环境科学  2016, Vol. 37 Issue (9): 3606-3615   PDF    
外源氮、硫添加对闽江河口湿地CH4、CO2排放的短期影响
胡敏杰 , 任鹏 , 黄佳芳 , 仝川     
福建师范大学地理科学学院, 湿润亚热带生态-地理过程教育部重点实验室, 亚热带湿地研究中心, 福州 350007
摘要: 于2015年4月在闽江河口鳝鱼滩湿地原位开展氮、硫添加实验,研究外源氮、硫添加对河口湿地CH4、CO2排放通量的短期影响,并同步观测相关环境因子.结果表明,NH4Cl(NH)和NH4NO3+K2SO4(NS)添加显著促进了河口湿地CH4平均排放通量(P<0.01),NS耦合添加显著促进了湿地CO2平均排放通量(P<0.05);KNO3(NO)和K2SO4(S)处理在实验期间对CH4、CO2排放通量表现为促进与抑制作用的交互影响,并且影响均不显著(P>0.05).与对照(CK)相比,NH和NS添加使CH4平均排放通量分别提高了(286.36%、122.73%),使CO2平均排放通量分别提高了(39.92%、34.24%).氮、硫添加对河口潮滩湿地CH4、CO2排放的影响具有明显的时间变异性,改变了短叶茳芏湿地生长季CH4排放时间变化规律,但未改变CO2排放时间规律.相关分析显示,NH和NS添加处理下河口湿地土壤CH4、CO2排放通量主要受土温、EC、DOC以及NH4+-N的控制(P<0.05或P<0.01),NO和S处理主要受土温、EC、pH、DOC、NO3--N的控制(P<0.05或P<0.01),CK处理则主要受土温的影响(P<0.01).温度、盐度、氮有效性是影响河口湿地CO2、CH4排放的主要因素.
关键词: 温室气体排放      氮、 硫添加      短叶茳芏      潮滩湿地      闽江河口     
Short-term Effects of Nitrogen and Sulfate Addition on CH4 and CO2 Emissions in the Tidal Marsh of Minjiang River Estuary
HU Min-jie , REN Peng , HUANG Jia-fang , TONG Chuan     
Research Centre of Wetlands in Subtropical Region, Key Laboratory of Humid Sub-tropical Eco-geographical Process of the Ministry of Education, School of Geographical Sciences, Fujian Normal Universities, Fuzhou 350007, China
Abstract: In April 2015, using enclosed static opaque chamber-GC techniques, the short-term effects of nitrogen and sulfate addition on the CH4 and CO2 emissions were measured in the Cyperus malaccensis marsh in the high tidal flat of the Minjiang River estuary, and the key factors controlling the variation of CH4 and CO2 were examined. The influences of nitrogen and sulfate addition on the CH4 and CO2 emissions were different in different time scales. CH4 emission increased significantly under the NH4Cl (NH) and NH4NO3+K2SO4 (NS) additions (P<0.01), CO2emission increased significantly with NS addition (P<0.05), but CH4 and CO2 emissions demonstrated an obvious fluctuation pattern with KNO3 (NO) and K2SO4(S) additions. Compared with the control (CK), average CH4 emissions increased by 286.36% and 122.73%, respectively, in the NH and NS addition treatments, average CO2 emissions increased by 39.92% and 34.24%, respectively, with the NH and NS additions treatments. The nitrogen and sulfate addition changed the temporal variation of CH4 and CO2emissions from the C. malaccensis wetlands in growing season. Significant correlations were found among CO2, CH4 emissions, and soil temperature, electrical conductivity (EC), DOC (dissolved organic carbon) and NH4+-N (P<0.05 or P<0.01) in the treatments with NH and NS additions; and soil temperature, EC, DOC and NO3--N (P<0.05 or P<0.01) in the treatments with NO and NS additions. Temperature, EC and nitrogen availability were the dominant factors controlling the temporal variations of CH4 and CO2emissions in estuarine tidal marsh ecosystem.
Key words: greenhouse gas emissions      nitrogen and sulfate addition      Cyperus malaccensis      tidal wetlands      Minjiang River estuary     

CO2和CH4是大气中重要的温室气体,自1750年以来,其浓度分别增加了40%和105%,达到了391×10-6和1 803×10-9[1],对其排放通量的研究一直是全球变化研究的焦点[2].研究已证实,湿地是重要的CO2汇和CH4[3],在全球温室气体排放中居于重要地位.当前,由于人类活动,如化石燃料的燃烧、农业施肥等的影响,活性氮、硫排放明显增加[4, 5].尤其是我国氮、硫沉降强度不断增加,已经成为继欧美之后世界第3大氮、硫沉降区[6],这势必会对温室气体排放产生显著影响.

