环境科学  2016, Vol. 37 Issue (8): 2836-2846   PDF    
基于长时间序列的北京PM2.5浓度日变化及气象条件影响分析
苗蕾1,2 , 廖晓农2 , 王迎春3     
1. 中国气象科学研究院, 北京 100081;
2. 中国气象局北京城市气象研究所, 北京 100089;
3. 北京市气象局, 北京 100089
摘要: 基于2005~2014年北京宝联(城区)和上甸子大气成分本底站(郊区)监测结果得到了PM2.5质量浓度日变化特征,并且讨论了气象条件的影响.结果表明,北京城区PM2.5质量浓度10年平均值的日变化呈双峰分布,对应早晚出行高峰.但是,该特征在2007年以后才比较明显.月际(季节)变化表现为单峰与双峰之间、日最大值在早高峰与晚高峰之间的转换.一年中早峰值浓度在5~8月最高,与地面风速小、相对湿度以及水汽压(空气绝对含水量)较高有关,该季节晚高峰期间浓度变化相对较小主要受混合层较厚、地面风速大、降雨天气发生频繁的影响.11~12月和1~2月的16:00以后浓度明显升高,混合层顶高度在14:00~17:00大幅度下降是重要的影响因素.此外,严重和重度污染日09:00以后污染加重,与年平均值和中度污染日不同.边界层偏南风对来自周边地区高架源的污染物输送是其重要的影响机制. PM2.5质量浓度日变化幅度随污染加重而增大.日最大风速和相对湿度日变化对浓度日变化幅度有影响,而且午后地面出现4~6 m·s-1的偏南风也会加大日变化幅度.北京郊区PM2.5质量浓度多年平均值日变化呈单峰分布,日最大值超前于城区.而且,昼间的浓度在5~7月高于冬季.本研究结果将有助于细化不利扩散条件下的污染减排方案.
关键词: PM2.5质量浓度      中度以上污染日      日变化      混合层顶高度      水汽压      风速      南风输送     
Diurnal Variation of PM2.5 Mass Concentration in Beijing and Influence of Meteorological Factors Based on Long Term Date
MIAO Lei1,2 , LIAO Xiao-nong2 , WANG Ying-chun3     
1. China Academy of Meteorological Science, Beijing 100081, China;
2. Institute of Urban Meteorology, China Meteorological Administration, Beijing 100089, China;
3. Beijing Meteorological Bureau, Beijing 100089, China
Abstract: Diurnal variation of PM2.5 mass concentration is analyzed based on data of BAOLIAN (representing urban area) and SAHNDIANZI BAP-Station (representing rural area) from 2005 to 2014. Furthermore, the influence of meteorological factors was also discussed. The results showed that 10-year-average diurnal variation of PM2.5 mass concentration in urban area had a two-peak pattern being coincident with rush-hour. However, it became clear only after 2007. The monthly (including seasonal) variation presented the change from one-peak pattern to two-peak pattern with the max mass concentration appearing in the morning or late afternoon during rush hour. The mass concentration in the morning rush hour reached its maximum between May and August which was to some degree related with weak wind and high relative humidity as well as great water vapor pressure (indicating the absolute water content in the air). But the smaller variety of mass concentration in the late afternoon attributed to the thicker mixing layer, higher wind speed and more showers. By contraries, it went up greatly after 4 pm in Nov., Dec., Jan. and Feb.. One of the reasons was that the height of mixing layer top decreased sharply. Besides, in some severely and seriously polluted days, the PM2.5 mass concentration increased after morning rush hour till afternoon which was different from the mean pattern and that in moderately polluted day. The main mechanism attributed to the aerosol from aerial source around brought by south wind to Beijing. The more severe the pollution was, the greater the daily concentration fluctuated. The range of PM2.5 diurnal variation was determined by the max wind speed and daily change of relative humidity in a day. Besides, it also extended the diurnal variation of concentration when the south wind speed reached 4-6 m·s-1 in the afternoon. In rural area, the mean diurnal variation of PM2.5 mass concentration showed a one-peak pattern. And the time of concentration reaching its maximum was ahead of that of urban area. Moreover, the values in the day time during May and July were higher than that in winter. These results would be helpful to make policy for finer emission control when the atmosphere is in lower diffusivity situation.
Key words: PM2.5 mass concentration      pollution day in moderate grade or over      diurnal variation      height of mixing layer top      water vapor pressure      wind speed      south wind transportation     

