环境科学  2016, Vol. 37 Issue (10): 3877-3883   PDF    
引用本文
刘伟, 蔡广强, 卢小艳, 刘丽君, 张金松, 刘嘉祺, 曲莹 . 典型南方水源氨基酸浓度变化与去除[J]. 环境科学,2016, 37(10): 3877-3883.
LIU Wei, CAI Guang-qiang, LU Xiao-yan, LIU Li-jun, ZHANG Jin-song, LIU Jia-qi, QU Ying . Concentration Variation and Removal of Amino Acids in Typical Drinking Sources in the South of China[J]. Environmental Science,2016, 37(10): 3877-3883.
典型南方水源氨基酸浓度变化与去除
刘伟1 , 蔡广强2 , 卢小艳2 , 刘丽君2 , 张金松1,2 , 刘嘉祺2 , 曲莹2     
1. 哈尔滨工业大学深圳研究生院, 深圳 518055;
 2. 深圳市水务(集团)有限公司, 深圳 518031
收稿日期: 2016-03-17; 修订日期: 2016-05-18
基金项目: 国家水体污染控制与治理科技重大专项（2015ZX07406-004）
作者简介: 刘伟(1992~), 男, 硕士, 主要研究方向为饮用水消毒, E-mail:liuwei2048@126.com
通讯联系人, 张金松, zhangjinsong@waterchina.com
摘要: 氨基酸是天然水体中含氮有机物的重要组成部分，为明晰氨基酸在水库原水中的浓度变化及去除情况，于2015年5~10月利用高效液相色谱法（HPLC）对我国南方某市3个主要水库原水中20种常见氨基酸浓度进行连续监测，分析该市水库原水中氨基酸的空间分布与变化趋势，同时研究了不同处理工艺对氨基酸的去除情况.结果表明，不同水库原水中氨基酸组成有所差异，但主要氨基酸为天冬氨酸、半胱氨酸、亮氨酸.水库C原水中各氨基酸含量没有明显季节性变化趋势，但夏季含量相对较低，秋季相对较高.此外，常规工艺与BAC-UF工艺对氨基酸的主要去除单元为混凝沉淀单元，O3-BAC工艺对氨基酸的主要去除单元为主臭氧.常规工艺、BAC-UF工艺、O3-BAC工艺对氨基酸总量的总去除率分别为94.42%、66.04%、49.75%.
关键词: 南方水源      氨基酸      分布      工艺      去除     
Concentration Variation and Removal of Amino Acids in Typical Drinking Sources in the South of China
LIU Wei1 , CAI Guang-qiang2 , LU Xiao-yan2 , LIU Li-jun2 , ZHANG Jin-song1,2 , LIU Jia-qi2 , QU Ying2     
1. Shenzhen Graduate School, Harbin Institute of Technology, Shenzhen 518055, China;
 2. Shenzhen Water Affairs(Group)Co., Ltd., Shenzhen 518031, China
Abstract: Amino acids are the main components of nitrogenous organic matter in surface water. In order to reveal the concentration variation and removal of amino acids in reservoirs water, the concentration variation of the twenty common amino acids for three main reservoirs' water in a typical southern city of China was monitored between May and October in the year of 2015 by HPLC, and the space distribution and change trend of the twenty amino acids were analyzed. In addition, the removal of the twenty amino acids was also studied by different water treatment processes. The results showed that the amino acids contents and composition were different among the three reservoirs. Aspartic acid, cysteine and leucine were the main amino acids for the three reservoirs. Besides, there was no obvious seasonal variation of amino acids content for reservoir C. However, the concentration of amino acids in autumn was higher than that in summer. Coagulation and sedimentation were main units for the removal of amino acids in conventional and BAC-UF processes while O3 oxidation was the main unit in O3-BAC process. 94.42%, 66.04% and 49.75% of total amino acids contents were removed by the conventional, BAC-UF and O3-BAC processes, respectively.
Key words: southern water resources      amino acids      distribution      processes      removal     

