2016, Vol. 37
2. 三峡大学电气与新能源学院, 宜昌 443002
, LEI Dan1
, XIAO Shang-bin1 , ZHANG Cheng2 , MU Xiao-hui1 , LIU Jia1 , LI Ying-chen1
2. College of Electrical Engineering & New Energy, China Three Gorges University, Yichang 443002, China
水库作为人类活动对大气温室气体浓度影响的一个重要方面，越来越受到关注.对于水库温室气体的研究始于1993年[1]，Duchemin等[2]首次对水库水-气界面温室气体通量进行观测和计算.水库淹没陆地生态系统中的碳并释放进入水体，淹没土壤的化学性质被改变，导致不稳定碳和营养物质释放到水中，并在一定时间内改变水体里的生物化学参数，进而影响新环境中温室气体的动力学过程，主要体现在加强水体里细菌、浮游生物和鱼类群落的活动性，从而刺激水库生态系统的全面生产，这在热带地区尤为明显[3].通过各种途径进入到水库中的有机物，在厌氧、好氧的条件下腐烂分解，生成大量的CO2、CH4和N2O，成为温室气体重要的排放源[4].水体二氧化碳分压(pCO2)和甲烷分压(pCH4)是影响水-气界面CO2和CH4交换的重要因素，不仅受流域地表的生物、物理、化学和人类活动的影响，而且也受生物地球化学过程的影响.冉景江等[5]通过对小江回水区pCO2的时空变化监测与分析，指出了水体pCO2与水体碳循环的关系；袁希功等[6]、姚臣谌等[7]对三峡库区支流香溪河库湾pCO2进行监测以及影响因素的分析，分析发现水-气界面pCO2与温度、pH、叶绿素a、溶解氧(DO)的相关性明显.温志丹等[8]对长春7个城市湖泊CO2和CH4分压研究发现，秋季CO2和CH4分压都高于大气中CO2和CH4分压，秋季这些城市水体是大气CO2和CH4的“源”.在三峡水库蓄水期间，水库内的水文情势发生了显著的变化，水深加大、水面增宽、水流变缓、水质发生明显的变化，同时季节交替伴随的水温降低，共同导致生物地球化学过程的改变或自适应.本研究基于2014年秋末至中冬以天为频率、对三峡库区支流香溪河表层水体CO2和CH4分压进行持续性的原位观测数据，通过分析香溪河库湾溶解温室气体分压的变化特征，探讨二者的影响因素，以期为全面而系统地认识三峡水库蓄水之后的温室气体通量特征提供客观依据.
1 研究区概况香溪河位于鄂西，距离三峡大坝约20 km，是三峡水库湖北库区最大支流，也是三峡坝首的第一大支流，流域面积为3 099 km2[9]，拥有南阳河、古夫河、高岚河3条主要支流.香溪河流域地处亚热带大陆性季风气候区，降水量较多，多年降雨量平均在900～1 200 mm之间，年平均气温为17.24℃[10].香溪河流域内山地众多，地势高差大，沿河两岸多为陡坡峡谷.香溪河库湾属深水型回水库湾，由于干支流的水温差异及颗粒物浓度含量不同导致分层异重流现象长期存在，同时库湾存在显著的水温分层现象[11].考虑到香溪河流域的自然地理特征及水环境特征，本研究中观测点选择在兴山县峡口镇，即图 1中XX06的位置，其处于香溪河中游，距离香溪河河口约18 km.
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图 1 监测点分布示意 Fig. 1 Distribution of the sampling sites |
采样时段为2014年11月至2015年1月，每日上午09:00定点采集表层水(水深0.5 m)，已有的研究表明[12]，上午09:00水体溶解CH4和CO2浓度可反映24 h内的变化情况.使用注射器取100 mL水样，注入预先清洗干净的真空镀铝内膜采样袋内(水样取两袋做平行样，结果取其平均值)，并注入3 mL饱和HgCl2溶液抑制微生物的活动，用于短时间保存[13].另外取350 mL水样于采样瓶内，用于叶绿素a、TN、TP的测定.样品采集同时，利用水质多参数仪(HYDROAB DS5，美国)测定水体理化因子.采样袋中的水样带回实验室后先用注射器注入200 mL高纯氮(99.99%)，然后用40 W功率超声波处理20 min使水中CH4与CO2充分释放，静置24 h使待测气体两相平衡[14]，抽取顶空气体，用FLGC9790Ⅱ型气相色谱仪(福立公司，中国)测定，CH4和CO2的检测器为离子化火焰检测器(FID)[15].根据文献[16]，水体中TN以及TP的含量分别采用过硫酸钾氧化-紫外分光光度法和过硫酸钾消解法，通过紫外分光光度计(TU-1810，北京普析)测定，采用丙酮提取法[17]测定叶绿素a的浓度，水样通过0.45μm乙酸纤维滤膜在真空泵下抽滤得到滤膜，将滤膜放入离心管中，加入90%的丙酮溶液10 mL，放在阴暗处24 h之后摇匀，用离心机离心15 min，取其上清液测定水体中叶绿素a的含量.