PM2.5是空气动力学直径小于2.5μm的颗粒物,当其浓度较高时不仅导致能见度下降[1~4],而且由于PM2.5可以直接通过呼吸道进入肺部并沉积,因此对人类的健康构成了威胁.2015年11底至12月北京市2次启动空气重污染红色预警,采取了包括相关企业停产或限产、机动车03:00~24:00分单双号行驶等一系列减排措施.如何科学、有效地遏制重污染事件进一步发展是目前社会普遍关注的焦点问题之一.

日变化是一种基本的时间演变特征,揭示PM2.5质量浓度在一日中的升降规律有助于解析排放源对于细颗粒物污染的贡献.有研究表明,大中城市PM2.5质量浓度的日变化年平均值通常呈双峰分布,多数情况下两个峰值浓度对应早晚出行高峰,午后浓度较低[5~29].但是,峰值出现的时间、两个峰值的相对大小会有差异.其中,昼间的高峰最晚出现在正午[12],第二个峰值也可推后到凌晨[16].有些研究发现早高峰期间浓度上升并不明显[10],日最大值与第二个峰值重叠[6, 10];而一些研究指出[13, 19, 24~26],早晨的浓度为一天中最高.此外,PM2.5质量浓度夜间的变化趋势也有较大差别,包括相对平稳[10, 21]和明显下降[8, 12, 16, 23, 25, 26, 30]两种类型.一些地区浓度的日变化曲线在4个季节相似[5, 15, 16, 21],但是北京、珠三角、郑州等地却有季节性差异[7, 12, 20, 23, 25].郑州市只有冬季为双峰分布,其他3个季节均为单峰[20].珠三角春夏季日变化规律性较差,秋季为单峰分布,谷值出现在12:00,20:00浓度最高,只有冬季有两个峰值[22].对于北京地区日变化特征的多数研究结果表明,季节性差异主要表现为峰值的前后移动、浓度是昼高夜低还是夜高昼低[7, 12, 23].王京丽等[23]还发现2001年春季小风日11:00前后有一个峰值,并认为与沙尘天气有关. Zhao等[28]指出,北京郊区的PM2.5质量浓度日变化为一日单波,最小值和最大值分别出现在10:00和19:00,与城区不同.上述日变化的差异除了与城市排放有关外,还受研究者的采样时间、资料的长度和采样地点的影响.为了更全面地反映PM2.5质量浓度日变化特征,有必要开展基于长时间序列的分析得到具有统计意义的结果.

气象条件是影响空气污染的重要因素之一. PM2.5质量浓度与地面相对湿度和温度正相关,与地面风速反相关[5, 6, 13, 16, 19].然而,董雪玲等[30]发现北京地区盛夏只有当相对湿度超过70%时,浓度随湿度增大的特征才比较明显.重庆市北碚的PM2.5质量浓度与相对湿度的相关性在冬季最强、夏季较弱.目前,相关性分析较多地采用计算PM2.5质量浓度与气象要素序列的相关系数,利用气象条件解释浓度日变化中的一些现象却比较少.

本文采用2005~2014年PM2.5质量浓度监测结果并结合地面气象要素、风廓线雷达等多种观测资料,分析了北京城区和郊区PM2.5质量浓度多年平均分布以及年际和月际演变特征,并且给出了中度、重度和严重这3个等级污染日细颗粒物浓度的平均日变化,研究了混合层厚度、降水发生的频率、水汽压、边界层风的分布等对于早晚浓度峰值的季节性差异、严重和重度污染日早晨到午后污染持续加重等特殊现象的可能影响.本研究结果有助于了解各个季节、不同程度污染日排放与气象条件叠加对于PM2.5污染的作用,以期为制定重污染事件发生期间科学的、精细化的减排、限行方案将有所帮助.