湿地是地球陆地表面碳密度最高的生态系统[7].CH4是湿地厌氧土壤碳输出的重要途径,控制土壤碳循环过程的微小改变都将会对CH4代谢过程产生显著影响[8].其中,外源的氮、硫输入是影响CH4代谢过程的最关键因子之一.外源氮输入可通过改变土壤微生物和植被的生理机能[9],增强土壤酶的活性[10]等控制CH4的产生与消耗过程; SO42-通过使湿地中的硫酸盐还原菌变得活跃,并与甲烷产生菌竞争基质,从而抑制土壤CH4的产生和排放[11].关于氮、硫沉降对湿地生态系统呼吸及湿地土壤呼吸影响的报道较少,且研究结果存在明显的不确定性[12, 13].一般认为,硫酸盐还原过程往往伴随CO2的产生[14].目前,关于氮、硫沉降对湿地生态系统温室气体排放的影响研究主要集中在水稻田和泥炭地且结论不一致,对于天然河口湿地的研究较少,潜在机制尚不清楚.

河口潮汐湿地是对全球环境变化响应敏感的生态系统,是全球重要的碳汇/源.盐水入侵、外来植物入侵与氮、硫沉降等是河口湿地面临的主要环境问题,这些全球变化过程的发生将深刻影响着河口湿地生态系统的结构与功能.尤其是河口潮汐湿地土壤中往往硫酸盐含量较丰富,硫酸盐还原过程明显,可促使有机碳分解速率达到总分解速率的50%[15],这对湿地温室气体排放过程具有深远影响.闽江是我国东南沿海重要入海河流之一,地处中亚热带与南亚热带过渡区,具有流量大、流速快的特点.闽江口鳝鱼滩湿地是闽江流域最大的自然湿地,承接着来自中上游排放以及潮汐携带的大量含氮、硫物质,可以推断外源氮、硫输入将对该潮汐湿地土壤碳循环产生显著影响.通过研究土壤碳循环过程(CO2、CH4排放)对于这种高氮、硫输入的短期响应,以全面认识氮、硫沉降对河口湿地土壤生物地球化学循环影响的时间变异性和不确定性,以期为温室气体排放清单提供补充、说明.

1 材料与方法 1.1 研究区概况

闽江河口鳝鱼滩湿地(26°00′36″~26°03′42″N,119°34′12″~119°40′40″E)是福建省闽江河口湿地自然保护区内面积最大的自然湿地.气候温暖湿润,年均气温19.6℃,年均降水量1 346 mm[16].该区是典型的开放式感潮河口,潮汐属典型半日潮,土壤以潮汐盐土为主[17].芦苇(Phragmites australis)、短叶茳芏(Cyperus malaccensis var.brevifolius)和藨草(Scirpus triqueter)是该区的土著优势植物.本研究在鳝鱼滩湿地西侧高潮滩短叶茳芏湿地选择一个典型样区进行实验布设(图 1),其基本理化性质见表 1.

图 1 采样点示意 Fig. 1 Distribution of sampling sites in the Minjiang River estuary

表 1 闽江河口潮滩湿地土壤基本理化性质特征 Table 1 Soil physicochemical properties of the high tidal flat wetlands in the Minjiang River estuary

