环境科学  2016, Vol. 37 Issue (8): 2881-2888   PDF    
引用本文
张棕巍, 胡恭任, 于瑞莲, 刘贤荣, 胡起超, 王晓明 . 泉州市大气降尘中金属元素污染特征及来源解析[J]. 环境科学,2016, 37(8): 2881-2888.
ZHANG Zong-wei, HU Gong-ren, YU Rui-lian, LIU Xian-rong, HU Qi-chao, WANG Xiao-ming . Characteristics and Source Apportionment of Metals in the Dustfall of Quanzhou City[J]. Environmental Science,2016, 37(8): 2881-2888.
泉州市大气降尘中金属元素污染特征及来源解析
张棕巍1 , 胡恭任1 , 于瑞莲1 , 刘贤荣1 , 胡起超1 , 王晓明2     
1. 华侨大学化工学院环境科学与工程系, 厦门 361021;
 2. 核工业北京地质研究院分析测试研究中心, 北京 100029
收稿日期: 2016-01-08; 修订日期: 2016-03-29
基金项目: 国家自然科学基金项目（21377042，21477042）；福建省自然科学基金项目（2014J01159）；华侨大学2014级研究生科研创新能力培育项目（435）
作者简介: 张棕巍(1992~), 女, 硕士研究生, 主要研究方向为环境监测与评价, E-mail:17750669760@163.com
通讯联系人, 于瑞莲, E-mail:ruiliany@hqu.edu.cn
摘要: 测定了泉州市不同功能区大气降尘中23种金属元素的含量，采用多种方法对其富集程度、污染水平及生态风险进行评价，并用多元统计分析法结合Pb、Sr同位素示踪对污染来源进行解析.结果表明：泉州市大气降尘中不同金属含量空间分布差异较大；富集因子和地累积指数表明，Cd、Hg、Zn、Ca、Pb、Cu、Ni、Sr的富集程度及污染水平相对较高；生态风险指数显示，所有功能区的多元素综合潜在生态风险程度极高，由高到低顺序为工业区>交通繁忙区>商业区>居住区>风景区>农业区；Cd和Hg的潜在生态危害程度极高，二者对综合潜在生态风险指数的贡献达95.56%.多元统计分析结果表明，V、Fe、Ba、Bi、Ni、Sr、Pb、Cs、Sc、Zn、Cd主要来源于工业污染和交通排放，Th、U、Rb、Y、Ti主要来源于土壤尘，Li、Mn、Cu、Hg、Cr、Co、Ca主要来源于燃煤.铅同位素三元混合模型计算得到降尘中铅来源主要为土壤母质（29.41%~64.00%）、燃煤尘（22.53%~60.48%）和汽车尾气（3.13%~13.47%）；87 Sr/86 Sr和1/Sr分布图显示降尘中锶来源主要为燃煤尘和汽车尾气.
关键词: 泉州市      大气降尘      金属元素      源解析      Pb、Sr同位素     
Characteristics and Source Apportionment of Metals in the Dustfall of Quanzhou City
ZHANG Zong-wei1 , HU Gong-ren1 , YU Rui-lian1 , LIU Xian-rong1 , HU Qi-chao1 , WANG Xiao-ming2     
1. Department of Environmental Science and Engineering, College of Chemical Engineering, Huaqiao University, Xiamen 361021, China;
 2. Center of Analysis, Beijing Research Institute of Uranium Geology, Beijing 100029, China
Abstract: Concentrations of 23 metal elements in the dustfall collected from different functional areas of Quanzhou City, China, were determined. Several methods were applied to assess the enrichment degree, pollution level and potential ecological risk of the above elements. The sources of the above elements were analyzed based on the multivariate statistical analysis combining Pb and Sr isotopic tracing technology. The results showed that the concentrations of metals in the dustfall presented significant spatial difference. The results of enrichment factor and geo-accumulation index indicated that Cd, Hg, Zn, Ca, Pb, Cu, Ni and Sr showed relatively higher enrichment degree and pollution level. The results of ecological risk index showed that the comprehensive ecological risk of heavy metals was very high in the dustfall of all functional areas with the sequence of industrial area > heavy traffic area > commercial area > residential area > scenic area > agricultural area. Cd and Hg showed extremely high potential ecological risk, and they contributed 95.56% to the comprehensive potential ecological risk index. The multivariate statistical analysis demonstrated that the elements of V, Fe, Ba, Bi, Ni, Sr, Pb, Cs, Sc, Zn, Cd were mainly from industrial and vehicle emissions; Th, U, Rb, Y, Ti were mainly derived from soil dust; Li, Mn, Cu, Hg, Cr, Co, Ca were mainly from coal combustion. The contribution ranges of parent soil, coal combustion and vehicle emission to the Pb in the dustfall were 29.41%-64.00%, 22.53%-60.48% and 3.13%-13.47%, respectively, as calculated by a ternary hybrid model; The plots of 87Sr/86Sr vs 1/Sr showed that Sr in the dustfall was dominated by coal combustion and vehicle emission.
Key words: Quanzhou City      dustfall      metal element      source apportionment      Pb and Sr isotopes     

