环境科学  2016, Vol. 37 Issue (8): 2871-2880   PDF    
引用本文
沈利娟, 王红磊, 李莉, 吕升, 袁婧, 张孝寒, 章国骏, 王翡 . 嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析[J]. 环境科学,2016, 37(8): 2871-2880.
SHEN Li-juan, WANG Hong-lei, LI Li, LÜ Sheng, YUAN Jing, ZHANG Xiao-han, ZHANG Guo-jun, WANG Fei . Observation Analysis on the Characteristics of Meteorological Elements and Pollutants During a Continuous Fog and Haze Episode in Spring in Jiaxing City[J]. Environmental Science,2016, 37(8): 2871-2880.
嘉兴市春季一次持续雾霾过程中气象条件与污染物变化特征分析
沈利娟1,2 , 王红磊3 , 李莉2 , 吕升2 , 袁婧2 , 张孝寒2 , 章国骏2 , 王翡2     
1. 南京信息工程大学环境科学与工程学院, 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室, 南京 210044;
 2. 嘉兴市环境保护监测站, 嘉兴 314000;
 3. 南京信息工程大学气象灾害教育部重点实验室, 气候与环境变化国际合作联合实验室, 气象灾害预报预警与评估协同创新中心, 中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室, 南京 210044
收稿日期: 2016-01-26; 修订日期: 2016-03-23
基金项目: 江苏省大气环境监测与污染控制高技术研究重点实验室开放基金项目（KHK1408）；嘉兴市大气细颗粒物（PM2.5）来源解析及控制技术研究项目（2014AY21012）；中国科学院战略性先导科技专项（B类）（XDB05020206）；国家自然科学基金项目（41275143，41305135）；江苏高校优势学科建设工程资助项目（PAPD）
作者简介: 沈利娟(1987~), 女, 硕士, 主要研究方向为大气环境与大气化学, E-mail:shenlijuan_428@163.com
通讯联系人, 王红磊, E-mail:hongleiwang_2009@163.com
摘要: 2015年5月17~20日嘉兴市发生了一次持续性雾霾过程，本研究根据5月17~22日污染气体（O3、SO2、NO2和CO）、PM10、PM2.5、10 nm~10μm气溶胶数浓度、气象要素及边界层探空数据，分析了这次过程的成因及其不同污染物的变化特征.结果表明，副高位置北抬、均压场结构、地面静小风和边界层中逆温层为这次雾霾过程的发生和维持提供了水汽、动力和热力条件.这次雾霾过程包含1次降雨和2次雾过程（雨雾和辐射-平流雾）.雾霾过程中NO2、CO、PM10和PM2.5的浓度较高，SO2和O3的浓度较低.强降雨对PM10、PM2.5和SO2清除作用较大，弱降雨会加重污染过程.雨雾的发展过程中，PM的浓度持续积聚；辐射-平流雾过程中，PM浓度先快速下降然后再增加.不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布，但是谱型差异较大，干净天、降雨、雾霾过程、雨雾和辐射-平流雾过程中气溶胶数浓度谱峰值分别位于20~30 nm、100 nm、30~60 nm、120 nm和90 nm.表面积浓度谱在干净天、降雨、雾霾和雨雾过程中均为三峰型分布，辐射-平流雾为四峰型分布.
关键词: 气溶胶      雾霾      PM2.5      粒径分布      污染气体     
Observation Analysis on the Characteristics of Meteorological Elements and Pollutants During a Continuous Fog and Haze Episode in Spring in Jiaxing City
SHEN Li-juan1,2 , WANG Hong-lei3 , LI Li2 , LÜ Sheng2 , YUAN Jing2 , ZHANG Xiao-han2 , ZHANG Guo-jun2 , WANG Fei2     
1. Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control (AEMPC), School of Environmental Sciences and Engineering, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China;
 2. Jiaxing Environmental Monitoring Station, Jiaxing 314000, China;
 3. Key Laboratory of Meteorological Disaster, Ministry of Education(KLME), Joint International Research Laboratory of Climate and Environment Change(ILCEC), Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Nanjing University of Information Science & Technology, Nanjing 210044, China
Abstract: A continuous fog and haze episode occurred on 17-20 May, 2015 in Jiaxing. Trace gases (O3, CO, SO2 and NO2), PM10, PM2.5, aerosol number concentration in the range of 10 nm-10μm, meteorological elements, and radiosonde data from the 17st to the 22st of May were used to analyze the formation mechanism and pollutant characteristics during this episode. The results showed that subtropical high pressure lifted northward, a field pressure was dominant over Jiaxing leading to a weak ground wind speed, and a strong inversion layer occurred, this supplied moisture, power and thermal conditions for the occurrence and maintenance of the event. The episode included one precipitation process and two fog processes (rainy fog and radiation-advection fog). During the fog and haze process, the concentrations of NO2, CO, PM10and PM2.5 were high and the levels of SO2 and O3 were low. Strong precipitation had greater scavenge effects on PM10, PM2.5 and SO2, while weak precipitation aggravated the pollution degree. The PM concentrations increased continuously during the rainy fog process, while it decreased firstly and then increased during the radiation-advection fog process. The spectral distributions of aerosol number concentration were unimodal and differed significantly under different types of weather conditions. The peaks of number concentration were located at 20-30 nm, 100 nm, 30-60 nm, 120 nm, 90 nm under clean, precipitation, fog and haze, rainy fog, radiation-advection fog conditions, respectively. The spectra of surface area concentration were trimodal under clean, precipitation, fog and haze, rainy fog conditions, and had four peaks under radiation-advection fog condition.
Key words: aerosol      fog and haze      PM2.5      size distribution      trace gases     