1 材料与方法

选取了北京市气象局所属的、监测时间最长的两个大气成分测站(图 1)的小时值分析PM2.5质量浓度的时间演变特征.其中,宝联站位于北京市海淀区(代表城区),资料为2005年1月1日至2014年12月31日.另一个测站为上甸子大气本底站,其海拔高度287 m,位于北京市东北部的密云县,代表北京较清洁地区的情况.由于该测站2005年缺测较严重,基于保持资料连续性的考虑剔除了其2005年的监测结果.两个测站均采用美国R & P公司生产的1400a TEOM微量振荡天平环境颗粒物监测仪测量PM2.5质量浓度.本研究将00:00定为日界,若某日小时浓度连续缺测超过8个时次,则剔除该日,否则对缺测时次进行插值处理.普查表明,两个测站出现长时间连续缺测时前后时次的PM2.5小时浓度一般低于35μg·m-3,因此删除该日记录不会影响本文中度以上污染日数的统计结果.当小时浓度明显偏高并超过2σ时,若非沙尘日,则认为是奇异高值记为缺测,并采用与缺测时次相同的处理方法.此外,由于春节期间集中燃放烟花爆竹会导致污染物浓度在短时间内陡升至每立方米几百甚至上千微克,从而影响PM2.5浓度日变化的正常分布,因此剔除了春节集中燃放日的记录.

图 1 PM2.5测站位置示意 Fig. 1 Location of PM2.5 measurement stations

本研究使用的地面气象资料来自北京海淀气象站的人工观测和自动站记录.风廓线雷达也位于海淀气象站,它是一部频率为1290 MHz、探测高度3540 m的边界层雷达,测风资料的垂直分辨率为60~120 m,时间分辨率6 min,本文使用了2008~2014年每小时的整点探测数据.上述观测站点与宝联大气成分监测站之间的距离均在在80 km之内,符合气象观测的空间代表性原则[31].此外,本研究采用罗氏法计算混合层厚度[32~34].

2 PM2.5质量浓度日变化的长时间统计特征 2.1 城区 2.1.1 平均日变化

2005~2014年宝联(城区)PM2.5小时质量浓度平均值日变化呈双峰分布[图 2(a)].日最小值出现在06:00~07:00,此后浓度升高并于09:00达到峰值后降低,直到15:00出现另一个谷值.15:00以后浓度再次增加,22:00达到日最大值,夜间浓度逐时减小,上述演变趋势符合人类排放的规律并且与国内外大城市以及利用北京地区早期监测资料得到的统计结果一致,但是日最大值和最小值出现的时间以及形态分布(如傍晚以后高值持续时间等)却不完全相同[5, 6, 14, 15, 22, 23, 26~28, 30],说明北京城区PM2.5浓度的日演变不仅具有自身的特点,而且随时间也在发生着变化,反映了不同城市以及同一城市不同年代排放源和气象条件存在着差异.

(a)2005~2014年平均;(b)逐年平均;(c)2005~2006年月平均;(d)2007~2014年月平均 图 2 宝联PM2.5质量浓度平均日变化 Fig. 2 Mean diurnal pattern of PM2.5 mass concentration at BAOLIAN Station

2.1.2 日变化的年际差异

北京城区PM2.5质量浓度日变化特征在2007年以后发生了较大的变化[图 2(b)].按照浓度水平可将近10年分为2个阶段: 2005~2007年PM2.5小时浓度较高,其中2006年污染最重;2008~2014年浓度日变化曲线向下平移,即浓度整体降低,而且年际差异小.上述两个阶段PM2.5质量浓度的日变化特征明显不同.2005~2006年,浓度夜高昼低,日变化主要为单波,10:00~13:00浓度小幅升高,与上甸子多年平均值有些相似,日最小值出现在15:00~16:00. 2007年日变化特征发生了改变,08:00出现小峰值,09:00~15:00浓度降低.2008年以后双峰分布特征明显,早晨浓度升高的持续时间延长至3~4 h.而且,日最小值出现的时间也由午后变成早晨06:00~07:00.夜间浓度降低与人类活动减少有关,日最小值的改变则可能是北京地区冬季供暖由燃煤改为燃气从而减少了二氧化硫等一次污染物排放的结果.上述两个阶段日变化差异主要体现在是否有早峰值.