大气降尘是城市主要污染因子之一[1~3].随着城市化不断发展，城市大气降尘量及降尘中各种污染物不断增加.大气降尘可作为载体，将其携带的重金属等污染物输入到地表，影响陆地及水体生态系统[4].重金属不能被微生物降解，在环境中具有累积性，并可通过食物链威胁人们的健康与安全，对生态环境构成潜在威胁[5~7].

泉州市位于我国福建省东南沿海，是海峡西岸经济繁荣带和厦漳泉经济开发区的重要组成部分.随着泉州市经济的迅速发展，化石燃料的消耗量不断增加；同时，汽车保有量的激增使机动车尾气排放量剧增，泉州市空气质量呈下降趋势.目前对泉州市大气降尘中重金属元素的污染特征、生态风险评价等方面开展了一些研究，得出Cu、Zn、Pb、Cd、Cr等的污染较严重[8, 9].然而以上研究中涉及的金属元素种类不多且未对其具体来源及其贡献率开展系统地深入研究，为弥补这些方面的不足，本文分析了泉州市不同功能区大气降尘中的23种金属元素含量及铅锶同位素组成，利用富集因子法、地累积指数法和潜在生态风险指数法对金属元素富集程度、污染水平及生态风险进行评价，用多元统计分析结合铅锶同位素示踪进行污染源解析，以期为泉州市大气污染防治提供科学依据.

1 材料与方法 1.1 样品采集和预处理

2007年11月~2008年1月，在天气保持晴朗干燥至少3 d后，选择晴朗无大风的天气，在泉州市6大不同功能区布设采样点，共采集33个大气降尘样品，包括:交通繁忙区(J2~J4、J15、J3-1、J16)，商业区(J8~J12、J14), 工业区(J17、J18、J22、J231~J233、J40、J41)，居住区(J1、J5~J7、J13、J27、J30、J52、J53)，风景区(J19、J34)和农业区(J38、J39).对每个采样点，在高度为1.5~2.0 m的一定范围内(半径约10 m的范围)用毛刷扫集玻璃、物件表面上的降尘于洁净信封中.所采集的样品在35℃烘干，过150目尼龙筛，筛下样装入洁净自封袋保存备用.

1.2 样品的分析测定

降尘中的Hg采用王水进行水浴消解，用原子荧光光谱仪(AFS，AF-640型，北京瑞利公司)测定；其它金属元素采用HCl+HNO3+HF微波消解，Fe、Mn用原子吸收光谱仪(AAS，TAS-986型，北京普析通用公司)测定，其它元素(Zn、Ni、Pb、Cu、Cr、V、Co、Cd、Sc、Li、Rb、Sr、Ba、Y、Bi、Th、U、Cs、Ti和Ca)用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS，ELEMENT XR型，德国Finnigan-MAT公司)测定.实验过程中，每批样品处理时，均随机抽取一个样品作3次平行实验，同时做全程试剂空白，并以土壤标准样(ESS-3，中国环境监测总站)做全程质量监控. Hg测定结果的相对标准偏差(RSD)小于2.5%，Fe、Mn测定结果的RSD均小于5.0%，其它金属元素测定结果的RSD均小于10.0%.

Pb、Sr同位素比值分析中，样品的处理及测定均在核工业北京地质研究院分析测试研究中心同位素超净实验室中完成.同位素分离、纯化及测定方法见文献[10]. Pb、Sr同位素比值的测定精度分别优于0.005%、0.001%，满足Pb、Sr同位素示踪所要求的精度.