近年来随着城市化和经济的快速发展，中国城市地区气溶胶浓度迅速增加，导致雾霾事件频发，对能见度和人体健康造成危害[1~3].长江三角洲地区作为中国经济增长最快的地区之一，雾霾污染尤为严重，近30年来，长江三角洲地区的雾霾日数整体呈增长趋势[3~5]. Gao等[6]研究表明1981~2005年长三角地区能见度每10年降低2.4 km，远高于全国平均水平(-2.1 km/10 a)[7].雾和霾都可以导致能见度降低，却有显著差异[8~11].雾一般指近地面空气中的水汽凝结成大量悬浮在空气中的微小水滴或者冰晶，导致水平能见度低于1 km的天气现象，多为乳白色，相对湿度(RH)较高，多接近100%，按照水平能见度来区分又分为雾(＜1000 m)、大雾(＜500 m)、浓雾(＜200 m)以及强浓雾(＜50 m)[8, 10~12].霾为大量极细微的气溶胶颗粒等均匀地浮游在空中，使水平能见度小于10 km的空气混浊现象，可使远处光亮物体微带黄、红色，使黑暗物体微带蓝色，相对湿度一般小于80%[9~11, 13].但是当相对湿度大于80%时，很难将二者进行明确的区分.

目前，我国已分别针对雾和霾的时空分布、生成机制和影响因素等方面进行了大量的研究[12~24].李子华等[14, 15]分析发现雾滴谱暴发性拓宽都是在降温情况下发生的，湍流混合引起的热量、动量及水汽的垂直输送对辐射雾暴发性发展具有重要作用.刘小宁等[17]和王丽萍等[18]分析认为我国大部分地区大雾日数呈减少趋势，大多数雾区秋冬季雾日最多, 春夏季雾日较少. Lu等[19]、刘端阳等[25]和李一等[26]则对南京地区冬季浓雾的化学组成、微物理结构以及形成原因进行了详细的分析. Yue等[27]分析了我国南海海雾过程中雾水的化学组成.国内对于霾天气的研究相对稍晚，吴兑等[28]研究表明我国20世纪80年代以后霾日增加明显，而且与经济活动密切相关. Wang等[20]研究了长三角地区一次区域霾过程的形成机制及气溶胶的微物理特征. Sun等[21]研究了北京夏季霾过程中PM2.5垂直分布和边界层结构变化特征. Wang等[22]认为稳定的气象条件和PM2.5浓度的增加是造成2013年1月中国东部地区霾过程的主要原因. Du等[29]和江琪等[30]发现灰霾期间二次无机离子(SO42-、NO3-和NH4+)和有机物的浓度显著增加.