2.1.3 日变化的月平均分布

北京城区PM2.5浓度日变化存在明显的月际(季节)差异,而且月平均分布随时间发生着变化[图 2(c)2(d)].2005~2006年,1~3月和10~12月夜间PM2.5浓度高,10:00~13:00一般小幅上升.06:00~09:00浓度升高仅在5~8月相对明显.日最大值通常出现在午夜之前,而且冬季夜间的浓度高于夏季.2007~2014年,11月至次年2月以单峰为主,从下午14:00~15:00开始浓度升高,日最大值出现在21:00~22:00,06:00~09:00变化相对较平缓,浓度昼低夜高.此外,12月和1月在10:00~14:00期间浓度小幅升高.3~4月早晨浓度上升并出现峰值,而傍晚以后的高峰浓度却逐月降低,早、晚两个峰值由持平转为前者更高.5~8月日最大值出现在早晨,而傍晚到前半夜浓度的变化幅度一般较小.9~10月,早峰值降低,前半夜浓度最高.因此,PM2.5浓度日变化特征的季节改变主要表现为单峰与双峰之间、浓度日最大值在早高峰与晚高峰之间的交替.此外,夜间的浓度在11月至次年1月期间最高、在7~9月最低;昼间平均浓度在5~7月和10月较高、在隆冬较低.上述分析表明,近10年北京城区PM2.5质量浓度日变化始终存在月分布差异,2007~2014年的3~10月06:00~09:00浓度出现峰值、5~8月甚至达到日最大值的特征明显,也是与2005~2006年日变化的主要区别,反映了近10年城市排放发生的变化对空气质量的影响,但是在季节或月的时间尺度上仍然不能建立浓度日变化季节性转变与人类排放源之间严格的对应关系,从而再次证明PM2.5浓度的日变化特征可能与气象条件存在着相关性.

2.1.4 PM2.5质量浓度的日变化幅度

北京城区PM2.5浓度日变化幅度年平均值的年际差异较小,污染较重的年份幅度略大.秋、冬季PM2.5浓度一般较高,浓度的日波动幅度也最大;8月的日变化最小;春季和夏初,有时昼间易出现浓度较高的时刻,入夜后迅速降低(图 3).剔除春节后,PM2.5浓度日变化小于100μg·m-3的日数占比55.3%,100~200μg·m-3占比36.1%,8.6%日变化幅度超过200μg·m-3.近10年城区最大值为698μg·m-3,出现在2005年4月28日,是冷空气活动带来沙尘天气导致浓度陡升后偏北大风又将其清除所致. 2013年1月12日PM2.5浓度的昼夜波动达到621μg·m-3,是2008年以来的最高值,在近10年中排列第5位.污染物快速累积是日变化幅度达到较高水平的主要原因.

图 3 宝联PM2.5质量浓度日变化逐年分布 Fig. 3 Diurnal evolvement of PM2.5 mass concentration at BAOLIAN Station for every year

上述分析表明,北京城区PM2.5浓度日变化的双峰分布特征在2007年以后才比较明显,与北京市机动车保有量增长同步,说明汽车尾气是影响日变化的重要污染源.然而,春夏季早峰值浓度高、晚高峰变化相对较平缓,冬季相反,这种相同季节不同时段、不同季节相同时段浓度演变的差异性需要借助气象条件的讨论作进一步的解释.