2 结果与讨论 2.1 泉州市大气降尘中金属元素含量水平

泉州市不同功能区大气降尘金属元素含量见表 1.降尘中不同金属元素含量有较大差异，Cd、Hg、Co、Ni、Zn、Pb、Ca、V、Cr、Cu、Bi等的变异系数(CV)较大，说明它们的来源较复杂. V、Ni、Zn、Sr、Cd、Bi、Fe在工业区的平均含量高于其他功能区，这主要与工业区内工业废气及粉尘的排放有关.我国目前还没有针对大气降尘中金属含量的标准，本文用福建省海岸带土壤元素背景值[11]作对比. Cd、Hg、Zn、Ca、Pb、Cu、Ni、Sr的平均含量分别是背景值的46.7、29.5、11.7、7.6、6.6、5.5、4.9和4.3倍，说明它们的富集程度相对较高.

表 1 泉州市不同功能区大气降尘中金属元素含量/mg·kg-1 Table 1 Concentrations of metals in the dustfall from different functional areas in Quanzhou City/mg·kg-1

2.2 降尘中金属元素污染评价 2.2.1 富集因子法

富集因子(EF)可用以评价元素富集程度，也可用来区分污染来源.其计算公式为:

(1)

式中，Ci为金属元素i的含量(mg·kg-1)，Cn为参比元素的含量(mg·kg-1).根据参比元素选择条件[12]，可用作参比元素的有Al、Zr、Li、Ti、Sc、Cs、Ca、Fe、Rb等，本研究以Li、Ti、Sc、Cs、Fe为候选参比元素，对候选参比元素与其余元素之间进行相关性分析，发现Ti、Fe与其余元素的相关性相对较好，而Ti的CV相对更小，且其化学稳定性较好，因此本文选Ti作为参比元素.若大气颗粒物中某元素的EF接近于1，可认为土壤尘(自然源)是主导源；若EF>5，则可认为非土壤源(即人类活动)对其有显著贡献[13].

表 2为泉州市各功能区大气降尘中金属元素的平均EF值. Cd和Hg在各功能区的EF值均较高(13.15~93.74)，说明这两元素富集较严重. Cd在不同功能区大气降尘中的EF值顺序:工业区(93.74)>居住区(86.75)>风景区(68.71)>商业区(52.30)>交通繁忙区(46.70)>农业区(23.70)，最大值出现在居住区的采样点J5(235.95)，这可能与该采样点附近大量建筑活动(建筑设备和施工车辆)有关.风景区两个采样点位于清源山，Cd的EF值偏高可能与山中交通干道产生的扬尘和汽车尾气有关. Hg在不同功能区大气降尘中的EF值顺序:交通繁忙区(59.91)>商业区(55.60)>工业区(48.50)>居住区(30.28)>风景区(23.49)>农业区(13.15). Zn在各功能区也均有富集，其平均EF值顺序:工业区(39.68)>商业区(11.62)>交通繁忙区(10.81)>居住区(10.64)>风景区(6.14)>农业区(5.58). Pb在除农业区外的其他功能区均有富集，尤其是居住区和交通繁忙区(EF>10). Cu、Ca、Ni在交通繁忙区、商业区、工业区和居住区均存在一定富集(EF值6.05~15.82).此外，Cr在交通繁忙区(6.74)和商业区(5.04)，Sr在商业区(5.70)、工业区(9.26)和居住区(6.70)，Bi在工业区(7.25)、居住区(5.27)和农业区(6.63)存在一定富集；Co只在交通繁忙区存在一定富集(EF=8.05).其余元素在各功能区均没有富集.不同功能区的大气降尘中金属元素富集程度有所不同.总体来看，农业区受到的人为污染程度最小.

表 2 泉州市各功能区大气降尘金属富集因子 Table 2 Enrichment factors of metals in the dustfall from different functional areas of Quanzhou City

2.2.2 地累积指数法

Müller[14]于1969年提出地累积指数(Igeo)法，用于研究水体沉积物中金属元素污染程度，现被广泛用于沉积物、土壤及街道灰尘的金属污染评价研究，其计算公式:

(2)

式中，Ci为降尘中重金属元素i的实测含量；Bi为i的环境背景值，本研究采用福建省海岸带土壤元素背景值[11].考虑造岩运动引起的背景值波动设定了常数k(一般取k=1.5).

根据Igeo值，元素污染水平可分为如下6级: Igeo < 0，无污染；0≤Igeo < 1，轻污染；1≤Igeo < 2，偏中度污染；2≤Igeo < 3，中度污染；3≤Igeo < 4，偏重度污染；4≤Igeo < 5，重度污染；Igeo≥5，严重污染.