1.2 实验设计

在高潮滩短叶茳芏湿地内与海岸线平行的方向,布设1条30 m×3 m的添加处理样带,将样带等距离分为3个平行处理样区(作为3个重复),每个处理样区间相隔2 m; 在每个处理样区内进一步布设5个1 m×1 m的平行处理小区用于添加处理实验,小区间留有缓冲带,防止相互干扰(与处理小区平行另布5个底座同样进行添加处理,用于土壤样品采集).为方便到达采样点及减少采样时的践踏和扰动,沿样线搭设木制栈桥直通采样点.原位根据中国市域氮、硫沉降的一般区间以及同类研究[12, 18],并结合闽江河口区实际沉降量,按照中偏高输入标准,向各处理样区添加氮、硫和氮+硫,5个处理分别为对照CK(0 g ·m-2)、NH(2 g ·m-2,NH4+-N)、NO(2 g ·m-2,NO3--N)、S(2 g ·m-2,SO42--S)、NS(2 g ·m-2,N+2 g ·m-2,S).其中,氮、硫耦合输入按1 ∶1配比,即以2g NH4NO3+2g K2SO4复合溶液添加.为了使喷洒的溶液最大限度地保留在实验样地,喷洒日选定在小潮日退潮后地表出露无潮水水淹时段,以尽量减少潮水冲刷的影响[19].模拟添加实验使用喷壶向静态箱底座内土壤表面施加不同处理组的可溶性NH4Cl、KNO3、K2SO4以及NH4NO3+K2SO4复合溶液,对照样地则喷洒相同量的自来水.实验于2015年4月14日开始添加处理,原位在不同设定时间采集气体,实验持续时间为1个月.同时,在添加处理后第5、24、240、720 h从另设底座内采集表层土壤样品(0~15 cm),测定相关土壤理化因子.

1.3 气体采集与测定

采用静态箱-气相色谱法进行气体采集与测定.静态箱由底座和顶箱2部分组成.底座(35 cm×35 cm×40 cm)上部带有边槽,用于采样时注水密封.顶箱(35 cm×35 cm×120 cm)内部上侧装有1个小风扇用于混匀箱内气体,侧面安装气体采样口.为防止施加溶液的过快流失及交叉影响,底座深入土壤35 cm,出露沉积物表面小于5 cm,并且底座在整个实验期间始终固定在样点.本研究一次性向底座内施加不同处理溶液,分别在添加处理后第0、2、5、24、48、96、168、240、360、480、720 h采集气样,并同步观测相关环境因子.气样用60 mL带有三通阀的注射器从箱内抽取,1个通量测定共抽气4次,分别在盖箱后0、10、20、30 min采集,并将抽取的气体注入100 mL气体采集袋中.样品采集后立刻运回实验室,用气相色谱仪(Shimadzu GC-2010,Japan)测定气样中CH4和CO2 浓度.根据以下公式计算排放到大气环境中的CH4和CO2通量:

$F=\frac{M}{V}\cdot \frac{dc}{dt}\cdot H\cdot \left( \frac{273}{273+T} \right)$

式中,F:温室气体通量[mg ·(m2 ·h)-1]; M:CH4和CO2 的摩尔质量(g·mol-1); V:标准状态下的气体摩尔体积; dc/dt:CH4和CO2的浓度变化率; T:采样箱内温度(℃).H:采样箱的箱高.测量的浓度数据只有在线性回归系数R2>0.9才视为有效数据并计算温室气体通量.

1.4 环境因子测定

在各采样日同步测定每个静态箱内5、10、15 cm的土壤温度、电导率(EC)以及箱温、气温等指标.土壤pH采用IQ150便携式pH仪(IQ Scientific Instruments,USA)测定,土壤温度与EC采用2265FS便携式电导/温度计(Spectrum Technologies Inc,USA)测定,含水率用烘干法测定,容重用环刀法进行测定,气温则利用Kestrel 3500手持气象站(NK,USA)测定.土壤全氮(TN)、全碳(TC)使用碳氮元素分析仪测定(vario MAX,德国),无机氮(NH4+-N、NO3--N)经KCl浸提后使用连续流动分析仪(Skalar San++,荷兰)测定.土壤溶解性有机碳(DOC)经浸提后使用TOC-VCPH总有机碳分析仪(Shimadzu,Japan)测定.

1.5 数据处理与分析

差异性分析使用SPSS 17.0中的单因素方差分析(ANOVA)进行统计.CH4和CO2排放通量与环境因子之间的相关关系使用SPSS 17.0中Pearson相关分析进行分析.数据作图使用Original 8.0进行.此外,CH4和CO2通量增加率是指以对照处理为基准,观察氮、硫添加处理下的CH4和CO2通量较对照处理的增长百分比,百分比为正值即为正增长,反之为负增长.

2 结果与分析 2.1 氮、硫添加对湿地CH4排放的影响

外源氮、硫添加对闽江河口短叶茳芏湿地CH4排放通量的影响随时间变化存在差异,呈现出较为明显的波动变化特征,在观测期间不同处理均表现为CH4的源(图 2).数据分析显示,CK、NH、NO、S和NS添加处理下CH4平均排放通量分别为(0.22±0.03)、(0.85±0.14)、(0.19±0.03)、(0.24±0.04)和(0.49±0.09) mg ·(m2 ·h)-1.与CK相比,NH和NS处理分别使湿地CH4平均排放通量增加了286.36%和122.73%,NO和S处理基本无影响.