2.2 溶解气体浓度计算水体中溶解气体浓度的计算采用Johnson等[18]提出的方法：
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(1) |
式中，cw为表层水中溶解气体的浓度(mol·L-1)；cgas为顶空平衡后的气体浓度(mol·L-1)；β为Bunsen系数[L·(L·Pa)-1]；R为通用气体常数0.082 L·Pa·(mol·K)-1；Vgas和Vliq分别是气体体积(mL)和水样体积(mL)；T为热力学温度(K)；22.356为气体摩尔体积(L·mol-1).
2.3 溶解气体分压计算水体中溶解气体的分压采用公式(2)计算[19]：
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(2) |
式中，kH为亨利定律常数[mol·(L·Pa)-1]；cw为表层水中溶解气体的浓度(mol·L-1)；p为待测气体分压(Pa).
3 结果与分析 3.1 水体pCO2和pCH4观测点CO2和CH4分压有明显的月变化特征(图 2)，监测期间水体pCH4平均为(1. 69±0.94)Pa，其分压变化范围0.64～4.43 Pa；水体pCO2平均为(328.48±251.63)Pa，分压变化范围49.90～868.91 Pa. 11月pCO2相对比较稳定，12月和1月变化幅度比较明显，而对于pCH4，11月变化比较明显，12月和1月相对比较稳定.已有研究表明，长江上游的龙川江水体pCO2在23～841 Pa之间[20]；夏季梅溪河表层pCO2为6.8～7.5 Pa，三峡库区库中长江干流表层pCO2为201.4～210.2 Pa[21]；秋季黄河水体pCO2介于80～166 Pa[22]；小浪底站表层水体pCO2在82～195 Pa之间，花园口站表层水体pCO2在99～228 Pa之间，且花园口站表层水体pCO2均高于同期的小浪底站[23].由于受河流内、外部的物理、化学和生物过程的影响，香溪河水体pCO2与其他河流相比有显著差别.
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图 2 CO2和CH4分压日变化 Fig. 2 Daily variation of the partial pressure of CO2 and CH4 |
CO2和CH4分压呈显著负相关，相关系数为-0.618. 11月pCH4比较高，平均为2.39 Pa，且出现pCH4最大值4.43 Pa，12月和1月相对比较低，平均分压分别为1.12 Pa、1.25 Pa，12月分压达到最小值0.64 Pa；而pCO2最大值和最小值分别在12月和11月，最大值868.91 Pa，最小值49.90 Pa，11月、12月和1月pCO2平均值分别为78.60、578.93和433.10 Pa.
3.2 主要环境因子图 3为2014年11月至2015年1月香溪河支流水位变化情况.三峡水库蓄水之后，11月水位整体小幅度的抬升，平均水位174 m，水位日变幅比较小，11月上旬水位处于缓慢下降的趋势，下旬水位从173.32 m慢慢抬升到174.81 m；12月和1月水位持续下降，从11月最高水位174.81 m下降到1月最低水位170.50 m左右，平均日下降0.09 m.
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图 3 2014年11月～2015年1月香溪河支流水位变化情况 Fig. 3 Variation of water level of Xiangxi River from Nov. 2014 to Jan. 2015 |
从图 4可以看出，入冬后随着气温降低，香溪河支流表层水温呈现降低的趋势，水温从11月最高21.29℃降到1月最低13.37℃, 日均降低0.10℃.叶绿素a的含量介于0.13～3.88 mg·m-3之间，其中11月叶绿素a的含量相对比较低，在0.50 mg·m-3左右，12月和1月叶绿素a含量较11月高，其平均浓度分别为1.42 mg·m-3和2.09 mg·m-3，整体来看叶绿素a处于上升的趋势. 11月表层水体溶解氧在8.2～10.1 mg·L-1之间，12月表层水体溶解氧(DO)呈现逐渐上升的趋势，DO浓度从9.2 mg·L-1上升到12 mg·L-1，1月DO介于8.0～12.5 mg·L-1之间.