图 1为泉州市大气降尘中各金属元素的Igeo分布.将各元素平均Igeo值与Igeo分级标准对比可知，Th、Cs、Ti、Rb、Sc、V、U、Y、Fe、Li没有受到污染；Co、Ba、Mn、Cr、Bi污染程度较轻；Ni、Sr、Cu、Ca、Pb受到偏中度污染；Zn受到了中度污染；Hg则污染偏重，Cd达到了重度污染级别，其中部分采样点降尘中Cd、Hg、Zn的Igeo值超过5，达到严重污染程度.

箱的两端分别代表上、下四分位数，箱中的横线和·分别代表中位数和平均值，箱须为最大值和最小值的变化范围，*表示离散的异常值 图 1 泉州市大气降尘中金属元素地累积指数(Igeo)评价结果箱形图 Fig. 1 Box plot of Igeo for evaluation of metals in the dustfall of Quanzhou City

2.2.3 潜在生态危害指数法

潜在生态危害指数法是Hakanson[15]根据毒物性质及环境行为特点，从沉积学角度提出的对土壤或沉积物中毒物污染进行评价的方法.根据这一方法，某一区域大气降尘中第i种重金属的潜在生态危害系数(Eri)及沉积物中多种重金属的潜在危害指数(RI)可分别表示为:

(3)
(4)

式中，Ci为大气降尘中金属元素i的实测浓度；Cni为元素i的背景值，本文选用福建省海岸带土壤元素背景值；Tri为i的毒性系数，反映其毒性水平和生物对其敏感程度.采用该法评价泉州市不同功能区大气降尘中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Cd、Pb、Hg、Ti的潜在生态危害水平，上述各元素的毒性系数分别取2、2、1、5、5、5、1、30、5、40、1[16].

本研究根据元素种类及其毒性系数对各生态风险程度所对应的RI限值，依据文献[8]进行适当调整后的评价标准见表 3.

表 3 潜在生态风险评价指标和等级划分 Table 3 Evaluation index and grade division of potential ecological risk

泉州市大气降尘中各元素的平均Eri表现为Cd(1402)>Hg(1178)>Pb(32.87)>Cu(27.40)>Ni(24.38)>Co(12.55)>Zn(11.66)>Cr(6.16)>Mn(2.09)>V(1.89)>Ti(0.69).各元素对大气降尘中重金属潜在生态风险指数贡献见图 2.可见，Cd和Hg的贡献较大(分别为51.93%和43.63%).不同功能区大气降尘重金属的RI值范围为640.1~6073.1，均达到了极高生态风险程度，不同功能区大气降尘中多元素综合潜在生态风险顺序为:工业区(3171.7)＞交通繁忙区(3045.6)＞商业区(2943.9)＞居住区(2566.6)＞风景区(1607.0)＞农业区(742.1).

图 2 泉州市大气降尘中不同重金属对潜在生态风险指数的贡献 Fig. 2 Contribution of heavy metals to the potential ecological risk index in the dustfall of Quanzhou City

2.3 金属元素污染来源分析 2.3.1 聚类分析

聚类分析是对类似的对象进行分类组合的分析过程，可用于重金属来源判别.采用离差平方和法(Ward's method)和欧氏距离法(Euclidean distance)将泉州市大气降尘中金属元素进行R型变量聚类分析，结果如图 3所示.降尘中金属可分为三类:第一类为V、Fe、Ba、Bi、Ni、Sr、Pb、Cs、Sc、Zn、Cd，其中V、Ni多用于工业生产[17](如电镀、合金生产和钢铁制造等)，Zn为冶金尘特征元素，同时橡胶轮胎的磨损也会产生Zn[18]，Pb和Cd是机动车尾气中的重要元素[19].故第一类代表工业和交通污染源；第二类为Th、U、Rb、Y、Ti，变异系数小且几乎都无富集，代表土壤自然源；第三类为Li、Mn、Cu、Hg、Cr、Co、Ca，其中Cr、Mn、Hg、Co是典型的燃煤排放物[20, 21]，故第三类代表燃煤源.综上可知，工业、交通、燃煤和土壤尘是泉州市大气降尘中金属元素的主要来源.

图 3 泉州市大气降尘中金属的聚类分析结果 Fig. 3 Cluster result for metals in the dustfall of Quanzhou City

2.3.2 同位素示踪污染来源

按前述讨论，泉州市工业区、交通繁忙区、商业区和居住区大气降尘中重金属的综合潜在生态风险相对更高，Pb、Sr也主要在上述4个功能区相对富集，本研究测定了上述4功能区中共20个降尘样品的Pb、Sr同位素组成(见表 4)，并结合潜在污染源的Pb、Sr同位素特征，分析泉州市大气降尘中Pb、Sr主要来源.

