2016, Vol. 37
黑碳(black carbon，BC)气溶胶是大气气溶胶中重要组成部分，它是含碳物质不完全燃烧产生的一种无定型碳质[1]，如工业污染、煤和石油等化石燃料燃烧、汽车尾气等.由于黑碳的粒径一般为0.01~1 μm，且其粒子表面可吸附一些污染以及有毒有害物质，对人体健康和环境质量都会有重要影响[2].黑碳气溶胶对从可见光到红外波长范围内的太阳和大气辐射都有强烈的吸收作用，能直接影响地气系统的辐射平衡[3].IPCC[4]报告指出，黑碳气溶胶能够导致正的辐射强迫，从而极大地减弱气溶胶对地球的冷却效果.有研究表明，黑碳气溶胶是大气中引起全球变暖的仅次于CO2的重要成分[5].此外，黑碳气溶胶还可以与硫酸盐等水溶性气溶胶混合作为云凝结核或直接作为冰核改变云微物理过程，间接地影响气候系统[6, 7].
有研究认为，我国黑碳排放总量大约占全球排放总量的1/4，是全球主要的排放源之一[8]，也是区域乃至全球气候与环境变化的一个重要驱动因子.
国内有关黑碳气溶胶的研究起步较晚，主要关注黑碳的源排放[9, 10]、浓度变化特征[11~14]以及黑碳气溶胶的辐射强迫等[15, 16].汤洁等[12] 于1991年在临安大气本底站和1998年在拉萨地区进行过短期的黑碳浓度观测； 王庚辰等[17]于1992年及1996~2001年在北京市北郊测量了黑碳气溶胶的浓度.21世纪后，随着我国工业化的高速发展和人口、能源消耗的急剧增加，城市空气质量不断恶化，针对珠江三角洲[16, 18]、长江三角洲[19~22]、京津冀[23, 24]以及其他地区[13, 14, 25, 26]黑碳气溶胶的研究逐渐增多.然而，由于黑碳气溶胶辐射强迫作用的不确定性很大，辐射模式本身不是很完善，因此对黑碳气溶胶直接辐射强迫效应的估算还不够精确.另外，黑碳气溶胶在大气中停留时间相对温室气体较短,其空间和时间分布的差异性很大,所以加强观测和模式模拟仍是今后黑碳气溶胶气候效应研究的核心内容.
南京地处长江三角洲，石油、钢铁等重工业规模较大，大气污染状况日趋严重.自20世纪90年代以来，南京每年霾日数均超过100 d[27].但是，在南京地区开展的黑碳气溶胶观测仍然非常有限.因此，加强对黑碳气溶胶的观测研究尤为重要.本研究运用2015年1~10月南京北郊黑碳气溶胶的观测结果，结合PM2.5、污染气体及常规气象观测资料，对该地大气中黑碳气溶胶浓度变化特征和影响因子进行讨论分析，以期为研究黑碳的气候和环境效应提供基础数据资料以及深入开展和制定针对黑碳的大气污染防治工作提供必要的参考.
1 材料与方法 1.1 仪器和数据观测黑碳的仪器为美国Magee公司生产的AE-33型黑碳测量仪(Aethalometer).AE-33是新一代黑碳仪，相比于上一代产品AE-31，它采用双点位测量技术，消除了气溶胶负载效应引起的变化，并加以负载补偿参数的实时计算，赋予了仪器更加高效精准的测量性能.仪器经自动校准流量计校准后流量为5.0 L ·min-1.该仪器有7个通道：370、470、525、590、660、880和940 nm，时间分辨率为1 s，采样头切割粒径为PM2.5，本研究选取880 nm波段上的观测数据.
AE-33型黑碳仪的测量原理与AE-31型类似，其工作原理建立在石英滤纸带所收集的粒子对光的吸收造成的衰减上，相对黑碳气溶胶的吸收来说，气溶胶其他成分对可见光的吸收可忽略不计，属于光学灰度测量法.仪器的详细工作原理及资料处理方法可参考文献[16].