以往的研究多针对雾过程或者霾过程，但是随着大气复合污染的加剧，越来越难以将雾和霾明确地区分开来.目前中国城市地区出现的低能见度事件往往兼具了雾和霾的双重特性，相较于单纯的雾过程或者霾过程，其形成机制更加复杂，影响范围更广，持续时间更长，因此危害更大.目前，已经针对雾-霾过程开展了许多研究，如Quan等[31]分析了华北平原雾霾的形成原因，Sun等[32]分析了北京雾-霾过程中PM2.5和PM10的化学组成变化，于兴娜等[33]、赵秀娟等[34]和颜鹏等[35]分析了北京地区雾-霾期间气溶胶的光学特征，刘端阳等[36, 37]分析了淮河下游一次连续雾-霾过程的形成原因、转化机制以及污染物的变化特征.目前针对长三角沿海地区雾-霾过程的研究还相对较少，嘉兴位于长江三角洲杭嘉湖平原的腹心地带，市区距离杭州湾仅32 km，是长三角地区典型的沿海城市. 2015年5月17~20日长三角地区发生了一次持续性雾-霾事件，本研究根据嘉兴市5月17~22日污染气体(O3、SO2、NO2和CO)、PM10、PM2.5、10 nm~10μm气溶胶数浓度、气象要素及杭州市边界层探空数据，分析了这次过程发生的气象条件、不同阶段污染物的变化特征和气溶胶粒径分布，以期为更好地理解雾-霾天气的污染物变化特性及其形成的机制提供依据.

1 材料与方法 1.1 观测点与观测时间

观测点位为嘉兴市残疾人联合会(残联)监测站点(北纬30°45′，东经120°47′)，是最早建设的3个国控点之一.站点位于嘉兴市南湖区残联大楼楼顶实验室，周围以居民区为主，监测点北侧260 m是南溪西路，东侧100 m是双溪路，西侧760 m是中环东路，南侧630 m是凌公塘路，站点周围没有明显的污染排放源.本次观测时间为2015年5月17~23日.

1.2 观测仪器

观测仪器使用美国MSP公司生产的宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)，测量直径在0.01~10μm之间的气溶胶粒子数浓度.仪器主要由静电分级器(DMA)、凝结核计数器(CPC)和激光颗粒物分光计(LPS)3个部分组成，前两者的测量范围为0.01~0.5μm，后者为0.35~10μm.由于测量原理的不同，因此在其交叉测量范围内(0.35~0.5μm)的观测值也有所差异.观测中使用的时间分辨率为5 min，即5 min内仪器扫瞄0.01~10μm粒径范围并测量出气溶胶粒子的个数.根据观测的实施情况，由于WPS适应的环境湿度为0~90%、非冷凝，经数据处理后剔除了部分无效数据.

污染气体的观测采用美国热电环境设备公司的EMS系统(包括42i化学发光NO-NO2-NOx分析仪，49i紫外发光O3分析仪，43i脉冲荧光SO2分析仪和48i气体滤光相关法CO分析仪).颗粒物采用美国热电公司生产的5030型SHARP监测仪.仪器原理介绍参见文献[38].监测仪器定期进行标定校准，其中NO-NO2-NOx分析仪、SO2分析仪和CO分析仪每周进行一次校零和校标，每季度进行一次多点校准，O3分析仪每半年校标一次.颗粒物监测仪定期更换纸带，清洗外置采样头.数据审核时剔除异常点，所有数据均符合国家环境保护局的数据质量控制标准.

1.3 气象要素和垂直探空数据

气象数据使用嘉兴市常规气象站观测数据(北纬30°73′，东经120°77′)，气象参数分别为温度、相对湿度、降水、能见度、风速和风向，时间分辨率为1 h.边界层探空数据取自浙江省杭州市高空站(北纬30°23′，东经120°16′)每天2次(08:00和20:00)的探空资料.

2 结果与讨论 2.1 雾霾过程天气形势和边界层垂直结构分析 2.1.1 天气形势分析

2015年5月18~20日长三角地区发生了一次典型的低能见度雾霾事件，嘉兴、杭州、上海和南京等城市分别发布了大雾黄色或橙色预警，嘉兴市最低能见度仅为130 m，此次雾霾天气的产生、演变过程与复杂天气系统的变化密切相关.由香港天文台(http://gb.weather.gov.hk)公布的地面天气图(图 1)可知，2015年5月17日长三角地区地面受高压后部控制，18日东北冷低压南移，长三角地区为高低压交汇区.由500 hPa平均位势高度场(中央气象台: http://www.nmc.cn)可知5月中旬副高强度增强，位置北抬，其外围西南暖湿气流与槽后冷空气在我国江南华南一带交汇.受高空槽和低层切变系统影响，5月18日长三角地区出现强降水过程，降水结束后出现大雾天气.由图 1可知5月19日长三角上空有一低压槽过境，等压线稀疏，地面处于均压场控制，为大雾的持续提供了有利的气象条件. 5月20日东北冷高压南移，长三角位于高压前部，低压槽的后部.因此在20日凌晨又出现了大雾天气.由图 1可知5月21日长三角位于高压中心，5月22日长三角受副高外围控制，天气晴朗，雾霾过程结束.