图 2 氮、硫添加对河口潮滩湿地CH4排放通量的影响 Fig. 2 Variations of CH4 fluxes in estuarine wetland treated with different nitrogen and sulfate addition

外源氮、硫添加在不同时间对湿地CH4排放通量的影响不尽一致(图 3),NH和NS处理在不同时间均促进了CH4排放通量,其排放高值和低值均分别发生在处理后第24 h和720 h,最大和最小增幅均分别出现在处理后第240 h和720 h,较CK分别增加了973.48%、48.68%和603.05%、15.86%.NO和S处理在实验期间均表现为促进与抑制作用的交互影响,但在整体上并未对CH4排放通量产生显著影响(图 3).NO添加除在第2、96、168、360和720 h表现为抑制作用外,其他时间均表现为促进作用,最大增长率为101.01%(0 h).S处理在添加后第24、168和720 h表现为抑制作用,其他时间表现为促进作用.方差分析显示,NH和NS处理均与CK、NO、S处理存在极显著差异(P<0.01),NH和NS处理之间也存在显著差异(P<0.05).这表明NH和NS处理显著促进了CH4排放通量,并且NH处理的促进作用优于NS处理.

不同小写字母代表不同处理间差异性显著,下同 图 3 氮、硫添加对河口潮滩湿地CH4平均排放通量及增长百分比的影响 Fig. 3 Variations of CH4 average fluxes and the growth rate in estuarine wetland treated with different nitrogen and sulfate addition

2.2 氮、硫添加对湿地CO2排放的影响

闽江河口短叶茳芏湿地CO2排放通量在各添加处理下均具有相似的变化动态,氮、硫添加处理并没有改变潮滩湿地CO2排放时间变化规律(图 4).统计分析可知,CK、NH、NO、S和NS添加处理下CO2平均排放通量分别为(476.72±54.79)、(639.31±75.05)、(574.73±74.52)、(501.34±54.81)和(666.67±65.02) mg ·(m2 ·h)-1.与CK相比,NH、NO、S和NS处理分别使湿地CO2平均排放通量增加了34.24%、20.59%、5.25%和39.92%.不同处理组对CH4排放通量的促进能力依次为:NS>NH>NO>S.

图 4 氮、硫添加对河口潮滩湿地CO2排放通量的影响 Fig. 4 Variations of CO2 fluxes in estuarine wetland treated with different nitrogen and sulfate addition

外源氮、硫添加在不同时间对湿地CO2排放通量的影响存在明显差异,各添加处理下最大值和最小值均出现在处理后第720 h和96 h.NH和NS处理在不同时间均促进了CO2排放通量,其最大和最小增幅分别出现在处理后第24 h、480 h和96 h、0 h,较CK分别增加了51.10%、0.38%和70.15%、24.64%(图 5).NO和S处理在实验期间均表现为促进与抑制作用的交互影响,但在整体上并未对CO2排放通量产生显著影响.方差分析显示,除NS处理与CK存在显著差异(P<0.05)外,其他处理间无显著差异(P>0.05).

图 5 氮、硫添加对河口潮滩湿地CO2平均排放通量及增长百分比的影响 Fig. 5 Variations of CO2 average fluxes and the growth rate in estuarine wetland treated with different nitrogen and sulfate addition

2.3 环境因子及其与温室气体排放相关关系

外源氮、硫添加后土壤基本理化因子特征如图 6所示.各样点土温与气温具有较高一致性,具有波动变化特征; 土壤EC在不同处理间无显著差异(P>0.05).NH和NS添加下土壤NH4+-N含量以及NO和NS添加下NO3--N含量均显著高于对照处理(P<0.05).添加处理组土壤DOC均略高于对照组(P>0.05); pH均低于对照组(P>0.05),使土壤呈弱酸性.

相关分析显示(表 2),湿地土壤CH4、CO2排放通量与土温、DOC、NH4+-N间主要为正相关关系,与EC和NO3--N间主要为负相关关系.NH和NS添加处理下河口湿地土壤CH4、CO2排放通量主要受土温、EC、DOC以及NH4+-N的控制(P<0.05或P<0.01),NO和S处理主要受土温、EC、pH、DOC、NO3--N的控制(P<0.05或P<0.01),CK处理则主要受土温的影响(P<0.01).