随着我国工农业的快速发展，饮用水水源普遍受到不同程度的污染，相应地水中溶解性有机物(dissolved organic matter，DOM)含量也逐步升高.已有研究表明[1]:水源水中含氮有机物是净水工艺过程中消毒副产物(disinfection by-products，DBPs)的重要前体物，近年来受到越来越广泛的关注[2, 3].氨基酸作为水源水中含氮有机物的重要组成部分，广泛存在于地表水源中[4, 5]. Chinn等[6]在对美国加利福尼亚原水中的氨基酸含量的调查中发现，该水源中所检出的浓度较高的氨基酸有丝氨酸、丙氨酸、脯氨酸和甘氨酸，其浓度在100 nmol ·L-1左右. Brosillon等[7]对巴黎3个水厂的原水进行了一个水文年的检测，结果发现不同季节各氨基酸的浓度差异很大，其中秋季检测到的氨基酸浓度相对较高.另一方面，氨基酸在氯化过程中可生成DBPs，危害人体健康[8~10].国内外已有研究表明，天冬氨酸、酪氨酸等在氯化过程中均易生成三卤甲烷(trihalomethanes，THMs)、卤乙酸(haloacetic acids，HAAs)及三氯乙醛等消毒副产物，并且带有芳香环结构的氨基酸相对于腐殖酸，在氯化时更易生成THMs，而天冬氨酸与天冬酰胺氯化后均生成较高浓度的HAAs[11~13].

此外，天然水体中的氨基酸浓度与水中生物活性(藻类)有很大关系，且季节性变化明显[14].在藻类暴发时期，水体中氨基酸检出浓度通常也较高[15].我国南方地区常年湿热，水源存在季节性污染，藻类暴发频繁，DBPs超标风险较高.因此，明确我国南方地区主要水源中各氨基酸浓度对水厂控制DBPs生成具有重要意义.本文以我国南方某市主要地表水源为研究对象，于2015年5~10月，分析了3个不同水库原水中各氨基酸浓度的变化趋势.同时，探讨了常规处理工艺(混凝-沉淀-过滤-消毒)、臭氧-生物活性炭(O3-BAC)工艺、生物活性炭-超滤(BAC-UF)工艺对天然水体中各氨基酸的去除情况，以期为明晰水源水中氨基酸的组成及DBPs的控制提供借鉴.

1 材料与方法 1.1 水样采集及预处理

水样于2015年5~10月采自我国南方某市3个不同的水库(A、B、C)，3水库基本信息如表 1所示.采样时间为每月中下旬，采样频率为每月一次，水样置于事先清洗干净的聚四氟乙烯塑料桶中.由于原水中氨基酸浓度较低，需要对水样用旋转蒸发仪进行浓缩处理，具体操作方法如下:将2 L经0.45 μm滤膜过滤后的水样加入旋转蒸发仪的样品瓶中，在40℃、100 r ·min-1的条件下浓缩至100 mL左右，再将浓缩液用0.22 μm的聚碳酸酯膜过滤即得到待测水样.所有水样如不能立即测定，应放置在4℃冰箱中保存，存放时间不超过7 d.

表 1 3水库基本信息 Table 1 Information of three reservoirs

1.2 氨基酸检测

所需各氨基酸标准样品均购买自广州市科因生物科技有限公司(Keyinbio，Guangzhou).采用柱前在线衍生化方法，其中一级氨基酸用邻苯二甲醛(OPA)、二级氨基酸采用9-芴甲基氯甲酸酯(FMOC)进行衍生.使用安捷伦1260的高效液相色谱仪(HPLC)进行检测，检测器为FLD，色谱柱型号为Eclipse Plus C18(150 mm×4.6 mm×3.5 μm)，柱温为40℃.流动相A为:10 mmol ·L-1 Na2HPO4:10 mmol ·L-1 Na2B4O7, pH=8.2；5 mmol ·L-1NaN3.流动相B为:甲醇:乙腈:水=45%:45%:10%.流动相梯度随时间变化如表 2所示.

表 2 流动相梯度变化 Table 2 Change of mobile phase gradient

其中，流动相流速为1.5 mL ·min-1，FLD检测器具体参数为:0~17 min，激发波长340 nm，发射波长450 nm；17 min时更改激发波长为266 nm，发射波长305 nm.使用该方法测常见的20种氨基酸，其回收率范围为91.6%~103.2%.

2 结果与讨论 2.1 原水中氨基酸浓度及变化趋势 2.1.1 原水中氨基酸浓度

2015年5~10月3个不同水库中各氨基酸浓度及3水库基本信息如表 1与表 3所示.由表 3中数据分析可知，在5~7月，3水库中半胱氨酸浓度均很高，远高于其他氨基酸含量.这可能是由于这几个月份进入水库的水中含有大量半胱氨酸加上半胱氨酸本身就具有良好的水溶性(室温下，每100 mL水可溶解10 g左右)[16]造成的.