2.2 郊区

2006~2014年上甸子(郊区)平均PM2.5小时浓度明显低于城区,日变化主要呈单峰分布[图 4(a)],与城区不同.06:00浓度最低,较Zhao等[28]得到的模型提前3 h,06:00~14:00持续增加,14:00~15:00浓度小幅下降后继续升高,并于19:00~20:00达到日最大值.上甸子PM2.5浓度夜间的演变特征与宝联相似,差异主要体现在昼间[图 2(a)图 4(a)].首先,06:00~09:00上甸子PM2.5浓度升幅明显小于城区,说明早晨城区浓度升高与人类活动排放的关系密切;其次,09:00~14:00两个测站浓度变化方向相反.其中,宝联的演变比较符合混合层顶抬高、湍流活动加剧等日变化规律,上甸子则与该时段大气的扩散和稀释条件一般会有所改善不吻合;第三,上甸子浓度日最大值(也是傍晚以后的峰值浓度)出现的时间较宝联提前2 h.后面两个差异显然不能简单地从污染源排放、环境大气静稳条件等得到合理的解释,其影响机制值得进一步研究.

图 4 上甸子PM2.5质量浓度平均日变化 Fig. 4 Mean diurnal pattern of PM2.5mass concentration at SHANGDIANZI Station

2006年和2007年是近9年中上甸子污染较重的时段,与城区相同.2008~2013年总体呈减轻的趋势,但是2014年有所加重[图 4(b)]. PM2.5质量浓度日变化的年际差异明显小于城区,各年份的日变化形态相似,只是日最小值出现的时间不同. 2006年、2008年和2014年的10:00~11:00浓度最低,其他年份最小值出现在06:00前后.

郊区PM2.5浓度日变化同样有季节性差异[图 4(c)].按照演变趋势可大致分为3类:①浓度的日波动很小,主要出现在春季的3~4月;②与图 2(a)中平均值的演变特征相近,此类日分布在冬季最常见;③06:00以后浓度持续增大并在19:00~20:00达到最高后下降,而且昼间浓度高于夜间,此类日变化多出现在5~9月.此外,上甸子隆冬(12月和1月)的浓度最低,特别是昼间比较明显,与城区不同.综上所述,北京郊区上甸子PM2.5浓度日变化与城区的不同点主要体现在:日变化波形(呈单峰分布)、隆冬季节浓度最低、春季平均日变化幅度小.

3 城区中度以上污染日PM2.5质量浓度的日变化特征 3.1 污染日的划分及统计结果

按照我国环保部门的规定,当PM2.5质量浓度日均值在116~150μg·m-3时为中度污染日,在151~250μg·m-3时为重度污染日,超过251μg·m-3时为严重污染日.2005~2014年北京城区PM2.5中度以上污染日数年平均59 d,即:每6 d左右就会出现一次较重的污染事件.其中,中度污染日占比53.2%,重度污染日占38.8%,严重污染日占8%.北京城区的污染程度近2年有所加重.一方面,2013~2014年严重污染日数持续增多,其中2014年仅次于2006年,为近10年的第二高值;另一方面,重污染日占比增大.2013~2014年每年的重度和严重污染日总和所占的比例高达62%,超过了前几年的水平[图 5(a)].

5~9月以中度污染为主,而11月至次年2月重度和严重污染日基本上超过50%.其中,严重污染发生的季节性最强,近10年的6~8月没有出现过严重污染日[图 5(b)].除污染排放减少以外,频繁发生的降雨以及对流天气产生时大气处于不稳定状态是导致夏季污染物通常不能够长时间累积达到严重污染水平的主要影响因素之一.2013年1月和2014年1~3月以及2014年10月对于近2年污染程度加重的贡献较大[图 5(c)5(e)].

(a)逐年分布;(b)月分布;(c)中度污染日逐年月分布;(d)重度污染日逐年月分布;(e)严重污染日逐年月分布 图 5 各等级污染日数占比 Fig. 5 Percent of days at each pollution grade

3.2 各等级污染日PM2.5质量浓度的日变化特征

中度污染日PM2.5平均小时浓度日变化呈双峰分布[图 6(a)],07:00~10:00出现浓度峰值在2007年以后比较明显,其演变特征与多年平均值相似.因此,中度污染日PM2.5浓度日变化代表了北京城区的基本演变特征.该等级污染日浓度平均日变化幅度为20μg·m-3,其中早高峰期增长17μg·m-3,晚高峰期为20μg·m-3.