风速、风向等地面气象数据来源于南京信息工程大学校园内中国气象局气象探测试验基地CAWSD600型自动气象站； 能见度数据来自CJY-1型能见度仪； PM2.5数据由FH62C14系列β射线在线大气颗粒物浓度观测仪器观测获得.
1.2 观测地点和时间观测时间分别为 2015年1月 1日~1月31 日(冬季)、3月9日~5月 31日(春季)、6月 1日~7月 15日(夏季)、9月6日~10月31日(秋季).观测地南京地区位于西风带上，又属于季风性气候，春夏季多为东南风，而秋冬季节多以西北、偏北风为主.AE-33型黑碳仪设在南京信息工程大学气象楼顶，海拔高度62 m.在其东北和东南方向上分布有扬子石化、南京钢铁集团等大型化工、能源企业，同时东面紧邻交通要道宁六公路，该地区空气质量具有一定的污染区域特性，位置见图 1所示.CJY-1型能见度仪和CAWSD600型自动气象站观测地点位于校内的中国气象局综合观测培训实习基地.
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图 1 观测点及周边地区 Fig. 1 Measurement site and the surrounding areas |
2015年南京北郊黑碳浓度小时平均值的变化范围很大，在210.8~18 627 ng ·m-3之间； 观测期间的平均值(±标准偏差)达到了(2 524±1 754)ng ·m-3.本研究采用最大频数浓度法[7]，对黑碳小时平均浓度频数分布进行拟合，最大出现频次所对应浓度值则反映了该地区最具代表性大气状况下的黑碳气溶胶浓度.拟合结果表明，观测期间南京北郊黑碳浓度小时平均值呈正态分布，位于95%置信区间，最大频数所对应的浓度值为1 431 ng ·m-3(区间步长100 ng ·m-3).该值可作为南京北郊大气黑碳气溶胶浓度本底值参考.为便于对比，表 1列出了近些年在全国部分地区黑碳气溶胶浓度观测结果.相比而言，南京北郊地区黑碳气溶胶浓度为中等偏低水平，远低于西安、深圳、杭州、天津，但高于兰州、敦煌的观测值.而导致这种差异的原因主要与各地的能源结构、天气条件和地域环境等相关.
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表 1 我国部分地区黑碳气溶胶浓度观测结果 Table 1 Observational result of BC concentration in some regions of China |
2.2 黑碳气溶胶的季节变化
观测数据表明，南京北郊黑碳浓度呈现出冬季高春季低的变化特点，春季、夏季、秋季和冬季这4个季节浓度分别为(2 142±1 240)、 (2 468±1 447)、(2 562±1 973)和(3 468±2 455)ng ·m-3，其中冬季黑碳浓度约为春季的1.6倍.黑碳浓度季节变化的原因取决于各个季节黑碳的污染源强，与天气过程、盛行风向等也有密切关系.冬季黑碳浓度较高主要与冬季燃煤活动的增加、以及冬季频繁出现的逆温天气有关.图 2给出了不同季节黑碳小时平均浓度的频率分布，4个季节黑碳小时高频值对应的数值范围基本都在1 500~3 000 ng ·m-3之间.冬季黑碳浓度小于3 000 ng ·m-3的数据占总体的53%，而春季、夏季和秋季浓度小于3 000 ng ·m-3的数据所占比例基本相当，分别为79%、71%和 73%.同时，春、夏、秋季黑碳浓度几乎都在6 000 ng ·m-3以内，大于6 000 ng ·m-3的高值所占比例很小，而冬季黑碳浓度不仅高值多且占的比例也偏高，大于6 000 ng ·m-3的高值占到了27%.通过以上黑碳浓度季节变化和频率分布情况表明了南京北郊冬季黑碳重污染事件明显高于其他3个季节.
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图 2 黑碳小时平均浓度频率分布 Fig. 2 Frequency distribution of hourly BC concentration |
图 3为南京北郊2015年1~10月黑碳日平均浓度的变化趋势分布，空白区数据缺测.可以看出观测期间南京北郊黑碳小时平均浓度变化波动较大，秋冬季黑碳浓度变化尤为显著，其中1月21～26日以及10月13~19日左右黑碳浓度在图中表现出的高值可能与该时间段内南京地区持续的雾霾天气相关.而春夏季由于降水过程增多、大气湍流作用的加强，黑碳浓度值整体偏低且波动程度与秋冬季相比相对较小.