表 3 3个水库不同月份各氨基酸浓度/nmol ·L-1 Table 3 Concentration of amino acids in different months in the 3 different reservoirs/nmol ·L-1

除半胱氨酸外，A水库的主要氨基酸组成为天冬氨酸、谷氨酸、亮氨酸、酪氨酸、精氨酸；B水库的主要氨基酸组成为天冬氨酸、谷氨酸、组氨酸、甘氨酸、亮氨酸；C水库中主要氨基酸组成为天冬氨酸、谷氨酸、亮氨酸、精氨酸、蛋氨酸.从5~10月各水库原水中所含氨基酸总量平均值看，所研究的3个水库氨基酸总浓度平均值分别为79.04、61.53、164.5 nmol ·L-1.综上所述，3个不同水库水中所含氨基酸总量基本相当，其主要组成成分也大体相当，这可能是由于该市不同水库原水水质相近造成的.姚昕等[17]在对太湖北部高藻区溶解性氨基酸的调查研究中发现，组氨酸、精氨酸、赖氨酸、丝氨酸、酪氨酸是现存的主要氨基酸，其氨基酸总的质量浓度约为3 μg ·L-1左右，高于该市3个水库中氨基酸浓度.这可能是由于太湖富营养化严重且其研究水源为太湖藻类浓度较高的地区，水中微生物及浮游生物及其分泌物浓度较高造成的.另一方面，Yamashita等[18]发现，日本南部海域西北太平洋海湾区的水溶性氨基酸浓度可达750 nmol ·L-1，远高于本文中研究的3个水库及太湖水域中氨基酸浓度.这说明，海水中氨基酸浓度高于淡水中的浓度.

2.1.2 原水中氨基酸变化趋势

由于水库C为该市储水量较大的水库，且为该市市区范围内主要供水水源，具有代表性，因此选择水库C作为分析对象.由表 3中数据分析可知，该水库中各氨基酸浓度并无明显季节性变化特征.由于6月水库C中半胱氨酸与酪氨酸浓度突然升高且远高于其他氨基酸浓度之和，使得6月水库中氨基酸总浓度远高于其他月份.但是，从除半胱氨酸、酪氨酸外的其他氨基酸总量上看，5月与9月要远高于其他月份，其次是6月，8月与10月相差较小，7月浓度最低.因此，除半胱氨酸、酪氨酸外，其余氨基酸的总浓度在夏季(7、8月)均低于其他季节.这与九龙江河流水体中的溶解性氨基酸浓度变化相反，该水体夏季氨基酸浓度最高，秋季最低[19].另一方面，该市夏季是其高藻期间，水体中藻类浓度较高[20].根据Krasner等[21]的研究成果，水体中氨基酸含量与藻类含量相关性较强，这与本研究成果不符.可能是由于该市7、8月降雨量大且集中，对水库水源有一定的稀释作用造成的.

2.2 不同处理工艺对氨基酸的去除

由2.1节中分析可知，该市3个主要水库水源中均含有一定量的氨基酸，且由于氨基酸在氯消毒过程中可与消毒剂发生化学反应，较易生成危害人体健康的DBPs.为能更加有效地指导水厂对消毒过程中DBPs的控制，需进一步研究水库原水中各氨基酸在不同水处理工艺过程中浓度的变化情况.该南方城市所采用的主要水处理工艺包括常规工艺、O3-BAC工艺、BAC-UF工艺，因此选择采用此3种工艺的水厂作为研究对象，分析不同工艺单元对氨基酸的消减情况，其中，3个水厂原水均来自水库C.

2.2.1 常规工艺对氨基酸的去除

常规工艺中氨基酸的浓度变化及去除情况如图 1所示.

图 1 常规工艺氨基酸浓度变化与去除 Fig. 1 Concentration variation and removal of amino acids in conventional process

由图 1分析可知，常规工艺对氨基酸的去除效率总体较差.不同氨基酸在工艺流程中的浓度变化不同，除谷氨酰胺、组氨酸、精氨酸、半胱氨酸、异亮氨酸等5种氨基酸外，其余氨基酸浓度在混凝沉淀工艺后，均有不同程度的增加.混凝沉淀单元对原水中高浓度的半胱氨酸有很好的去除效果，去除率可达97%，而对其他低浓度的氨基酸基本无去除效果.过滤工艺对水中大多数氨基酸均有一定的去除效果.加氯消毒后部分氨基酸浓度出现不同程度的增加.这可能是由于加氯后氯与水中大分子有机物反应，将其分解为小分子的氨基酸等有机物.此外，国内外研究表明[22~25]，氯(氯胺)消毒会导致水中可同化有机碳(assimilable organic carbon，AOC)的浓度升高，且氨基酸是AOC的主要组成部分[26]，这也可能是氯化后多种氨基酸浓度升高的原因.从氨基酸总量上看，混凝沉淀单元去除率为94.26%，砂率单元去除率为2.94%，总去除率为94.42%，其中混凝沉淀单元对氨基酸有较好的去除效果.