重度污染日浓度的日变化呈3峰分布,2007年之前和之后差别较小[图 6(b)].其日变化曲线的特殊性在于12:00~13:00浓度小幅增加并有一个与早高峰数值相近的小峰值.从逐日浓度分布可以看到,高的小时浓度从早晨一直持续到午后的特征在近2年比较突出.重度污染日PM2.5小时浓度平均日变化幅度为35μg·m-3,早高峰期上升15μg·m-3,傍晚以后为32μg·m-3,大于中度污染日,并且更具有冬季的日变化特征.

尽管严重污染日浓度日变化也是一日双波,但是09:00~14:00污染在小幅波动中加重[图 6(c)],与平均值和中度污染日明显不同.此外,2007年以后日变化的形态基本没有改变,只是平均浓度有所降低.严重污染日浓度平均日变化幅度为41μg·m-3,呈现污染越重日变化幅度越大的特点. 2007~2014年严重污染日07:00~14:00平均升高达到32μg·m-3,与晚高峰期间的增幅(38μg·m-3)相当,对达到严重污染水平有重要贡献.

综上所述,由于各等级污染日集中出现的季节不同使得其PM2.5质量浓度平均日变化趋势发生了变化,其中导致严重和重度污染日早高峰之后污染加重的机制是一个值得研究的问题.

黑色曲线为2005~2014年平均,红色曲线2007~2014年平均 图 6 2005~2014年宝联中度以上污染日PM2.5质量浓度 Fig. 6 PM2.5mass concentration of polluted days in moderate grade or over at BAOLIAN Station of 2005-2014

4 讨论

针对2007~2014年期间城区PM2.5质量浓度日变化在5~8月(春夏季,下同)与1~2月和11~12月(冬季,下同)的差异以及重度和严重污染日09:00以后演变特征的特殊性,本节利用气象资料观测讨论其影响机制.

晚高峰期间PM2.5质量浓度的季节性差异与混合层厚度的日变化、地面风以及降水天气有关.春夏季14:00~17:00混合层厚度变化不大,维持在1300 m左右,而冬季17:00已降低到900 m,两个季节17:00~20:00平均混合层厚度差240 m[图 7(a)],因此除排放量较少外,环境大气容积较大是春夏季晚高峰PM2.5浓度升高不明显的一个关键原因.此外,春夏季17:00~19:00地面平均风速大于冬季,并且超过2 m·s-1[图 7(b)],这是北京地区春夏季受大尺度天气系统影响偏南风通常在午后到傍晚增大的结果,晚高峰期间空气的水平流动性更大影响了污染物的累积.而且,春夏季午后到傍晚是北京地区雷阵雨等强对流天气的多发时段,2007~2014年的14:00~20:00降水量超过0.1 mm的有量降水发生的统计概率为13.2%,冬季仅3.5%,湿沉降以及对流天气发生时环境大气不稳定产生的强烈上升运动使得污染物得到有效稀释.根据已有研究成果[16, 19],气温高有利于二次气溶胶粒子生成.冬季日最高气温一般出现在15:00前后[37],因此该季节从14:00~15:00开始直到21:00~22:00浓度上升较早高峰明显是由于混合层厚度明显下降、气温相对较高、排放量增大共同作用的结果.

