示意 Fig. 1 Location of Kunshan City and the distribution of sampling points |
根据昆山市土壤的利用方式，在各乡镇按0~15 cm和15~40 cm分两层分别在不同功能区采取土壤样品126个，在其中的40个样点采取新鲜的小麦样品若干株，其中有9个分布在化工区，4个在冶金电镀区，印染造纸区6个，养殖区17个，其他区4个，样品采集的时间为2006年.其中，化工区，冶金电镀区以及印染造纸区是高速发展的工业化的主要类型，而养殖区是农业集约化生产的一个类型，其它区则主要包括居民区或道路附近的农田.
将小麦样品根部泥土仔细洗去，分成根、茎、叶和籽粒这4个部分，用自来水冲洗干净，再用双蒸水冲洗3遍.然后，将样品放入烘箱中在40℃±5℃左右烘至恒重，称取干物重.再将样品粉碎，过60目筛，备用.植物样品中全量Cu、 Cd、 Pb和Ni的分析均采用混酸(硝酸-高氯酸)消煮，使用电感耦合高频等离子体发射光谱仪(ICP)测定.土壤样品中全量Cu、 Cd、 Pb和Ni采用三酸(HF-HNO3-HClO4)消化法制备待测液，除Cd采用石墨炉原子吸收法测定外，其余均采用电耦合高频等离子体发射光谱法测定.
1.3 土壤-作物系统重金属的吸收、迁移与积累土壤重金属到达植物根系主要有两条途径，一条是质体流途径(1)，即重金属随着蒸腾拉力，在植物吸收水分时与水一起到达植物根部；另一条则是扩散途径(3)，即通过扩散而到达根表面[13].一部分的重金属分别通过共质体途径(4)和质外体途径(5)到达植物的茎中[15]，植物的叶片和籽粒中的重金属主要来源于茎部向上的运输，植物也可通过其叶片上的气孔吸收重金属，从而起到净化环境的作用，地质、气候条件和植物间的交互作用决定了吸收量[16, 17].大气中的重金属可以通过非代谢性途径(7)和代谢性途径(8)进入植物叶片和籽粒中.植物中除了有通过木质部由下向上重金属的运输，也有由叶片、茎通过韧皮部自上向下的运输(2)过程[13, 18, 19].此外，植物叶片中的重金属也可以扩散到近地层大气中(图 2).
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1.由下向上运输(木质部)；2.由上向下运输(韧皮部)；3.扩散途径；4.共质体途径；5.质外体途径；6.自然沉降(干、湿)；7.大气重金属沉降(非代谢性途径)；8.大气重金属沉降(代谢性途径) 图 2 土壤-作物系统重金属的迁移过程 Fig. 2 Migration process of heavy metals in soil-crop system |
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(1) |
式中，C为土壤重金属含量(mg ·kg-1)，IS为输入量(mg ·d-1)，MS为土壤质量(kg)，kS为土壤重金属损失率(d-1)，t为时间(d)，本研究采用测定的土壤重金属含量.
土壤中的重金属以水溶态、交换态、碳酸盐结合态、铁锰氧化物结合态及结晶态等多种形态存在，其中水溶态和可交换态是植物吸收重金属的主要来源[20]，并且水溶态、交换态的活性毒性最大[21, 22].土壤重金属水溶态和可交换态可以分别表示为[23, 24]：
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(2) |
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(3) |
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(4) |
式中，cS为水溶态的重金属浓度(mg ·L-1)，n为拟合值，Kd为土壤重金属水溶态的分离系数，实验研究表明土壤有机质SOM(%)、黏粒含量clay(%)和pH值是决定水溶性重金属含量的关键因子，k、 a、 b、 c为常数；ct为可交换态的重金属浓度(mg ·L-1)，Kc为土壤重金属活化率，WS为土壤水含量(L ·kg-1)，其中某元素的活化率[24, 25]是指该元素有效态含量与样品中此种元素全量的比值.