图 1 5月17~22日地面天气 Fig. 1 Ground weather condition during 17-20 May, 2015

2.1.2 雾霾过程分析

根据能见度和RH将观测期间分为干净天(能见度> 10 km)，雾(能见度< 1 km，RH > 90%), 霾(能见度< 10 km，RH < 80%)和雾霾过程(1 km <能见度< 10 km，80% < RH < 90%)[8~10, 34, 36, 37].由图 2可知5月17日风速较大，最大风速可达4.7 m·s-1，平均为3.2 m·s-1，有利于污染物扩散.风向比较稳定，以偏东风为主，风来自海洋，气团比较清洁.温度较高，最高温度可达23.6℃；湿度较低，平均为73.9%，不利于雾霾的形成.因此能见度较高，均在10.0 km以上，平均能见度为13.0 km.

图 2 气溶胶粒径、PM2.5和气象要素的时间序列变化 Fig. 2 Time series of aerosol number concentrations, PM2.5 and meteorological elements

5月17日21:00风速开始降低，有利于颗粒物的积聚，PM2.5在5月18日01:00达到52.0μg·m-3，是5月17日21:00的1.7倍.同时湿度增加，5月18日00:00达到90%，此后一直维持在90%以上.此外，期间温度略有下降.高湿低温的环境，有利于雾霾天气的形成和维持.因此，能见度迅速下降，3 h内下降了5.4 km，雾霾过程开始. 18日04:00能见度降至3.1 km，此后能见度一直维持3.0 km左右.

5月18日07:00开始降雨，但是直到11:00，降雨量都在1 mm以下，期间PM2.5的浓度持续增大，能见度降低，11:00能见度为1.6 km. 12:00~13:00雨量变大，12:00雨量高达9.7 mm，PM2.5浓度在1 h内下降了25.0μg·m-3.但是能见度仅为1.1 km，主要是因为强降雨过程中雨滴造成能见度降低. 14:00开始降雨逐渐减弱，到17:00降雨基本结束，随着降雨减弱，能见度开始好转. 18:00降雨结束后RH较高，均在95%以上，PM2.5的浓度开始增加，雾霾过程再次发生，能见度持续降低. 22:00能见度降为980 m，雾霾过程转化为雾过程. 5月19日03:00能见度达到最低值130 m，标志此次雾过程已经发展成熟.此后能见度开始逐渐好转，07:00能见度达到1020 m，雾过程开始消散.

此后随着太阳辐射的加强，温度开始升高，RH开始快速降低，PM2.5也开始降低，能见度逐步好转. 5月19日20:00能见度达到最大值9.2 km后又开始快速下降，RH和PM2.5也快速升高，5月20日01:00能见度再次降到1 km以下，雾过程再次出现. 5月20日03:00能见度降至171 m，此次雾过程发展成熟；之后能见度开始好转，06:00能见度达到1.3 km，此次雾过程开始消散.此后由于太阳辐射的作用，边界层内湍流活动加强，风速变大，RH降低. 5月20日11:00风速为3.7 m·s-1，温度为24.2℃，RH降为64%，能见度为5.3 km；12:00风速为3.9 m·s-1，温度为25.8℃，RH为45%，能见度为10.2 km，雾霾过程结束.此后风速多维持在3.0 m·s-1以上，能见度较高，雾霾过程彻底结束.此外，由图 2可发现5月21日04:00~06:00出现了能见度突变的现象，期间风速较小，风向由北风转变为偏东风，RH较高，这主要是由于长三角上空天气系统转换造成.

由上文分析可知，5月17日22:00~5月20日11:00嘉兴市出现了一次持续性雾霾过程，该过程中包含了1次降水过程和2次雾过程.两次雾过程中均可观测到明显的生成、发展、成熟和减弱的过程.但是两次雾过程的形成原因不同，5月18日22:00~5月19日06:00是一次典型的雨雾过程，5月20日01:00~05:00是一次典型的辐射-平流雾过程.