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图 3 观测期间黑碳小时平均浓度变化序列 Fig. 3 Time series of hourly mean BC concentration during the observation period |
图 4分析了南京北郊黑碳气溶胶平均日变化特征.从中可知，各季节黑碳浓度日变化趋势基本相同，均有明显的峰值和谷值，峰值分别出现在07:00~08:00和21:00~22:00，谷值出现在13:00~15:00.日出后人为活动逐渐增多，特别是上班高峰期07:00前后，来往的机动车辆增加，汽车尾气的大量排放使得黑碳排放显著增多； 此外，清晨大气逆温现象的发生，也会导致黑碳浓度升高[14]，从而在07:00~08:00达到全天最大值.而后随着大气边界层持续抬高，对流、湍流作用加强，污染物不断扩散，黑碳浓度也随之逐渐下降，在13:00~15:00达全天最小值.17:00以后伴随着下班高峰期和居民烹饪活动，黑碳气溶胶排放持续增加，同时日落后气层结趋于稳定，黑碳气溶胶易在近地面堆积，于21:00形成一个次高值区.午夜后由于人为活动的减少以及机动车尾气排放的降低，黑碳浓度略有下降，但仍然维持在一个较高的水平，夏季和春季黑碳浓度维持在2 400~2 700 ng ·m-3，秋季和冬季维持在2 900~3 700 ng ·m-3.主要原因可能在于南京具有很高的逆温频率，逆温层在傍晚时分即可形成，随时间的推移，其强度也在不断的增大，导致黑碳气溶胶不易扩散[28].
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图 4 不同季节黑碳小时平均浓度日变化 Fig. 4 Diurnal variation of hourly mean BC concentration in different seasons |
不同季节黑碳浓度日变化特征略有差异，冬季最高峰值、最低谷值分别出现于08:00和15:00，分别较其他3个季节晚1 h，其产生的原因主要与逆温层和人类活动规律有关，冬季逆温现象出现频繁，抑制对流扩散，从而有利于黑碳的堆积.冬季由于人类活动的推后，黑碳排放时间也随之延迟.另外，秋季黑碳浓度在1 d内波动程度较其他3季的更加明显和突出，秋季的最大日内浓度差达2 516 ng ·m-3，其他3季仅在1 072~1 279 ng ·m-3内，黑碳浓度的日内变化幅度反映了排放源的排放特征，同时也和不同季节的气象要素变化的影响有关.
为了深入分析人为排放对黑碳浓度的影响，按照工作日和休息日将黑碳小时资料进行分组讨论.如图 5所示，南京北郊工作日和休息日黑碳气溶胶的日变化特征均为双峰结构.相比秋冬季，春夏季工作日和休息日之间的变化差异较小，表明春夏季黑碳浓度的变化受风场和降水作用影响较大.秋季休息日黑碳小时平均浓度低于工作日，休息日由于人为活动以及来往机动车的减少，因此黑碳浓度相对较低； 而冬季黑碳浓度则表现出休息日高于工作日的特征，这可能与期间稳定的天气形势有关.冬季近地层逆温较为严重，使得污染物不易扩散，在近地层逐渐累积，从而黑碳维持较高水平.虽然工作日黑碳排放量比休息日大，但累积效应使得休息日黑碳浓度反而高于工作日.此外，由于本研究选取分析的冬季时间较短，与实际冬季休息日和工作日黑碳浓度变化的平均状况可能还存在一定误差，明确的结论需要更多的数据来进一步验证.