2.2.2 BAC-UF工艺对氨基酸的去除

BAC-UF工艺氨基酸浓度变化与去除情况如图 2所示.

图 2 BAC-UF工艺氨基酸浓度变化与去除 Fig. 2 Concentration variation and removal of amino acids in BAC-UF process

由图 2分析可知，原水中各氨基酸在工艺过程中的变化情况与常规工艺相似，除对苏氨酸、半胱氨酸、苯丙氨酸、异亮氨酸、亮氨酸等少数几种氨基酸有一定的去除效果外，出厂水中的其他氨基酸浓度均比原水高.但是，与常规工艺类似，BAC-UF工艺对高浓度的半胱氨酸有良好的去除效果，而对低浓度的其他氨基酸去除不理想.从氨基酸总量上看，混凝沉淀单元去除率为20.78%，BAC单元去除率为38.99%，UF单元去除率为14.17%，总去除率为66.04%.由此可见，在BAC-UF工艺中混凝沉淀与BAC单元对氨基酸有较好的去除作用.

2.2.3 O3-BAC工艺对氨基酸的去除

O3-BAC工艺氨基酸浓度变化与去除情况如图 3所示.

图 3 O3-BAC工艺氨基酸浓度变化与去除 Fig. 3 Concentration variation and removal of amino acids in O3-BAC process

由图 3分析可知，混凝沉淀单元对氨基酸基本无去除作用，部分氨基酸浓度增加，这可能是由于O3预氧化的强化作用使得藻细胞破裂，胞内物质外泄，而氨基酸是藻类分泌物的主要组成部分[27].砂滤单元出水多数氨基酸浓度升高，这可能是由于滤料上的吸附物脱附外泄所致.主O3单元对水中氨基酸有明显的去除效果，对大多数氨基酸的去除率可达65%以上，这可能是经过常规工艺多数颗粒物已经去除，O3与氨基酸接触更为充分，O3强氧化作用分解所致. BAC单元出水中各氨基酸浓度大幅升高，这可能是由于生物活性炭表面附着大量微生物，形成生物膜，臭氧氧化水经过这些生物膜时，将生物膜表面的微生物及其分泌物带出，导致水中氨基酸浓度大幅增加.出厂水中氨基酸浓度迅速下降到较低水平，这可能是因为O3-BAC深度处理工艺中，原水中大部分有机物质在前期工艺单元中均被去除，氯化时不会产生小分子有机物，而氯可与小分子氨基酸反应，从而使得出厂水中氨基酸浓度降低.从氨基酸总量上看来，混凝沉淀单元去除率为-7.81%，砂滤单元去除率为-58.15%，主O3单元去除率为68.91%，BAC单元去除率为-1009.36%，总去除率为49.75%.

综上所述，通过比较3种主要水处理工艺可以发现，常规工艺对高浓度的半胱氨酸去除效果良好，且混凝沉淀单元起主要的去除作用，但对低浓度的其他氨基酸基本无去除效果，加氯消毒后，出厂水中除半胱氨酸外的其他氨基酸浓度甚至出现不同程度的增加. BAC-UF工艺与常规工艺类似，主要对半胱氨酸有较好的去除效果，而对其他低浓度氨基酸去除效果较差，但略优于常规工艺. O3-BAC工艺对大多数低浓度的氨基酸均有良好的去除效果，主要去除单元为主臭氧化.考虑到水源水中氨基酸含量普遍较低，故认为O3-BAC工艺为去除原水中氨基酸的最佳工艺.

3 结论

(1)3个水库原水中各氨基酸浓度组成差异较大，但最主要的几种氨基酸为天冬氨酸、谷氨酸、半胱氨酸、亮氨酸等.此外，氨基酸总量从高到低依次为:水库C>水库A>水库B，浓度分别为79.04、61.53、164.5 nmol ·L-1.

(2)水库C中各氨基酸含量季节性变化并不明显.从氨基酸总量上看，6月浓度最高，其次是5月与9月，7、8月最低；从除半胱氨酸、酪氨酸以外的其他氨基酸总量上看，5月与9月最高，7、8月最低.

(3)常规工艺与BAC-UF工艺均对高浓度的半胱氨酸有良好的去除效果，而对其他低浓度氨基酸去除效果差，混凝沉淀单元为氨基酸的主要去除单元. O3-BAC工艺对大多数低浓度氨基酸均有良好的去除效果，主臭氧单元起主要去除作用.

(4)常规工艺、BAC-UF工艺、O3-BAC工艺对氨基酸总量的去除率分别为94.42%、66.04%、49.75%.

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