表 4 泉州大气降尘中Pb、Sr同位素组成 Table 4 Isotope ratios of Pb and Sr in the dustfall of Quanzhou City

(1)铅同位素来源示踪不同铅源具有不同的Pb同位素比值特征，且比值不受环境中物理化学过程的影响，因此Pb同位素比值已被广泛应用于物源识别[22].潜在污染源组分的数据来自文献[23]，它们之间的206Pb/207Pb、206Pb/208Pb相差较大，因此可有效示踪泉州市大气降尘铅污染来源.以206Pb/208Pb对206Pb/207Pb作图(见图 4)，发现大气降尘与燃煤尘和土壤母质(自然源)接近，而离汽车尾气尘相对较远.工业区样品J41(206Pb/207Pb和206Pb/208Pb值分别为1.1430、0.47097)完全落在燃煤尘范围，因该采样点位于南埔火电厂燃烧设备附近，明显受到燃煤影响.居住区样品J6位于郊区，靠近土壤母质，说明该点的大气降尘主要受控于土壤扬尘.

图 4 泉州市大气降尘206Pb/207Pb和206Pb/208Pb分布 Fig. 4 Plot of206Pb/207Pb vs206Pb/208Pb in the dustfall of Quanzhou City

定量解析是目前污染源解析的一大难题.铅同位素指纹分析技术在定量解析铅污染源时具有独特的优势[24].根据Monna等[25]提出的三元混合模型，计算燃煤、汽车尾气和土壤母质对泉州市不同功能区大气降尘铅来源的贡献率.计算公式如下:

(5)
(6)
(7)

式中，RS和NS分别为降尘样品的206Pb/208Pb和206Pb/207Pb；R1、R2、R3分别为3个主要污染源的206Pb/208Pb；N1、N2、N3分别为3个主要污染源的206Pb/207Pb；f1、f2、f3对应为3个主要污染源的贡献率(%).计算结果见表 5.从中可见，泉州市大气降尘中的Pb主要来源于土壤母质和燃煤尘，平均贡献率分别为45.45% (范围29.41%~64.00%)和45.13% (范围22.53%~60.48%)；汽车尾气平均贡献率为9.42% (范围3.13%~13.47%).

表 5 不同铅来源相对贡献率的计算结果 Table 5 Calculation result of relative contribution of different lead sources/%

(2)锶同位素来源示踪与铅同位素比值类似，锶同位素比值也可作为环境指示剂[26].利用所研究对象中87Sr/86Sr和1/Sr作图，可以很好地示踪其中Sr的来源[27].泉州市大气降尘87Sr/86Sr和1/Sr分布如图 5所示，所有样品点远离土壤母质，大部分样品点87Sr/86Sr值落在燃煤尘和汽车尾气中87Sr/86Sr值范围内，表明交通和燃煤是泉州市大气降尘中锶的主要来源，而几乎不受土壤母质的影响.

图 5 泉州市大气降尘中87Sr/86Sr和1/Sr的分布 Fig. 5 Plot of 87Sr/86Sr vs 1/Sr in the dustfall of Quanzhou City

3 结论

(1)泉州市大气降尘中不同金属元素含量空间分布差异较大. Cd、Hg、Zn、Ca、Pb、Cu、Ni、Sr的富集程度及污染水平相对较高.所有功能区的多元素综合潜在生态风险程度极高, 由高到低顺序为工业区>交通繁忙区>商业区>居住区>风景区>农业区；Cd和Hg的潜在生态危害程度极高, 二者对综合潜在生态风险指数的贡献达95.56%.

(2)聚类分析结果表明: V、Fe、Ba、Bi、Ni、Sr、Pb、Cs、Sc、Zn、Cd主要来源于工业污染和交通排放, Th、U、Rb、Y、Ti主要来源于土壤尘, Li、Mn、Cu、Hg、Cr、Co、Ca主要来源于燃煤.铅同位素三元混合模型计算得到降尘中铅主要受土壤母质(范围29.41%~64.00%, 平均45.45%)、燃煤尘(范围22.53%~60.48%, 平均45.13%)和汽车尾气(范围3.13%~13.47%, 平均9.42%)的影响；87Sr/86Sr和1/Sr分布图显示降尘中锶来源主要为燃煤尘和汽车尾气.

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