3 讨论 3.1 氮、硫添加对河口湿地土壤理化性质的影响

氮、硫添加后土壤EC随时间呈波动变化特征,不同处理对土壤EC影响不大(P>0.05).这主要是因为河口湿地土壤EC主要受潮汐、雨水和径流等咸淡水的交互作用,少量的氮、硫添加在短时间内不足以显著影响土壤EC变化.不同处理下湿地土壤pH随时间变化较为平稳,氮、硫添加在不同时

图 6 不同处理组土壤平均理化性质 Fig. 6 Average physical and chemical properties of soils with different nitrogen and sulfate addition

表 2 不同处理组CH4、CO2排放通量与土壤理化因子间相关关系 Table 2 Pearson correlation analysis between CH4,CO2 fluxes and soil environmental parameters

间均降低了湿地土壤pH值,使土壤处于弱酸性环境.这是因为氮添加促进了NH4+的硝化和NO3-的淋失,加速了土壤的酸化[20].氮、硫添加在不同时间对湿地土壤pH的影响均未达到显著性水平,主要是由于滨海河口区外部环境复杂,土壤pH受多种因素的控制,较少的氮、硫输入在短时间内不足以显著影响土壤pH的变化.

土壤NH4+-N含量在NH和NS处理下以及NO3--N在NO和NS处理下均显著高于对照组(P<0.05).由于植物和微生物等对NH4+-N和NO3--N的吸收、转化和消耗需要一个时间过程,外源NH4+-N和NO3--N的直接添加短时间内显著提高了土壤N的有效性和可利用性.较CK处理相比,外源氮、硫添加均促进了河口湿地DOC含量,但除NH处理外(P<0.05),其他影响均不显著.DOC是凋落物和土壤有机质分解和淋溶的产物[21],氮输入对DOC的促进作用主要是氮有效性和微生物活性增强的结果.外源氮添加处理后,增加的氮会刺激微生物活性且抑制木质素的产生[22],并可促进土壤中可溶性酚类物质的积累[23],从而增加土壤中DOC的含量.此外,NH4+-N也可以通过影响土壤酶活性来调节土壤DOC含量.一般认为,NH4+-N可增强水解酶的活性,而降低氧化酶的活性[24].水解酶活性的增强将加速易分解的纤维素类物质的降解,从而促进有机质的矿化、分解速率; 氧化酶活性的降低将会导致土壤中可溶性酚类物质的增加,而酚氧化酶能够进一步氧化酚类物质中的苯环,从而刺激了DOC的释放[23].关于土壤酶活性对氮、硫添加的响应是本研究正在开展的一个重要方向,相关结论有待进一步整理、发表.

3.2 氮、硫添加对河口湿地CH4、CO2排放的短期时间效应

氮、硫添加对闽江河口潮滩湿地CH4排放的影响具有明显的时间效应.各处理对CH4排放通量的影响主要发生在第5~240 h,第360 h后几乎无影响.可见,外源物质添加后,在不同采样时间均会对湿地温室气体排放通量产生影响,但不同时间的影响存在差异.其原因可能是与CH4排放影响因素的复杂性有关.一方面,外源输入物质在湿地生态系统中的分解、吸收、转化和累积等过程往往随时间存在差异,动植物、微生物等对外源输入物质的反应也需要一个时间过程[17]; 另一方面,CH4排放是CH4产生、氧化和传输过程综合作用的结果,而这些过程都会受到外源输入物质的影响,由于各个过程对外源氮、硫添加响应时间和机制的不同,因而CH4排放必然具有时间上的变异性.此外,也有研究认为外源营养物添加后不同生态系统生态响应的时间变异性还与添加频率、采样时间间隔、本底条件以及采样环境密切相关[25].一般而言,硫酸盐还原过程对CH4产生的影响主要表现为抑制作用[26].但本研究中,SO42--S添加后不同时间对河口潮滩湿地CH4排放通量的影响存在促进-抑制的交互作用(图 3),分析原因主要是闽江河口湿地硫酸盐浓度已接近或达到饱和状态,少量添加的SO42--S在短时间内对硫酸盐还原过程的影响有限,还可能与河口潮汐湿地甲烷产生基质种类的多样性有关[19],如非竞争性的甲醇、三甲胺和甲硫氨酸等底物不易被硫酸盐还原菌利用,而易被产甲烷菌利用[27].NS复合添加对河口潮滩湿地CH4排放通量的显著促进作用(P<0.05)是上述因子综合作用的结果,并且氮输入所引起的植物生物量的增加和微生物活性的增强对甲烷产生的促进作用抵消或减弱了硫的抑制作用[28].