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图 4 各环境因子日变化 Fig. 4 Daily variation of environmental factors |
监测期间水体pH平均为8.6，呈碱性，11月和12月pH比较稳定，1月pH波动比较大. TN、TP浓度分别在0.2～1.9 mg·L-1、0.03～0.23 mg·L-1之间波动，其中TN、TP在12月和1月比较高，11月相对比较低.
4 讨论水库温室气体的排放是由气体产生和传输过程共同决定的，直接影响碳通量的是水体和大气之间的二氧化碳分压差[24]，但是在大部分时间多数河段水体中的二氧化碳处于过饱和状态，不断向大气排放二氧化碳[25~29].对于CH4气体来说，氧化过程也是一个决定因素[30]，有研究表明淡水环境中碳的厌氧矿化占碳总矿化的20%～60%，其中厌氧矿化的30%～80%都是通过水体和沉积物中甲烷的生成来实现[31].而这些过程受诸多因素的影响，比如水库的库龄、气候、下垫面条件、水位变化、水位日变幅、pH、浮游生物等.
4.1 pCO2与环境因子之间的关系水体pCO2受多种因素的影响，其中水温和叶绿素的作用尤为重要[32].支流由于受到干流与地形等影响，流速变缓，有利于浮游植物生长[33]，浮游植物的光合作用吸收二氧化碳，在已有的河流水体CO2影响因素的研究中，呼吸作用是维持亚马逊河与珠江口pCO2的主要机制[26, 34]，光合作用和呼吸作用同时影响着泰晤士河的pCO2[35].
叶绿素a含量是浮游植物数量的重要指标，它直接反映水库的初级生产力[36].在自养状态下，水体中植物的光合作用大于呼吸作用，碳被固定，导致水体中CO2分压降低；而在异养状态下，呼吸作用较强，CO2分压会相应增加[37]. 11月后三峡水库基本维持在170 m左右高水位运行，香溪河支流水体受干流水体顶托作用影响，水体交换作用减小，水体处于准静止状态水力学条件以及水中营养条件(TP)均适合浮游植物的生长，水体中叶绿素a的含量随着浮游植物的增加逐渐上升，而浮游植物代谢作用的增强也导致水中DO增加. pCO2与水体中叶绿素a含量呈显著正相关，相关系数为0.435(表 1)，这与文献[38~40]研究结果相反，分析其原因是由于冬季光照强度较弱，水生生物呼吸作用释放的CO2高于浮游植物光合作用消耗的CO2，导致pCO2上升. Morotta等[41]也观测到强降雨后湖泊中有水生植物覆盖的水体pCO2的上升幅度要大于开阔水体，原因可能在于低光照下浮游植物的低光合作用吸收的CO2无法抵消水生生物呼吸作用释放的CO2，从而导致水体pCO2上升.
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表 1 香溪河库湾表层水pCO2和pCH4与环境因子间的相关系数1) Table 1 Correlation coefficient of influencing factors with the partial pressure of CO2 and CH4 across the surface water of the Xiangxi River Bay |
pH影响水体中CO2浓度，当pH较高时，水体中游离的CO2就会转变为碳酸盐，水体中CO2分压降低，导致水中溶解的CO2处于不饱和状态，促使大气中CO2进入水体中[19]. pCO2与DO、pH呈显著正相关(表 1)，这与文献[42~44]的研究结果相反，分析其原因是由于监测期间pH的变化范围比较小，且绝大部分时间处于稳定状态，在弱碱状态下，水中游离的CO2易于形成碳酸，浮游植物光合作用释放O2，使水体中溶解氧含量增加，pH上升，光合作用消耗的CO2低于浮游植物呼吸作用产生的CO2量，因此pCO2与DO、pH呈显著正相关.
水温不仅可以影响气体分子的扩散速度及其在水体中的溶解度来影响气体的交换通量[43]，还可以通过影响微生物的活性来间接影响温室气体产生的地球化学过程[44]，另外水温通过影响水生植物的光合作用和呼吸作用进而影响CO2在水-气界面的扩散[45].水温与pCO2呈明显的负相关，相关系数达到-0.618(表 1)，这与许多学者的研究结果是一致的.水温升高，CO2在水体中的溶解度降低，另外水温升高是光照强度增强的结果，最终导致pCO2降低.