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图 5 工作日和休息日黑碳小时平均浓度日变化 Fig. 5 Diurnal variation of hourly mean BC concentration on workday and non-workday |
大气中黑碳主要来源于燃煤、生物质燃烧和机动车尾气等，其中有大部分源于燃煤和生物质燃烧[29].图 6给出了黑碳气溶胶与NOx、PM2.5、CO、SO2浓度的相关散点图.黑碳气溶胶与PM2.5相关系数达0.61，由于黑碳气溶胶是其中的重要组成成分，故两者的相关性较显著.ΔBC/ΔPM2.5为0.022，该比值低于上海夏季的0.075，与北京夏季的0.027接近[30].虽然上海和南京同处长江三角洲，但PM2.5中黑碳质量浓度受污染源和气象条件的共同作用的影响.黑碳气溶胶和NOx也有着较好的相关性，相关系数达0.67，表明二者有共同的来源.本研究观测点靠近高速公路，因此受汽车尾气排放的影响大，汽车尾气的排放导致NOx浓度的升高，这也清楚地解释了二者之间较好的相关性.黑碳气溶胶与CO、SO2的相关系数分别为0.46和0.44，表明CO、SO2和黑碳气溶胶也均存在着部分共同的来源.黑碳气溶胶和CO都来自化石燃料、生物质以及生物燃料的燃烧[30]，不同地区、不同季节因为污染源排放的差异，ΔBC/ΔCO比值大小也不同.观测期间ΔBC/ΔCO为0.001 0，该值远低于杭州的0.002 9[19].由于ΔBC/ΔCO比值很大程度上受生物质燃烧的影响，且生物质燃烧期间该比值低于一般水平[31]，杭州的观测地点设在市中心，而本研究观测位于郊区，受秸秆等生物质燃烧影响更大，从而导致ΔBC/ΔCO较低.SO2主要来源为工业燃煤等排放，对黑碳气溶胶浓度也有一定的贡献.
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图 6 黑碳气溶胶与气态污染物及颗粒物浓度的相关性 Fig. 6 Relationships between BC and gaseous pollutants and particle concentrations |
将观测期间南京北郊小时平均风速分成16个等级区间，并计算不同风速区间内黑碳浓度的平均值.由图 7可见，南京北郊大气中黑碳气溶胶质量浓度的变化受风速影响显著，其浓度随风速增大而逐步减小； 而在静风和小风条件下，黑碳气溶胶平均质量浓度值较大.这与沙漠地区风速增大后(大于3.6 m ·s-1)黑碳气溶胶浓度值增加有一定的区别[32].而不同风向气团的输送对黑碳气溶胶的浓度也有不同影响(图 8).观测期间南京北郊盛行西风和西-西南风，且该风向下输送气团较为清洁.然而，不同季节间存在一定差异.小于2 000 ng ·m-3的低黑碳浓度事件在各个季节对应的高频风向分别是：春季为正西和西-西北风向； 夏季和秋季均为正西风向； 冬季为西-西南风向.冬季整体黑碳质量浓度水平较高，期间东风和东-东南风占主导地位，且该风向下黑碳气溶胶超过6 000 ng ·m-3的高浓度事件分为4.8%和5.2%，略高于其他风向上所占比例.虽然秋季黑碳浓度整体水平低于冬季，但黑碳高浓度事件也多出现在东风下，可能是受到采样点东南部钢铁能源企业污染排放等影响.
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图 7 风速与黑碳浓度的关系 Fig. 7 Relationship between BC and wind speed |
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图 8 不同季节不同风向下黑碳浓度分布 Fig. 8 Distributions of BC concentrations in different wind directions in different seasons |
为深入了解污染条件下黑碳气溶胶浓度的变化特征，根据气象行业标准对霾定义的表述[33]将观测期间4 774 h的观测数据按能见度大小加以筛选分类，结果如表 2.对比非霾天气，可以发现灰霾期间NOx、SO2等污染气体浓度明显偏高，同时风速和温度相对较低、RH值较大，重度霾天气状态下这种差异更明显.随污染加重(即大气能见度下降)，黑碳浓度呈逐渐上升的趋势.灰霾天气下的平均黑碳浓度约为非霾天气下的2倍； 重度霾天气时的黑碳浓度分别是灰霾和非霾的1.2倍和2.3倍.本研究的采样点靠近高速公路，且周围分布有大型化工企业，局地的汽车尾气排放和工业污染较严重.排放的汽车尾气和工业污染物在灰霾天风速、温度相对较低、相对湿度较高的静稳天气条件下，受不利大气扩散条件的影响，更易在近地层积聚从而使黑碳浓度偏高； 此外，周边地区的黑碳排放也可能导致输送型污染.