1.4.2 小麦生长[6, 27]与各部分重金属积累
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(5) |
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(6) |
式中，Mi为植物i部分的质量(kg)，Mi, max为i部分的最大质量(kg)，Mi, 0为i部分的初始质量(kg)，Gi为i部分的生长系数；Ci为植物中i部分重金属含量(mg ·kg-1)，rS-i和rA-i为吸收率(表 1)，Wi为i部分的水含量(L ·kg-1)，CA为大气中重金含量(mg ·m-3)，ki为i部分重金属损失率(d-1)，其中损失率是指植物体内各部分中的重金属通过运输从而被其他部分所吸收的比率总和.
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表 1 植物各部分的重金属吸收率的表达式 Table 1 Expressions of heavy metal uptake ratio of each compartment in plant |
1.4.3 小麦各部分的吸收率
小麦各部分的吸收率见图 3.其中rR-St、 rSt-L、 rSt-G、 rL-St以及rSt-R为重金属被小麦各部分吸收的比率，只需考虑由上向下或由下至上的单一的运输方式而不需要考虑扩散途径[公式(7)][6].由于土壤重金属可以通过质体流和扩散两种途径进去到植物根系中，所以根系吸收土壤重金属的比率rS-R由两部分组成[公式(8)][6]. rA-L和rA-G分别为大气重金属进入叶片和籽粒的比率，由于大气重金属会通过代谢性和非代谢性途径进入叶片和籽粒，吸收率的计算也由两个部分组成[式(9)、 (10)][10, 27].
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(7) |
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(8) |
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(9) |
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(10) |
式中, Qj为植物j分部的流量(L ·d-1)，Kiw为植物中i部分与水之间的分配系数(L ·kg-1)，AR、 AL、 AG分别为植物根、叶、籽粒的表面积(m2)，fc为体积转换系数(L ·m-3)，DR为扩散速度(m ·d-1)，KSw为土壤与水之间的分配系数(L ·kg-1)，PL、 PG分别为植物叶片和籽粒的渗透率(m ·d-1)，fp为大气颗粒物吸附率，vdep为颗粒沉降速度(m ·d-1).
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图 3 植物各部分的吸收率 Fig. 3 Uptake ratio of each compartment in plant |
作物吸收重金属模型分析所需的数据主要为土壤、大气、作物、分配系数和其他相关数据.本文主要研究与分析昆山地区小麦重金属的吸收、迁移和积累状况，所以作物数据主要是与小麦相关.各参数及其数据来源见表 2.
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表 2 主要参数及其来源 Table 2 Main parameters and corresponding sources |
植物吸收重金属模型分析所需的土壤基本性质来源于土壤数据库数据[29]，其中土壤酸碱度pH、有机质SOM以及黏粒含量clay见表 3.
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表 3 昆山市土壤基本性质 Table 3 Soil properties of soil in Kunshan |
对重金属元素与土壤理化性质(pH、有机质、黏粒含量)进行回归分析，并计算得到土壤重金属水溶态的分离系数.昆山市土壤重金属水溶系数Kd和活化率Kc见表 4.
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表 4 昆山市土壤重金属水溶系数Kd和活化率Kc Table 4 Water dissolution coefficient and activation rate of heavy metals in soil of Kunshan |
2 结果与讨论 2.1 模型计算结果分析
模型研究分析表明，成熟小麦的不同部位对重金属的吸收能力不同，根的吸收能力最强，叶次之，茎和籽粒重金属的吸收能力较弱(见表 5)，重金属大部分积累在根部，到达茎、叶片和籽粒中的重金属较少.小麦的各部位中不同重金属的含量也存在明显的差异，Cu元素的含量最高，Ni次之，Pb元素和Cd元素的含量较小，这些都与研究区的气候，土壤性质，土壤中重金属的含量以及重金属的可溶性有关.小麦根部Cu元素含量的最大值高达52.8 mg ·kg-1，最小值也达到了15.4 mg ·kg-1，远高于其他元素，这是因为土壤中Cu的可溶性含量相对较高，当土壤中Cu的浓度与Pb和Ni的浓度相近时(见表 6)，均值分别为29.14、 36.33和29.23 mg ·kg-1，小麦各部位吸收Cu的能力要明显大于Pb和Ni.尽管Cd元素的可溶性最大，但由于土壤中Cd的浓度很小，最大值仅为1.01 mg ·kg-1，所以能被植被吸收的Cd含量也很小，根中Cd的含量的平均值为0.38 mg ·kg-1，最大值也只有2.10 mg ·kg-1.土壤中Pb和Ni元素的可溶性含量低，可迁移和被植物吸收的含量都很低，小麦根吸收Pb和Ni的均值分别只有3.51 mg ·kg-1和9.35 mg ·kg-1.其中表 5是40个小麦样本的统计值，表 6是全部126个土壤混合样本的统计值.