2.1.3 边界层垂直结构分析

由图 3可发现5月17日08:00在近地面100~800 m存在一弱逆温层，近地层的风速较小，逆温层内风速较大，以偏南风为主. 3.0 km高度内RH和比湿较高，RH随高度的变化与温度相反，比湿随高度的变化较小. 5月17日20:00和18日08:00近地层1.0 km内温度差异较小，边界层内风速较大，且以西北风为主，5.0 km内比湿随高度的变化较小，近地层RH较高，不利于污染物扩散.

图 3 2015年5月15~22日杭州高空站探空数据 Fig. 3 Description of radiosonde data on May 15-22, 2015 at Hangzhou station

5月18日20:00随着降水过程结束，天气放晴，此时1.0~1.5 km高度出现逆温层，3.0 km内RH和比湿的垂直分布变化较小，空气湿度较大.此外，近地面的风速垂直变化较小，因此湍流活动较弱，有利于地面雾霾过程的形成. 5月19日08:00温度随高度递减，RH随高度先缓慢增加然后快速降低，说明雾层随着湍流过程的加强开始消散抬升.

由图 3可发现5月19日20:00在1.0~1.5 km有一个微弱的逆温层结，3.0 km以内温度在4.4℃以上. 150 m以下RH随高度升高而降低，但是在150~800 m RH随高度迅速升高，800~3000 m高度RH变化较小，均在92%以上.长三角上空低压槽过境，带来大量水汽，夜间地面辐射冷却使得近地层水汽达到饱和，有利于雾霾过程的形成. 5月20日08:00和20:00探空曲线比较类似，在800~1500 m高度存在一弱的逆温层，RH和比湿在3.0 km以下均维持在较高的浓度，风速较小，以偏西北风为主，雾霾过程开始消散.由图 2中5月21日08:00~5月22日20:00的RH和比湿垂直结构可发现，边界层内水汽含量迅速减少，边界层内逆温层结较弱，雾霾过程彻底结束.

2.2 雾霾过程中污染气体和PM的变化特征

由图 4可发现在观测期间SO2的浓度较低，尤其是在雾霾过程中，由表 1可知在两次雾过程中SO2的浓度分别为7.8μg·m-3和10.2μg·m-3，SO2易溶于水，在雾过程中空气中水汽较多，因此雾过程对SO2的清除作用较大.雾霾过程中NO2和CO的浓度较高，是因为雾霾过程天气形势比较稳定，有利于污染物积聚.雾霾天O3的浓度较低，是因为雾霾天太阳辐射较低，光化学反应较弱造成.雾霾过程中PM的浓度相对较高，由表 1可知在雾霾过程中PM10的浓度多在70.0μg·m-3以上，是干净天的1.2~1.8倍；PM2.5的浓度多在44.0μg·m-3以上，是干净天的1.2~2.1倍.

表 1 不同过程中污染气体和PM平均值 Table 1 Mean concentration of trace gases and PM under different types of weather conditions

图 4 观测期间污染气体和PM10时间变化 Fig. 4 Time series of trace gases and PM during the observation period

由图 4可发现降雨量较小时，污染物的浓度并没有降低，反而呈现增加趋势.当5月18日12:00降雨量达到9.7 mm时，PM10、PM2.5和SO2的浓度迅速降低，分别为78.0、49.0和17.0μg·m-3，1 h内减少了31.0、25.0和10.0μg·m-3，但是NO2和CO的浓度变化不大.

由图 4可发现两次雾过程中污染物的变化不同.随着雾过程的发展，雨雾中颗粒物浓度持续积聚，但是辐射-平流雾中颗粒物浓度先快速下降之后再增加.由图 2和图 4可发现PM10和PM2.5在雨雾发展过程中显著增加，在成熟阶段达到最大值，此后随着雾的消散浓度开始降低.但在辐射-平流雾过程中，PM的变化正好相反，在开始发展阶段浓度急剧降低，在雾发展到最旺盛时达到最低值，此后随着雾的减弱浓度开始增加.气体的变化较为复杂，由表 1可知雨雾过程中NO2和CO的浓度较大，分别是辐射-平流雾的2.4和1.8倍.但是雨雾的SO2和O3的浓度较低，主要是因为雨雾过程发生在雨后，降雨对SO2和O3的清除作用造成.