闽江河口潮滩湿地CO2排放通量在各处理下均具有相似的时间变化动态,氮、硫添加处理并没有改变潮滩湿地CO2排放时间变化规律.氮、硫添加处理后湿地CO2排放具有明显的波动变化特征,在第48 h和720 h出现两个高峰值,在第96 h出现低峰值.外源氮、硫输入在不同时间对湿地CO2排放影响的差异是多因素作用的结果.由于河口湿地生态环境的复杂性,外源输入到湿地土壤中的氮能否转换为植物、微生物等可利用的氮素还受许多因素的限制,如水热条件等.水热条件是影响土壤微生物异养呼吸和植物根系呼吸产CO2过程的主要因素[29].而土壤与大气之间的水热交换往往需要一定的时间来平衡与稳定[30],这就导致水热条件对土壤温室气体的影响在不同时间具有不同的表现形式和影响强度[31].不同添加处理下CO2排放通量与土温间的极显著关系也证实了这一点(表 2).此外,Blagodatskaya等[32]还认为外源氮的添加显著促进了土壤微生物活性,并认为这是营养物添加后土壤有机质分解短期变化的主要原因.硫输入对湿地CO2排放影响的时间效应,主要是通过调节土壤pH来实现的,硫输入易引起土壤酸化,而土壤酸化又会对微生物的丰度、活性等产生影响[33],并且这种影响存在时滞效应,从而影响土壤碳排放动态.

3.3 氮、硫添加后河口湿地CH4和CO2排放的主要影响因素

闽江河口湿地CH4和CO2排放通量与土温间均存在极显著正相关关系(P<0.01),温度是控制湿地CH4和CO2排放动态变化的关键环境因子.温度的升高不仅可以促进土壤微生物的活性,刺激甲烷产生菌的生长,也可通过增强土壤中氧的消耗,阻碍甲烷氧化菌的生长和功能的发挥,抑制CH4的氧化[34].Chin等[35]证实,厌氧土壤中的产甲烷菌群落结构和功能会随温度发生变化,促进优势产甲烷菌群落演替从而提高了产甲烷菌的产甲烷能力.温度升高可增强植物体和根系的呼吸作用,增加生物量,为有机碳的分解提供了更多的碳源,较高的温度也提高了微生物的分解速率,进而释放更多的CO2[36].本研究中,闽江河口湿地CO2、CH4排放对外源氮、硫添加的短期响应在各采样节点均与温度具有较强的一致性,表明在研究外源营养物质对温室气体排放的影响时要考虑温度的调节作用.

闽江河口潮滩湿地CH4和CO2通量在各添加处理下均与土壤EC呈负相关关系,土壤盐度是影响河口湿地温室气体排放的重要控制因素.CH4和CO2的产生与排放是湿地土壤碳输出的主要气态损失途径,有机碳的分解过程影响了CH4和CO2的产生与排放,而盐度主要通过硫酸盐还原作用和离子胁迫作用两种途径来影响湿地土壤有机碳的矿化和分解等循环过程.一方面,SO42-作为一种重要的电子受体,可通过与甲烷产生菌竞争底物,提高甲烷产生的氧化还原环境以及H2S对甲烷产生菌的毒害作用等方面抑制CH4的产生[37].另一方面,盐度中较高的Cl-浓度,会通过离子胁迫作用限制产甲烷微生物的生长与活性,进而减少甲烷产生[38].对于CO2而言,随着盐水入侵、盐度升高,其所携带的SO42-、Cl-等电子受体显著增加,会还原产生大量H2S,对微生物生长具有直接或间接的毒害作用,抑制了土壤微生物活性.此外,高盐环境下盐析作用强烈,导致脱氢酶的活性下降,微生物的新陈代谢作用减弱,土壤微生物的数量减少,明显降低了土壤异养呼吸速率,降低了CO2的产生与排放[39].牟晓杰等[40]的研究也表明高氮处理对CH4排放通量的短期影响(8 d)与5 cm土壤 EC存在显著负相关关系.