春夏季05:00~08:00混合层顶高度增加的幅度大于冬季[图 7(a)],早高峰PM2.5质量浓度升高与空气流动性小、潮湿、气温高有关.春夏季06:00~09:00的平均风速在1.5 m·s-1以下,不利于污染物的水平扩散.此外,许多研究表明PM2.5质量浓度与相对湿度正相关[5, 6, 16, 30],而且高温、高湿条件下有利于硝酸盐、铵盐和硫酸盐的反应生成[35]以及细微粒子粒径变大[36].2007~2014年的6~8月早高峰时段的相对湿度明显高于其它几个月份,夏季早晨浓度升高出现在空气饱和度较高的环境下[图 7(c)],与已有的研究一致.然而,从图 1(d)可知5月早晨浓度增加的趋势也非常明显,而相对湿度却低于6~8月,甚至小于11月.但是,11月06:00~09:00的平均水汽压为4.7 hPa,而5月达到12 hPa,是11月的2.5倍.此外,中度以上污染日5~8月早高峰期间的平均水汽压演变与PM2.5质量浓度的升幅之间具有一定的正相关性(图 8).从上述统计特征推断,在前体物丰富的情况下,环境大气的绝对含水量大可能更有利于新生细微粒子的吸湿增长.统计表明[35],北京地区冬季的最低气温一般出现在07:00,气温低是该季节早高峰浓度变化较小的一个影响因素.

图 7 3个参量时序 Fig. 7 Time series of 3 parameters

图 8 中度以上污染日06:00~09:00的水汽压和PM2.5浓度变化 Fig. 8 Water pressure and change of PM2.5 mass concentration during 06:00-09:00 of polluted days at moderate grade or over

严重和重度污染日09:00以后PM2.5质量浓度不降反升对日均值达到较高水平有重要贡献.剔除09:00~14:00地面有冷锋过境的污染日后,对天气形势普查的结果表明此类污染日多发生在北京以及河北、天津等周边地区近地面大气静稳的情况下,气象条件有利于出现区域性的污染事件.本研究利用海淀风廓线雷达探测分析了边界层低层水平风的南北方向分量,发现按照南北风分量的垂直结构可分为2类[图 9(c)9(d)].第一类: 400~500 m以下为南风,风速中心位于300~400 m高度,其上空为北风层[图 9(c)].当边界层风的结构发生改变后,即:南风层变薄、风速减小,则浓度下降[图 9(a)9(c)].计算得到严重污染日09:00~14:00平均混合层厚度为370~870 m,重度污染日为490~1140 m.因此,图 9(c)中的南风出现在混合层内.在此期间污染加重的机制可能是空中的南风将周边地区污染物输送到北京,随着太阳辐射加强大气中的湍流活动加大,在湍流的作用下混合层内污染物垂直分布趋于均匀化,使得地面附近监测的PM2.5质量浓度升高.此外,边界层中的弱下沉运动也起着将空中的高浓度空气向地面输送的作用[图 9(e)].从南风的风速中心所在的高度判断污染物可能主要来自周边地区的高架源.第二类:南北风分量的垂直分布与第一类完全相反,即:底层是弱北风,400 m以上为1~4 m·s-1的南风层,风速核在800 m以上[图 9(d)].而且,09:00~14:00期间浓度升幅与空中南风的风速变化趋势相同[图 9(b)9(d)].同时,800 m到近地层有深厚的下沉气流[图 9(f)].因此,浓度升高的原因是高污染空气随着高空较强的偏南风向北运动,在到达北京上空后由下沉气流带到近地面.在此期间,湍流也应该有作用.第一类09:00~14:00平均最大浓度增幅略大于第二类,因此重污染发生期间对于周边地区高架源的减排也非常重要.本文从边界层空气运动的垂直分布、周边地区污染的一般水平等角度分析了北京地区一些污染日浓度的特殊日变化的可能成因,在有浓度垂直观测的条件下可对其作进一步地研究.

v分量正值表示南风,负值为北风,垂直速度正值为下沉运动,负值为上升运动,图(c)~(f)中数值单位:m·s-1 图 9 09:00~14:00污染加重个例平均PM2.5质量浓度、水平风v分量和垂直速度演变 Fig. 9 Average PM2.5 mass concentration, v component of wind speed and vertical velocity for cases of PM2.5 mass concentration going up from 09:00-14:00