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表 5 小麦吸收重金属的统计参数/mg ·kg-1 Table 5 Basic statistical parameters of heavy metals uptake by wheat/mg ·kg-1 |
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表 6 土壤重金属浓度/mg ·kg-1 Table 6 Concentrations of heavy metals in soil/mg ·kg-1 |
小麦叶片中重金属的含量稍大于茎与籽粒中的含量，而茎与籽粒中的重金属含量相近.通过比价Cu元素在小麦茎、叶和籽粒中的含量发现，三者的差距不是非常明显，均值分别为3.55、 5.71和4.23 mg ·kg-1，最大值为12.1 mg ·kg-1. Cd元素在小麦茎、叶和籽粒中含量很低，均值仅为0.06、 0.11和0.07 mg ·kg-1. Pb和Ni元素可溶性较低并且绝大部分被根部吸收，所以最终到达茎、叶和籽粒部分的含量很小，其中Pb的均值为0.72、 1.27和0.23 mg ·kg-1，Ni的均值为1.30、 2.04和0.32 mg ·kg-1.
2.2 小麦生长与重金属的积累过程根据小麦各部分的生长率Gi、初始质量Mi, 0以及最大质量Mi, max，可以得到小麦生长过程中各部分质量的变化情况[图 4(a)].小麦从播种到出苗需要6~7 d左右的时间，根、茎、叶开始生长，而小麦籽粒的出现则大约需要2个月的时间.其中，根、叶质量的增长速度较为缓慢，茎和籽粒的增长速度较快，可以发现在90 d左右时小麦根、茎和籽粒质量的增长速度都开始放缓，逐渐达到最大质量.小麦各部分分别通过木质部运输和韧皮部运输的流量变化见图 4(a)和图 4(b)，可以发现，小麦通过木质部(由下向上)传输的流量远大于韧皮部(由上向下)，根部向上运输的流量大于其他各部分，而茎和叶向下运输的能力要比根和籽粒强，籽粒两种运输的能力都比较弱.
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R：根St：茎L：叶G：籽粒 图 4 小麦生长过程中质量和流量的时间变化 Fig. 4 Changes of mass and flow rate during the growth of wheat |
随着时间的变化，小麦根、茎、叶和籽粒中的重金属积累过程存在着差异(图 5).重金属分别通过蒸腾拉力(植物水分吸收)、扩散以及大气中重金属的沉降，到达小麦的根部，种植初期，根部重金属含量的增长十分缓慢，随着种植天数的增加，根部重金属含量由缓慢增长逐渐变成快速增长，不同于茎、叶和籽粒的积累过程，根部重金属的积累没有减缓的趋势也不会在成熟期趋向于某一个值.小部分的重金属分别通过共质体途径和质外体途径到达小麦的茎部，茎部的重金属含量在种植初期不断增长，小麦生长90 d左右，茎部重金属的增长速度开始减缓，重金属含量逐渐趋于稳定值，并在小麦的成熟期达到积累的最大浓度.叶和籽粒中的重金属来源于茎部向上运输和大气重金属沉降，它们的重金属含量在种植初期快速增长，但分别从60 d和135 d左右开始减缓增长速度，逐渐达到最大值.