由图 4可发现NO2和CO的相关性较高，相关系数可达0.79，主要是因为两者均主要来自汽车尾气的排放. SO2与其他污染物的相关性较差，SO2主要来自工业燃煤排放[39], 高湿度下容易从大气中清除. O3与其他污染物呈负相关关系. PM与NO2、CO呈较高的正相关关系，说明观测期间PM多来自汽车尾气的排放.由表 2可知能见度与O3呈较好的正相关，能见度较高时，太阳辐射较强，光化学反应剧烈.能见度与SO2的相关性较差，与其他污染物呈较好的负相关，说明观测期间能见度主要受到汽车尾气排放的影响.

表 2 观测期间不同污染物之间的相关系数1) Table 2 Correlation coefficients between different trace gases during the observation period

2.3 雾霾过程中气溶胶粒径分布特征

由图 2可知观测期间不同阶段中气溶胶粒径分布差异较大，在干净天气溶胶主要集中在100 nm以下，尤其是50 nm以下气溶胶数浓度较高.在雾霾天和降雨过程中气溶胶粒子主要集中在50~200 nm粒径段.为了更好地分析雾霾过程中气溶胶数浓度变化特征，本研究将观测到的10 nm~10μm粒径段气溶胶分为7个粒径段进行讨论: 10~20 nm (核模态)，20~50 nm和50~100 nm (爱根核模态)，100~200 nm、200~500 nm和0.5~1.0μm (积聚模态)，1.0~10μm (粗模态).

由图 5可发现10~20 nm气溶胶数浓度在干净天中较高，在降水和雾霾过程中浓度较低，核模态粒子主要来自气-粒转化过程[40, 41]，晴天太阳辐射较强，有利于气溶胶新粒子的形成[42, 43]，因此在晴天的浓度较高.由图 5可发现不同强度的降水过程对气溶胶数浓度的影响不同，降水初期降雨量为0.4 mm，10~500 nm气溶胶数浓度明显降低，但是0.5~10μm气溶胶浓度却呈现增加趋势.康汉青等[44]研究表明雨强较小时，降水对气溶胶的清除作用较小.小雨期间大气中RH较高(>90%)，因此气溶胶粒子容易吸湿增长为大粒子，进而造成大气中0.5~10μm气溶胶粒子的增多.此外，大粒子浓度增多后通过碰并过程对小粒子的清除作用也变大，这也是气溶胶小粒子浓度变低的原因之一. 5月18日12:00降水量高达9.7 mm，由图 5发现0.5~10μm浓度迅速降低，此时100~500 nm的浓度迅速增加达到高值后又迅速降低.在强降水初期由于粗粒子浓度迅速降低，对细粒子的碰并清除作用减弱，因此细粒子浓度迅速增加.但是随着强降水过程的清除作用，气溶胶细粒子浓度又迅速减小.

图 5 观测期间不同粒径段气溶胶时间变化 Fig. 5 Time series of number concentration for aerosols in different size ranges during the observation period

由图 5可发现在雨雾的发生过程中，10~500 nm气溶胶浓度迅速增加，在30 min内其浓度增加了6~10倍左右，但是0.5~10.0μm数浓度并没有显著变化.随着雾过程的发展，0.5~1.0μm气溶胶数浓度开始迅速增加，1 h内其浓度增加了2.5倍，此时10~200 nm气溶胶浓度开始降低，但是200~500 nm和1.0~10μm气溶胶粒子浓度变化较小. 03:20开始1.0~10μm数浓度开始暴发式增加，20 min内增加了5倍，10~200 nm粒子浓度继续降低，此时雾过程发展到成熟阶段，能见度达到最低值.此后0.5~10μm气溶胶维持在高浓度，200~500 nm气溶胶浓度迅速降低，雾过程开始消散.此后随着温度升高，1.0~10.0μm粒子浓度迅速下降，在1h内降低了6倍，雾过程结束.但是200 nm~1.0μm气溶胶浓度一直维持在较高浓度，在12:00之后它们的浓度开始降低，能见度得到快速好转但仍维持在10 km以下，雾过程转变为雾霾混合过程.