除春节期间燃放烟花爆竹、收获季节秸秆燃烧等导致PM2.5质量浓度在短时间内大幅度变化外,气象要素也是影响PM2.5质量浓度日变化幅度的因素之一.与冷空气活动相伴的大风对空气中污染物的清除作用以及与沙尘天气导致PM2.5质量浓度陡升等都可以加大日变化幅度.2005~2014年,日变化幅度超过200μg·m-3中的47.3%与偏北大风和沙尘有关.为了反映北京地区污染相对较重的供暖季PM2.5质量浓度日变化与气象要素的相关性,本研究给出选取冬季资料并剔除了冷空气活动日和沙尘日,气象要素包括地面最大风速和对应的风向、混合层顶高度日变化、相对湿度其变化等[(图 10)和图 11].当日变化幅度较小时,气象要素分布相对较分散,两者的相关性较低,相关系数(绝对值)均在0.2以下,说明此时PM2.5浓度升降受排放因素的影响更大.随着日变化幅度增大,气象要素分布趋于集中.当PM2.5质量浓度日变化超过200μg·m-3时,日最大风速小于2 m·s-1的日数占比72.4%,即: PM2.5质量浓度日波动较大时环境大气的流动性一般较小.而风速大、浓度日变化幅度大则发生在午后出现明显偏南风(4~6 m·s-1)背景下(图 11),因为此时浓度伴随南风增大而升高,它反映了周边污染对北京地区的影响.此外,相对湿度日变化呈增大趋势[图 10(b)],最大值达到72%,因此空气饱和程度的昼夜变化也是加大PM2.5质量浓度日变化幅度的因素之一.尽管近地面层的污染物浓度与混合层顶高度有关,但是两者的日变化相关性小于日最大风速和相对湿度[图 10(c)].上述分析表明,在没有偏北大风和沙尘的情况下,供暖季PM2.5质量浓度日变化幅度与排放和气象条件有关.当浓度大幅波动时,日最大风速、较大的偏南风、相对湿度日变化的影响相对显著.

图 10 PM2.5浓度日变化-气象要素分布图 Fig. 10 Diurnal evolvement of PM2.5 mass concentration-meteorological factors

图 11 PM2.5浓度日变化-日最大风速-日最大风速对应风向 Fig. 11 Diurnal evolvement of PM2.5 mass concentration-daily max wind speed-wind direction of daily max wind speed

5 结论

(1)北京城区PM2.5质量浓度10年平均日变化呈双峰分布,两个峰值对应早晚出行高峰,但是该特征在2007年以后才比较明显.郊区浓度的日演变为单峰,年际差异小,06:00~14:00浓度升高,与城区不同,而且日最大值超前于城区.

(2)日变化存在明显的月际(季节性)差异.其中,城区在3~10月呈双峰分布,冬季以单峰为主.早峰值在春夏季最大,并与日最大值重叠,晚高峰浓度变化较平缓;冬季浓度夜高昼低,早高峰浓度升幅小.日变化的季节转换表现为双峰与单峰之间、日最大值在早晚之间的交替.郊区昼间的浓度在5~7月高于冬季.

(3)中度污染日浓度日变化与多年平均值相似;重度污染日呈三峰分布,中午前后有一个小峰值;虽然严重污染日也呈双峰分布,但是07:00~14:00污染持续加重,对重污染有重要贡献.

(4)春夏季早高峰期间浓度升幅较大与地面风速小、空气饱和程度和绝对含水量(水汽压)高有关,傍晚变化相对较平缓主要是由于混合层厚、地面风速较大、降雨天气发生频次高.冬季午后到傍晚混合层顶高度大幅度下降是晚高峰期间浓度明显升高的重要影响因素之一.

(5)PM2.5质量浓度日变化超过200μg·m-3时,日变化幅度与日最大风速负相关、相对湿度日变化正相关的关系相对明显.午后伴随地面偏南风速加大污染加重也会增大日变化幅度.

(6)严重污染日昼间浓度持续升高与边界层偏南风将周边高架源污染输送到北京有关.因此,可以根据数值模式预报的边界层南北风分量的垂直分布动态地调整重污染期间的减排方案.

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