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表 2 霾与非霾条件下颗粒物、污染气体浓度及气象要素水平 Table 2 Concentrations of particle and gaseous pollutants and meteorological factors in hazy and non-hazy weather |
2015年1月23~25日，南京北郊连续72 h大气能见度不足10 km，最低小时能见度仅0.94 km，3 d的平均相对湿度为71%.根据文献[33]的气象行业标准，将这3 d作为典型霾日来分析霾期间黑碳浓度变化时间序列和输送特征.此次霾期间南京北郊PM2.5浓度小时均值达(192±60) μg ·m-3，黑碳浓度达到了(4 641±1 465)ng ·m-3，约为观测期平均值的1.8倍.如图 9，霾期间黑碳和PM2.5小时浓度变化趋势基本一致，但峰值并没有出现在同一时刻，PM2.5比黑碳浓度峰值早出现1~2 h，这与二者的来源有关，黑碳浓度主要来源于机动车尾气排放，而PM2.5浓度除了来源于机动车尾气外，还与工业烟(粉)尘、建筑扬尘有关[34].霾期间黑碳气溶胶和能见度的相关系数很低，仅为-0.14，这说明南京北郊大气能见度的降低主要是由散射型的气溶胶成分引起，比如硫酸盐、硝酸盐以及有机物等影响因素[35].利用美国国家海洋和大气局(NOAA)等开发的HYSPLIT-4 模式分析了1月23~25日每日48 h的后向气流轨迹，设置 100、500、1 000 m这3个高度.由图 10可见，1月23日南京北郊中高空主要受偏西北气团，途经山西、河南、安徽的影响； 低层受源自北部气流的影响，途经河北、安徽、江苏北部到达南京.1月24日中高空受到西部气团影响； 低空气流来自东南部，且输送距离较短，说明低层受局地源排放影响较多.而1月25日低空仍受东南气流作用，中高空则由受途经湖北、安徽等地的影响转为西南部途经江西、浙江气团的影响.此次霾过程中高空气流波动较大,而近地面气流趋于平稳.
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图 9 污染期间南京北郊能见度和黑碳、PM2.5浓度日变化 Fig. 9 Variations of visibility,and concentration of BC,PM2.5 during haze days |
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图 10 1月23~25日气团后向轨迹 Fig. 10 Backward trajectory charts for Jan.23-25 |
(1) 观测期间南京北郊大气黑碳气溶胶浓度小时浓度均值为(2 524±1 754)ng ·m-3，本底值为1 431 ng ·m-3.黑碳浓度季节变化呈冬季高春季低的特点，其中冬季黑碳浓度约为春季的1.6倍.不同季节黑碳浓度的频率分布表明，南京北郊冬季黑碳重污染事件明显高于其他3个季节.黑碳浓度在各个季节表现出明显的双峰特征，峰值出现在上午07:00~08:00和夜间21:00~22:00.
(2) 黑碳气溶胶和NOx、PM2.5相关性较好，相关系数分别达到了0.67和0.61，存在共同来源.黑碳气溶胶和CO、SO2存在一定相关性，有部分共同来源.但ΔBC/ΔCO比值较低，说明南京北郊生物质燃烧排放较多.
(3) 黑碳气溶胶浓度受风向、风速影响显著.其随风速增加呈下降趋势； 所有季节中小于2 000 ng ·m-3的低黑碳浓度主要集中在正西风及相邻风向上，秋冬季大于6 000 ng ·m-3高黑碳浓度则多出现在偏东风下.
(4) 灰霾和重度霾天气下，黑碳浓度平均值分别是非霾天气下的2倍和2.3倍； 局地排放对灰霾期间黑碳高值有一定贡献.1月23~25日霾污染事件分析发现，期间黑碳高浓度过程可能与来自测站偏西部中高空气流的输送以及低层来自北部、东南方向气团的输送有关.
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