本研究发现,土壤NH4+-N含量与NH和NS处理下的湿地CH4和CO2排放均具有显著正相关关系(P<0.05); 土壤NO3--N含量与NO处理下的湿地CH4排放具有显著负相关关系(P<0.05),与NO和NS处理下湿地CO2排放具有显著或极显著正相关关系(P<0.05或P<0.01).表明土壤氮的有效性是影响湿地温室气体排放的重要因素.关于NH4+-N添加对湿地CH4氧化的影响机制主要包括微生物机制与化学机制.从微生物机制的角度来看,由于甲烷氧化菌氧化甲烷和硝化细菌氧化氨时需要相同的微生物酶参与,NH4+-N的输入可通过增加硝化细菌数量而抑制甲烷氧化菌的生长与活性,从而抑制CH4的氧化[40].从化学机制的角度来看,Shukla等[41]认为,阳离子的添加引起的土壤铵的生理盐胁迫和离子交换可能引起土壤CH4氧化的下降,而氨氧化代谢产生的硝酸盐和亚硝酸盐对产甲烷菌的毒害作用是其他可能的原因.本研究中,高潮滩土壤本底NH4+-N含量较低,受NH4+-N的限制,外源添加的NH4+-N显著增加了湿地氮的有效性,改变了CH4产生与氧化的微生物过程[42],最终刺激了CH4的排放.NO3--N含量与高潮滩CH4排放通量的负相关关系主要是由NO3--N对CH4产生过程影响的复杂性引起的.一方面NO3--N反硝化过程中的产物对甲烷产生菌活性具有直接抑制作用[43]; 另一方面NO3--N还原过程与甲烷产生过程相比较,具有明显的底物利用优势,从而使得甲烷产生底物浓度降低到甲烷产生菌无法利用的程度,限制了CH4的生成[44].然而,NO3--N添加处理并没有显著影响CH4排放(图 2),这表明少量的NO3--N添加在短时间内不足以改变温室气体排放模式.Nyknen等[45]也证实在外源添加的NO3--N到达厌氧的土壤产甲烷区前,可能已经被有氧的最上层土壤中的微生物和植物吸收、利用了.氮输入可提高湿地生态系统生产力,增加生物量,提高土壤有机质含量和微生物活性,有利于湿地C的转化,从而促进CO2通量的增加[46].Song等[47]研究也表明,氮添加通过增强土壤酶的活性,可以影响土壤有机质的分解,增加可溶性有机碳含量.Bragazza等[48]也认为,氮输入有助于通过消除氮在微生物新陈代谢上的限制作用,改进枯落物的化学特性,以促进微生物酶的活性来提高微生物的分解速率,并降低C/N,从而促进CO2通量的增加.

4 结论

(1) 氮、硫添加使闽江河口潮滩湿地CH4排放通量呈现出较为明显的波动变化特征,NH和NS处理均显著促进了湿地CH4排放(P<0.05).时间动态上,NH和NS处理在不同时间均促进了CH4排放通量,其排放高值和低值均分别发生在处理后第24 h和720 h,最大和最小增幅均分别出现在处理后第240 h和720 h.NO和S处理在实验期间均表现为促进与抑制作用的交互影响,但在整体上并未对湿地CH4排放通量产生显著影响.

(2) 氮、硫添加处理并没有改变潮滩湿地CO2排放时间变化规律.各处理均促进了湿地CO2平均排放通量,但除NS处理与CK存在显著差异外(P<0.05),其他处理间无显著差异.不同处理组对CH4排放通量的促进能力依次为:NS>NH>NO>S.时间动态上,各添加处理下最大值和最小值均出现在处理后第720 h和96 h.

(3) 外源氮、硫添加后,河口湿地土温、 EC在不同处理间无显著差异(P>0.05).NH和NS添加下土壤NH4+-N含量以及NO和NS添加下NO3--N含量均显著高于对照处理(P<0.05).添加处理组土壤DOC均略高于对照组(P>0.05),pH均低于对照组(P>0.05).

(4) NH和NS添加处理下河口湿地土壤CH4、CO2排放通量主要受土温、EC、DOC以及NH4+-N的控制(P<0.05或P<0.01),NO和S处理主要受土温、EC、pH、DOC、NO3--N的控制(P<0.05或P<0.01),CK处理则主要受土温的影响(P<0.01).温度、盐度、氮有效性是影响河口湿地CH4、CO2排放的主要因素.

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