4.2 pCH4与环境因子的关系表层水体CH4与水位变化和沉积物有机质含量有一定关系. CH4主要产生于有机质在水下厌氧环境下的分解，而水位的变化直接反映了沿岸消落区的淹没时长.由于植物在水中的厌氧分解速率服从指数变化规律[46]，在水库高水位运行时，植物分解速率加快，CH4生成量增加. pCH4与水位呈现正相关，相关系数为0.305(表 1)，11月水位较高，pCH4比较高，随着水位的逐渐下降，pCH4有下降的趋势.
温度对CH4的浓度有重要影响[46]，而水体中的CH4主要来源于沉积物中有机物厌氧产甲烷过程[47]，该代谢产生CH4的过程与水温关系密切，温暖的水体有利于有机物的矿化，增强产甲烷速率[48]. Louis等[49]认为，水温较高的沉积物中积累的甲烷量大于扩散到水中的量，导致甲烷过饱和而形成气泡. Friedl等[50]研究结果显示温和的水体会更进一步促进温室气体的产生，增加排放到大气中的量.水温与pCH4显著正相关，相关系数0.509(表 1)，水温升高使得微生物活性增强，增加CH4产生量，同时随着温度升高O2和CH4在水中的溶解度减小[43]，降低CH4在水柱中被氧化的量，进而导致CH4气体的释放增加[51]，pCH4比较高.其中11月水温相对比较高，有利于CH4的产生，因此pCH4与水温呈显著正相关(r=0.509，P < 0.01).
由表 1可知，pCH4与叶绿素a、DO、TP呈负相关. Huttunen等[52]研究表明沉积物中CH4浓度以及CH4扩散浓度与水体含氧量密切相关，CH4只有在严格厌氧还原条件下才能产生，主要通过沉积物-水界面以气泡或溶解的形式交换至上覆水[53, 54]，在扩散经过有氧的沉积物层时，厌氧层产生的CH4会被氧化消耗[55]. pCH4与水体中叶绿素a和DO呈负相关，叶绿素a的含量是浮游植物数量的重要指标，秋、冬季节浮游植物等生物死亡后堆积在库底形成了产生CH4的“源”，另外浮游植物光合作用释放O2，使水体中溶解氧增加，产生的大部分甲烷被生活在有氧-缺氧临界面的甲烷氧化菌消耗掉[56].水体中的TP为浮游植物的生长提供了有利条件，加大了光合作用强度，使水中溶解氧增加，加剧了CH4氧化.
pH与水体有机质的分解、微生物的活动和水生生物的代谢等密切相关[57, 58]，在CO2和CH4产生及排放过程中有重要的影响[53]. CH4是在严格厌氧条件下产甲烷菌产生的，其中产甲烷菌对pH较为敏感，有研究表明在厌氧培养产甲烷菌的过程中，当pH小于5.5和大于9.0时，产甲烷菌几乎不生长[58]，产甲烷菌最适生长环境是中性环境，有利于CH4的产生[59].监测期间水体均呈现碱性，pH在7.25～9.70之间波动，产甲烷菌的活性可能随着pH的升高而受到了抑制，所以pCH4与水体pH呈负相关(r=-0.218，P < 0.01).
5 结论(1)监测期间表层水体pCH4介于0.64～4.43 Pa之间，平均为(1.69±0.94)Pa；pCO2分压变化范围49.90～868.91 Pa，平均为(328.48±251.63)Pa.
(2)通过对三峡库区支流香溪河库湾表层水体CO2和CH4分压持续性的原位观测，结果表明pCO2和pCH4呈现明显的负相关性. pCH4和pCO2与水温、水位、pH、DO、叶绿素a等相关性明显，其中各环境因子与pCO2的相关性较pCH4更为密切，但是由于pCH4和pCO2的变化受到诸多因素共同的影响，目前还难以确定是哪个因素占主要地位，需要进一步开展三峡水库温室气体的研究.
致谢: 感谢中国长江三峡集团公司对本研究的支持.| [1] | Rudd J W M, Harris R, Kelly C A, et al. Are hydroelectric reservoirs significant sources of greenhouse gases?[J]. Ambio,1993,22 (4) : 246–248 . |
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