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图 5 铜、镉、铅、镍元素在小麦体内的积累过程 Fig. 5 Simulation of the accumulation process of Cu, Cd, Pb and Ni in wheat |
为了更清楚地比较模拟值与实测值的差异，本研究将模型分析计算得到的小麦根、茎、叶与籽粒中重金属的含量与实测含量进行了比较验证(图 6).从图 6可以看出根部Cu、 Cd和Pb元素含量的模拟结果较为理想，而Ni元素模拟值与实测值的波动幅度有较大差距，但两者的波动趋势基本吻合.茎部Cu和Ni元素含量的模拟效果良好，Pb元素模拟值与实测值的波动趋势基本吻合，但实测值的波动幅度较大，除少数样点外，Cd元素的实测值都要大于模拟值，而且波动的幅度也很大，模拟效果较差.小麦叶中，Cu元素的模拟值略大于实测值，而Cd、 Pb以及Ni元素的模拟值要略小于实测值，Pb和Ni元素实测值的波动幅度较大.小麦籽粒中Cu与Cd元素的模拟效果较好，Pb和Ni元素模拟值与实测值的波动趋势基本吻合，但两者的模拟值都要略高于实测值，Ni元素的实测值波动幅度较大.通过小麦根、茎、叶与籽粒中重金属的模拟含量与实测含量的对比，可以对模型的模拟结果进行检验，发现模拟结果较为良好，大体上能预测出小麦各部分中重金属的含量.模拟值与实测含量的验证结果同时也说明模型难以抓住实际含量的大幅度波动的现实.
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图 6 铜、镉、铅、镍元素预测值与实测含量比较 Fig. 6 Comparison between predicted values(Cu, Cd, Pb, Ni) and measured values |
本研究根据土壤重金属不同的形态来研究植物中重金属吸收，较为完整地研究了重金属在植物各部分(根、茎叶以及籽粒)的吸收、迁移和积累过程，可为防范重金属污染的生态和健康风险提供科学依据.本研究所建立的植物吸收重金属模型是完善土壤重金属临界负荷研究的一部分，可以提高临界负荷计算模型的精确量化.传统的临界负荷研究中，有关收获作物中重金属的含量一般参考平均值、经验值或采用富集系数来计算，缺少模型的精确量化，本研究建立的模型可以解决这一问题.临界负荷是重金属排放控制和管理的重要工具，不同风险管理目标下精确量化的临界负荷，可为不同来源的重金属输入通量管理提供决策参考，来防范重金属污染风险的发生.此外模型可以省去植物样本的采取、处理和测定分析的过程，为今后的研究提供了方便.
由于植物重金属的吸收会受到土壤空间异质性、植物的种类、自然环境等多种因素的影响，这些因素对重金属吸收、迁移的影响十分复杂，所以重金属的植物吸收一直是国内外研究的难点，且国内外关于植物重金属吸收模型的研究也很少.本研究通过模型所得到的一些元素的预测值和实测值会出现差异较大的情况，也是由植物重金属的吸收、迁移、积累过程的复杂性决定的.实测值具有较大的波动性，而模拟值较为稳定，波动较小，这也一定程度上说明模型难以抓住实际含量的大幅度波动的现实.随着本研究的不断深入，今后的研究会根据不同植物的种类、不同的自然环境要素以及土壤空间异质性来完善此模型，提高其预测的精度，并用此模型来解决更多的科学问题.
3 结论(1)本研究模拟土壤-作物系统中重金属元素吸收、迁移和积累过程，建立的作物吸收土壤重金属模型，模拟效果良好，为防范重金属污染的生态和健康风险提供科学依据.
(2)小麦的不同部位对重金属的吸收能力不同，根的吸收能力最强，叶片次之，茎和籽粒重金属的吸收能力较弱.小麦的各部位中不同重金属的含量也存在明显的差异，Cu元素的含量最高，Ni次之，Pb元素和Cd元素的含量较小.
(3)小麦生长过程中，茎、叶和籽粒中的重金属积累速度分别在小麦生长90、 60和135 d左右开始减缓，重金属含量逐渐达到最大值，根部重金属积累的速度呈现不断增长的趋势.
(4)小麦根部Cu和Cd元素，茎部Cu元素，叶片中Cu、 Cd和Pb元素以及籽粒中Cu和Cd的模拟效果较好，小麦各部分中Cu和Cd两种元素含量的模拟值总体比Pb和Ni元素更加精确，模拟效果更好.
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