随着太阳辐射消失，RH开始变大，0.5~10.0μm气溶胶从5月19日20:00开始增加，10~500 nm气溶胶浓度迅速降低，能见度开始降低.此次雾过程中气溶胶的变化与前一次过程明显不同:在雾发生阶段粗粒子迅速增加，一旦雾过程形成，粗粒子浓度迅速降低，之后0.5~1.0μm粒子维持在一个比较稳定的浓度. 100~500 nm气溶胶浓度在雾的发生到成熟阶段减少，在消散阶段开始增加.在日出后，随着太阳辐射的加强，0.5~10μm气溶胶浓度迅速降低，1 h内浓度减少了3倍，能见度迅速好转，1 h内增加了5.0 km.

由图 6可发现不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布，但是谱型差异较大.干净天气溶胶数浓度谱峰值位于20~30 nm.降雨过程中数浓度谱峰值向大粒径段偏移位于100 nm左右，此外，降雨过程中< 100 nm和> 1μm粒径段的数浓度较低，100 nm~1μm粒径段的数浓度较高，说明降雨过程对不同粒径段气溶胶粒子的清除作用不同.雾霾过程中气溶胶谱峰宽最大，20~100 nm气溶胶数浓度均较高，峰值位于30~60 nm.辐射-平流雾气溶胶数浓度谱峰值位于90 nm，雨雾气溶胶数浓度谱峰值位于120 nm，此外辐射-平流雾过程中，>4μm气溶胶浓度较高，而雨雾过程中的粗粒子浓度较低.具体原因已在上文中分析，在此不再赘述.

图 6 观测期间不同过程中气溶胶数浓度谱和表面积浓度谱分布 Fig. 6 Spectral distributions of aerosol number concentration and surface area concentration under different types of weather conditions during the observation period

表面积浓度是反映气溶胶光学特性的重要特征之一.由图 6可发现干净天、降雨、雾霾和雨雾过程的表面积浓度谱均为三峰型分布.干净天峰值分别位于120 nm、520 nm和1.3μm，表面积浓度主要集中在第一个峰值，可占总表面积的92.3%.降雨过程峰值分别位于130 nm、570 nm和1.3μm，雨雾过程表面积浓度谱与降雨过程类似，唯一不同的是第一峰值位于160 nm.雾霾过程的峰值位于150 nm、570 nm和1.3μm，其第二个峰值略大于第一个峰值.辐射-平流雾的表面积浓度谱为四峰型分布，峰值分别位于120 nm、750 nm、1.3μm和10μm，其中第二个峰值最大，是雨雾的1.7倍.

3 结论

(1)2015年5月17~20日嘉兴地区出现了一次持续性雾霾过程，这次过程包含1次降水过程和2次雾过程.副热带高压强度增强，位置北抬，为这次雾霾过程提供了水汽条件.长三角地区上空均压场结构、地面静小风和边界层中逆温层为雾霾过程的维持提供了动力和热力条件.两次浓雾过程的发生原因不同，第一次为雨雾，是由于降水过程与适度降温的先后发生导致.第二次为辐射-平流雾，由于长三角上空低压槽过境，带来大量水汽，以及夜间地面辐射冷却使得近地层水汽达到饱和造成.

(2)不同污染物在不同过程中变化特征不同，雾霾过程中NO2、CO、PM10和PM2.5的浓度较高，SO2和O3的浓度较低.不同强度的降水对污染物的影响不同，强降雨对PM10、PM2.5和SO2清除作用较大，对NO2和CO的清除作用较小，弱降雨反而会加重污染过程.雨雾的发展过程中，PM浓度持续积聚；辐射-平流雾过程中，PM浓度先快速下降然后再增加.

(3)不同粒径段气溶胶数浓度在不同过程中的变化不同.降雨过程对不同粒径段气溶胶粒子清除作用不同，< 100 nm和> 1μm粒径段数浓度较低，100 nm~1μm数浓度较高. 0.5~10.0μm气溶胶在雨雾过程中浓度一直增加；但在辐射-平流雾中先迅速增加，一旦雾过程形成，其浓度迅速降低. 100~500 nm气溶胶数浓度在雨雾中先增加后减少；但在辐射雾的发展阶段减少，在消散阶段增加.

(4)不同过程中气溶胶数浓度谱均为单峰型分布，但是谱型差异较大，干净天、降雨、雾霾、雨雾和辐射-平流雾过程中气溶胶数浓度谱峰值分别位于20~30 nm、100 nm、30~60 nm、120 nm和90 nm.表面积浓度谱在干净天、降雨、雾霾和雨雾过程中均为三峰型分布，辐射-平流雾为四峰型分布.

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